KR100433950B1 - 도전성 페이스트 및 세라믹 전자 부품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 도전 성분의 소결 동안에 글래스가 점도를 유지하면서 소결을 촉진하여, 연화된 글래스가 세라믹 소체와 단자전극 사이의 계면으로 유동하거나 단자전극의 표면으로 유동하는 것을 방지하고, 아울러 단자전극막의 캐버티에 충분한 양의 글래스를 잔류시켜, 도금액의 침투에 대해 우수한 밀봉성을 제공함으로써, 소위 말하는 "부착 불량"의 발생을 방지하는 단자전극을 형성할 수 있는 도전성 페이스트, 및 이러한 단자전극이 형성된 세라믹 전자 부품을 제공한다.
본 발명에 따른 도전성 페이스트는 Cu 및 Ni 중의 적어도 하나를 함유하는 도전 성분, 글래스 프릿, 및 유기 비히클를 함유하며, 상기 글래스 프릿은 적어도 1종의 결정화 글래스를 함유하고, 상기 도전 성분의 소결 개시 온도는 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고, 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮은 특징이 있다.
Description
본 발명은 도전성 페이스트 및 세라믹 전자 부품에 관한 것이다.
이제까지, 세라믹 전자 부품은, 예를 들어, 세라믹 소체, 내부전극 및 단자전극으로 구성되어 왔다. 세라믹 소체는, 예를 들어 유전체 재료로 만들어진 복수개의 그린 세라믹층을 적층시킨 그린 적층체를 베이킹함으로써 제작된다. 내부전극은 세라믹 소체의 세라믹층들 사이에 형성된다. 또한, 내부전극은 복수개의 그린 세라믹층에 도전성 페이스트를 인쇄하고, 그린 세라믹층과 도전성 페이스트를 동시에 베이킹함으로써 형성된다. 단자전극은 세라믹 소체의 단면을 도전성 페이스트로도포하고, 이 도포막을 베이킹함으로써 형성된다. 또한, 세라믹 전자 부품을 회로기판 등에 실장할 때에 솔더의 습윤성과 솔더의 내열성을 향상시키기 위해서, 단자전극에 Ni, Sn, 솔더 등으로 도금 처리를 실시한다.
단자전극을 형성하는 도전성 페이스트는 도전 성분, 글래스 프릿(glass frit) 및 유기 비히클(vehicle)을 함유한다. 도전 성분으로서는, Ag, Pd, Ag/Pd 등의 귀금속에 이외에도, 최근에는 Ni, Cu 등의 비금속도 사용하고 있다. 글래스 프릿으로서는, B-Si-O 글래스 프릿을 적당하게 사용한다.
그러나, 세라믹 전자 부품의 단자전극이 비금속으로 이루어진 도전 성분을 함유하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성되고, 단자전극에 도금 처리를 실시할 때에, 상술한 바와 같이 비금속으로 형성된 단자전극의 소결 밀도가 Ag/Pd 등의 귀금속으로 이루어진 도전 성분을 사용하여 형성된 단자전극 보다 낮으므로, 도금액이 단자전극으로 침투할 것이고, 이로 인해 세라믹 소체의 내부에 결함이 발생할 위험이 있다.
특히 소결 밀도가 낮은 Cu를 도전 성분으로서 함유하는 단자전극의 소결 밀도를 증가시키는 방법으로서, 예를 들어, 베이킹 온도를 높이는 방법을 언급할 수 있다. 그러나, 이 방법에서는, 연화된 글래스의 점도가 줄어들므로, 베이킹 중에 도포막의 글래스가 세라믹 소체와 단자전극 사이의 계면으로 유동하거나, 단자전극의 표면으로 유동하여, 세라믹 전자 부품들이 그들 사이의 글래스에 의해 서로 부착되는 소위 말하는 "부착 불량"이 종종 발생할 뿐만 아니라, 도포막에서 글래스가 점유하는 영역이 도금액의 침투를 유발할 수 있는 캐버티(cavity)가 된다는 문제점이 있다.
그러므로, 연화점을 높이는 글래스 프릿을 사용하는 방법이 제안되었다. 그러나, 이 경우에는, 글래스에 의한 액상 소결이 일어날 가능성이 없으므로, 상술한 "부착 불량"이 발생할 가능성은 없지만, 소결 밀도의 감소로 인해서 도금액의 침투는 여전히 일어나고 있다는 문제점이 있다.
본 발명은 상술한 문제점들을 해결하기 위해서 발명되었다. 따라서, 본 발명의 목적은, 도전 성분의 소결 동안에 글래스가 점도를 유지하면서 소결을 촉진하여, 연화된 글래스가 세라믹 소체와 단자전극 사이의 계면으로 유동하거나 단자전극의 표면으로 유동하는 것을 방지하고, 아울러 단자전극막의 캐버티에 충분한 양의 글래스를 잔류시켜, 도금액의 침투에 대해 우수한 밀봉성을 제공함으로써, 소위 말하는 "부착 불량"의 발생을 방지하는 단자전극을 형성할 수 있는 도전성 페이스트, 및 상술한 단자전극이 형성된 세라믹 전자 부품을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명의 한 실시형태에 따른 세라믹 전자 부품의 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 간단한 설명>
1 ... 세라믹 전자 부품 2 ... 세라믹 적층체
2a ... 세라믹층 3 ... 내부전극
4 ... 단자전극 5 ... 도금막
상술한 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 한 특징에 따른 도전성 페이스트는 Cu 및 Ni 중의 적어도 하나를 함유하는 도전성분; 글래스 프릿 ; 및 유기 비히클;을 함유하며, 상기 글래스 프릿은 적어도 1종의 결정화 글래스를 함유하고, 상기 도전 성분의 소결 개시 온도는 상기 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고 상기 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮은 것을 특징으로 한다.
상기 결정화 글래스는 B-Si-X-O 글래스인 것이 바람직하고, 여기에서 X는 알칼리토류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이다.
상기 결정화 글래스는 B-Si-X-Y-O 글래스인 것이 바람직하고, 여기에서 X는 알칼리토류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이고, Y는 Al, Cu, Ni, Zn, Mn 및 알칼리 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이다.
본 발명의 다른 특징에 따른 세라믹 전자 부품은 세라믹 소체; 및 상기 세라믹 소체와 접촉하도록 형성된 단자전극;을 포함하고 있으며, 상기 단자전극은 본 발명에 따른 도전성 페이스트를 사용하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 도전성 페이스트는 결정화 글래스를 함유하고 있어야 하고, 상술한 도전 성분의 소결 개시 온도는 상술한 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮아야 한다.
도전 성분의 소결 개시 온도가 상술한 글래스 프릿의 결정화 개시 온도와 동일하거나 그보다 낮을 때에는, 도전 성분의 소결 온도에서는 글래스의 결정화가 진행되지 않고 이 글래스가 유동성을 가지고 있는 비정질 글래스로서 존재하므로, 이 글래스가 전극막으로부터의 이동이 용이하고, 소위 말하는 "부착 불량"과 도금액의 침입이 발생한다. 한편, 도전 성분의 소결 개시 온도가 글래스 프릿의 재용해 온도와 동일하거나 그보다 높을 때에는, 도전 성분의 소결 동안에 결정화 글래스의 재용해가 일어나므로, 상술한 "부착 불량"과 도금액의 침입이 발생한다.
또한, 상기 결정화 글래스로는 B-Si-X-O계 글래스(여기에서, X는 알칼리류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이다)가 되는 것이 바람직하다.Ba, Sr, Ca 등의 알칼리토류 금속의 산화물은 망목수식 산화물(network modifying oxides)이므로, 상기 산화물이 글래스 중에 함유될 때에는 결정화가 촉진된다. 아울러, 상기 산화물이 도금액의 성분과 반응하고 안정한 불용성 반응물을 생성하여, 글래스가 도금액에 용해되는 것을 방지하는 효과가 있다.
또한, 상술한 결정화 글래스는 B-Si-X-Y-O계 글래스(여기에서, X는 알칼리토류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이고, Y는 Al, Cu, Ni, Zn, Mn 및 알칼리 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이다)가 되어도 된다. 즉, 글래스가 결정화될 수 있기만 하면, 결정화 글래스는 Al, Cu, Ni, Zn, Mn 및 알칼리 금속 등을 함유하여도 된다.
도전성 페이스트에서 도전 성분과 글래스 프릿간의 구성 비율은 특별히 한정되지는 않지만, 50∼95체적％의 도전 성분에 대해서 글래스 프릿이 5∼50체적％의 범위내에 있는 것이 바람직하다. 글래스 프릿의 구성 비율이 5체적％ 미만이면, 본 발명의 효과가 나타나지 않는다. 반면에, 글래스 프릿의 구성 비율이 50체적％를 초과하면, 단자전극의 표면 근방에 초과분의 글래스 프릿이 집중되어서 도금의 불량을 일으킬 위험이 있다.
본 발명의 한 실시형태에 따른 적층 세라믹 전자 부품을 도 1을 참조하여 상세하게 설명할 것이다. 즉, 세라믹 전자 부품(1)은 세라믹 적층체(2), 내부전극(3, 3), 단자전극(4, 4) 및 도금막(5, 5)으로 구성되어 있다.
세라믹 적층체(2)는 BaTiO3를 주성분으로 함유하는 유전체 재료로 구성된 세라믹층(2a)을 복수개의 층으로 적층시킨 그린 세라믹 적층체를 베이킹함으로써 형성된다.
내부전극(3, 3)은 세라믹 적층체(2) 내부의 세라믹층들(2a) 사이에서, 도전성 페이스트가 인쇄된 복수개의 그린 세라믹층(2a)과 동시에 베이킹됨으로써 형성된다. 내부전극(3)의 각 단부는 세라믹층(2a)의 한쪽 단면에 노출되도록 형성된다.
단자전극(4, 4)은 세라믹 적층체(2)의 단면을 본 발명에 따른 도전성 페이스트로 도포하고, 이들을 베이킹함으로써, 세라믹 적층체(2)의 단면에 노출된 내부전극(3, 3)의 한쪽 단부가 전기적으로 그리고 기계적으로 접속되도록 형성된다.
도금막(5)은, 예를 들어 Sn, Ni 등의 도금으로 만들어지고, 단자전극(4) 상에 적어도 한 층이 형성된다.
본 발명에 따른 세라믹 전자 부품의 세라믹 적층체(2)의 재료는 상술한 실시형태로만 한정되지 않고, 예를 들어 PbZrO3등의 유전체 재료, 절연 재료, 자성 재료, 반도체 재료 등을 사용하여도 된다. 본 발명에 따른 적층 세라믹 전자 부품의 내부전극(3)의 층의 수는 상술한 실시형태로만 한정되지 않고, 층으로 형성되지 않아도 되고, 또는 임의의 개수의 층으로 형성되어도 된다. 도금막(5, 5)도 형성되지 않아도 되고, 또는 임의의 개수의 층으로 형성되어도 된다.
[실시예]
먼저, 글래스 번호 1∼10의 글래스 프릿을 하기 표 1에 나타낸 조성비에 따라서 준비하였다. 즉, 출발원료로서 BaCO3, SiO2, H3BO3, Al(OH)3, ZnO, CuO, NiO,Na2(CO3), MnO2, SrCO3, CaCO3를 소정량 조합한 후에, 이를 혼합하였다. 이렇게 얻은 혼합물을 백금 포트(pot)로 1,000∼1,500℃의 온도 범위에서 용해시켰다. 이 용해된 혼합물을 금속 롤(roll)에 떨어트린 후에 급냉하여 글래스화하였다. 얻은 글래스의 글래스 부스러기(cullet)를 아게이트 모타르(agate mortar)로 거칠게 연마한 후에, 메디아(media) 등의 지르코니아 볼(zirconia ball)을 사용하여 볼밀(ball mill)로 미세하게 분쇄하여, 글래스 번호 1∼10의 글래스 프릿을 얻었다.
글래스 번호 1∼10의 각 글래스 프릿에 대해서, TG-DTA를 측정하였고, DTA 곡선으로부터 연화점, 결정화 개시 온도(Tc), 결정화 피크(peak) 온도(Tcp) 및 재용해 온도를 각각 구하였다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
다음으로, 하기 표 2에 나타낸 바와 같이, 도전 성분으로서 소결 개시 온도가 780℃, 820℃, 845℃인 Cu 분말을 각각 기호 A, B, C로 준비하였다. Cu 분말의 소결 개시 온도에 대해서, Cu 분말을 압축 분말로 가공하여 가열하는 동안의 변위를 측정하였고, 압축 분말의 수축이 시작하는 온도를 소결 개시 온도로 정의하였다.
다음으로, 표 1에 나타낸 바와 같이 조성 비율이 각기 다른 글래스 번호 1∼10의 20체적％의 글래스 프릿과, 표 2에 나타낸 바와 같이 소결 개시 온도가 각기 다른 Cu 분말로 만들어진 기호 A, B, C의 80체적％의 도전 성분을 표 3에 나타낸 바와 같이 조합하고, 여기에 80체적％의 테르피놀과 20체적％의 아크릴 수지로 구성된 유기 비히클을 적당량 첨가하여 혼합하였다. 이렇게 얻은 혼합물을 3-롤 밀(roll mill)로 분산시켜, 시료 11∼42의 도전성 페이스트를 제작하였다.
그 다음에, 시료 11∼42의 도전성 페이스트를 사용하여 시료 11∼42의 모놀리식 세라믹 커패시터를 제작하였다.
BaTiO3를 주성분으로 하는 세라믹층을 준비하였다. 이 소정 개수의 세라믹층의 표면 상에 도전 성분으로 Ni를 함유하는 내부전극이 되는 전극막을, 각 세라믹층의 한쪽 단면에 각 전극막의 한쪽 단부를 노출시키도록 인쇄하였다. 상기 세라믹층을 소정 개수로 적층한 다음에 압착하여, 복수개의 그린 세라믹 소체를 준비하였다.
그린 세라믹 소체의 양 단면에 시료 11∼42의 도전성 페이스트를 침적한 다음에 도포하고, 120℃에서 10분간 건조하였다. 그 후에, 얻은 그린 세라믹 소체를 중성 분위기에서 표 3에 나타낸 바와 같은 베이킹 온도, 즉 10분간의 피크 온도의 조건에서 베이킹하여, 내부전극에 전기적으로 그리고 기계적으로 접속되는 한 쌍의 단자전극을 형성함으로써, 각 시료 11∼42의 도금 처리 전의 부품의 10,000개의 조각을 제작하였다. 베이킹 온도는, 시료 11, 13∼17, 19∼42에서는 도전 성분의 소결 개시 온도가 ＋20℃가 되도록 조정되었고, 시료 12에서는 도전 성분의 소결 개시 온도가 ＋40℃가 되도록 조정되었으며, 시료 18에서는 도전 성분의 소결 개시 온도가 되도록 조정되었다.
Ni 도금막은 각 시료 11∼42의 도금 처리 전의 부품의 한 쌍의 단자전극 상에 전해 도금 처리함으로써 형성되고, 아울러 Si 도금막은 Ni 도금막 위에 전해 도금 처리함으로써 형성되어, 각 시료 11∼42의 모놀리식 세라믹 커패시터를 제작하였다.
이어서, 도전 성분의 소결 개시 온도와 글래스 프릿의 소결 개시 온도와의 차이, 글래스 프릿의 재용해 온도와 도전 성분의 소결 개시 온도와의 차이, 내부 결함률, 부착 불량률을 측정하였다. 그 결과 및 결과의 평가를 표 3에 나타낸다.
부착 불량률은, 각 시료 11∼42의 도금 처리 전의 부품들이 단자전극 표면에집중된 글래스를 통해서 서로 부착되는, 소위 말하는 "부착 불량"이 발생하는 부품의 개수를 계산하고, 전체 시료 부품 10,000개에 대한 비율을 구하였다.
또한, 내부 결함률은, 각 시료 11∼42의 도금 처리 전의 부품들 중에서, 부착 불량이 발생했던 부품을 제외한 부품에 도금 처리를 실시한 다음에, 시험하였다. 그 다음에, 크랙(crack) 등의 내부 결함이 발생하는 부품의 개수를 계산하고, 시험된 부품 전체에 대한 비율을 구하였다.
평가는, 부착 불량률이 0.1％ 미만이고 내부 결함률도 0.1％ 미만인 본 발명의 범위 내에 있는 시료를 ㅇ로 표시하였다. 또한, 부착 불량률과 내부 결함률 중의 적어도 1개가 0.1％ 이상인 본 발명의 범위를 벗어나는 시료를 ×로 표시하였다.
상기 표 3으로부터 명확히 알 수 있는 바와 같이, 결정화 글래스로 만들어진글래스 번호 1∼8의 글래스 프릿 중의 하나의 글래스 프릿를 함유하고, 도전 성분의 소결 개시 온도가 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮은 시료 14∼16, 19∼27, 33∼36의 각 적층 세라믹 전자 부품은, 부착 불량률이 0.01∼0.09％ 이었고, 내부 결함률이 0∼0.09％ 이었다. 상기 시료들이 부착 불량률과 내부 결함률의 모든 값이 0.1％ 미만인 우수한 결과를 나타내므로, 상기 시료들은 본 발명의 범위 내에 있다.
동일한 글래스 프릿과 동일한 도전 성분을 사용하며, 베이킹 온도는 각기 다른 시료 11과 시료 12, 시료 17과 시료 18을 비교하면, 베이킹 온도가 낮은 시료가 부착 불량률은 낮지만, 내부 결함률은 약간 높다는 것을 알 수 있다.
한편, 결정화 글래스로 만들어진 글래스 번호 1∼8의 글래스 프릿 중의 하나의 글래스 프릿를 함유하고, 도전 성분의 소결 개시 온도가 결정화 글래스의 결정화 개시 온도와 동일하거나 낮은 시료 11∼13, 31, 32는, 부착 불량률과 내부 결함률 중의 적어도 1개가 0.1％ 이상으로, 불량한 시료들이었다. 그러므로, 이들 시료들은 본 발명의 범위를 벗어나는 시료들이었다.
또한, 결정화 글래스로 만들어진 글래스 번호 1∼8의 글래스 프릿 중의 하나의 글래스 프릿를 함유하고, 도전 성분의 소결 개시 온도가 결정화 글래스의 재용해 온도와 동일하거나 높은 시료 17, 18, 28∼30은, 부착 불량률과 내부 결함률 중의 적어도 1개가 0.2％ 이상으로, 불량한 시료들이었다. 그러므로, 이들 시료들은 본 발명의 범위를 벗어나는 시료들이었다.
또한, 비정질 글래스로 만들어진 글래스 번호 9 또는 10의 글래스 프릿를 함유하는 시료 37∼42는, 부착 불량률과 내부 결함률 중의 적어도 1개가 0.1％ 이상으로, 불량한 시료들이었다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 도전성 페이스트는 Cu 및 Ni 중의 적어도 하나를 함유하는 도전 성분, 글래스 프릿, 및 유기 비히클를 함유하며, 상기 글래스 프릿은 적어도 1종의 결정화 글래스를 함유하고, 상기 도전 성분의 소결 개시 온도는 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고, 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮다. 따라서, 도전 성분의 소결 동안에 글래스가 점도를 유지하면서 소결을 촉진하여, 연화된 글래스가 세라믹 소체와 단자전극 사이의 계면으로 유동하거나 단자전극의 표면으로 유동하는 것을 방지하고, 아울러 단자전극막의 캐버티에 충분한 양의 글래스를 잔류시켜, 도금액의 침투에 대해 우수한 밀봉성을 제공함으로써, 소위 말하는 "부착 불량"의 발생을 방지하는 단자전극을 제공하는 효과가 있다.
본 발명에 따른 세라믹 전자 부품은 세라믹 소체와 이 세라믹 소체에 접촉하도록 형성된 단자전극을 구비하고, 이 단자전극은 본 발명의 도전성 페이스트를 사용하여 형성되는 특징이 있다. 따라서, 본 발명에 따른 세라믹 전자 부품에는, 도금액의 침투에 대한 우수한 밀봉성을 제공하고, 소위 말하는 "부착 불량"의 발생을 방지하는 효과가 제공된다.
Claims (6)
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- 세라믹 소체; 및상기 세라믹 소체와 접촉하도록 형성된 단자전극;을 포함하는 세라믹 전자 부품으로서,상기 단자전극은 Cu 및 Ni 중의 적어도 하나를 함유하는 도전성분, 글래스 프릿 및 유기 비히클을 함유하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성되고,상기 글래스 프릿은 적어도 1종의 결정화 글래스를 함유하고,상기 도전 성분의 소결 개시 온도는 상기 결정화 글래스의 결정화 개시 온도보다는 높고, 상기 결정화 글래스의 재용해 온도보다는 낮은 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
- 제 4항에 있어서, 상기 결정화 글래스는 B-Si-X-O 글래스이고, 여기에서 X는 알칼리토류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
- 제 4항에 있어서, 상기 결정화 글래스는 B-Si-X-Y-O 글래스이고, 여기에서 X는 알칼리토류 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종이고, Y는 Al, Cu, Ni, Zn, Mn 및 알칼리 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
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