KR100454610B1 - 합성가스의제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 조절제 가스 없이 탄화수소 함유 연료의 부분 산화로 합성 가스를 제조하는 방법에 관한 것으로서, 상기 방법은 탄화수소 함유 연료 및 산화제를 산소가 폭발하는 조건 (즉, 산화제의 속도는 버너의 출구에서 연료의 속도보다 상당히 빠르다) 하에서 반응기 혼합형 버너 (즉, 기화 구역으로 진출되어 있는 하나 이상의 분리된 버너 통로로 각각 유동되는 상기 연료와 상기 산화제는 버너 통로의 하류의 바로 근처에 도달할 때까지는 혼합되지 않는다) 를 통해 기화 구역에 공급하는 단계를 포함하고; 적어도, 상기 산화제로부터 상기 연료를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금으로 만들어지거나, 상기 산화제로부터 상기 연료를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 산화제 측에 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금의 라이닝이 제공된다.
Description
상기 합성 가스 제조 방법에서, 산화제로서 사용되는 산소 함유 가스 및 탄화수소 함유 연료는 연료와 산화제의 통로 또는 유로 (流路) 의 배열을 포함하는 버너를 통해 기화 구역에 공급되며, 여기서 합성 가스를 함유하는 기체 스트림이 자동 열적으로 적절한 조건하에서 생산된다. 통로 또는 유로는 분리 벽, 소위 버너 인터널 (internal) 에 의해 서로 분리되어 있다.
합성 가스를 제조하는 많은 공지된 방법에서는, 조절제 가스 (예를 들어, 증기, 물 또는 이산화탄소 또는 이들의 배합물) 를 기화 구역에 공급하여 기화 구역내의 온도를 조절한다. 조절제 가스는 산화제 또는 (기체) 연료에 첨가될 수 있거나, 조절제 가스 통로를 통해 공급될 수 있다. 당업자는 산화제 및 조절제 가스를 적용하는 조건을 알 것이다.
유리하게는, 상기 버너의 세로축과 동축 (co-axial) 인 n 통로 또는 유로 (n 은 정수 > 2) 의 동심 배열을 포함하는 다중 오리피스 (multi-orifice, 공고리형:co-annular) 버너가 사용된다.
이러한 다중 오리피스 (공고리형) 버너는, 버너의 출구에 도달할 때까지 통로를 흐르는 유체 스트림을 분리시키는 실질적으로 원통 모양의 인터널을 가지고 있다. 특히, 이러한 다중 오리피스 (공고리형) 버너는 산화제, 조절제 가스 (선택적) 및 연료를 기화 구역에 공급하기 위한 고리형 동심 유로 또는 통로의 배열을 포함한다.
다중 오리피스 (공고리형) 버너는 그와 같이 공지되어 있으므로, 이의 기계적 구조는 상세히 설명되지 않을 것이다.
일반적으로, 이러한 버너는 버너 출구에 수많은 슬릿과, 인터널 냉각 유체 (예를 들어, 물) 통로가 있는 공벽 (空壁) 부재를 포함한다. 통로는 버너 출구에 집중될 수 있거나, 그렇지 않을 수 있다. 인터널 냉각 유체 통로를 포함하는 대신에, 버너의 작동 또는 열 상승/정지 상황 동안에 열 부담을 견디기 위해 버너 (앞) 벽의 바깥 표면에 매우 인접한 수단에 의해 매달려진 또는 상기 수단위에 적용된 적합한 세라믹 또는 내화 라이닝 (lining) 이 버너에 제공될 수 있다. 유리하게는, 하나 이상의 통로의 출구는 바깥 통로에 대하여 들어갈 수도 돌출될 수도 있다.
버너의 용량에 따라서, 목적에 알맞은 어떠한 슬릿 너비도 적용될 수 있다는 것을 당업자는 이해할 것이다.
유리하게는, 중앙 통로는 직경이 70 ㎜ 이하이며, 나머지 동심 통로는 1∼30 ㎜ 의 슬릿 너비를 갖는다.
그러나, 본 발명이 공고리형 버너의 사용에 국한되는 것은 아닌 것으로 이해될 것이다.
산화제 및 연료, 및 선택적으로, 조절제 가스가 양호한 분무 및 혼합을 얻기 위하여 특정 속도와 질량 분포로 각각의 유로를 통하여 기화 구역에 공급된다.
유리하게는, 각각의 속도는 기화 구역으로 들어가는 각각의 상기 유로의 출구에서 측정 또는 계산된다. 속도의 측정 또는 계산은 당업자가 목적에 알맞은 어떤 방법으로도 수행할 수 있으므로, 상세히 설명되지 않을 것이다.
산화제로 사용되는 산소 함유 가스는 일반적으로 공기 또는 산소 또는 이의 혼합물이다. 95 % 이상의 산소를 함유하는 산화제가 바람직하다.
합성 가스는 일산화탄소 및 수소를 함유하는 가스이고, 이는 예를 들어, 청정 매개물-발열량 연료 가스로, 또는 메탄올, 암모니아 또는 탄화수소의 합성을 위한 공급 원료로 사용되는데, 탄화수소의 합성은 기체 탄화수소, 및 가솔린, 중간 증류물, 윤활유 및 왁스와 같은 액체 탄화수소를 생산한다.
상세한 설명과 청구의 범위에서, 용어 기체 (액체) 탄화수소 함유 연료는 기화기 공급 압력과 온도에서 기체 (액체) 인 탄화수소 함유 연료를 가리키는데 사용될 것이다.
공지된 방법에 따르면, 산화제를 사용하여, 0.1∼12 MPa abs. 범위의 압력 및 1000∼1800 ℃ 범위의 온도에서, 기체 탄화수소, 특히 석유 가스 또는 천연 가스와 같은 기체 연료를 반응기 용기에서 부분적으로 산화시켜 합성 가스를 생산한다.
생산된 합성 가스는 중간 증류물, 암모니아, 수소, 메탄올 생산용 공급 원료로서, 또는 연료 가스, 예를 들어 정련 장치의 노 (furnace) 의 가열 또는 더 효율적으로, 전기 및 열을 생산하기 위한 가스 터빈의 연소용 연료 가스로서 직접 사용될 수 있기 때문에, 합성 가스는 자주 원유 정련 장치의 부근 또는 그곳에서 생산될 것이다.
경제적인 이유로, 버너를 조절제 가스의 사용 없이 작동시키는 것이 종종 바람직하다. 더 나아가서, 기화기에서 연료와 산화제의 양호한 혼합을 얻기 위하여, 산소 폭발이 존재하는 조건하에서 버너를 작동시키는 것이 바람직하다 (즉, 산화제의 속도는 버너의 출구에서 연료의 속도보다 충분히 크다). 당업자는 상기 조건을 알 것이다.
산소 폭발이 낮은 연료 공급 압력을 허용하여 압축 비용의 감소를 가능케 한다는 것을 당업자는 이해할 것이다.
일반적으로, 버너 인터널의 림 (rim) (즉, 버너가 반응기 용기내에 장착될 때, 버너 인터널의 부분은 기화 구역으로 향하고 팁 (tip) 에서 끝난다) 는 강철 또는 낮은 합금 강철로 만들어진다.
그러나, 조절제 가스 없이 산소 폭발을 적용할 때에는, 연료와 산화제를 분리시키는 버너 인터널의 림이 금속 먼지 현상에 의해 심하게 공격받아, 심각한 버너 손상이 일어날 것이고 버너의 수명이 제한되는 것으로 나타났다.
금속 먼지는 600∼800 ℃의 온도 범위에서 높은 활성 및 낮은 산소 압력의 조건하에 공업 설비에서 발생하여, 강철을 분말 카본, 금속 입자 및 때때로 카바이드 및 산화물의 혼합물로 분해시키는 파국적인 침탄화이다. 가스 유동을 통해 부식으로 부식 생성물이 휩쓸려가면, 흠집 또는 일반적인 금속 소모가 관찰된다.
본 발명은 조절제 가스 없이 탄화수소 함유 연료 및 산소 함유 가스를 부분 산화시켜 합성 가스를 제조하는 방법에 관한 것이다. 특히, 액체 또는 기체 탄화수소 함유 연료가 사용된다.
본 발명의 목적은 많은 정지의 필요없이 장기간 동안 수행될 수 있는, 경제적으로 알맞은 합성 가스의 제조 방법을 제공하는 것이다.
따라서, 본 발명은 조절제 가스의 부재하에 탄화수소 함유 연료의 부분 산화로 합성 가스를 제조하는 방법을 제공하며, 상기 방법은 탄화수소 함유 연료 및 산화제를 산소가 폭발하는 조건 (즉, 산화제의 속도는 버너의 출구에서 연료의 속도보다 상당히 빠르다) 하에서 반응기 혼합형 버너 (즉, 기화 구역으로 진출되는 하나 이상의 분리된 버너 통로로 각각 유동되는 상기 연료와 상기 산화제는 상기 버너 통로의 하류의 바로 근처에 도달할 때까지는 혼합되지 않는다) 를 통해 기화 구역에 공급하는 단계를 포함하고; 적어도, 상기 연료와 상기 산화제를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금으로 만들어지거나, 상기 연료와 상기 산화제를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 산화제 측에 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금의 라이닝이 제공된다.
본 발명은 또한 상기 합성 가스의 제조 방법에 사용되는 반응기 혼합형 버너도 제공하며, 상기 버너는 하나 이상의 연료 버너 통로 및 하나 이상의 산화제 버너 통로의 배열을 포함하고, 적어도, 상기 연료 통로와 상기 산화제 통로를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 세라믹 물질 또는 귀금속또는 귀금속 합금으로 만들어지거나, 상기 연료 통로와 상기 산화제 통로를 적어도 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림은 산화제 측에 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금의 라이닝이 제공된다.
유리하게는, 상기 연료와 상기 산화제를 분리시키는 상기 버너 인터널의 상기 림은 Pt/Rh 또는 Pt/Ir 과 같은 Pt 합금 또는 SiC (탄화규소) 또는 Si3N4(질화규소) 와 같은 목적에 알맞은 임의의 세라믹 물질로 만들어진다.
연료는 예를 들어, 유리하게는 80 % 이상의 CH4를 함유하는 천연 가스이다. 유리하게는, 산화제와 연료 사이의 속도비는 하기와 같다:
V연료/V산화제= 0.25∼0.6.
좀 더 유리하게는, 산화제 속도는 50∼100 m/s 이고, 연료 속도는 25∼60 m/s 이다 (단, 상기 비율을 만족시키는 조건에서).
본 발명의 방법을 적용할 때, 금속 먼지가 발견되지 않았고, 버너의 수명은 1600 시간 이상임을 알 수 있었다.
유리하게는, 상기 연료와 상기 산화제를 분리시키는 상기 버너 인터널의 상기 림은 길이 2∼20 ㎜ 및 두께 0.3∼1.0 ㎜ 를 가지며, 임의의 적절한 방법, 예를 들어 용접으로 버너 인터널에 기계적으로 연결된다.
본 발명의 다른 유리한 구현예에서, 연료와 산화제를 분리시키는 버너 인터널의 림은 버너 인터널의 산화제 측에 라이닝 (예를 들어, 리본) 이 제공된다. 이러한 리본은 길이 5∼10 ㎜ 및 두께 0.2∼0.5 ㎜ 를 가질 수 있다.
본 발명은 도면을 참조하여 더 상세히 실시예로 설명되며, 여기서 도면은 본 발명의 방법에 사용되는 버너를 도식적으로 나타낸 것이다.
도면을 참조하면, 중앙 통로와 바깥 통로를 갖는 버너의 세로 부분 단면을 도식적으로 보여준다. (X) 는 버너의 축을 나타낸다. 버너는 내화 돔 (dome) 을 통해 반응기의 기화 구역 (G) 로 진출된다. 명료함을 이유로, 버너는 단지 부분적으로만 보여졌고, 반응기 세부는 보여지지 않았다. 특히, 명료함을 이유로, 버너의 (물)-냉각의 세부는 생략되었다.
도면에서는 실질적으로 원뿔형인 버너가 표시되었지만, 당업자는 목적에 적절하면 (예를 들어, 실질적으로 원통형) 어떠한 모양도 가능하다는 것을 이해할 것이다.
버너 인터널 림 (1) 과 그의 팁 (1a) 가 표시되었다. 림 (1) 은 세라믹 물질 (예를 들어, SiC 또는 Si3N4) 또는 귀금속 (예를 들어, Pt) 또는 귀금속 합금 (예를 들어, Pt/Rh 또는 Pt/Ir) 으로 만들어지고, 기화 구역 G 로 배향된 림 (1) 의 말단이 버너 인터널 (2) 에, 예를 들어 용접에 의해서 적재된다.
중앙 통로 (3) (직경, 예를 들어 41 ㎜) 을 통해 산화제가 유동되며, 바깥 통로 (4) 를 통해 연료 (예를 들어, 천연 가스) 가 유동된다. 참조 번호 (5) 는 바깥 통로 벽을 나타낸다. 바깥 통로 (4) 의 슬릿 너비는, 예를 들어 25 ㎜ 이다.
산화제의 속도 (예를 들어, 100 m/s) 및 연료의 속도 (예를 들어, 50 m/s)를 각각 나타내는 화살표 (A) 및 (B) 는 산소 폭발이 존재함을 가리킨다.
본 발명은 이제 실시예 1 및 2 를 참조하여 더 상세히 실시예로 설명될 것이다.
실시예 1 (산소 폭발)
연료 통로와 산화제 통로 사이의 림에서의 유동 조건이 고려된다. 림은 Pt 로 만들어진다. 산화제는 중앙 통로를 통해 공급되며, 연료는 동심 바깥 통로를 통해 공급된다.
| 압력 | 47 | bara | |
| 산화제 | |||
| 처리량 O2(> 99 mol%)산화제 온도산화제 밀도 | 40025035 | tpd℃㎏/㎥ | |
| 연료 | |||
| 처리량 | 천연 가스 | 350 | tpd |
| 천연 가스 조성 | CH4 | 88.55 | mol% |
| C2H6 | 3.85 | mol% | |
| C3H8 | 2.47 | mol% | |
| C4H10 | 1.15 | mol% | |
| C5H12 | 0.36 | mol% | |
| C6H18 | 0.24 | mol% | |
| CO2 | 2.85 | mol% | |
| N2 | 0.53 | mol% | |
| 연료 온도 | 400 | ℃ | |
| 연료 밀도 | 16 | ㎏/㎥ | |
| <버너 출구 구조>바깥 직경 산화제 통로: 41 ㎜바깥 직경 연료 통로: 90 ㎜ | |||
| 연료 통로와 산화제 통로 사이의 림에서의 유동 조건 | |||
| 연료 속도산화제 속도연료/산화제 속도비 | 501000.50 | m/sm/s |
실시예 2 (연료 폭발)
연료 통로와 산화제 통로 사이의 림에서의 유동 조건이 고려된다. 림은 강철로 만들어진다. 산화제는 중앙 통로를 통해 공급되며; 연료는 동심 바깥 통로를 통해 공급된다.
| 압력 | 47 | bara | |
| 산화제 | |||
| 처리량 O2(> 99 mol%)산화제 온도산화제 밀도 | 40025035 | tpd℃㎏/㎥ | |
| 연료 | |||
| 처리량 | 천연 가스 | 350 | tpd |
| 천연 가스 조성 | CH4 | 88.55 | mol% |
| C2H6 | 3.85 | mol% | |
| C3H8 | 2.47 | mol% | |
| C4H10 | 1.15 | mol% | |
| C5H12 | 0.36 | mol% | |
| C6H18 | 0.24 | mol% | |
| CO2 | 2.85 | mol% | |
| N2 | 0.53 | mol% | |
| 연료 온도 | 400 | ℃ | |
| 연료 밀도 | 16 | ㎏/㎥ | |
| <버너 출구 구조>바깥 직경 산화제 통로: 65 ㎜바깥 직경 연료 통로: 86 ㎜ | |||
| 연료 통로와 산화제 통로 사이의 림에서의 유동 조건 | |||
| 연료 속도산화제 속도연료/산화제 속도비 | 100402.5 | m/sm/s |
실시예 1 에서 버너는 조절제 가스 없이 2300 시간의 작동후에 검사되었다. 육안으로 손상은 관찰되지 않았고, 버너는 좋은 상태였다.
실시예 2 에서 연료 통로와 산화제 통로 사이의 림은 약 1000 시간의 작동후에 심각하게 손상된 것으로 보였다.
상기의 설명으로부터 본 발명의 각종 변형은 당업자에게 명백하게 될 것이다. 이러한 변형은 첨부된 청구의 범위의 범위내에 들어가도록 의도된다.
Claims (6)
- 하나 이상의 연료 버너 통로 및 하나 이상의 산화제 버너 통로의 배열을 포함하는 반응기 혼합형 버너에 있어서, 적어도, 상기 연료와 상기 산화제를 팁 (tip) 에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널 (internal) 의 림 (rim) 이 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금으로 만들어지거나, 상기 연료와 상기 산화제를 팁에서 또는 팁 근처에서 분리시키는 버너 인터널의 림이 산화제 측에 세라믹 물질 또는 귀금속 또는 귀금속 합금의 라이닝 (lining) 이 제공되는 것을 특징으로 하는 반응기 혼합형 버너.
- 제 1 항에 있어서, 상기 연료와 상기 산화제를 분리시키는 상기 버너 인터널의 상기 림이 Pt 합금으로 만들어지거나 또는 세라믹 물질로 만들어지는 것을 특징으로 하는 버너.
- 제 2 항에 있어서, Pt 합금이 Pt/Rh 또는 Pt/Ir 인 것을 특징으로 하는 버너.
- 제 2 항에 있어서, 세라믹 물질이 질화규소 또는 탄화규소인 것을 특징으로 하는 버너.
- 제 1 항 내지 제 4 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 연료와 상기 산화제를 분리시키는 상기 버너 인터널의 상기 림이 2∼20 ㎜ 의 길이 및 0.3∼1.0 ㎜ 의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 버너.
- 제 1 항 내지 제 4 항중 어느 한 항에 있어서, 버너가 상기 버너의 세로축과 동축인 n 통로 또는 유로 (n 은 정수 > 2) 의 동심 배열을 포함하는 공고리형 (co-annular) 버너인 것을 특징으로 하는 버너.
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