KR101005803B1 - 양자점나노선 어레이 태양광 소자 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 양자점나노선 어레이가 구비된 태양광 소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 본 발명에 따른 태양광 소자는 매질 및 반도체 양자점으로 이루어진 이질 구조의 양자점나노선 어레이, 상기 양자점나노선과 각각 접촉하는 p형, n형 반도체 및 전극을 포함하여 구성되며, 반도체 양자점의 밴드갭 에너지의 조절이 용이하고, 반도체 양자점이 서로 다른 다양한 밴드갭 에너지를 가져 가시광 내지 적외선의 넓은 스펙트럼에서 광전 변환이 가능하며, 고밀도 양자점나노선 어레이 내부에 양자점이 함입되어 있는 구조를 가져 광흡수가 극대화되고, 상기 양자점나노선이 p형, n형 반도체 넓은 면적에서 접하여 전자 및 정공의 전도 효율이 높은 장점을 가지며, 본 발명에 따른 제조방법은 수 나노 두께의 매질층 및 반도체층이 적층된 적층 박막을 형성한 후, 이를 에칭함으로써 반도체 양자점이 구비된 양자점나노선 어레이를 제조하여 간단하고 경제적인 공정으로 고효율의 태양광 소자를 제조할 수 있으며, 적층 박막의 반도체층 두께, 매질의 종류, 양자점나노선의 단축 지름 등을 조절하여 흡수 가능한 광의 파장을 용이하게 조절할 수 있으며, 적외선 내지 가시광의 넓은 영역의 광을 흡수하여 전자/정공 쌍을 생성할 수 있는 장점이 있다.
태양 전지, 실리콘, 반도체화합물, 이종구조, 나노선, 양자점

Description

양자점나노선 어레이 태양광 소자 및 그 제조 방법 {Solar Cell Having Quantum Dot Nanowire Array and the Fabrication Method Thereof}
본 발명은 양자점나노선 어레이가 구비된 태양광 소자 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 상세하게는 반도체 양자점이 내부 함입된 양자점나노선 어레이가 구비된 태양광 소자 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
지구온난화의 주범인 이산화탄소 배출을 규제하기 위하여 1997년 12월 교토의정서가 채택된 후, 방대한 이산화탄소 배출량을 조절하기 위해, 태양에너지, 풍력, 수력과 같은 재생 가능하며, 청정한 대체 에너지원에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
청정 대체 에너지로 주목받는 태양광 소자(태양전지)는 반도체가 빛을 흡수하여 전자와 정공이 발생되는 광기전 효과를 이용하여 전류-전압을 생성하는 소자를 의미한다.
태양광 소자의 반도체로 안정성 및 효율이 입증된 실리콘이나 갈륨아세나이드(GaAs)와 같은 무기물 반도체의 n-p 다이오드가 주로 사용되었으나, 그 제조 비 용이 높아 태양전지의 실질적 활용에 걸림돌이 되어왔다.
보다 값싼 태양광 소자를 개발하고자, 염료 감응 물질, 유기/고분자 물질을 이용한 태양광 소자에 대한 연구가 활발히 진행 중이나, 실리콘 기반 태양광 소자에 비해 효율이 매우 낮고 열화에 의한 수명이 짧아 실제 시장 점유 비율은 3% 내외로 미미한 실정이다.
상술한 바와 같이 태양광 소자는 실리콘 단결정, 실리콘 다결정을 이용한 것이 대부분이나, 태양광 시스템 구축시 실리콘 소재 및 웨이퍼가 차지하는 비용이 전체 구축비용의 40%를 넘어서고 있는 실정이며, 이에 대한 현실적 해결책으로 구조적(morphology)/물리화학적(Eg engineering) 접근을 통해 단위 전력 생산에 필요한 실리콘의 양을 줄이는 노력과 박막형 소자로 실리콘 소모를 최소화 하는 노력이 이루어지고 있다.
본 발명의 목적은 가시광 내지 적외선의 넓은 스펙트럼에서 광전 변환이 가능하며, 높은 비표면적을 가져 광흡수가 극대화되고, 광을 흡수하여 생성된 전자 및 정공의 전도 효율이 높은 태양광 소자를 제공하는 것이며, 본 발명의 다른 목적은 반도체 에너지 밴드갭의 조절이 용이하며, 광전 변환이 발생하는 광 흡수층이 높은 비표면적을 가지며, 간단하고 경제적인 공정을 통해 고효율의 태양광 소자를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 태양광 소자의 제조방법은 a) p형 또는 n형 불순물이 도핑된 반도체 기판 상부에 반도체질화물 또는 반도체산화물의 매질층과 반도체층을 반복 적층하여 복합적층층을 제조하는 단계; b) 상기 복합적층층을 상기 반도체 기판의 수직 방향으로 부분 에칭(etching)하여 상기 반도체 기판에 일 끝단이 고정되며 서로 이격되어 수직 배열된 양자점나노선 어레이를 제조하는 단계; c) 상기 양자점나노선 어레이가 형성된 반도체 기판 상부에 상기 반도체 기판과 상보적 불순물이 도핑된 반도체를 증착하여, 적어도 상기 양자점나노선의 타 끝단과 상기 반도체 기판 사이의 빈 공간을 상보적 불순물이 도핑된 반도체로 채우는 단계; 및 d) 상기 반도체 기판 하부에 하부전극을 형성하고, 상기 하부전극과 대응되도록 상기 양자점나노선 어레이 및 상보적 불순물이 도핑된 반도체의 표면 상부 또는 상보적 불순물이 도핑된 반도체 표면 상부에 상부전극을 형성하는 단계를 포함하여 수행되는 특징이 있다.
상기 a) 단계의 상기 복합적층층은 PVD 또는 CVD를 이용한 증착공정에 의해 제조되며, 상기 복합적층층을 구성하는 상기 반도체층 및 상기 매질층은 서로 독립적으로 10 nm 이하의 두께인 것이 바람직하며, 상기 양자점 복합적층층을 구성하는 다수개의 상기 반도체층은 서로 다른 두께를 가지는 것이 바람직하며, 각 반도체층의 두께는 서로 독립적으로 10 nm 이하인 것이 바람직하다.
상기 b) 단계는 b1-1) 상기 양자점 복합적층층 상부로 Ag, Au 또는 전이금속인 촉매 금속을 망형(mesh)으로 증착하는 단계; 및 b1-2) 불산 및 과산화수소를 함유하는 혼합 수용액을 이용하여 습식 에칭을 하는 단계;를 포함하여 수행되는 것이 바람직하다.
상기 b) 단계는 b2-1) 상기 양자점 복합적층층 상부로 원형의 금속 나노점 어레이를 형성하는 단계; 및 b2-2) 상기 금속 나노점을 마스크로 하여 이온빔 식각(RIE)하는 단계;를 포함하여 수행되는 것이 바람직하다.
이때, 상기 b) 단계의 에칭(습식 에칭 또는 이온빔 식각)에 의해 나노디스크 형상의 매질 및 나노디스크 형상의 반도체가 순차적으로 반복 결합되어 있는 복합나노선 형상이 제조되며, 상기 에칭 공정 중 또는 후, 상기 나노디스크 형상의 반도체 표면을 자연 산화시키는 특징이 있다.
상기 b) 단계의 에칭에 의해 매질 내에 반도체 양자점이 함입된 양자점나노선이 제조되며, 상기 반도체 양자점의 크기는 상기 양자점 복합적층층을 구성하는 반도체층 각각의 두께에 의해 제어되는 특징이 있으며, 상기 매질의 종류, 상기 양자점나노선을 구성하는 상기 반도체 양자점의 크기 또는 이들의 조합에 의해 광흡수 파장이 제어되는 특징이 있다.
상기 c) 단계는 CVD 또는 PVD를 이용한 증착인 것이 바람직하다.
바람직하게, 상기 반도체 기판은 p형 (또는 n형) 실리콘 기판이며, 상기 상보적 불순물이 도핑된 반도체는 n형(또는 p형) 실리콘이며, 상기 매질은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물이며, 상기 복합적층층의 반도체는 실리콘이다.
상술한 제조방법으로 제조된 본 발명에 따른 태양광 소자는 하부전극; 상기 하부전극 상에 형성된 n형 또는 p형 불순물이 도핑된 제1반도체층; 상기 제1반도체층 상에 형성되고, 상기 제1반도체층과 상보적 불순물이 도핑된 제2반도체층; 상기 제2반도체층 상에 형성된 상부전극; 및 상기 제2반도체층 내에, 서로 이격되어 수직 배열된 양자점나노선 어레이;를 포함하여 구성되며, 상기 양자점나노선은 일 끝단이 상기 제1반도체층과 접촉되고, 매질과 상기 매질에 둘러싸인 하나 이상의 반도체 양자점으로 이루어진 특징이 있다.
이때, 상기 양자점나노선의 타 끝단이 상기 제2반도체층의 표면상에 존재하여 상기 타 끝단이 상기 상부전극과 접촉되거나, 상기 양자점나노선의 타 끝단이 상기 제2반도체층 내에 존재하여 상기 양자점나노선이 상기 제2반도체층에 함입(embedded)되어 있을 수 있다.
상기 제1반도체층 및 상기 제2반도체층은 동일한 반도체 물질에 서로 다른 성질(p형 또는 n형)의 불순물이 도핑된 것이 바람직하며, 상기 매질은 반도체질화 물, 반도체산화물 또는 이들의 혼합물인 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 상기 반도체 질화물 또는 상기 반도체 산화물은 상기 제1반도체층 및 상기 제2반도체층을 구성하는 반도체 물질과 동일한 반도체의 산화물 또는 질화물이다.
상기 양자점나노선은 둘 이상의 상기 반도체 양자점이 상기 양자점나노선의 길이 방향으로 배열되어 있는 특징이 있으며, 상기 양자점나노선에 포함된 상기 반도체 양자점은 크기가 서로 같거나 다르게 제작될 수 있다.
상기 양자점나노선은 지름이 10 nm 이하의 반도체 양자점으로 구성된 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 태양광 소자는 상기 매질의 종류, 상기 반도체 양자점의 크기 또는 이들의 조합에 의해 광흡수 파장이 제어되는 특징이 있다.
바람직하게, 상기 제1반도체층은 실리콘층이며, 상기 제2반도체층은 n형 실리콘층이며, 상기 매질은 실리콘산화물, 실리콘질화물 또는 이들의 혼합물이며, 상기 반도체 양자점은 실리콘 양자점이다.
본 발명에 따른 태양광 소자는 매질 및 반도체 양자점으로 이루어진 이질 구조의 양자점나노선 어레이, 상기 양자점나노선과 각각 접촉하는 p형, n형 반도체 및 전극을 포함하여 구성되며, 반도체 양자점의 밴드갭 에너지의 조절이 용이하고, 반도체 양자점이 서로 다른 다양한 밴드갭 에너지를 가져 가시광 내지 적외선의 넓은 스펙트럼에서 광전 변환이 가능하며, 고밀도 양자점나노선 어레이 내부에 양자 점이 함입되어 있는 구조를 가져 광흡수가 극대화되고, 상기 양자점나노선이 p형, n형 반도체 넓은 면적에서 접하여 전자 및 정공의 전도 효율이 높은 장점을 가지며, 본 발명에 따른 제조방법은 수 나노 두께의 매질층 및 반도체층이 적층된 적층 박막을 형성한 후, 이를 에칭함으로써 반도체 양자점이 구비된 양자점 나노선 어레이를 제조하여 간단하고 경제적인 공정으로 고효율의 태양광 소자를 제조할 수 있으며, 적층 박막의 반도체층 두께, 매질의 종류, 양자점나노선의 단축 지름 등을 조절하여 흡수 가능한 광의 파장을 용이하게 조절할 수 있으며, 적외선 내지 가시광의 넓은 영역의 광을 흡수하여 전자/정공 쌍을 생성할 수 있는 장점이 있다.
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 태양광 소자 및 그 제조방법을 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 또한 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.
도 1은 본 발명에 따른 제조방법을 도시한 일 공정도로, p형 반도체층(110) 상부에 증착 공정을 이용하여 매질박막(매질층, 121)과 반도체박막(반도체층, 122)을 번갈아 증착하여 다층 박막구조의 복합적층층(120)을 제조한 후, 제조된 복합적층층(120)을 p형 반도체층(110) 표면에 대해 수직 방향으로 부분 에칭하는 탑-다운(top-down) 방식으로 양자점나노선(130) 어레이를 제조한다.
증착시, 상기 매질박막(121) 및 반도체 박막(122)의 두께를 각각 나노미터 오더(order)가 되도록 증착하는 것이 바람직하며, 매질박막(121) 및 반도체 박막(122)의 두께가 서로 독립적으로 10 nm 이하가 되도록 증착하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 매질박막(121)은 반도체 산화물, 반도체 질화물 또는 이들의 혼합물인 특징이 있으며, 상기 복합적층층(120)을 구성하는 다수개의 매질박막(121)은 막 별로 서로 다른 물질(반도체산화물, 반도체질화물, 반도체산화물과 반도체 질화물의 혼합물) 및 서로 다른 두께를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 양자점나노선(130)은 복합적층층(120)을 부분 에칭하여 제조되므로, 복합적층층(120)을 구성하는 결정질 또는 비정질의 매질(131) 및 결정질 또는 비정질의 반도체(132)가 서로 이종계면(interphase interface)을 가지며 혼합되어 있는 특징을 가지며, 결정질 또는 비정질의 반도체(132)가 양자점 형상으로 나노선 내에 함입(embedded)되어 있는 구조를 갖는다.
이는 상기 양자점나노선(130) 어레이를 제조하기 위한 상기 에칭과정 중 또는 에칭 후, 에칭에 의해 표면으로 드러나는 반도체(132)의 표면 자연 산화를 유도하여 상기 양자점나노선(130)을 구성하는 반도체가 양자점의 형상으로 나노선 내에 함입되게 만드는 것이다.
상술한 바와 같이 본 발명의 양자점나노선(130) 어레이는 귀금속 촉매를 이용한 VLS 성장법과 같이 바텀-업(bottom-up) 방식이 아닌 복합적층층(120)의 부분 에칭(etching)에 의한 탑-다운(top-down) 방식으로 양자점나노선(130) 어레이를 제조하는 특징이 있으며, 이에 따라, 나노선이 부착되는 p형 반도체층(110)의 물질, 결정성, 표면의 결정학적 방향 등에 상관없이 p형 반도체층(110)에 수직 배향되게 양자점나노선(130)을 형성할 수 있으며, 다수개의 양자점나노선(130)이 규칙적이며 고밀도로 배열된 특징을 갖는다.
복합적층층(120)의 부분 에칭(etching)에 의해 양자점나노선(130)이 제조되므로, 상기 양자점나노선(130)은 둘 이상의 함입된 양자점(132)이 나노선의 장축 길이방향으로 배열되어 있는 구조를 가지며, 도 1에는 동일한 두께를 갖는 반도체막들(122)을 도시하였으나, 복합적층층(120)을 구성하는 반도체막(122)들의 두께를 각기 상이하도록 제어하여 상기 양자점나노선(130)의 장축 길이 방향으로 배열된 양자점(132)들의 크기가 서로 다르도록 제어할 수 있다.
상세하게는, 에칭에 의한 탑-다운(top-down) 방식에 의해 양자점나노선(130) 및 그 어레이가 제조되므로, 상기 복합적층층(120)을 구성하는 매질박막(121)과 반도체박막(122) 각각의 두께 및 반복 증착 회수를 제어하여, 양자점나노선(130)의 장축 길이를 제어할 수 있으며, 복합적층층(120)을 구성하는 반도체박막(122)의 막수를 제어하여 상기 양자점나노선(130)에 함입된 반도체 양자점(132)의 수를 제어할 수 있으며, 복합적층층(120)을 구성하는 반도체박막(122)의 두께를 제어하여 반 도체 양자점(132)의 크기를 제어할 수 있는 특징이 있다.
또한, 상기 복합적층층(120)내 반도체박막(122)의 위치를 제어하여 상기 양자점나노선(130)내 반도체 양자점(132)의 위치를 제어할 수 있는 특징이 있다.
또한, 상기 복합적층층(120)의 두께를 수 나노미터 내지 수백 나노미터로 제조하여, 복합적층층(120)의 에칭에 의해 제조되는 양자점나노선의 장축 길이가 수 나노미터 내지 수백 나노미터의 길이를 갖도록 제어하는 것이 바람직하다.
수 내지 수십 나노미터 오더의 단축 지름을 가지는 양자점나노선 및 고밀도의 양자점나노선 어레이를 제조하기 위해, 상기 부분 에칭은 금속을 촉매로 이용한 화학적 에칭방법(metal-assisted chemical etching) 또는 이온빔식각(RIE; Reactive Ion Etching)에 의한 에칭인 것이 바람직하다.
도 1은 금속 촉매를 이용한 화학적 에칭 방법을 이용한 제조방법을 도시한 것이다. 상기 매질박막(121) 및 반도체 박막(122)의 두께를 각각 나노미터 오더(order)가 되도록 반복 증착하여 복합적층층(120)을 제조한 후, 상기 복합적층층(120) 상부로 Ag, Au 또는 전이금속인 촉매 금속(200)을 망형(mesh)으로 증착한다. 제조되는 양자점나노선(130)의 단축 지름은 상기 망형 촉매 금속(200)의 빈 공동 크기에 의해 결정된다. 바람직하게, 상기 촉매 금속의 형상은 지름이 수 내지 수십 나노미터 오더인 원형의 공동이 규칙적으로 서로 이격 배열되어 있는 망형이다.
에칭에 촉매작용을 하는 망형의 촉매 금속(200)이 형성된 후, 화학적 습식 에칭을 수행하여 도 1과 같이 p형 반도체층(110)에 일 끝단이 접촉/고정되어 있으 며, 균일한 크기로 규칙적으로 밀집 배열되어 있는 양자점나노선(130) 어레이를 제조한다.
이후, 상기 p형 반도체층(110)에 대해 상보적 불순물이 도핑된 n형 반도체를 상기 증착하는 공정이 수행된다.
상기 증착 시, 상기 p형 반도체층(110) 상부로 상기 복합적층층(120)의 부분 에칭에 의해 형성된 빈 공간들을 모두 n형 반도체(140)로 채우고(filling), 바람직하게는 상기 양자점나노선(130) 어레이를 완전히 덮어 표면에 n형 반도체(140)만 존재하도록 증착한다. 이는 광을 흡수하여 상기 반도체 양자점(130)에서 생성된 전자-정공의 분리 및 이동을 원활히 하여 외부 추출효율을 증가시키기 위함이다.
이후, 상기 p형 반도체층(110) 하부 및 상기 n형 반도체(140) 표면 각각에 서로 대향되도록 전극을 형성하여 본 발명에 따른 태양광 소자를 제조한다.
도 2는 도 1의 제조방법중 망형의 촉매 금속 형성단계 및 에칭 단계의 평면도이다. 상기 복합적층층(120)의 최 상부에 형성된 매질층(121) 상부로, 지름이 수 내지 수십 나노미터 오더인 원형의 공동이 규칙적으로 서로 이격 배열되어 있는 망형의 촉매 금속(200)이 형성된 후, 상기 금속(200)을 촉매로 한 화학적 습식 에칭이 수행되어 p형 반도체층(110)에 수직으로 배열된 규칙적 밀집구조를 갖는 양자점나노선 어레이가 제조된다.
도 3은 본 발명에 따른 제조방법 중, 촉매 금속을 이용한 화학적 에칭을 수행하여 양자점나노선 어레이를 제조하는 단계를 보다 상세히 도시한 공정 단면도이다. 도 3은 다양한 크기의 반도체 양자점이 나노선 길이방향으로 함입 배열된 양자 점나노선을 제조하기 위해, 반도체박막(122)이 서로 다른 두께를 갖도록 증착한 경우의 예이다.
고 비표면적을 갖도록 양자점나노선(130)을 고 밀도로 제조하고, 상기 양자점나노선(130)의 단축 지름을 수 내지 수십 나노미터 오더로 제조하기 위해, 상기 망형의 촉매 금속(200)은 나노다공성 알루미나(AAO; anodic alumina oxide, 300)를 마스크로 이용하여 제조되는 것이 바람직하다.
상기 나노다공성 알루미나는 수 나노미터의 관통 기공들이 형성된 알루미나로, 알루미늄을 황산, 옥살산 또는 인산을 전해질로 하여 양극산화시켜 제조할 수 있다. 상세한 나노다공성 알루미나의 제조방법은 본 출원인의 논문(W. Lee et al. Nature Nanotech. 3, 402 (2008))에 기재되어 있다.
상세하게, 도 3 및 도 4에 도시한 바와 같이 상기 나노다공성 알루미나(300)를 마스크로 복합적층층(120)을 부분적으로 이온빔식각(RIE)하여 상기 복합적층층(120) 표면에 표면 요철을 형성한다.
따라서, 상기 복합적층층(120)이 상기 나노다공성 알루미나(300)의 기공 부분(도 4의 pore) 형상으로 일정 깊이 식각(도 4의 etched)되어, 표면 요철이 형성된다.
이후, 상기 표면요철이 형성된 복합적층층(120') 상부로 촉매 금속을 증착시키는데, 촉매 금속의 증착시, 복합적층층(120')의 표면 단차에 의해 볼록한 영역(RIE에 의해 식각되지 않은 영역)에 선택적으로 촉매 금속이 증착되어, 나노다공성 알루미나(300)과 유사한 크기 및 배열을 갖는 공동이 형성된 망형상 금속(200) 이 제조된다.
화학적 에칭시 촉매작용을 하는 상기 금속(200)은 Ag, Au 또는 전이금속인 촉매 금속이 바람직하며, 상기 전이금속은 Fe 또는 Ni이 바람직하다.
상기 금속 촉매를 이용한 습식 에칭에 있어, 에칭액이 불산 및 과산화수소수가 혼합된 혼합 수용액인 것이 바람직하다.
바람직하게 상기 에칭액은 불산 : 과산화수소 : 물의 부피비가 1 : 0.3~0.7 : 3~4로 혼합된 용액이다. 이는, 금속 촉매 하에서 상기 복합적층층(120)을 구성하는 반도체박막(122) 및 매질박막(121)을 효과적으로 에칭할 수 있는 물질 및 비율이며, 길이에 무관하게 균일한 표면을 갖는 양자점나노선(130)을 제조하기 위한 조건이다.
습식 에칭이 진행됨에 따라, 나노디스크 형상의 매질 및 나노디스크 형상의 반도체가 순차적으로 반복 결합되어 있는 양자점나노선 형상이 제조되는데, 상기 에칭 공정 중 상기 나노디스크 형상의 반도체 표면이 에칭액에 함유된 산소(과산화수소수, 물)와 반응하여 그 표면이 자연 산화된다. 이에 의해, 상기 나노디스크 형상이었던 반도체(양자점나노선을 구성하는 반도체)는 표면이 에칭액에 의해 자연산화되어, 결과적으로 양자점의 형상으로 양자점나노선 내부에 함입된 구조를 갖게 된다.
상술한 나노다공성 알루미나(AAO)를 이용한 금속 망(200) 및 금속 촉매를 이용한 화학적 에칭을 통해 양자점나노선 단축 지름은 8 nm 내지 25 nm인 매우 미세 한 나노선를 약 2 x 1010 내지 3 x 1010 개/cm2의 수준의 고밀도로 제조할 수 있다. (본 출원인의 논문 Nano Lett. 8, accepted for publication, 2008. 참고)
도 5는 본 발명에 따른 제조방법 중, 이온빔 식각을 수행하여 양자점나노선 어레이를 제조하는 단계를 도시한 공정 단면도이다.
증착 공정에 의해 복합적층층(120)이 형성된 후, 상술한 금속 촉매를 이용한 화학적 습식 에칭에 의해 양자점나노선 어레이를 제조할 수 있으며, 도 5에 도시한 바와 같이 나노다공성 알루미나(AAO) 및 이온빔 식각(RIE)을 이용하여 양자점나노선 어레이를 제조할 수 있다.
도 5에 도시한 바와 같이 복합적층층(120) 상부에 나노다공성 알루미나(AAO, 300)를 마스크로 하여 금속을 증착한다. 이때, 상기 금속은 나노다공성 알루미나의 기공의 크기 및 배열과 유사한 크기 및 배열로 상기 복합적층층(120) 상부로 증착된다. 상기 금속 증착 공정에 의해 제조된 원형의 금속점(나노크기인 원형 디스크형상 금속, 210)을 식각 마스크로, p형 반도체층(110)에 수직 방향으로 이온 빔 식각(RIE)하여 양자점나노선(130) 어레이를 제조한다. 이때, 상기 이온빔 식각 후 공기에 노출시 산소에 의해 반도체 표면의 자연 산화가 일어나, 화학적 습식 에칭의 경우와 마찬가지로 양자점나노선(130) 내부에 함입된 반도체 양자점의 형상을 갖게 된다.
도 5의 상술한 방법은 상기 화학적 습식 에칭에 비해 다소 공정 시간이 길어지나, 수 나노미터 두께의 미세한 나노선를 고 밀도로 제조할 수 있는 방법이다. RIE 공정에서는 SF6/O2 플라즈마 (40 sccm, 10 mTorr, 200W)가 바람직하며 얻어지는 양자점나노선의 길이는 RIE 시간 조절하여 제어할 수 있다는 장점이 있다.
도 1 내지 도 5를 기반으로 상술한 본 발명의 제조방법은 광소자의 p-n 정션(junction)중 p형 반도체 또는 n형 반도체 상부에 수 나노미터 두께의 매질층 및 반도체층을 순차적으로 증착한 후, 나노다공성 알루미나 및 촉매금속을 이용한 화학적 습식 에칭;이나 나노다공성 알루미나 및 이온빔 식각을 이용한 건식 에칭;의 탑-다운 방식으로 미세하며 고밀도의 양자점나노선 어레이를 제조하는 것이며,
에칭 시 에칭 agent 또는 에칭이 끝난 후 산소분위기에 거치시킴으로써 양자점나노선를 구성하는 반도체의 표면을 자연 산화시켜, 양자점나노선 내에 반도체 양자점 형상으로 함입된 구조를 갖게 하는 것이며,
양자점나노선 간 에칭에 의해 생성된 빈 공간에 상보적 불순물이 도핑된 반도체 물질로 증착하여 전자/정공 이동 효율이 높은 p-n 정션(junction)을 형성하는 것이며,
복합적층층의 증착 공정에서 반도체 박막의 두께, 매질박막의 물질 종류를 제어하여 최종적으로 양자점나노선 내 반도체 양자점의 밴드갭 에너지를 제어하는 것이며,
복합적층층의 증착 공정에서 서로 다른 두께를 갖는 반도체 박막들을 매질박막과 번갈아가며 증착하여 다양한 범위의 밴드갭 에너지를 갖도록 하여 적외선 내지 가시광선의 넓은 파장 영역의 광을 흡수할 수 있도록 하는 것이다.
상기 복합적층층은 PVD 또는 CVD를 이용한 통상의 반도체 증착공정으로 수행될 수 있다. 상기 상보적 불순물이 도핑된 반도체 물질의 증착은 PVD 또는 CVD를 이용한 통상의 반도체 공정으로 수행될 수 있으며, 바람직하게는 CVD를 이용한 증착이다.
상기 전극층(151, 152)은 도전성 금속 페이스트를 이용한 스크린 프린팅, 스텐실 프린팅등의 통상의 프린팅 방법 또는 PVD/CVD를 이용한 증착을 이용하여 제조된다.
본 발명의 제조방법은 상기 매질의 종류, 양자점나노선을 구성하는 반도체 양자점의 크기 또는 이들의 조합에 의해 광흡수 파장(반도체 양자점의 밴드갭)을 쉽고 용이하게 제어할 수 있는 특징이 있으며 저차원 나노구조물 형상의 광활성층을 탑-다운 방식으로 저비용으로 쉽고 빠르게 제조할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 제조방법은 반도체 양자점으로 빛을 흡수하여 전자-정공 쌍을 생성하는 반도성 물질, p형 반도체로 p형 불순물로 도핑된 반도성 물질, n형 반도체로 n형 불순물이 도핑된 반도성물질, 매질로 반도성물질들의 질화물 또는 산화물을 이용하여 태양광 소자를 제조할 수 있으나, 본 발명을 이용하여 효과적으로 태양광 소자를 제조하기 위해서 상기 반도체 기판은 p형 실리콘 기판이며, 상기 상보적 불순물이 도핑된 반도체는 n형 실리콘이며, 상기 매질은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물이며, 상기 복합적층층의 반도체는 실리콘인 것이 바람직하다.
도 6은 본 발명의 제조방법으로 제조된 태양광 소자의 단면구조를 도시한 것으로, 하부전극(152); 상기 하부전극 상에 형성된 n형 또는 p형 불순물이 도핑된 제1반도체층(110); 상기 제1반도체층 상에 형성되고, 상기 제1반도체층(110)과 상보적 불순물이 도핑된 제2반도체층(140); 상기 제2반도체층(140) 상에 형성된 상부전극(151); 및 상기 제2반도체층(140) 내에, 서로 이격되어 수직 배열된 양자점나노선(130) 어레이;를 포함하여 구성되는 특징이 있으며, 상기 양자점나노선(130)은 일 끝단이 상기 제1반도체층(110)와 접촉되고, 매질(131)과 상기 매질에 둘러싸인 하나 이상의 반도체 양자점(132)으로 이루어진 특징이 있다.
이때, 상기 양자점나노선(130)의 타 끝단이 상기 제2반도체층(140)의 표면상에 존재하여 상기 타 끝단이 상기 상부전극(151)과 접촉되거나, 상기 양자점나노선(130)의 타 끝단이 상기 제2반도체층(140) 내에 존재하여 상기 양자점나노선(130)이 상기 제2반도체층(140)에 함입(embedded)되어 있는 구조일 수 있다.
상기 매질(131)은 반도체질화물, 반도체산화물 또는 이들의 혼합물인 특징이 있다.
바람직하게, 상기 제1반도체층(110)과 상기 제2반도체층(140)은 동일한 반도성 물질에 서로 상보적인 불순물이 각각 도핑되어 있는 것이며, 상기 매질은 상기 제1 또는 제2 반도체층(110, 140)의 반도성 물질의 질화물, 반도체산화물 또는 이들의 혼합물이다.
상기 양자점나노선(130)은 둘 이상의 상기 반도체 양자점(132)이 상기 양자점나노선(130)의 길이 방향으로 배열되어 있는 특징이 있으며, 상기 양자점나노선(130)에 구비된 반도체 양자점(132)들이 서로 다른 크기를 갖는 특징이 있다. 이때, 상기 양자점나노선에 구비된 상기 반도체 양자점의 지름은 1nm 내지 10nm인 특 징이 있으며, 상기 양자점나노선 단축 지름은 8nm 내지 25nm인 특징이 있으며, 상기 양자점나노선의 밀도는 2 x 1010 내지 3 x 1010 개/cm2인 특징이 있다.
본 발명에 따른 태양광 소자는 반도체 양자점의 크기 및 매질의 종류를 제어하여 반도체 양자점의 밴드갭 에너지를 용이하게 조절할 수 있으며, 서로 다른 크기의 반도체 양자점이 양자점나노선 내에 구비되어 가시광 내지 적외선의 넓은 스펙트럼에서 광전 변환이 가능하며, 광전 변환이 일어나는 광 활성부가 고밀도 양자점나노선 어레이의 저차원 나노구조물 형태이므로 광흡수가 극대화되고, 상기 양자점나노선이 p형, n형 반도체와 넓은 면적에서 접하여 전자 및 정공의 전도 효율이 높은 장점을 가진다.
상세하게, 본 발명에 따른 태양광 소자는 실리콘 양자점의 밴드갭 에너지 제어를 통해 태양광 전영역의 파장에 대해 광전 변환이 가능하여, 내부 광생성 효율을 극대화 시키고, 고 비표면적을 갖는 저차원 나노구조물 형태로 광 활성부를 구성하여 광흡수율 및 광전 변환 효율을 극대화 시키고, 개개의 양자점나노선이 n형 반도체에 둘러 싸인 구조를 가지며 p형 반도체와 접해 있는 구조를 가져 광에 의해 생성된 전자-정공의 전도 효율 향상된 장점이 있다.
바람직하게, 상기 제1반도체층은 p형 실리콘층이며, 상기 n형 반도체층은 n형 실리콘층이며, 상기 매질은 실리콘산화물, 실리콘질화물 또는 이들의 혼합물이며, 상기 반도체 양자점은 실리콘 양자점이다.
본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 태양광 소자 제조방법의 공정도를 도시한 일 예이며,
도 2는 본 발명에 따른 태양광 소자 제조방법 중 양자점나노선 어레이를 제조하는 공정도를 도시한 일 예이며,
도 3은 본 발명에 따른 태양광 소자 제조방법 중 양자점나노선 어레이를 제조하는 공정도를 도시한 다른 예이며,
도 4는 본 발명에 따른 태양광 소자의 제조방법 중 RIE에 의한 요철 형성 단계를 도시한 공정도의 일 예이며,
도 5는 본 발명에 따른 태양광 소자 제조방법 중 양자점나노선 어레이를 제조하는 공정도를 도시한 또 다른 예이며,
도 6은 본 발명에 따른 태양광 소자의 구조를 도시한 일 예이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
110 : p형 반도체 120 : 복합적층층
121 : 매질층 122 : 반도체층
120': 표면 요철이 형성된 복합적층층
130 : 양자점나노선 131 : 매질
132 : 반도체 양자점 140 : n형 반도체
151, 152 : 전극
200 : 금속망 210 : 원형의 금속점
300 : 나노다공성 알루미나

Claims (16)

  1. a) p형 또는 n형 불순물이 도핑된 반도체 기판 상부에 반도체질화물 또는 반도체산화물의 매질층과 반도체층을 반복 적층하여 복합적층층을 제조하는 단계;
    b) 상기 복합적층층을 상기 반도체 기판의 수직 방향으로 부분 에칭(etching)하여 상기 반도체 기판에 일 끝단이 고정되며 서로 이격되어 수직 배열된 양자점나노선 어레이를 제조하는 단계;
    c) 상기 양자점나노선 어레이가 형성된 반도체 기판 상부에 상기 반도체 기판과 상보적 불순물이 도핑된 반도체를 증착하여, 적어도 상기 양자점나노선의 타 끝단과 상기 반도체 기판 사이의 빈 공간을 상보적 불순물이 도핑된 반도체로 채우는 단계; 및
    d) 상기 반도체 기판 하부에 하부전극을 형성하고, 상기 하부전극과 대응되도록 상기 양자점나노선 어레이 및 상보적 불순물이 도핑된 반도체의 표면 상부 또는 상보적 불순물이 도핑된 반도체 표면 상부에 상부전극을 형성하는 단계;
    를 포함하여 제조되는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 a) 단계의 상기 복합적층층은 PVD 또는 CVD를 이용한 증착공정에 의해 제조되며, 상기 복합적층층을 구성하는 상기 반도체층의 두께가 서로 다른 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 복합적층층을 구성하는 상기 반도체층 및 상기 매질층은 서로 독립적으로 10 nm 이하의 두께인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 b) 단계는
    b1-1) 상기 복합적층층 상부로 Ag, Au 또는 전이금속인 촉매 금속을 망형(mesh)으로 증착하는 단계; 및
    b1-2) 불산 및 과산화수소를 함유하는 혼합 수용액을 이용하여 습식 에칭을 하는 단계;
    를 포함하여 수행되는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 b) 단계는
    b2-1) 상기 복합적층층 상부로 원형의 금속 나노점 어레이를 형성하는 단계; 및
    b2-2) 상기 금속 나노점을 마스크로 하여 이온빔 식각(RIE)하는 단계;
    를 포함하여 수행되는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  6. 제 4항 또는 제 5항에 있어서,
    상기 b) 단계의 에칭에 의해 매질 내에 반도체 양자점이 함입된 양자점나노선이 제조되며, 상기 반도체 양자점의 크기는 상기 복합적층층을 구성하는 반도체층 각각의 두께에 의해 제어되는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 매질의 종류, 상기 양자점나노선을 구성하는 상기 반도체 양자점의 크기 또는 이들의 조합에 의해 광흡수 파장이 제어되는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법
  8. 제 3항에 있어서,
    상기 c) 단계는 CVD 또는 PVD를 이용한 증착인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조방법.
  9. 제 1항, 제 2항, 제 4항 또는 제 5항의 어느 한 항에 있어서,
    상기 반도체 기판은 p형 또는 n형 실리콘 기판이며, 상기 상보적 불순물이 도핑된 반도체는 n형 또는 p형 실리콘이며, 상기 매질은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물이며, 상기 복합적층층의 반도체는 실리콘인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자의 제조 방법.
  10. 하부전극;
    상기 하부전극 상에 형성된 n형 또는 p형 불순물이 도핑된 제1반도체층;
    상기 제1반도체층 상에 형성되고, 상기 제1반도체층과 상보적 불순물이 도핑된 제2반도체층;
    상기 제2반도체층 상에 형성된 상부전극; 및
    상기 제2반도체층 내에, 서로 이격되어 수직 배열된 양자점나노선 어레이;를 포함하여 구성되며,
    상기 양자점나노선은 일 끝단이 상기 제1반도체층와 접촉되고, 매질과 상기 매질에 둘러싸인 하나 이상의 반도체 양자점으로 이루어진 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 매질은 반도체질화물, 반도체산화물 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  12. 제 10항에 있어서,
    상기 양자점나노선은 둘 이상의 상기 반도체 양자점이 상기 양자점나노선의 길이 방향으로 배열되어 있는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 양자점나노선은 서로 다른 크기의 상기 반도체 양자점으로 구성된 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  14. 제10항, 제 12항 또는 제 13항의 어느 한 항에 있어서,
    상기 양자점나노선 내 반도체 양자점의 지름이 10 nm 이하인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  15. 제10항, 제 11항, 제 12항 또는 제 13항의 어느 한 항에 있어서,
    상기 매질의 종류, 상기 반도체 양자점의 크기 또는 이들의 조합에 의해 광흡수 파장이 제어되는 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
  16. 제 15항에 있어서,
    상기 제1반도체층은 실리콘층이며, 상기 제2반도체층은 n형 실리콘층이며, 상기 매질은 실리콘산화물, 실리콘질화물 또는 이들의 혼합물이며, 상기 반도체 양자점은 실리콘 양자점인 것을 특징으로 하는 양자점나노선 어레이 태양광 소자.
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