KR100833741B1 - 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지 - Google Patents

젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 양극판과 음극판이 포함된 젤리롤형 전극 조립체에 있어서, 상기 양극판 또는 상기 음극판의 적어도 한 면에 코팅되어 상기 양극판과 상기 음극판의 단락을 방지하는 세라믹층과, 상기 양극판과 상기 음극판에 활물질이 코팅되지 않은 무지부 및 상기 양극판 또는 상기 음극판의 무지부 일 단에 연장형성되어 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 포함되어 구성되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것이다.
본 발명에 의하면 필름 세퍼레이터를 사용하지 않는 대신에 극판의 무지부를 길게 형성함으로써 와인딩을 용이하게 하며, 권취 후 맨드랠에서 용이하게 분리시켜 마찰에 의한 젤리롤형 전극 조립체와 맨드랠의 엇감김 현상을 배제함으로써 신뢰성을 향상시키는 효과가 있다.
접촉연장부, 세라믹층, 무지부, 와인딩

Description

젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지{ELECTRODE ASSEMBLY OF JELLY ROLL TYPE AND RECHARGEABLE BATTERY WITH THE SAME}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체의 일 구성도.
도 2는 도 1의 A-A선 단면도.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 음극판의 일 단면도.
도 4는 종래의 젤리롤형 전극 조립체의 일 구성도.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10:양극판 11:양극집전체
12:양극활물질층 13:양극탭
20:음극판 21:음극집전체
22:음극활물질층 23:음극탭
30:필름 세퍼레이터 40:세라믹층
50:접촉연장부 60:폴리머
본 발명은 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것으로 서, 보다 상세하게는 양극판과 음극판 사이에 세라믹 세퍼레이터가 개재되어 형성된 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것이다.
일반적으로 이차 전지는 일회용 전지와 달리 충전을 하면 반복해서 사용할 수 있는 전지로, 주로 통신용, 정보처리용, 오디오/비디오용 휴대기기의 주 전원으로 사용되고 있다. 최근에 이차 전지에 대한 관심이 집중되고 개발화가 급속히 이루어지고 있는 주된 이유는 이차 전지가 초경량, 고에너지밀도, 고출력전압, 낮은 자가방전율, 환경 친화적 배터리 및 긴 수명을 가진 전원이기 때문이다.
이차 전지는 전극 활물질에 따라 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬이온(Li-ion)전지 등으로 나뉘며, 특히 리튬이온전지는 전해질의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 경우와 고체 폴리머 전해질 혹은 겔 상의 전해질을 사용하는 경우로 나뉠 수 있다. 또한, 전극 조립체가 수용되는 용기의 형태에 따라 캔형과 파우치형 등 다양한 종류로 나눠진다.
리튬이온전지는 무게당 에너지 밀도가 일회용 전지에 비해 월등히 높아 초경량 배터리의 구현이 가능하고, 셀당 평균전압은 3.6V로 다른 이차전지인 니카드전지나 니켈수소전지의 평균전압 1.2V보다 3배의 컴팩트효과가 있다. 또한, 리튬이온전지는 자가방전율이 20℃에서 한달에 약 5%미만으로 니카드전지나 니켈수소전지에 비하여 약 1/3수준이고, 카드뮴(Cd)이나 수은(Hg)같은 중금속을 사용하지 않음으로써 환경 친화적이며, 또한, 정상적인 상태에서 1000회 이상의 충방전을 할 수 있는 장점이 있다. 따라서, 이와 같은 장점을 바탕으로 최근의 정보통신기술의 발전과 더불어 그 개발이 급속히 이루어지고 있다.
종래의 이차 전지는 양극판과 음극판 및 세퍼레이터로 이루어진 전극 조립체를 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진 캔에 수납하고, 상기 캔의 상단 개구부를 캡조립체로 마감한 뒤, 캔 내부에 전해액을 주입하고 밀봉함으로써 베어셀을 형성한다. 상기 캔이 상기와 같이 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 형성되면 알루미늄의 가벼운 속성으로 전지의 경량화가 이루어질 수 있고, 고전압하에서 장시간 사용할 때에도 부식되지 않는 등 유리한 점이 있다.
밀봉된 단위 베어셀은 PTC 소자(Positive Temperature Coefficient), 서멀 퓨즈(Thermal Fuse) 및 보호회로기판(PCM: Protective Circuit Module) 등의 안전장치 및 기타 전지 부속들과 연결된 상태로 별도의 하드 팩에 수납되거나, 핫 멜트 수지를 이용하여 몰드를 통해 완성된 외관을 형성하게 된다.
한편, 상기 전극 조립체의 세퍼레이터는 올레핀계 필름 세퍼레이터로 두 전극 사이에서 상기 양극판과 음극판의 단락을 방지하기 위해 설치된다. 그러나, 두 전극 사이에 존재하는 세퍼레이터가 전해질에 대한 충분한 투과성, 젖음성(wettability)을 갖지 못할 경우, 세퍼레이터는 두 전극 사이에서의 리튬 이온의 이동을 제한하여 전지의 전기적 특성을 떨어뜨리게 된다.
또한, 상기 세퍼레이터는 자체가 전지의 과열을 방지하는 안전장치의 역할도 하게 된다. 그러나, 전지의 온도가 어떤 이유로, 가령 외부 열전이 등의 이유로 갑자기 상승할 경우, 세퍼레이터의 미세 통공이 폐쇄됨에도 불구하고, 전지의 온도 상승이 일정 시간 계속되어 세퍼레이터의 파손이 생길 수 있다.
더불어, 고밀도 활물질층에 의해 전지가 고용량화되어 극판의 밀도가 높아지 게 되면 극판에 전해액이 스며들지 않아 전지의 주액 속도가 느려지거나 필요한 전해액량 만큼 주액이 되지 않는 문제가 있다.
또한, 충방전이 계속 진행되면 양극 및 음극 활물질과 전해액과의 산화환원반응에 의해 부반응물이 생성되므로 전해액의 고갈이 계속된다. 따라서, 양극과 음극 사이에서 이온이동의 매개체인 전해액의 절대량이 부족하게 되면 사이클 용량저하가 발생한다.
더불어, 전지의 고용량화에 따라 이차 전지에서 단시간에 많은 전류가 흐르는 경우, 세퍼레이터의 미세 통공이 폐쇄되어도 전류 차단에 의해 전지의 온도가 낮아지기 보다는 이미 발생된 열에 의해 세퍼레이터의 용융이 계속되어 세퍼레이터 파손에 의한 내부 단락이 발생할 가능성이 커지는 문제점이 있다.
따라서, 전극 사이의 내부 단락을 높은 온도에서도 안정적으로 방지하는 것이 요청됨에 따라, 세퍼레이터는 세라믹 필러의 입자가 내열성 바인더와 결합되어 이루어지는 다공막을 가지는 세라믹 세퍼레이터로 구성된다.
한편, 세퍼레이터로 올레핀계 필름 세퍼레이터를 사용하여 전극 조립체를 제조하는 경우에는 도 4에 도시된 바와 같이, 와인딩시 필름 세퍼레이터(30)를 1회 내지 3회의 턴으로 먼저 감아 젤리롤의 권심부를 이루게 된다. 또한, 와인딩 완료 후에는 맨드렐에서 젤리롤을 분리하게 되는데, 이때, 상기 필름 세퍼레이터(30)는 마찰 계수가 작기 때문에 상기 젤리롤을 맨드렐에서 용이하게 분리할 수 있다.
반면에, 세퍼레이터로 올레핀계 필름 세퍼레이터를 사용하지 않고 상기 세라믹 세퍼레이터를 사용하여 전극 조립체를 제조하는 경우에는 와인딩시 맨드렐에 의 해 양극판과 음극판의 무지부가 먼저 감기면서 양극판과 음극판이 젤리롤의 권심부를 이루게 되므로 와인딩이 용이하지 않고, 또한, 맨드렐에서 상기 젤리롤을 분리하는 경우에는 무지부에 코팅된 세라믹 세퍼레이터의 높은 마찰계수 때문에 젤리롤이 잘 분리되지 않아 마찰에 의한 전극 조립체와 맨드랠의 엇감김 현상이 발생하는 문제점이 있다.
이에 본 발명은 상술한 종래의 문제점을 해소하기 위하여 안출된 것으로 필름 세퍼레이터를 대신해 세라믹 세퍼레이터가 구비된 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비한 이차 전지에 있어서, 종래의 필름 세퍼레이터가 먼저 수회 감기는 것과 동일한 방식으로 권취를 용이하게 한 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 다른 목적은, 권취된 전극 조립체를 맨드랠에서 용이하게 분리시켜 마찰에 의한 전극 조립체와 맨드랠의 엇감김 현상을 배제함으로써 신뢰성이 향상된 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비한 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은, 전해액 함습이 빨라 전해액 주액 속도가 향상되고 전해액 보액성이 우수하여 전지수명 및 고율 방전특성과 저온특성을 향상시킨 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비한 이차 전지를 제공하는 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 젤리롤형 전극 조립체는 양극판과 음극판이 포함된 젤리롤형 전극 조립체에 있어서, 상기 양극판 또는 상기 음극판의 적어도 한 면에 코팅되어 상기 양극판과 상기 음극판의 단락을 방지하는 세라믹층과, 상기 양극판과 상기 음극판에 활물질이 코팅되지 않은 무지부 및 상기 양극판 또는 상기 음극판의 무지부 일 단에 연장형성되어 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 포함되어 구성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 접촉연장부는 1회 내지 3회의 턴으로 권취되도록 그 길이가 형성될 수 있다.
또한, 상기 접촉연장부는 1cm 내지 10cm의 길이로 형성될 수 있다.
또한, 상기 접촉연장부 상에는 폴리머가 코팅될 수 있다.
또한, 상기 접촉연장부 상에는 수지절연물이 부착될 수 있다.
또한, 상기 세라믹층은 무기산화물 필러에 바인더와 용매를 혼합하여 제조한 세라믹 페이스트를 상기 양극판 또는 음극판에 코팅하여 형성될 수 있다.
또한, 상기 무기산화물 필러는 밴드갭을 가지는 반도체 필러일 수 있다.
또한, 상기 무기산화물 필러는 알루미나(Al2O3)나, 지르코니아(ZrO2)나, 산화티탄(TiO2) 또는 실리카(SiO2)로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 바인더는 아크릴레이트 고무계열일 수 있다.
또한, 상기 바인더는 상기 양극판 또는 상기 음극판에 도포된 활물질층의 유기계바인더와 대응하도록 수계바인더로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 수계바인더는 SBR계로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 수계바인더와 조합되는 용매는 NMP나, 이소프로필알코올(Isopropylalcohol)이나, 톨루엔(Toluen) 또는 자일렌(Xilen)으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 바인더는 상기 양극판 또는 상기 음극판에 도포된 활물질층의 수계바인더와 대응하도록 유기계바인더로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 유기계바인더는 PVDF계로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 유기계바인더와 조합되는 용매는 물로 이루어질 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 특징은, 젤리롤형 전극 조립체와 캔과 캡조립체로 이루어지는 이차 전지에 있어서, 상기 젤리롤형 전극 조립체에 구비된 두 극판의 적어도 한 면에 코팅되어 상기 두 극판의 단락을 방지하는 세라믹층과, 상기 두 극판에 활물질이 코팅되지 않은 무지부 및 상기 두 극판 중 일 극판의 무지부 일 단에 연장형성되어 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 포함되어 구성될 수 있다.
이하, 첨부된 예시도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체의 바람직한 일 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체의 바람직한 일 실시예는 도 1에 도시된 바와 같이, 양극판(10)과, 음극판(20) 및 상기 양극판(10)과 음극판(20) 사이에 개재되어 상기 양극판(10)과 음극판(20)의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동만을 가능하게 하는 세퍼레이터로 이루어지며, 상기 양극판(10)과 세퍼레 이터 및 음극판(20)이 적층되고 권취되어 형성된다.
상기 양극판(10)은 양극집전체(11)와, 양극활물질층(12)과, 양극탭(13)이 포함되어 구성된다.
상기 양극집전체(11)는 박판의 알루미늄 호일로 형성되며, 양극집전체(11)의 양면에는 리튬계 산화물을 주성분으로 하는 양극활물질층(12)이 도포된다. 또한, 양극집전체(11)의 양단에는 양극활물질층(12)이 형성되지 않은 영역인 양극무지부가 형성된다.
상기 양극활물질층(12)에는 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬 산화물이 사용되어 형성된다.
상기 양극탭(13)은 상기 양극무지부 중 권취시 내주부에 위치되는 양극무지부에 초음파 용접 또는 레이져 용접에 의하여 고정된다. 상기 양극탭(13)은 니켈금속으로 형성되며 상단부가 양극집전체(11)의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
상기 음극판(20)은 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 음극집전체(21)와, 접촉연장부(50)와, 음극활물질층(22) 및 음극탭(23)이 포함되어 구성된다.
상기 음극집전체(21)는 박판의 구리 호일로 형성되며, 음극집전체(21)의 양면에는 탄소재를 주성분으로 하는 음극활물질층(22)이 도포된다. 또한, 음극집전체(21)의 양단에는 음극활물질층(22)이 코팅되지 않은 영역인 음극무지부가 형성된다.
상기 접촉연장부(50)는 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 음극무지부 일 단에 형성되고, 이때, 상기 음극무지부와 동일한 기재인 박판의 구리 호일로 이루어진다. 한편, 상기 접촉연장부(50)는 도시되지 않았지만, 상기 양극무지부 일 단에 형성되되 상기 양극무지부와 동일기재인 박판의 알루미늄 호일로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 접촉연장부(50)는 와인딩시 상기 맨드랠에 의해 1회 내지 3회의 턴으로 먼저 권취되어 젤리롤의 권심부를 이루도록 그 길이가 형성될 수 있다. 구체적으로, 상기 접촉연장부(50)는 1cm 내지 10cm의 길이로 형성될 수 있다. 상기 길이는 종래에 사용된 올레핀계 필름 세퍼레이터가 초기 권취시 상기 맨드렐에 의해 권취되기 위한 길이로, 상기 접촉연장부의 길이는 상기 올레핀계 필름 세퍼레이터의 초기 권취시 길이로 형성될 수 있다.
한편, 상기 접촉연장부(50)는 그 마찰계수가 높은 경우에 와인딩 완료후 상기 맨드렐에서 젤리롤을 분리시키는 것이 용이하지 않다. 따라서, 상기의 문제점을 해결하기 위해 마찰 계수가 낮은 구리 호일을 사용하거나, 마찰계수가 높은 구리 호일을 사용하더라도 상기 접촉연장부(50) 상에 마찰계수가 낮은 폴리머층을 형성하여 맨드렐과 젤리롤의 분리를 용이하게 할 수 있다. 즉, 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 접촉연장부(50) 상에 폴리머(60)를 코팅하거나, 수지절연물을 부착하여 맨드렐과 젤리롤의 분리를 용이하게 할 수 있다.
상기 음극활물질층(22)에는 탄소(C) 계열 물질, Si, Sn, 틴 옥사이드, 틴 합금 복합체(composite tin alloys), 전이 금속 산화물 등이 사용되어 형성된다.
상기 음극탭(23)은 니켈금속으로 형성되며 양단의 음극무지부 중 권취시 내 주부에 위치되는 음극무지부에 음극탭(23)이 초음파 용접되어 고정된다. 상기 음극탭(23)은 그 상단부가 음극집전체(21)의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
한편, 상기 세퍼레이터는 세라믹층(40) 만으로 이루어진다. 상기 세라믹층(40)은 무기산화물 필러와 세라믹용 바인더 및 용매를 혼합해 세라믹 페이스트를 제조한 후, 양극판(10) 또는 음극판(20)의 각각 한쪽만, 또는 양쪽 모두에 코팅하는 방법으로 형성될 수 있는데, 본 실시예에서는 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같이, 음극판(20)의 한쪽 면에 코팅되어 형성된다.
세라믹층(40) 만으로 이루어진 세라믹 세퍼레이터는 종래의 올레핀 필름 세퍼레이터와 동일한 작용을 한다. 즉, 절연성의 상기 세라믹 세퍼레이터의 세라믹층(40)은 전기 전도성이 없기 때문에 양극판(10)과 음극판(20)의 쇼트를 막는 작용을 함과 동시에, 세라믹 분말 특성상 공극률이 높으므로 전해액 함습이 빨라 전해액의 주액속도를 향상시키고 전해액 보액성이 우수하여 전지 수명 및 고율 방전특성을 향상시킨다.
하기의 표 1은 종래의 올레핀계 필름 세퍼레이터와 세라믹층의 공극율을 나타낸다. 세라믹층의 공극율은 세라믹 페이스트를 제조하여 음극판 상에 코팅한 후 측정했다. 또한, 공극율은 수은 포러시메타(Hg porosimeter)로 측정했다.
올레핀계 필름 세퍼레이터인 1 내지 3의 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 세퍼레이터의 공극율보다 4 내지 7의 세라믹층의 공극율이 크다.
세퍼레이터 공극율(%)
1 PP-PE-PP 3층 세퍼레이터 38
2 PE 단층 세퍼레이터 41
3 PP 단층 세퍼레이터 45
4 알루미나(Al2O3) 세라믹층 72
5 산화티탄(TiO2) 세라믹층 68
6 지르코니아(ZrO2) 세라믹층 66
7 실리카(SiO2) 세라믹층 65
한편, 상기 무기산화물 필러는 밴드갭을 가지는 반도체 필러일 수 있고, 또한, 알루미나(Al2O3)나, 지르코니아(ZrO2)나, 산화티탄(TiO2) 또는 실리카(SiO2)로 이루어질 수 있다.
상기 밴드갭을 가지는 반도체 필러는 알파(α)-알루미나(Al2O3)가 있으며 전지의 과충전 억제 효과가 있다. 즉, 밴드갭을 가지는 알파(α)-알루미나(Al2O3)로 이루어진 세라믹층이 음극판 상에 코팅되고, 고온으로 과충전되면 세라믹층의 기공사이로 리튬금속이 미세하게 석출된다. 이때, 알파(α)-알루미나(Al2O3)층 내에 리튬 금속이 석출되게 되면 알파(α)-알루미나(Al2O3)층 내에 석출된 리튬금속은 (-) 전하를 띠게 되고, 알파(α)-알루미나(Al2O3)층의 표면은 리튬금속 대비 (+) 전하를 띠게 된다. 따라서, 과충전시 양극활물질에서 유출된 Li+은 (+) 전하를 띈 알파(α)-알루미나(Al2O3)층에 의해 음극판으로의 유입이 저지된다. 상기와 같은 ION BLOCK 현상으로 전지의 과충전이 계속적으로 진행되지 않아 전지의 발화 및 폭발이 방지될 수 있다.
상기 바인더는 주로 고분자 수지로 이루어지며, 고분자 수지로는 200℃ 이상의 열에도 견딜 수 있는 아크릴레이트 고무계열인 아크릴레이트나 메타아크릴레이트의 중합체 또는 이들의 공중합체로 이루어지는 것이 바람직하고, 상온에서는 모노머와 폴리머의 중간 상태인 올리고머 상태로 존재하게 처리해서 용매와 혼합된 상태 즉, 바인더 솔루션 상태로 보관하여 페이스트를 만들 때 사용한다.
상기 바인더는 세라믹층 형성용 슬러리 내에 소량 사용되는 것이 바람직하다. 다시 말해서, 상기 세라믹층에서 세라믹 물질과 바인더의 비율은 질량 기준으로 98:2 내지 85:15 라면 무기산화물 필러가 바인더에 의해 완전히 덮이는 것을 방지할 수 있다. 즉, 바인더가 무기산화물 필러를 덮어 무기산화물 필러 내로 이온 전도가 제한되는 문제를 피할 수 있다.
한편, 상기 세라믹층을 음극판에 형성할 경우 음극활물질층의 바인더가 수계 바인더라면 세라믹층에 사용되는 세라믹용 바인더는 유기계를 사용해 혼합하고, 음극활물질층의 바인더가 유기계 바인더라면 상기 세라믹층에 사용되는 세라믹용 바인더는 수계 바인더를 사용해서 혼합하는 것이 바람직하다. 이때, 상기 수계 바인더는 SBR계로, 상기 유기계 바인더는 PVDF계로 이루어질 수 있다. 상술한 바와 같이, 세라믹용 바인더를 음극활물질층의 바인더의 종류에 따라 달리 구성하는 이유는 활물질층과 세라믹층에 동일한 유기계 바인더 또는 수계 바인더를 사용할 경우, 용매에 있어서도 이와 동일한 유기계 용매 또는 수계 용매를 사용해야 하므로 이미 형성된 활물질층에 세라믹 페이스트를 코팅할 경우 먼저 건조 형성된 활물질층이 상기 세라믹 페이스트안의 용매에 다시 녹는 문제점이 발생할 수 있기 때문이다.
상기 용매는 상기 세라믹용 바인더의 종류에 따라 달리 사용된다. 즉, 상기 세라믹용 바인더로 유기계 바인더를 사용하는 경우에는 상기 용매로 NMP와 Cyclohexanon의 구성비율을 0:100 내지 50:50으로 사용하거나, NMP 대신 이소프로필렌알코올(Isopropylalcohol)이나, 톨루엔(Toluen) 또는 자일렌(Xilen)을 사용할 수 있다.
또한, 상기 세라믹용 바인더로 수계 바인더를 사용하는 경우에는 상기 용매로 물을 사용할 수 있다.
하기 표 2는 다양한 무기산화물 필러로 이루어진 세라믹층이 코팅된 극판의 젖음성과, 보액성과, 주액속도와, 주액량과, 고율 충방전 특성과, 저온 방전 특성 및 싸이클 용량 유지율을 나타내는 표이다.
양극 음극 극판 상태로 측정 전지 제작 후 측정
전해액 퍼진 직경mm (전해액 0.3g) 크로마토그래피 높이mm (5min) 전해액에 담궜다가 꺼낸 후 중량증가량% 전해액3g의 주액시간 sec 3분동안 들어간 전해액량g 5C방전량(%) -20℃방전량(%) 수명 at 500 싸이클 (%)
비교예 - 20(양극) 25(음극) 3(양극) 5(음극) 5(양극) 6(음극) 420 2.02 30 15 65
실시예1 알루미나 코팅 42 56 7.1 205 3.51 65 35 88
실시예2 산화티탄 코팅 45 63 7.7 204 3.42 64 36 85
실시예3 지르코니아코팅 43 75 7.6 285 3.52 63 37 86
실시예4 실리카 코팅 42 65 8 278 3.40 72 39 87
실시예5 - 알루미나 코팅 53 59 9.5 299 3.10 71 31 89
실시예6 - 산화티탄 코팅 54 57 9.9 375 3.20 72 32 89
실시예7 - 지르코니아코팅 55 58 9.8 274 2.91 69 34 87
실시예8 - 실리카 코팅 56 63 8.6 218 2.82 68 35 88
실시예9 알루미나 코팅 알루미나 코팅 42(양극) 53(음극) 56(양극) 59(음극) 7.1(양극) 9.5(음극) 286 3.45 74 38 92
실시예10 산화티탄 코팅 산화티탄 코팅 45(양극) 54(음극) 63(양극) 57(음극) 7.7(양극) 9.9(음극) 286 3.52 75 36 92
실시예11 지르코니아코팅 지르코니아코팅 43(양극) 55(음극) 75(양극) 58(음극) 7.6(양극) 9.8(음극) 275 3.71 77 37 91
실시예12 실리카 코팅 실리카 코팅 42(양극) 56(음극) 65(양극) 63(음극) 8(양극) 8.6(음극) 288 3.43 75 38 94
비교예는 통상의 양극활물질, 음극활물질과 바인더 및 용매를 사용해 양극과 음극을 제조하고, 필름형식의 폴리에틸렌(PE) 세퍼레이터를 구비해 만든 전지로써, 이때, 양극과 음극의 극판에는 세라믹층이 코팅되지 않는다.
실시예 1 내지 4의 양극 및 음극은 비교예와 동일한 극판이나, 양극 위에 각각 알루미나(Al2O3), 산화티탄(TiO2), 지르코니아(ZrO2), 실리카(SiO2)의 세라믹층을 코팅하였다.
또한, 실시예 5 내지 8의 양극 및 음극은 비교예와 동일한 극판이나, 음극 위에 각각 알루미나(Al2O3), 산화티탄(TiO2), 지르코니아(ZrO2), 실리카(SiO2)의 세라믹층을 코팅하였다.
더불어, 실시예 9 내지 12의 양극 및 음극은 비교예와 동일한 극판이나, 양극 및 음극 양쪽 극판 위에 각각 알루미나(Al2O3), 산화티탄(TiO2), 지르코니아(ZrO2), 실리카(SiO2)의 세라믹층을 코팅하였다.
먼저, 비교예 및 각각의 실시예와 같이 만들어진 극판의 전해액 젖음성을 판단하기 위해 전지제조 전에 반제품 평가를 실시했다. 즉, 극판 상의 1㎝ 높이에서 전해액 0.3g을 떨어뜨리고, 10초 후, 원형으로 퍼진 전해액의 직경을 측정했다. 비교예에 비해 실시예 1 내지 12의 경우 전해액이 퍼진 직경이 더 넓다. 전해액이 넓게 퍼질수록 전해액 함습이 빨리 된다고 판단할 수 있으므로 세라믹층이 포함된 각각의 실시예들이 올레핀계 필름 세퍼레이터가 포함된 비교예보다 전해액 젖음성이 크다.
또한, 극판의 끝을 전해액 표면에서 1mm 내지 2mm 정도 잠길 정도로 길이 방향으로 걸어놓고 5분 동안 전해액이 어느 정도 올라가는지 크로마토그래피를 실시해 전해액이 스며든 높이를 측정했다. 전해액이 스며들어 올라간 높이가 높을수록 전해액 함습이 빨리 되어 극판의 젖음성이 좋다고 판단할 수 있는 바, 비교예에 비해서 실시예 1 내지 12의 경우 전해액이 스며든 높이가 더 높다.
더불어, 극판 전체를 전해액에 충분히 잠길 정도로 담궜다가 10초 후 꺼내서 중량 증가량을 측정했다. 이 테스트에서는 극판이 흡수할 수 있는 최대의 전해액량을 확인할 수 있고, 이때, 중량 증가량이 클수록 극판의 보액성이 좋다고 판단할 수 있다. 비교예에 비해서 실시예 1 내지 12의 경우 극판의 중량 증가량이 더 크다. 이상의 테스트로 전지를 제작하기 전 극판 자체의 젖음성을 비교한 결과 극판 위에 세라믹층이 있는 경우 극판의 젖음성이 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 각형 전지를 제조하여 실제 전지에 대한 주액 속도를 비교했다. 각형 전지의 전해액 주입구와 지그(zig)를 맞춘 후 지그(zig) 상부에 전해액 3g을 넣고 진공 챔버에 오픈 상태로 넣는다. 10mbar 까지 진공 상태로 만든 후, 대기압에 맞게 공기를 넣어준 뒤 지그(zig)에 있는 전해액이 전부 전지 안으로 들어갈 때까지의 시간을 측정한다. 주액 속도가 빠를수록 생산성이 좋게 된다.
더불어, 전지를 제작해 일정시간 동안의 주액량을 비교했다. 각형 전지의 전해액 주입구와 지그(zig)를 맞춘 후 지그(zig) 상부에 과량의 전해액 5g을 넣고 진공 챔버에 오픈 상태로 넣는다. 10mbar까지 진공 상태로 만든 후, 대기압에 맞게 공기를 넣어준 뒤 3분 동안 지그(zig)에 있는 전해액이 전지 안으로 들어가게 한 뒤 주액량을 체크한다. 본 실험으로 일정시간 동안 전지 내부에 주액할 수 있는 주액량을 판단할 수 있다. 일정시간 동안 전해액이 많이 들어갈수록 주액에 걸리는 시간이 짧아져 전지 생산성이 좋고, 전지 내부에 전해액량이 많을수록 전지 싸이클 용량에 유리하다. 비교예에 비해서 실시예 1 내지 12의 극판을 사용한 전지의 경우 주액 속도가 빠르고 주액량도 많다.
또한, CC/CV 조건으로 2C/4.2V 10mA cut off 고율충전 후 CC 정전류 5C 3V cut off로 고율방전하여 측정한 방전용량을 1C 충방전 용량 대비 %로 표기했다. 상기 CC/CV 조건으로 2C/4.2V 10mA cut off 고율충전 후 CC 정전류 5C 3V cut off로 고율방전은 "충전방식은 정전류/정전압 (CC/CV) 방식으로 충전하되 1C-rate 의 두배인 2C-rate 로 4.2V까지 2시간 동안 고율충전하고, 방전은 정전류(CC)방식으로 방전하되 1C-rate 의 5배인 5C-rate로 고율 방전하여 3V 까지 방전한다"는 것을 의미한다. 비교예 전지의 방전용량이 30%인 것에 비해, 실시예 1 내지 12 전지의 방전용량은 60% 이상이다. 따라서, 올레핀계 필름을 제거하고 세라믹층을 형성함으로써 고율 충방전 특성이 향상된다.
CC/CV 조건으로 1C/4.2V 10mA cut off 23℃ 실온충전하고 -20℃에서 4시간 이상 방치 후 CC 정전류 1C 3V cut off로 방전하여 측정한 방전용량을 23℃ 실온 1C 방전용량 대비 %로 표기했다. 비교예 전지의 방전용량이 15%인 것에 비해, 실시예 1 내지 12 전지의 방전용량은 30% 이상이다. 따라서, 저온 방전특성이 2배 이상 향상된다.
더불어, CC/CV 정전류/정전압 조건으로 1C/4.2V 10 mA cut off 충전된 전지를 CC정전류 조건으로 1C 3V cut off 방전하는 방식으로 500회 충방전을 진행했다. 1회의 방전용량에 대비한 500회의 방전용량을 %로 표기했다. 비교예의 경우 싸이클 용량유지율이 65%인 것에 비해 실시예 1 내지 12의 경우 싸이클 용량유지율이 80% 이상으로 우수하다.
다음에는, 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체가 구비된 이차 전지의 바람직한 일 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체가 구비된 이차 전지의 바람직한 일 실시예는 젤리롤형 전극 조립체와, 상기 젤리롤형 전극 조립체가 수용되는 캔과, 상기 캔의 개방된 상부를 밀봉하는 캡조립체가 포함되어 구성된다.
상기 젤리롤형 전극 조립체는 상술한 바와 같이, 양극판과, 음극판과, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되어 적층권취되는 세퍼레이터가 포함되어 구성된다. 이때, 상기 양극판 또는 음극판의 두 극판 중 일 극판의 무지부 일 단에 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 형성될 수 있고, 또한, 상기 세퍼레이터는 양극판 또는 음극판의 적어도 한 면에 코팅되는 세라믹층 만으로 이루어질 수 있다.
한편, 상기 캔과 캡조립체는 이차 전지의 일반적인 구성으로 이루어진다.
즉, 상기 캔은 대략 직육면체의 형상을 가진 알루미늄 혹은 알루미늄 합금으로 형성된다. 캔의 개방된 상단을 통해 전극조립체가 수용되어 캔은 전극조립체 및 전해액의 용기 역할을 하게 된다. 캔은 그 자체가 단자역할을 수행할 수 있다.
상기 캡조립체에는 캔의 개방된 상단에 대응되는 크기와 형상을 가지는 평판형의 캡플레이트가 구비되어 구성된다. 이때, 캡플레이트의 중앙부를 관통하는 전극단자와 캡플레이트 사이에는 전기적 절연을 위해 튜브 형상의 가스켓이 설치된다. 또한, 캡플레이트 하면에 절연플레이트가 배치되어 있으며, 절연플레이트의 아랫면에는 단자플레이트가 설치되어 있다. 또한, 전극단자의 저면부는 단자플레이트와 전기적으로 연결되어 있다. 캡플레이트 하면에는 양극판으로부터 인출된 양극탭이 용접되어 있으며, 전극단자의 하단부에는 음극판으로부터 인출된 음극탭이 지그재그형상의 절곡부를 가진 상태에서 용접된다.
상기 캡플레이트의 일측에는 전해액 주입구가 형성되며, 전해액이 주입된 다음에 전해액 주입구를 밀폐시키기 위하여 마개가 설치된다. 마개는 알루미늄이나 알루미늄 함유 금속으로 만든 볼형 모재를 전해액 주입구 위에 놓고 기계적으로 전해액 주입구에 압입하여 형성한다. 밀봉을 위해 마개는 전해액 주입구 주변에서 캡플레이트에 용접된다. 캡조립체는 캡플레이트 주변부를 캔 개구부 측벽에 용접하여 캔에 결합된다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리롤형 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지의 작용을 설명한다.
젤리롤형 전극 조립체를 구성하는 두 극판 중 음극판을 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 음극무지부 일 단에 상기 음극무지부와 동일 기재인 구리 호일로 이루어진 접촉연장부(50)를 일체로 형성한다. 따라서, 맨드렐에 의해 젤리롤 형성시 상기 접촉연장부(50)가 먼저 권취되면서 와인딩을 용이하게 한다.
또한, 상기 접촉연장부(50) 상에는 도 3에 도시된 바와 같이, 폴리머(60)를 코팅하거나, 수지조성물을 부착하여 젤리롤과 맨드렐의 마찰을 감소시킨다. 따라서, 와인딩 완료후 상기 젤리롤과 맨드렐의 분리가 용이하다.
더불어, 양극판과 음극판 사이에 단락을 방지하는 세퍼레이터를 개재하되, 상기 세퍼레이터는 상기 양극판 또는 음극판의 적어도 일 면에 코팅되는 세라믹층 만으로 구성한다. 고공극율의 세라믹층을 양극이나 음극의 한쪽 면이나 혹은 양쪽 모두에 코팅하여 극판의 주액특성과 보액성을 향상시킨다. 또한, 세라믹층의 높은 공극율로 인해서 세라믹층이 전해액을 빨리 함습하므로 전해액 주액이 빨리 되고, 극판 사이에 세라믹층이 존재함으로써 젤리롤 외곽에 존재할 수 있는 전해액을 흡수하여 양,음극 층간에 유지하게 함으로써 싸이클 특성이 향상된다.
본 발명은 상술한 특정의 실시예나 도면에 기재된 내용에 그 기술적 사상이 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형의 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 본 발명의 청구범위 내에 있게 된다.
상술한 바와 같이 본 발명에 의하면 필름 세퍼레이터를 사용하지 않는 대신에 극판의 무지부를 길게 형성함으로써 와인딩을 용이하게 하는 효과가 있다.
본 발명의 다른 효과는, 권취된 전극 조립체를 맨드랠에서 용이하게 분리시 켜 마찰에 의한 전극 조립체와 맨드랠의 엇감김 현상을 배제함으로써 신뢰성을 향상시키는 것이다.
본 발명의 또 다른 효과는, 양극판과 음극판을 절연시키는 세퍼레이터를 고공극율이고 이온 전도도도 높으며 전해액 보액성이 우수한 세라믹층 만으로 형성함으로써 고율 충방전과 저온 방전 및 싸이클 특성을 향상시키는 것이다.

Claims (16)

  1. 양극판과 음극판이 포함된 젤리롤형 전극 조립체에 있어서,
    무기산화물 필러에 바인더와 용매를 혼합하여 제조한 세라믹 페이스트를 상기 양극판 또는 상기 음극판의 적어도 한 면에 코팅되어 형성되고, 상기 양극판과 상기 음극판의 단락을 방지하는 세라믹층;
    상기 양극판과 상기 음극판에 활물질이 코팅되지 않은 무지부; 및
    상기 양극판 또는 상기 음극판의 무지부 중 어느 하나의 일 단에 연장형성되어 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 포함되어 구성되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 접촉연장부는 1회 내지 3회의 턴으로 권취되도록 그 길이가 형성되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 접촉연장부는 1cm 내지 10cm의 길이로 형성되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 접촉연장부 상에는 폴리머가 코팅되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전 극 조립체.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 접촉연장부 상에는 수지절연물이 부착되는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  6. 삭제
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 무기산화물 필러는 밴드갭을 가지는 반도체 필러인 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 무기산화물 필러는 알루미나(Al2O3)나, 지르코니아(ZrO2)나, 산화티탄(TiO2) 또는 실리카(SiO2)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  9. 제 1항에 있어서,
    상기 바인더는 아크릴레이트 고무계열인 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  10. 제 1항에 있어서,
    상기 바인더는 상기 양극판 또는 상기 음극판에 도포된 활물질층의 유기계바인더와 대응하는 수계바인더로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 수계바인더는 SBR계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  12. 제 10항에 있어서,
    상기 수계바인더와 조합되는 용매는 NMP나, 이소프로필알코올(Isopropylalcohol)이나, 톨루엔(Toluen) 또는 자일렌(Xilen)으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  13. 제 1항에 있어서,
    상기 바인더는 상기 양극판 또는 상기 음극판에 도포된 활물질층의 수계바인더와 대응하는 유기계바인더로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  14. 제 13항에 있어서,
    상기 유기계바인더는 PVDF계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  15. 제 13항에 있어서,
    상기 유기계바인더와 조합되는 용매는 물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 젤리롤형 전극 조립체.
  16. 젤리롤형 전극 조립체와, 캔과, 캡조립체로 이루어지는 이차 전지에 있어서,
    무기산화물 필러에 바인더와 용매를 혼합하여 제조한 세라믹 페이스트를 상기 젤리롤형 전극 조립체에 구비된 두 극판의 적어도 한 면에 코팅되어 상기 두 극판의 단락을 방지하는 세라믹층;
    상기 두 극판에 활물질이 코팅되지 않은 무지부; 및
    상기 두 극판 중 일 극판의 무지부 일 단에 연장형성되어 와인딩시 맨드랠과 접촉하도록 상기 무지부와 동일 전극기재로 이루어지는 접촉연장부가 포함되어 구성되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
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