JP3511895B2 - セラミック多層基板の製造方法 - Google Patents
セラミック多層基板の製造方法Info
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- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
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- H05K3/4611—Manufacturing multilayer circuits by laminating two or more circuit boards
- H05K3/4626—Manufacturing multilayer circuits by laminating two or more circuit boards characterised by the insulating layers or materials
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- Production Of Multi-Layered Print Wiring Board (AREA)
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、導電性ペースト
を用いて構成されるセラミック多層基板の製造方法に関
するもので、特に、１０００℃以下の低温で焼結させる
ことが可能な導電性ペーストを用いて構成されるセラミ
ック多層基板の製造方法に関するものである。
を用いて構成されるセラミック多層基板の製造方法に関
するもので、特に、１０００℃以下の低温で焼結させる
ことが可能な導電性ペーストを用いて構成されるセラミ
ック多層基板の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】セラミック多層基板は、たとえば、集積
回路、高周波電子回路、ハイブリッド回路などを構成す
るための回路基板として採用されている。セラミック多
層基板は、一般に、その内部および／または表面に導電
性ペーストからなる層またはバイアホール接続部等を形
成したセラミック成形体を焼成することによって得られ
るもので、焼成後において、セラミック焼結体とこのセ
ラミック焼結体の内部および／または表面に形成される
導電性焼結部とを備えている。
回路、高周波電子回路、ハイブリッド回路などを構成す
るための回路基板として採用されている。セラミック多
層基板は、一般に、その内部および／または表面に導電
性ペーストからなる層またはバイアホール接続部等を形
成したセラミック成形体を焼成することによって得られ
るもので、焼成後において、セラミック焼結体とこのセ
ラミック焼結体の内部および／または表面に形成される
導電性焼結部とを備えている。
【０００３】このようなセラミック多層基板は、種々の
電子機器に用いられているが、近年、電子機器において
求められている信号の高周波化および高速化に対応する
ためには、そこに用いられるセラミック多層基板に備え
る導電性焼結部は、導電成分として、銀、金または銅の
ような低抵抗導体を主成分とするものでなければならな
い。また、導電性焼結部を与える導電性ペーストは、セ
ラミック成形体と同時焼成されるので、導電性ペースト
に銀、金または銅のような低抵抗導体を含む場合、この
ような同時焼成を可能とするため、セラミック成形体に
含まれるセラミック組成物としては、１０００℃以下の
温度で焼結可能な低温焼結ガラスセラミックが多用され
ている。
電子機器に用いられているが、近年、電子機器において
求められている信号の高周波化および高速化に対応する
ためには、そこに用いられるセラミック多層基板に備え
る導電性焼結部は、導電成分として、銀、金または銅の
ような低抵抗導体を主成分とするものでなければならな
い。また、導電性焼結部を与える導電性ペーストは、セ
ラミック成形体と同時焼成されるので、導電性ペースト
に銀、金または銅のような低抵抗導体を含む場合、この
ような同時焼成を可能とするため、セラミック成形体に
含まれるセラミック組成物としては、１０００℃以下の
温度で焼結可能な低温焼結ガラスセラミックが多用され
ている。
【０００４】また、セラミック多層基板に対しては、さ
らに、高密度化、多機能化および高信頼性が求められる
とともに、抗折強度の向上に対する要求も高まりつつあ
る。しかし、銀、金または銅を含む導電性ペーストを同
時焼成できる上述の低温焼結ガラスセラミックは、低温
焼結を可能にするため、セラミック中に多量のバインダ
ガラスを含有しているため、その抗折強度が低いという
問題がある。この問題の解決のためには、低温焼結ガラ
スセラミックの焼成時に結晶を析出させることが有効で
あることが知られている。
らに、高密度化、多機能化および高信頼性が求められる
とともに、抗折強度の向上に対する要求も高まりつつあ
る。しかし、銀、金または銅を含む導電性ペーストを同
時焼成できる上述の低温焼結ガラスセラミックは、低温
焼結を可能にするため、セラミック中に多量のバインダ
ガラスを含有しているため、その抗折強度が低いという
問題がある。この問題の解決のためには、低温焼結ガラ
スセラミックの焼成時に結晶を析出させることが有効で
あることが知られている。
【０００５】他方、セラミック多層基板を製造しようと
するとき、セラミック組成物を含む複数のグリーンシー
トを用意し、特定のグリーンシート上に導電性ペースト
を印刷し、これらグリーンシートを積み重ねて得られた
セラミック成形体を焼成することが行なわれるが、この
焼成工程において、セラミック成形体に含まれるグリー
ンシートと導電性ペーストとの間での収縮率の差によ
り、得られたセラミック多層基板に反りや変形が生じる
ことがある。
するとき、セラミック組成物を含む複数のグリーンシー
トを用意し、特定のグリーンシート上に導電性ペースト
を印刷し、これらグリーンシートを積み重ねて得られた
セラミック成形体を焼成することが行なわれるが、この
焼成工程において、セラミック成形体に含まれるグリー
ンシートと導電性ペーストとの間での収縮率の差によ
り、得られたセラミック多層基板に反りや変形が生じる
ことがある。
【０００６】この問題を解決するため、焼成時におい
て、グリーンシートと導電性ペーストとの間での収縮率
の差の小さいものを用いたり（たとえば、特公平３−２
６５５４号公報参照）、グリーンシートの収縮終了温度
より高い収縮終了温度を有する導電性ペーストを使用し
たり（たとえば、特開平２−９４５９５号公報参照）す
ることなどが提案されている。また、導電性ペースト中
の金属粉末の粒径を制御したり、フリットや異種高融点
金属や金属酸化物を導電性ペースト中に添加したりし
て、導電性ペーストの収縮を制御することも行なわれて
いる。
て、グリーンシートと導電性ペーストとの間での収縮率
の差の小さいものを用いたり（たとえば、特公平３−２
６５５４号公報参照）、グリーンシートの収縮終了温度
より高い収縮終了温度を有する導電性ペーストを使用し
たり（たとえば、特開平２−９４５９５号公報参照）す
ることなどが提案されている。また、導電性ペースト中
の金属粉末の粒径を制御したり、フリットや異種高融点
金属や金属酸化物を導電性ペースト中に添加したりし
て、導電性ペーストの収縮を制御することも行なわれて
いる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前述し
たように、低温焼結ガラスセラミックからなるセラミッ
ク焼結体の抗折強度を向上させるため、セラミック焼結
体内に結晶を析出させるようにすると、結晶析出温度付
近で急激な収縮がセラミック部分において生じる。ま
た、セラミック部分に含まれるガラスの流動性がなくな
る。このようなことから、セラミック部分の収縮過程
で、導電性ペースト部分が少しでも収縮し、その収縮率
がセラミック部分の収縮率と合わず、これら収縮が互い
に拘束することになれば、多かれ少なかれ収縮応力によ
る歪みが生じ、このことが、得られたセラミック多層基
板の反りや変形の増大につながる。
たように、低温焼結ガラスセラミックからなるセラミッ
ク焼結体の抗折強度を向上させるため、セラミック焼結
体内に結晶を析出させるようにすると、結晶析出温度付
近で急激な収縮がセラミック部分において生じる。ま
た、セラミック部分に含まれるガラスの流動性がなくな
る。このようなことから、セラミック部分の収縮過程
で、導電性ペースト部分が少しでも収縮し、その収縮率
がセラミック部分の収縮率と合わず、これら収縮が互い
に拘束することになれば、多かれ少なかれ収縮応力によ
る歪みが生じ、このことが、得られたセラミック多層基
板の反りや変形の増大につながる。
【０００８】通常、導電性ペーストに含有される導電成
分として、銀系金属粉末を単独で用いた場合には、金属
粉末の粒径や比表面積を変化させても、導電性ペースト
の収縮は、３００〜７５０℃程度の温度で開始するた
め、収縮カーブは緩やかであっても、セラミック部分が
収縮している間にも、導電性ペーストは収縮しているこ
とになる。
分として、銀系金属粉末を単独で用いた場合には、金属
粉末の粒径や比表面積を変化させても、導電性ペースト
の収縮は、３００〜７５０℃程度の温度で開始するた
め、収縮カーブは緩やかであっても、セラミック部分が
収縮している間にも、導電性ペーストは収縮しているこ
とになる。
【０００９】このため、たとえ、特公平３−２６５５４
号公報に記載されるように、互いの収縮率の差の小さい
グリーンシートおよび導電性ペーストを使用しても、セ
ラミック部分の収縮時に導電性ペースト部分が必ず収縮
するため、互いの収縮カーブが完全に一致しない限り、
収縮率の差による歪みが発生する。なお、非晶質ガラス
成分を多く含むガラスセラミックを用いた場合には、セ
ラミック部分の収縮終了後もガラスの流動性が高いた
め、収縮率の差による歪みがガラスの流動によって緩和
され、それゆえ、得られたセラミック多層基板において
反りや変形を生じにくくすることができる。しかしなが
ら、このように非晶質ガラス成分を多く含むガラスセラ
ミックは、抗折強度が低いため、高い抗折強度を得るに
は、前述したように、結晶を析出させなければならず、
このように結晶を析出させた場合には、ガラスの流動性
が低くなり、セラミック部分と導電性ペースト部分との
収縮率の差による歪みが緩和されることなく、得られた
セラミック多層基板において反りや変形を生じさせるこ
とになる。
号公報に記載されるように、互いの収縮率の差の小さい
グリーンシートおよび導電性ペーストを使用しても、セ
ラミック部分の収縮時に導電性ペースト部分が必ず収縮
するため、互いの収縮カーブが完全に一致しない限り、
収縮率の差による歪みが発生する。なお、非晶質ガラス
成分を多く含むガラスセラミックを用いた場合には、セ
ラミック部分の収縮終了後もガラスの流動性が高いた
め、収縮率の差による歪みがガラスの流動によって緩和
され、それゆえ、得られたセラミック多層基板において
反りや変形を生じにくくすることができる。しかしなが
ら、このように非晶質ガラス成分を多く含むガラスセラ
ミックは、抗折強度が低いため、高い抗折強度を得るに
は、前述したように、結晶を析出させなければならず、
このように結晶を析出させた場合には、ガラスの流動性
が低くなり、セラミック部分と導電性ペースト部分との
収縮率の差による歪みが緩和されることなく、得られた
セラミック多層基板において反りや変形を生じさせるこ
とになる。
【００１０】また、このことから、特開平２−９４５９
５号公報に記載のように、グリーンシートの収縮終了温
度より高い収縮終了温度の導電性ペーストを用いても、
セラミック部分の収縮時に、導電性ペースト部分は収縮
するため、互いの収縮カーブが一致せず、収縮率の差に
よる歪みが生じることになり、この歪みは、結晶を析出
させることにより抗折強度を高めた場合には、緩和され
ることがなく、歪みにより生じた反りや変形が戻る効果
は期待できない。
５号公報に記載のように、グリーンシートの収縮終了温
度より高い収縮終了温度の導電性ペーストを用いても、
セラミック部分の収縮時に、導電性ペースト部分は収縮
するため、互いの収縮カーブが一致せず、収縮率の差に
よる歪みが生じることになり、この歪みは、結晶を析出
させることにより抗折強度を高めた場合には、緩和され
ることがなく、歪みにより生じた反りや変形が戻る効果
は期待できない。
【００１１】また、前述したように、導電性ペーストに
フリットや異種高融点金属や金属酸化物等を添加すれ
ば、収縮挙動を制御することが可能であるが、セラミッ
ク部分との間での収縮カーブを一致させるためには、そ
れらの添加量を多くしなければならない。その結果、導
電性ペーストを焼成して得られた導電性焼結部の導通抵
抗が上がり、高周波回路を構成するためのセラミック多
層基板に適用されたときには、導体損が大きくなり、回
路特性を劣化させるという問題に遭遇する。
フリットや異種高融点金属や金属酸化物等を添加すれ
ば、収縮挙動を制御することが可能であるが、セラミッ
ク部分との間での収縮カーブを一致させるためには、そ
れらの添加量を多くしなければならない。その結果、導
電性ペーストを焼成して得られた導電性焼結部の導通抵
抗が上がり、高周波回路を構成するためのセラミック多
層基板に適用されたときには、導体損が大きくなり、回
路特性を劣化させるという問題に遭遇する。
【００１２】そこで、この発明の目的は、上述したよう
な問題を解決し得る、セラミック多層基板の製造方法を
提供しようとすることである。
な問題を解決し得る、セラミック多層基板の製造方法を
提供しようとすることである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】この発明は、セラミック
成形体を導電性ペーストと同時焼成する工程を備えるセ
ラミック多層基板の製造方法に向けられるものであっ
て、上述した技術的課題を解決するため、導電性ペース
トが、焼成時において、セラミック成形体の収縮終了温
度より高い収縮開始温度を有することを特徴としてい
る。
成形体を導電性ペーストと同時焼成する工程を備えるセ
ラミック多層基板の製造方法に向けられるものであっ
て、上述した技術的課題を解決するため、導電性ペース
トが、焼成時において、セラミック成形体の収縮終了温
度より高い収縮開始温度を有することを特徴としてい
る。
【００１４】より具体的には、この発明は、上述した技
術的課題を解決するため、セラミック組成物を含むグリ
ーンシートを得る工程と、金属酸化物によって被覆され
た導電性粉末を含有し、焼成時において、グリーンシー
トの収縮終了温度より高い収縮開始温度を有する導電性
ペーストを準備する工程と、グリーンシート上に導電性
ペーストを印刷する工程と、複数のグリーンシートを積
層し、セラミック成形体を得る工程と、セラミック成形
体が収縮を終了した後で、導電性ペーストが収縮を開始
するように、セラミック成形体を焼成する工程とを備
え、上記導電性粉末は、銀、金または銅を主成分とする
低抵抗導体からなり、上記金属酸化物は、上記低抵抗導
体よりも融点が高いことを特徴としている。
術的課題を解決するため、セラミック組成物を含むグリ
ーンシートを得る工程と、金属酸化物によって被覆され
た導電性粉末を含有し、焼成時において、グリーンシー
トの収縮終了温度より高い収縮開始温度を有する導電性
ペーストを準備する工程と、グリーンシート上に導電性
ペーストを印刷する工程と、複数のグリーンシートを積
層し、セラミック成形体を得る工程と、セラミック成形
体が収縮を終了した後で、導電性ペーストが収縮を開始
するように、セラミック成形体を焼成する工程とを備
え、上記導電性粉末は、銀、金または銅を主成分とする
低抵抗導体からなり、上記金属酸化物は、上記低抵抗導
体よりも融点が高いことを特徴としている。
【００１５】上述の導電性ペーストは、焼成時における
収縮開始温度が８５０℃以上であることが好ましい。
収縮開始温度が８５０℃以上であることが好ましい。
【００１６】また、セラミック成形体の焼成時における
収縮終了温度が８５０℃以下であることが好ましい。
収縮終了温度が８５０℃以下であることが好ましい。
【００１７】この発明に係るセラミック多層基板の製造
方法において、グリーンシートに含まれるセラミック組
成物は、ガラスと、アルミナ、ムライト、コージェライ
ト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた少
なくとも１種と、石英とを含み、かつ、上記ガラスは、
セラミック成形体を焼成する工程において、その一部が
結晶化する結晶化ガラスであることが好ましい。また、
上述したセラミック組成物は、ＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −Ｓｉ
Ｏ2 系ガラスを２６〜４８重量％、アルミナ、ムライ
ト、コージェライト、およびフォルステライトからなる
群から選ばれた少なくとも１種を３５〜６８重量％、石
英を３〜２４重量％、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2
Ｏからなる群から選ばれた少なくとも１種を０〜５重量
％、ならびに、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、および
ＣｕＯからなる群から選ばれた少なくとも１種を０〜５
重量％含み、かつ、セラミック成形体を焼成する工程に
おいて、ガラスの一部がウォラストナイトとなるように
結晶化することが好ましい。
方法において、グリーンシートに含まれるセラミック組
成物は、ガラスと、アルミナ、ムライト、コージェライ
ト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた少
なくとも１種と、石英とを含み、かつ、上記ガラスは、
セラミック成形体を焼成する工程において、その一部が
結晶化する結晶化ガラスであることが好ましい。また、
上述したセラミック組成物は、ＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −Ｓｉ
Ｏ2 系ガラスを２６〜４８重量％、アルミナ、ムライ
ト、コージェライト、およびフォルステライトからなる
群から選ばれた少なくとも１種を３５〜６８重量％、石
英を３〜２４重量％、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2
Ｏからなる群から選ばれた少なくとも１種を０〜５重量
％、ならびに、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、および
ＣｕＯからなる群から選ばれた少なくとも１種を０〜５
重量％含み、かつ、セラミック成形体を焼成する工程に
おいて、ガラスの一部がウォラストナイトとなるように
結晶化することが好ましい。
【００１８】
【発明の実施の形態】図１は、この発明の一実施形態に
よるセラミック多層基板１を図解的に示す断面図であ
る。セラミック多層基板１は、概略的に言えば、セラミ
ック焼結体２とこのセラミック焼結体２の内部および／
または表面に形成される導電性焼結部３とを備えてい
る。
よるセラミック多層基板１を図解的に示す断面図であ
る。セラミック多層基板１は、概略的に言えば、セラミ
ック焼結体２とこのセラミック焼結体２の内部および／
または表面に形成される導電性焼結部３とを備えてい
る。
【００１９】セラミック焼結体２は、所定のセラミック
組成物を含む複数のグリーンシートを積層して得られた
セラミック成形体を焼成することによって得られたもの
である。したがって、セラミック焼結体２は、複数のグ
リーンシートの焼成によってもたらされる複数のセラミ
ック層４を備えている。導電性焼結部３は、導電性ペー
ストを上述したセラミック成形体と同時焼成することに
よって形成されたものである。導電性焼結部３は、セラ
ミック焼結体２の表面に形成されるものとして、たとえ
ば、外部導体５、６および７等を備え、また、セラミッ
ク焼結体２の内部に形成されるものとして、たとえば、
内部導体８、９、１０、１１および１２等を備えるとと
もに、バイアホール接続部１３、１４、１５、１６、１
７、１８および１９等を備えている。
組成物を含む複数のグリーンシートを積層して得られた
セラミック成形体を焼成することによって得られたもの
である。したがって、セラミック焼結体２は、複数のグ
リーンシートの焼成によってもたらされる複数のセラミ
ック層４を備えている。導電性焼結部３は、導電性ペー
ストを上述したセラミック成形体と同時焼成することに
よって形成されたものである。導電性焼結部３は、セラ
ミック焼結体２の表面に形成されるものとして、たとえ
ば、外部導体５、６および７等を備え、また、セラミッ
ク焼結体２の内部に形成されるものとして、たとえば、
内部導体８、９、１０、１１および１２等を備えるとと
もに、バイアホール接続部１３、１４、１５、１６、１
７、１８および１９等を備えている。
【００２０】内部導体８および９は、特定のセラミック
層４を介して対向し、コンデンサ部２０を構成する。ま
た、バイアホール接続部１６〜１９ならびに内部導体１
０〜１２は、交互に順次接続され、インダクタ部２１を
構成する。このようなセラミック多層基板１における導
電性焼結部３を形成するための導電性ペーストとして、
焼成時において、セラミック焼結体２となるセラミック
成形体の収縮終了温度より高い収縮開始温度を有するも
のが用いられ、それによって、セラミック多層基板１に
反りまたは変形が実質的に生じないようにされる。導電
性ペーストは、粉末の状態で存在する導電成分と有機ビ
ヒクル成分とを含有しており、導電成分は、たとえば、
銀または銀を主成分とする金属からなる導電性粉末を含
んでいる。
層４を介して対向し、コンデンサ部２０を構成する。ま
た、バイアホール接続部１６〜１９ならびに内部導体１
０〜１２は、交互に順次接続され、インダクタ部２１を
構成する。このようなセラミック多層基板１における導
電性焼結部３を形成するための導電性ペーストとして、
焼成時において、セラミック焼結体２となるセラミック
成形体の収縮終了温度より高い収縮開始温度を有するも
のが用いられ、それによって、セラミック多層基板１に
反りまたは変形が実質的に生じないようにされる。導電
性ペーストは、粉末の状態で存在する導電成分と有機ビ
ヒクル成分とを含有しており、導電成分は、たとえば、
銀または銀を主成分とする金属からなる導電性粉末を含
んでいる。
【００２１】セラミック多層基板１の焼成による反りま
たは変形を防止するには、セラミック成形体が焼成によ
って収縮するときに、導電性ペーストがセラミック成形
体を拘束して応力を発生させないようにすることが重要
である。そのため、導電性ペーストに含まれる導電性粉
末は、セラミック成形体の収縮時には粉末の状態で分散
し、粒のネッキングが進んでいないことが必要であり、
セラミック成形体の収縮終了後になって、導電性粉末の
ネッキングが開始されるようにしなければならない。
たは変形を防止するには、セラミック成形体が焼成によ
って収縮するときに、導電性ペーストがセラミック成形
体を拘束して応力を発生させないようにすることが重要
である。そのため、導電性ペーストに含まれる導電性粉
末は、セラミック成形体の収縮時には粉末の状態で分散
し、粒のネッキングが進んでいないことが必要であり、
セラミック成形体の収縮終了後になって、導電性粉末の
ネッキングが開始されるようにしなければならない。
【００２２】前述のように、導電性ペーストの収縮開始
温度をセラミック成形体の収縮終了温度より高くするこ
とにより、導電性ペーストの焼結による収縮応力が発生
する時点では、セラミック成形体に含まれるセラミック
を既に焼結状態にしておくことができる。そのため、た
とえば、焼成済みのセラミック基板上での導電性ペース
トの焼結の場合と同様、導電性ペーストは、焼結時に、
セラミック部分との界面の延びる方向への収縮を実質的
に生じず、たとえば、外部導体５〜７や内部導体８〜１
２について言えば、その厚み方向にのみ収縮し、かつ緻
密化される。
温度をセラミック成形体の収縮終了温度より高くするこ
とにより、導電性ペーストの焼結による収縮応力が発生
する時点では、セラミック成形体に含まれるセラミック
を既に焼結状態にしておくことができる。そのため、た
とえば、焼成済みのセラミック基板上での導電性ペース
トの焼結の場合と同様、導電性ペーストは、焼結時に、
セラミック部分との界面の延びる方向への収縮を実質的
に生じず、たとえば、外部導体５〜７や内部導体８〜１
２について言えば、その厚み方向にのみ収縮し、かつ緻
密化される。
【００２３】すなわち、セラミック焼結体２に備えるセ
ラミック層４は、外部導体５〜７や内部導体８〜１２に
比べて厚く、かつ曲げ強度も高いため、外部導体５〜７
ならびに内部導体８〜１２においては、その中だけで導
電性ペーストが自ら応力を緩和しながら収縮するため、
セラミック多層基板１の反りまたは変形につながる応力
をセラミック層４側に及ぼすことはない。また、バイア
ホール接続部１３〜１９においても、導電性ペースト
は、その中だけで自ら応力を緩和しながら収縮する。
ラミック層４は、外部導体５〜７や内部導体８〜１２に
比べて厚く、かつ曲げ強度も高いため、外部導体５〜７
ならびに内部導体８〜１２においては、その中だけで導
電性ペーストが自ら応力を緩和しながら収縮するため、
セラミック多層基板１の反りまたは変形につながる応力
をセラミック層４側に及ぼすことはない。また、バイア
ホール接続部１３〜１９においても、導電性ペースト
は、その中だけで自ら応力を緩和しながら収縮する。
【００２４】導電性ペーストに含有される導電成分は、
前述したように、銀または銀を主成分とする金属からな
る導電性粉末を含んでいる。このように、銀系粉末を用
いることにより、導電性焼結部３を低抵抗とすることが
できるとともに、酸化性雰囲気中で焼成できるため、焼
成時の脱バインダを能率的に行なうことができ、短時間
での焼成が可能となるなど、低コスト化に寄与させるこ
とができる。
前述したように、銀または銀を主成分とする金属からな
る導電性粉末を含んでいる。このように、銀系粉末を用
いることにより、導電性焼結部３を低抵抗とすることが
できるとともに、酸化性雰囲気中で焼成できるため、焼
成時の脱バインダを能率的に行なうことができ、短時間
での焼成が可能となるなど、低コスト化に寄与させるこ
とができる。
【００２５】上述したような銀系の導電性粉末は、銀よ
り融点の高い金属酸化物で被覆される。このような導電
性粉末を金属酸化物で被覆した状態を得るには、たとえ
ば、金属酸化物となるべき金属の塩、レジネート、ゾル
等の金属化合物溶液中に、導電性粉末を分散させた後、
溶剤を飛ばして、導電性粉末の表面に金属化合物を付着
させた状態とし、次いで、空気中で加熱処理して金属化
合物を酸化させて金属酸化物とすればよい。
り融点の高い金属酸化物で被覆される。このような導電
性粉末を金属酸化物で被覆した状態を得るには、たとえ
ば、金属酸化物となるべき金属の塩、レジネート、ゾル
等の金属化合物溶液中に、導電性粉末を分散させた後、
溶剤を飛ばして、導電性粉末の表面に金属化合物を付着
させた状態とし、次いで、空気中で加熱処理して金属化
合物を酸化させて金属酸化物とすればよい。
【００２６】上述のように、銀系の導電性粉末を、銀よ
り高い融点の金属酸化物で被覆するようにすれば、金属
酸化物がたとえ少量であっても、効果的に、導電性粉末
のネッキングを遅らせることができ、それゆえ、焼成時
において、導電性ペーストの収縮開始時点を、セラミッ
ク成形体の収縮終了後にまで確実に遅らせることができ
る。
り高い融点の金属酸化物で被覆するようにすれば、金属
酸化物がたとえ少量であっても、効果的に、導電性粉末
のネッキングを遅らせることができ、それゆえ、焼成時
において、導電性ペーストの収縮開始時点を、セラミッ
ク成形体の収縮終了後にまで確実に遅らせることができ
る。
【００２７】また、導電性ペーストは、導電成分４５〜
９０重量％、および有機ビヒクル成分を１０〜５５重量
％それぞれ含有し、ガラスフリットを含有しないことが
好ましく、また、導電性粉末を被覆する金属酸化物は、
導電性粉末１００重量部に対して、０．０２〜１．００
重量部含むことが好ましい。導電成分と有機ビヒクル成
分との好ましい比率が上述のように選ばれたのは、導電
成分がこの好ましい比率より多くなると、印刷性および
印刷時の膜平滑性が劣化し、また、有機ビヒクル成分が
この好ましい比率より多くなると、膜厚を厚くできない
とともに、膜緻密性が得られず、たとえば図１に示した
導電性焼結部３の抵抗が上昇してしまうからである。
９０重量％、および有機ビヒクル成分を１０〜５５重量
％それぞれ含有し、ガラスフリットを含有しないことが
好ましく、また、導電性粉末を被覆する金属酸化物は、
導電性粉末１００重量部に対して、０．０２〜１．００
重量部含むことが好ましい。導電成分と有機ビヒクル成
分との好ましい比率が上述のように選ばれたのは、導電
成分がこの好ましい比率より多くなると、印刷性および
印刷時の膜平滑性が劣化し、また、有機ビヒクル成分が
この好ましい比率より多くなると、膜厚を厚くできない
とともに、膜緻密性が得られず、たとえば図１に示した
導電性焼結部３の抵抗が上昇してしまうからである。
【００２８】また、導電性粉末を被覆する金属酸化物
が、導電性粉末１００重量部に対して、０．０２重量部
未満になると、焼結を遅らせる効果が少なくなり、他
方、１．００重量部より多くなると、導電性焼結部３の
導通抵抗の上昇につながる。導電性粉末を被覆する金属
酸化物としては、Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2、Ｂ
ａＯ、およびＣａＯからなる群から選ばれた少なくとも
１種が有利に用いられる。これら金属酸化物は、すべ
て、銀より融点が高く、また、セラミック層４との反応
性が良く、焼成後においてデラミネーションや剥離を生
じにくくすることができる。
が、導電性粉末１００重量部に対して、０．０２重量部
未満になると、焼結を遅らせる効果が少なくなり、他
方、１．００重量部より多くなると、導電性焼結部３の
導通抵抗の上昇につながる。導電性粉末を被覆する金属
酸化物としては、Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2、Ｂ
ａＯ、およびＣａＯからなる群から選ばれた少なくとも
１種が有利に用いられる。これら金属酸化物は、すべ
て、銀より融点が高く、また、セラミック層４との反応
性が良く、焼成後においてデラミネーションや剥離を生
じにくくすることができる。
【００２９】また、用いられる導電性ペーストは、焼成
時における収縮開始温度が８５０℃以上であることが好
ましい。このように、収縮開始温度が８５０℃以上であ
ると、セラミック成形体が焼結を終了した後で、導電性
ペーストが焼結を開始し、特に外部導体５〜７や内部導
体８〜１２にあっては、厚み方向に収縮を開始し、その
ため、セラミック成形体の焼結時に導電性ペーストから
拘束を受けず、得られたセラミック多層基板１における
反りまたは変形を生じにくくすることを、確実に達成す
ることができる。なお、導電性ペーストの収縮開始温度
が８５０℃未満の場合には、セラミック成形体を構成す
るセラミックの組成によっては、セラミックの収縮を終
了していない段階で、導電性ペーストの収縮が開始され
る可能性がある。
時における収縮開始温度が８５０℃以上であることが好
ましい。このように、収縮開始温度が８５０℃以上であ
ると、セラミック成形体が焼結を終了した後で、導電性
ペーストが焼結を開始し、特に外部導体５〜７や内部導
体８〜１２にあっては、厚み方向に収縮を開始し、その
ため、セラミック成形体の焼結時に導電性ペーストから
拘束を受けず、得られたセラミック多層基板１における
反りまたは変形を生じにくくすることを、確実に達成す
ることができる。なお、導電性ペーストの収縮開始温度
が８５０℃未満の場合には、セラミック成形体を構成す
るセラミックの組成によっては、セラミックの収縮を終
了していない段階で、導電性ペーストの収縮が開始され
る可能性がある。
【００３０】導電性ペーストに含有される導電性粉末
は、銀を含有するとともに、白金、パラジウム、金、お
よび銅からなる群から選ばれた少なくとも１種を、銀１
００重量部に対して、５重量部以下含有するものであっ
てもよい。これら白金等が５重量部を超えて含有する
と、白金、パラジウム、および金については、導電性ペ
ーストのコストを高くするだけでなく、面積抵抗の上昇
につながり、また、銅については、銀自体の融点の低下
を招くので好ましくない。
は、銀を含有するとともに、白金、パラジウム、金、お
よび銅からなる群から選ばれた少なくとも１種を、銀１
００重量部に対して、５重量部以下含有するものであっ
てもよい。これら白金等が５重量部を超えて含有する
と、白金、パラジウム、および金については、導電性ペ
ーストのコストを高くするだけでなく、面積抵抗の上昇
につながり、また、銅については、銀自体の融点の低下
を招くので好ましくない。
【００３１】なお、導電性ペーストに含有する導電性粉
末の平均粒径や粒子形状は特に限定されるものではない
が、平均粒径が０．５〜１０μｍであって、たとえば粗
大粉や極端な凝集粉がなく、およそ球形により近い方が
望ましい。また、導電性ペーストに含有される有機ビヒ
クル成分は、バインダ樹脂と溶剤とを混合したもので、
特に限定されるものではないが、バインダ樹脂として
は、たとえば、エチルセルロース、アクリル樹脂、ポリ
ビニルブチラール、メタクリル樹脂等を用いることがで
き、また、溶剤としては、テレピネオール、ブチルカル
ビトール、ブチルカルビトールアセテート、アルコール
類等を用いることができる。また、必要に応じて、分散
剤、可塑剤、活性剤等を添加してもよい。また、導電性
ペーストの粘度は、印刷性を考慮して、５０〜３００Ｐ
ａ・ｓ程度に選ばれる。
末の平均粒径や粒子形状は特に限定されるものではない
が、平均粒径が０．５〜１０μｍであって、たとえば粗
大粉や極端な凝集粉がなく、およそ球形により近い方が
望ましい。また、導電性ペーストに含有される有機ビヒ
クル成分は、バインダ樹脂と溶剤とを混合したもので、
特に限定されるものではないが、バインダ樹脂として
は、たとえば、エチルセルロース、アクリル樹脂、ポリ
ビニルブチラール、メタクリル樹脂等を用いることがで
き、また、溶剤としては、テレピネオール、ブチルカル
ビトール、ブチルカルビトールアセテート、アルコール
類等を用いることができる。また、必要に応じて、分散
剤、可塑剤、活性剤等を添加してもよい。また、導電性
ペーストの粘度は、印刷性を考慮して、５０〜３００Ｐ
ａ・ｓ程度に選ばれる。
【００３２】他方、セラミック多層基板１におけるセラ
ミック焼結体２を構成する複数のセラミック層４すなわ
ちセラミック成形体となるグリーンシートに含まれるセ
ラミック組成物としては、ガラスと、アルミナ、ムライ
ト、コージェライト、およびフォルステライトからなる
群から選ばれた少なくとも１種のようなフィラー成分
と、石英とを含み、かつ、焼成時にガラスの一部が結晶
化するものが好ましい。このようなセラミック組成物を
用いることにより、抗折強度が高く、また、高周波に適
する、低誘電率および低誘電損失のセラミック多層基板
１を得ることができるからである。
ミック焼結体２を構成する複数のセラミック層４すなわ
ちセラミック成形体となるグリーンシートに含まれるセ
ラミック組成物としては、ガラスと、アルミナ、ムライ
ト、コージェライト、およびフォルステライトからなる
群から選ばれた少なくとも１種のようなフィラー成分
と、石英とを含み、かつ、焼成時にガラスの一部が結晶
化するものが好ましい。このようなセラミック組成物を
用いることにより、抗折強度が高く、また、高周波に適
する、低誘電率および低誘電損失のセラミック多層基板
１を得ることができるからである。
【００３３】ここで、アルミナ、ムライト、コージェラ
イト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた
少なくとも１種のようなフィラー成分は、抗折強度を高
める効果があり、石英は、誘電率を低下させる効果があ
る。また、ガラスと、上述したような特定のフィラー成
分と、石英とを含み、かつ、焼成時にガラスの一部が結
晶化する、セラミック組成物を含むセラミック成形体
は、収縮開始温度が７００℃以上、収縮終了温度が８５
０℃以下というように、収縮カーブが急峻であるばかり
でなく、収縮の生じる温度が比較的高温である。そのた
め、導電性ペーストに含まれる銀系の導電性粉末が、銀
より融点の高い金属酸化物で被覆されていない場合に
は、セラミック成形体の収縮終了後まで導電性ペースト
の焼結を遅らせることは到底不可能である。このことか
ら、前述のように、銀系の導電性粉末を、銀より融点の
高い金属酸化物で被覆することによって、収縮を遅らせ
ることに意義がある。
イト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた
少なくとも１種のようなフィラー成分は、抗折強度を高
める効果があり、石英は、誘電率を低下させる効果があ
る。また、ガラスと、上述したような特定のフィラー成
分と、石英とを含み、かつ、焼成時にガラスの一部が結
晶化する、セラミック組成物を含むセラミック成形体
は、収縮開始温度が７００℃以上、収縮終了温度が８５
０℃以下というように、収縮カーブが急峻であるばかり
でなく、収縮の生じる温度が比較的高温である。そのた
め、導電性ペーストに含まれる銀系の導電性粉末が、銀
より融点の高い金属酸化物で被覆されていない場合に
は、セラミック成形体の収縮終了後まで導電性ペースト
の焼結を遅らせることは到底不可能である。このことか
ら、前述のように、銀系の導電性粉末を、銀より融点の
高い金属酸化物で被覆することによって、収縮を遅らせ
ることに意義がある。
【００３４】上述したセラミック組成物は、ガラスとし
てＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系ガラスを２６〜４８重
量％含むことが好ましい。このガラスの含有量が２６重
量％未満では、１０００℃以下での低温焼結が不可能と
なり、他方、４８重量％を超えると、焼成されたセラミ
ック焼結体２において、結晶化せずに残存するガラスの
割合が多くなりすぎ、得られたセラミック多層基板１に
おいて、高抗折強度および低損失を満足することができ
ないからである。
てＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系ガラスを２６〜４８重
量％含むことが好ましい。このガラスの含有量が２６重
量％未満では、１０００℃以下での低温焼結が不可能と
なり、他方、４８重量％を超えると、焼成されたセラミ
ック焼結体２において、結晶化せずに残存するガラスの
割合が多くなりすぎ、得られたセラミック多層基板１に
おいて、高抗折強度および低損失を満足することができ
ないからである。
【００３５】また、セラミック組成物は、アルミナ、ム
ライト、コージェライト、およびフォルステライトから
なる群から選ばれた少なくとも１種のフィラー成分を３
５〜６８重量％含むことが好ましい。このフィラー成分
の含有量が３５重量％未満であると、高い抗折強度が得
られず、他方、６８重量％を超えると、低温焼結および
低誘電率を満足できないからである。
ライト、コージェライト、およびフォルステライトから
なる群から選ばれた少なくとも１種のフィラー成分を３
５〜６８重量％含むことが好ましい。このフィラー成分
の含有量が３５重量％未満であると、高い抗折強度が得
られず、他方、６８重量％を超えると、低温焼結および
低誘電率を満足できないからである。
【００３６】また、セラミック組成物は、石英を３〜２
４重量％含むことが好ましい。石英の含有量が３重量％
未満では、得られたセラミック多層基板１の誘電率が高
くなりすぎ、他方、２４重量％を超えると、高抗折強度
を十分に満足することができないからである。また、セ
ラミック組成物は、ガラスの溶融温度を低下させるた
め、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から
選ばれた少なくとも１種のアルカリ金属酸化物を含んで
いてもよい。このアルカリ金属酸化物を含む場合には、
その含有量は、５重量％以下とされる。５重量％を超え
ると、得られたセラミック焼結体２の誘電率が高くなる
とともに、誘電損失が大きくなるためである。
４重量％含むことが好ましい。石英の含有量が３重量％
未満では、得られたセラミック多層基板１の誘電率が高
くなりすぎ、他方、２４重量％を超えると、高抗折強度
を十分に満足することができないからである。また、セ
ラミック組成物は、ガラスの溶融温度を低下させるた
め、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から
選ばれた少なくとも１種のアルカリ金属酸化物を含んで
いてもよい。このアルカリ金属酸化物を含む場合には、
その含有量は、５重量％以下とされる。５重量％を超え
ると、得られたセラミック焼結体２の誘電率が高くなる
とともに、誘電損失が大きくなるためである。
【００３７】また、セラミック組成物は、ガラスの結晶
化を促進するため、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、お
よびＣｕＯからなる群から選ばれた少なくとも１種の金
属酸化物を含んでいてもよい。このような金属酸化物を
含む場合、その含有量は５重量％以下とされる。含有量
が５重量％を超えると、セラミック焼結体２において、
結晶化せずに残存しているガラスの誘電率が高くなるた
め、セラミック焼結体２全体としての誘電率が高くなる
ためである。
化を促進するため、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、お
よびＣｕＯからなる群から選ばれた少なくとも１種の金
属酸化物を含んでいてもよい。このような金属酸化物を
含む場合、その含有量は５重量％以下とされる。含有量
が５重量％を超えると、セラミック焼結体２において、
結晶化せずに残存しているガラスの誘電率が高くなるた
め、セラミック焼結体２全体としての誘電率が高くなる
ためである。
【００３８】また、セラミック組成物は、焼成時にガラ
スの一部がウォラストナイトとなるように結晶化するも
のであることが好ましい。ウォラストナイトとなるよう
に結晶化すれば、抗折強度を高めるのに、より効果的で
あるからである。セラミック焼結体２のためのセラミッ
ク成形体、より特定的には、セラミック層４のためのグ
リーンシートは、典型的には、ドクターブレード法によ
って成形される。なお、ドクターブレード法に限らず、
プレス成形法や鋳込み成形法を適用してグリーンシート
を成形するようにしてもよい。
スの一部がウォラストナイトとなるように結晶化するも
のであることが好ましい。ウォラストナイトとなるよう
に結晶化すれば、抗折強度を高めるのに、より効果的で
あるからである。セラミック焼結体２のためのセラミッ
ク成形体、より特定的には、セラミック層４のためのグ
リーンシートは、典型的には、ドクターブレード法によ
って成形される。なお、ドクターブレード法に限らず、
プレス成形法や鋳込み成形法を適用してグリーンシート
を成形するようにしてもよい。
【００３９】
【実施例】表１には、この実施例において作製した導電
性ペーストの組成および特性が示されている。
性ペーストの組成および特性が示されている。
【００４０】
【表１】
【００４１】表１の「組成」の欄に示すように、Ａｇ、
Ａｇ／Ｐｔ、Ａｇ／Ｐｄ、およびＡｇ／Ｃｕからそれぞ
れなる導電性粉末を用意し、これら導電性粉末を、「被
覆金属酸化物」の欄に示した種々の金属酸化物によって
被覆した。なお、「被覆金属酸化物」の被覆量は、単位
「重量部」で示されているが、この「重量部」は、導電
性粉末１００重量部に対する重量部を示している。ま
た、有機ビヒクルとして、エチルセルロースとテルピネ
オールとを混合したものを用意した。
Ａｇ／Ｐｔ、Ａｇ／Ｐｄ、およびＡｇ／Ｃｕからそれぞ
れなる導電性粉末を用意し、これら導電性粉末を、「被
覆金属酸化物」の欄に示した種々の金属酸化物によって
被覆した。なお、「被覆金属酸化物」の被覆量は、単位
「重量部」で示されているが、この「重量部」は、導電
性粉末１００重量部に対する重量部を示している。ま
た、有機ビヒクルとして、エチルセルロースとテルピネ
オールとを混合したものを用意した。
【００４２】次いで、これら導電性粉末または金属酸化
物で被覆した導電性粉末に対し、有機ビヒクルを、表１
に示すような重量％をもって加え、攪拌擂潰機および三
本ロールによって攪拌、混練し、各試料となる導電性ペ
ーストを得た。表２には、この実施例において作製した
グリーンシートの組成、ならびにこれらグリーンシート
の特性またはグリーンシートをもって構成したセラミッ
ク焼結体の特性が示されている。
物で被覆した導電性粉末に対し、有機ビヒクルを、表１
に示すような重量％をもって加え、攪拌擂潰機および三
本ロールによって攪拌、混練し、各試料となる導電性ペ
ーストを得た。表２には、この実施例において作製した
グリーンシートの組成、ならびにこれらグリーンシート
の特性またはグリーンシートをもって構成したセラミッ
ク焼結体の特性が示されている。
【００４３】
【表２】
【００４４】表２の「組成」の欄に示したガラスは、Ｃ
ａＯ／Ｂ2 Ｏ3 ／ＳｉＯ2 ／Ａｌ2Ｏ3 ＝４０／１０／
４５／５（重量比）の組成となるように、出発原料とな
る酸化物、炭酸塩または水酸化物を調合し、これらを白
金るつぼに入れ、１５５０℃で１時間溶融した。次い
で、このガラス融液を急冷した後、ボールミルにより粉
砕して得られたガラス粉末である。
ａＯ／Ｂ2 Ｏ3 ／ＳｉＯ2 ／Ａｌ2Ｏ3 ＝４０／１０／
４５／５（重量比）の組成となるように、出発原料とな
る酸化物、炭酸塩または水酸化物を調合し、これらを白
金るつぼに入れ、１５５０℃で１時間溶融した。次い
で、このガラス融液を急冷した後、ボールミルにより粉
砕して得られたガラス粉末である。
【００４５】このようにして得られたガラス粉末とフィ
ラーと石英とを、表２に示す重量％をもって混合し、こ
れに、溶剤、バインダおよび可塑剤を適当量加え、さら
に十分に混合した後、ドクターブレード法によって、各
試料に係るグリーンシートを得た。再び表１を参照し
て、その「特性」の欄には、「収縮開始温度」、「面積
抵抗」および「基板反り」が示されている。これら各特
性は、次のような方法によって評価したものである。
ラーと石英とを、表２に示す重量％をもって混合し、こ
れに、溶剤、バインダおよび可塑剤を適当量加え、さら
に十分に混合した後、ドクターブレード法によって、各
試料に係るグリーンシートを得た。再び表１を参照し
て、その「特性」の欄には、「収縮開始温度」、「面積
抵抗」および「基板反り」が示されている。これら各特
性は、次のような方法によって評価したものである。
【００４６】「収縮開始温度」は、各試料に係る導電性
ペーストを、１５０℃で１０分間乾燥し、２００メッシ
ュの篩に通して得られた粉を成形金型に入れ、セラミッ
ク多層基板の作製時において積層されたグリーンシート
を圧着するために及ぼされる圧力と同じ圧力でプレス
し、直径６ｍｍおよび高さ３ｍｍの円柱状のバルクを成
形し、このバルクを、空気中、２０℃／分の昇温速度で
焼成しながら、そのときの高さ方向の寸法の変化を熱機
械分析（ＴＭＡ）法で測定し、それによって求められ
た、バルクが収縮を開始する温度である。
ペーストを、１５０℃で１０分間乾燥し、２００メッシ
ュの篩に通して得られた粉を成形金型に入れ、セラミッ
ク多層基板の作製時において積層されたグリーンシート
を圧着するために及ぼされる圧力と同じ圧力でプレス
し、直径６ｍｍおよび高さ３ｍｍの円柱状のバルクを成
形し、このバルクを、空気中、２０℃／分の昇温速度で
焼成しながら、そのときの高さ方向の寸法の変化を熱機
械分析（ＴＭＡ）法で測定し、それによって求められ
た、バルクが収縮を開始する温度である。
【００４７】また、「面積抵抗」は、表２のＮｏ．４の
グリーンシート上に、焼成収縮後に幅５００μｍ、長さ
５ｍｍおよび厚み１０μｍとなるように、各導電性ペー
ストをスクリーン印刷し、次いで、これら導電性ペース
トとグリーンシートとを同時焼成して得られた各試料に
おける、導電性ペーストの焼成によって形成された導電
性焼結部の面積抵抗を測定したものである。
グリーンシート上に、焼成収縮後に幅５００μｍ、長さ
５ｍｍおよび厚み１０μｍとなるように、各導電性ペー
ストをスクリーン印刷し、次いで、これら導電性ペース
トとグリーンシートとを同時焼成して得られた各試料に
おける、導電性ペーストの焼成によって形成された導電
性焼結部の面積抵抗を測定したものである。
【００４８】「基板反り」は、表２のＮｏ．４およびＮ
ｏ．１２の各グリーンシートを、焼成後の寸法において
５１ｍｍ×５１ｍｍ×０．８ｍｍとなるように、積層し
かつカットして得られた生の積層体の片面に、電極面積
の合計が積層体の片面の面積の５０％となりかつ均一に
配線が分布するように、各導電性ペーストを用いてパタ
ーンを形成し、これら導電性ペーストとグリーンシート
とを、Ｎｏ．４のグリーンシートについては８８０℃
で、また、Ｎｏ．１２のグリーンシートについては８２
０℃で、それぞれ同時焼成して得られた各試料について
評価したものである。
ｏ．１２の各グリーンシートを、焼成後の寸法において
５１ｍｍ×５１ｍｍ×０．８ｍｍとなるように、積層し
かつカットして得られた生の積層体の片面に、電極面積
の合計が積層体の片面の面積の５０％となりかつ均一に
配線が分布するように、各導電性ペーストを用いてパタ
ーンを形成し、これら導電性ペーストとグリーンシート
とを、Ｎｏ．４のグリーンシートについては８８０℃
で、また、Ｎｏ．１２のグリーンシートについては８２
０℃で、それぞれ同時焼成して得られた各試料について
評価したものである。
【００４９】表２の「特性」の欄に示した「焼結温度」
からわかるように、グリーンシートＮｏ．４およびＮ
ｏ．１２の各焼結温度すなわち収縮終了温度は、それぞ
れ、８８０℃および８２０℃である。このようなグリー
ンシートの収縮終了温度より低い収縮開始温度を有する
導電性ペーストにあっては、Ｎｏ．１５およびＮｏ．１
６のように、極めて大きな「基板反り」を示している。
このことから、「基板反り」を抑制するには、導電性ペ
ーストが、グリーンシートの収縮終了温度より高い収縮
開始温度を有していることが必要であることがわかる。
からわかるように、グリーンシートＮｏ．４およびＮ
ｏ．１２の各焼結温度すなわち収縮終了温度は、それぞ
れ、８８０℃および８２０℃である。このようなグリー
ンシートの収縮終了温度より低い収縮開始温度を有する
導電性ペーストにあっては、Ｎｏ．１５およびＮｏ．１
６のように、極めて大きな「基板反り」を示している。
このことから、「基板反り」を抑制するには、導電性ペ
ーストが、グリーンシートの収縮終了温度より高い収縮
開始温度を有していることが必要であることがわかる。
【００５０】上述の導電性ペーストの収縮開始温度に関
して、表１のＮｏ．１〜Ｎｏ．１４ならびにＮｏ．１７
〜Ｎｏ．２０の各々とＮｏ．１５とを比較すればわかる
ように、導電性ペーストに含有される導電性粉末が金属
酸化物で被覆されることにより、この収縮開始温度を高
めること、すなわち焼結を遅らせることができる。な
お、Ｎｏ．１６の導電性ペーストのように、導電性粉末
を被覆する金属酸化物が、導電性粉末１００重量部に対
して、０．０２重量部未満である０．０１重量部しか含
まない場合には、収縮開始温度を高める効果すなわち焼
結を遅らせる効果が不十分である。また、Ｎｏ．１７お
よびＮｏ．１８の各導電性ペーストのように、導電性粉
末を被覆する金属酸化物が１．０重量部を超える２．０
重量部含む場合には、面積抵抗が高くなる。
して、表１のＮｏ．１〜Ｎｏ．１４ならびにＮｏ．１７
〜Ｎｏ．２０の各々とＮｏ．１５とを比較すればわかる
ように、導電性ペーストに含有される導電性粉末が金属
酸化物で被覆されることにより、この収縮開始温度を高
めること、すなわち焼結を遅らせることができる。な
お、Ｎｏ．１６の導電性ペーストのように、導電性粉末
を被覆する金属酸化物が、導電性粉末１００重量部に対
して、０．０２重量部未満である０．０１重量部しか含
まない場合には、収縮開始温度を高める効果すなわち焼
結を遅らせる効果が不十分である。また、Ｎｏ．１７お
よびＮｏ．１８の各導電性ペーストのように、導電性粉
末を被覆する金属酸化物が１．０重量部を超える２．０
重量部含む場合には、面積抵抗が高くなる。
【００５１】このことから、金属酸化物は、導電性粉末
１００重量部に対して、０．０２〜１．００重量部含む
ことが好ましい。また、表１のＮｏ．１９の導電性ペー
ストにおいては、有機ビヒクルを６０重量％含有してお
り、その含有量が５５重量％を超えている。その結果、
適正な粘度が得られず、印刷性に問題があり、膜厚を厚
くできないとともに膜の緻密性に劣るという問題を有
し、高い面積抵抗を示している。
１００重量部に対して、０．０２〜１．００重量部含む
ことが好ましい。また、表１のＮｏ．１９の導電性ペー
ストにおいては、有機ビヒクルを６０重量％含有してお
り、その含有量が５５重量％を超えている。その結果、
適正な粘度が得られず、印刷性に問題があり、膜厚を厚
くできないとともに膜の緻密性に劣るという問題を有
し、高い面積抵抗を示している。
【００５２】他方、Ｎｏ．２０の導電性ペーストでは、
有機ビヒクルの含有量が８重量％であり、１０重量％未
満となっている。この場合にも、適正な粘度が得られ
ず、印刷性に問題があり、膜の平滑性が劣る。これらの
ことから、導電性ペーストは、導電性粉末を４５〜９０
重量％、および有機ビヒクルを１０〜５５重量％それぞ
れ含有することが好ましい。
有機ビヒクルの含有量が８重量％であり、１０重量％未
満となっている。この場合にも、適正な粘度が得られ
ず、印刷性に問題があり、膜の平滑性が劣る。これらの
ことから、導電性ペーストは、導電性粉末を４５〜９０
重量％、および有機ビヒクルを１０〜５５重量％それぞ
れ含有することが好ましい。
【００５３】次に、表２の「特性」の欄における「抗折
強度」は、各グリーンシートを積層しかつ焼成して得ら
れた、寸法が３６ｍｍ×４ｍｍ×３ｍｍの基板の抗折強
度を示したもので、ＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｒ１６０１）
に基づき３点曲げ強度を測定したものである。また、図
１に示すようなセラミック多層基板１を作製した。ここ
で、セラミック層４となるべきグリーンシートとして、
表２の各グリーンシートを用い、また、外部導体５〜
７、内部導体８〜１２ならびにバイアホール接続部１３
〜１９等の導電性焼結部３となるべき導電性ペーストと
して、表１のＮｏ．１の導電性ペーストを用いた。ま
た、これらグリーンシートおよび導電性ペーストを焼結
させるため、表２の「焼結温度」すなわち収縮終了温度
をもって同時焼成した。
強度」は、各グリーンシートを積層しかつ焼成して得ら
れた、寸法が３６ｍｍ×４ｍｍ×３ｍｍの基板の抗折強
度を示したもので、ＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｒ１６０１）
に基づき３点曲げ強度を測定したものである。また、図
１に示すようなセラミック多層基板１を作製した。ここ
で、セラミック層４となるべきグリーンシートとして、
表２の各グリーンシートを用い、また、外部導体５〜
７、内部導体８〜１２ならびにバイアホール接続部１３
〜１９等の導電性焼結部３となるべき導電性ペーストと
して、表１のＮｏ．１の導電性ペーストを用いた。ま
た、これらグリーンシートおよび導電性ペーストを焼結
させるため、表２の「焼結温度」すなわち収縮終了温度
をもって同時焼成した。
【００５４】このようにして得られた各セラミック多層
基板１における外部導体５および６の間に周波数１ＭＨ
ｚを印加して、コンデンサ部２０の静電容量およびＱを
測定し、比誘電率を算出した。これら「比誘電率」およ
び「Ｑ」が、表２に示されている。また、表２におい
て、「結晶相」は、焼成後において生じた結晶相であ
り、上述のようにして得られたセラミック多層基板１に
おけるセラミック層４の部分をＸ線回折により分析し、
結晶相を同定したものである。表２において、Ａはアル
ミナ、Ｗはウォラストナイト、Ｓは石英、Ｍはムライ
ト、Ｃはコージェライト、Ｆはフォルステライトをそれ
ぞれ示している。
基板１における外部導体５および６の間に周波数１ＭＨ
ｚを印加して、コンデンサ部２０の静電容量およびＱを
測定し、比誘電率を算出した。これら「比誘電率」およ
び「Ｑ」が、表２に示されている。また、表２におい
て、「結晶相」は、焼成後において生じた結晶相であ
り、上述のようにして得られたセラミック多層基板１に
おけるセラミック層４の部分をＸ線回折により分析し、
結晶相を同定したものである。表２において、Ａはアル
ミナ、Ｗはウォラストナイト、Ｓは石英、Ｍはムライ
ト、Ｃはコージェライト、Ｆはフォルステライトをそれ
ぞれ示している。
【００５５】表２からわかるように、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．
１０の各グリーンシートを用いた場合には、抗折強度が
２４０〜３３０ＭＰａ、比誘電率が６．０〜７．８、Ｑ
が２１００〜４０００というように優れた特性を示して
いる。他方、Ｎｏ．１１では、ガラスの添加量が２５重
量％というように、２６重量％未満であり、その結果、
焼結温度が１１００℃となり、１０００℃では焼結しな
かった。
１０の各グリーンシートを用いた場合には、抗折強度が
２４０〜３３０ＭＰａ、比誘電率が６．０〜７．８、Ｑ
が２１００〜４０００というように優れた特性を示して
いる。他方、Ｎｏ．１１では、ガラスの添加量が２５重
量％というように、２６重量％未満であり、その結果、
焼結温度が１１００℃となり、１０００℃では焼結しな
かった。
【００５６】また、Ｎｏ．１２のグリーンシートを用い
た場合には、ガラスの添加量が５５重量％というよう
に、４８重量％を超えており、その結果、抗折強度が２
００ＭＰａと低くなった。また、Ｎｏ．１３のグリーン
シートを用いた場合には、石英の添加量が３０重量％と
いうように、２４重量％を超えているので、抗折強度お
よびＱがともに低くなった。
た場合には、ガラスの添加量が５５重量％というよう
に、４８重量％を超えており、その結果、抗折強度が２
００ＭＰａと低くなった。また、Ｎｏ．１３のグリーン
シートを用いた場合には、石英の添加量が３０重量％と
いうように、２４重量％を超えているので、抗折強度お
よびＱがともに低くなった。
【００５７】また、Ｎｏ．１４のグリーンシートを用い
た場合には、石英の含有量が０重量％というように、３
重量％未満であるため、比誘電率が８．２と高く、８以
下とはならなかった。これらのことから、Ｎｏ．１〜Ｎ
ｏ．１０の各グリーンシートのように、ガラスの含有量
は２６〜４８重量％、石英の含有量は３〜２４重量％、
しかもフィラーの含有量は３５〜６８重量％であること
が好ましいことがわかる。
た場合には、石英の含有量が０重量％というように、３
重量％未満であるため、比誘電率が８．２と高く、８以
下とはならなかった。これらのことから、Ｎｏ．１〜Ｎ
ｏ．１０の各グリーンシートのように、ガラスの含有量
は２６〜４８重量％、石英の含有量は３〜２４重量％、
しかもフィラーの含有量は３５〜６８重量％であること
が好ましいことがわかる。
【００５８】
【発明の効果】以上のように、この発明によれば、導電
性ペーストが、その焼成時において、セラミック成形体
の収縮終了温度より高い収縮開始温度を有するようにさ
れるので、セラミック成形体と同時焼成するとき、セラ
ミック成形体の焼成による収縮時に、これを拘束するよ
うな応力を生じさせないようにすることができる。した
がって、焼成後のセラミック成形体において、反りや変
形を生じにくくすることができる。
性ペーストが、その焼成時において、セラミック成形体
の収縮終了温度より高い収縮開始温度を有するようにさ
れるので、セラミック成形体と同時焼成するとき、セラ
ミック成形体の焼成による収縮時に、これを拘束するよ
うな応力を生じさせないようにすることができる。した
がって、焼成後のセラミック成形体において、反りや変
形を生じにくくすることができる。
【００５９】また、この発明によれば、導電性ペースト
に含まれる導電成分として、低抵抗導体からなる導電性
粉末が用いられるので、焼成によって得られた導電性焼
結部の抵抗を低くすることができるとともに、酸化性雰
囲気中で焼成が可能であるため、脱バインダを能率的に
進めることができ、短時間での焼成が可能となる。
に含まれる導電成分として、低抵抗導体からなる導電性
粉末が用いられるので、焼成によって得られた導電性焼
結部の抵抗を低くすることができるとともに、酸化性雰
囲気中で焼成が可能であるため、脱バインダを能率的に
進めることができ、短時間での焼成が可能となる。
【００６０】また、この発明によれば、導電性ペースト
に含まれる低抵抗導体からなる導電性粉末が、低抵抗導
体より融点の高い金属酸化物で被覆されるので、焼成時
において、導電性粉末のネッキングの開始する温度を上
げることができ、導電性ペーストの収縮開始温度を効果
的に上げることができる。上記導電性ペーストにおい
て、導電成分を４５〜９０重量％、および有機ビヒクル
成分を１０〜５５重量％それぞれ含有するようにすれ
ば、優れた印刷性が得られ、また、焼成により得られた
導電性焼結部の抵抗をより低くすることができる。
に含まれる低抵抗導体からなる導電性粉末が、低抵抗導
体より融点の高い金属酸化物で被覆されるので、焼成時
において、導電性粉末のネッキングの開始する温度を上
げることができ、導電性ペーストの収縮開始温度を効果
的に上げることができる。上記導電性ペーストにおい
て、導電成分を４５〜９０重量％、および有機ビヒクル
成分を１０〜５５重量％それぞれ含有するようにすれ
ば、優れた印刷性が得られ、また、焼成により得られた
導電性焼結部の抵抗をより低くすることができる。
【００６１】また、導電性粉末を被覆する金属酸化物
が、導電性粉末１００重量部に対して、０．０２〜１．
００重量部含むようにすれば、導電性ペーストの焼結を
遅らせる効果を確実に得ることができるとともに、焼成
により得られた導電性焼結部の抵抗の不所望な上昇を防
止することができる。また、上述した被覆するための金
属酸化物として、Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｂ
ａＯ、およびＣａＯからなる群から選ばれた少なくとも
１種を用いると、セラミック部分との反応性が良く、焼
成後においてセラミック多層基板等にデラミネーション
や剥離を生じにくくすることができる。
が、導電性粉末１００重量部に対して、０．０２〜１．
００重量部含むようにすれば、導電性ペーストの焼結を
遅らせる効果を確実に得ることができるとともに、焼成
により得られた導電性焼結部の抵抗の不所望な上昇を防
止することができる。また、上述した被覆するための金
属酸化物として、Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｂ
ａＯ、およびＣａＯからなる群から選ばれた少なくとも
１種を用いると、セラミック部分との反応性が良く、焼
成後においてセラミック多層基板等にデラミネーション
や剥離を生じにくくすることができる。
【００６２】また、導電性ペーストの焼成時における収
縮開始温度が８５０℃以上にされると、これと同時に焼
成されるセラミック成形体に含まれるセラミックの広範
囲な組成にわたって、導電性ペーストの収縮開始温度を
セラミック成形体の収縮終了温度より高くすることが可
能となる。したがって、高い抗折強度、低い誘電率、お
よび高いＱが得られる、たとえば、ガラスとしてＣａＯ
−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2系ガラスを２６〜４８重量％、ア
ルミナ、ムライト、コージェライト、およびフォルステ
ライトからなる群から選ばれた少なくとも１種を３５〜
６８重量％、石英を３〜２４重量％、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ
2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から選ばれた少なくと
も１種を０〜５重量％、ならびに、ＴｉＯ2 、Ｚｒ
Ｏ2 、ＣｒＯ2 、およびＣｕＯからなる群から選ばれた
少なくとも１種を０〜５重量％含み、かつ、焼成時にガ
ラスの一部がウォラストナイトとなるように結晶化す
る、そのようなセラミック成形体と有利に同時焼成する
ことが可能になる。
縮開始温度が８５０℃以上にされると、これと同時に焼
成されるセラミック成形体に含まれるセラミックの広範
囲な組成にわたって、導電性ペーストの収縮開始温度を
セラミック成形体の収縮終了温度より高くすることが可
能となる。したがって、高い抗折強度、低い誘電率、お
よび高いＱが得られる、たとえば、ガラスとしてＣａＯ
−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2系ガラスを２６〜４８重量％、ア
ルミナ、ムライト、コージェライト、およびフォルステ
ライトからなる群から選ばれた少なくとも１種を３５〜
６８重量％、石英を３〜２４重量％、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ
2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から選ばれた少なくと
も１種を０〜５重量％、ならびに、ＴｉＯ2 、Ｚｒ
Ｏ2 、ＣｒＯ2 、およびＣｕＯからなる群から選ばれた
少なくとも１種を０〜５重量％含み、かつ、焼成時にガ
ラスの一部がウォラストナイトとなるように結晶化す
る、そのようなセラミック成形体と有利に同時焼成する
ことが可能になる。
【００６３】このように、この発明によれば、導電性ペ
ーストが、セラミック成形体と問題なく同時焼成できる
ようになるので、セラミック焼結体とこのセラミック焼
結体の内部および／または表面に形成される導電性焼結
部とを備える、セラミック多層基板を良好に製造するこ
とができる。この発明に係るセラミック多層基板の製造
方法において、グリーンシートに含まれるセラミック組
成物が、ガラスと、アルミナ、ムライト、コージェライ
ト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた少
なくとも１種と、石英とを含み、かつ、ガラスが焼成時
にその一部が結晶化するものである場合、セラミック多
層基板を反りまたは変形のない状態で作製することがで
きるとともに、このようなセラミック多層基板におい
て、高い強度、低い誘電率、および高いＱを実現するこ
とができる。
ーストが、セラミック成形体と問題なく同時焼成できる
ようになるので、セラミック焼結体とこのセラミック焼
結体の内部および／または表面に形成される導電性焼結
部とを備える、セラミック多層基板を良好に製造するこ
とができる。この発明に係るセラミック多層基板の製造
方法において、グリーンシートに含まれるセラミック組
成物が、ガラスと、アルミナ、ムライト、コージェライ
ト、およびフォルステライトからなる群から選ばれた少
なくとも１種と、石英とを含み、かつ、ガラスが焼成時
にその一部が結晶化するものである場合、セラミック多
層基板を反りまたは変形のない状態で作製することがで
きるとともに、このようなセラミック多層基板におい
て、高い強度、低い誘電率、および高いＱを実現するこ
とができる。
【００６４】特に、上述のセラミック組成物が、ガラス
としてＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2系ガラスを２６〜４
８重量％、アルミナ、ムライト、コージェライト、およ
びフォルステライトからなる群から選ばれた少なくとも
１種を３５〜６８重量％、石英を３〜２４重量％、Ｌｉ
2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から選ばれた
少なくとも１種を０〜５重量％、ならびに、ＴｉＯ2 、
ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、およびＣｕＯからなる群から選ば
れた少なくとも１種を０〜５重量％含み、かつ、焼成時
にガラスの一部がウォラストナイトとなるように結晶化
するものであるときには、上述した高い強度、低い誘電
率、および高いＱの各特性をより確実に実現することが
できる。
としてＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2系ガラスを２６〜４
８重量％、アルミナ、ムライト、コージェライト、およ
びフォルステライトからなる群から選ばれた少なくとも
１種を３５〜６８重量％、石英を３〜２４重量％、Ｌｉ
2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる群から選ばれた
少なくとも１種を０〜５重量％、ならびに、ＴｉＯ2 、
ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、およびＣｕＯからなる群から選ば
れた少なくとも１種を０〜５重量％含み、かつ、焼成時
にガラスの一部がウォラストナイトとなるように結晶化
するものであるときには、上述した高い強度、低い誘電
率、および高いＱの各特性をより確実に実現することが
できる。
【図１】この発明の一実施形態によるセラミック多層基
板１を図解的に示す断面図である。
板１を図解的に示す断面図である。
１ セラミック多層基板
２ セラミック焼結体
３ 導電性焼結部
４ セラミック層
５〜７ 外部導体
８〜１２ 内部導体
１３〜１９ バイアホール接続部
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 平８−7646（ＪＰ，Ａ)
特開 平８−31229（ＪＰ，Ａ)
特開 平７−326835（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−133002（ＪＰ，Ａ)
特開 平８−7644（ＪＰ，Ａ)
特開 平８−274433（ＪＰ，Ａ)
特開 平９−129028（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−94595（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−177241（ＪＰ，Ａ)
特公 平３−26554（ＪＰ，Ｂ２)
米国特許5126915（ＵＳ，Ａ)
Ｋ．Ｎａｌａｙａｍａ ｅｔ ａ
ｌ．，Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ
Ａｇ ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ ｆｉｌｍ
ｆｉｒｅｄ ａｔ ｈｉｇｈ ｔｅｍｐ
ｅｒａｔｕｒｅ ，１ｓｔ 1997 ＩＥ
ＭＴ／ＩＭＣ ＳＹＭＰＯＳＩＵＭ Ｐ
ｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ，ｐｐ．142−145
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01B 1/00 - 1/24
H05K 3/46
H05K 3/12 610
H05K 1/03 610
H05K 1/09
Claims (6)
- 【請求項１】 セラミック組成物を含むグリーンシート
を得る工程と、 金属酸化物によって被覆された導電性粉末を含有し、焼
成時において、前記グリーンシートの収縮終了温度より
高い収縮開始温度を有する導電性ペーストを準備する工
程と、 前記グリーンシート上に前記導電性ペーストを印刷する
工程と、 複数の前記グリーンシートを積層し、セラミック成形体
を得る工程と、 前記セラミック成形体が収縮を終了した後で、前記導電
性ペーストが収縮を開始するよ うに、前記セラミック成形体を焼成する工程とを備え、 前記導電性粉末は、銀、金または銅を主成分とする低抵
抗導体からなり、前記金属酸化物は、前記低抵抗導体よ
りも融点が高いことを特徴とする、 セラミック多層基板
の製造方法。 - 【請求項２】 前記導電性ペーストの焼成時における収
縮開始温度が８５０℃以上である、請求項１に記載のセ
ラミック多層基板の製造方法。 - 【請求項３】 前記セラミック成形体の焼成時における
収縮終了温度が８５０℃以下である、請求項１または２
に記載のセラミック多層基板の製造方法。 - 【請求項４】 前記グリーンシートに含まれる前記セラ
ミック組成物は、ガラスと、アルミナ、ムライト、コー
ジェライト、およびフォルステライトからなる群から選
ばれた少なくとも１種と、石英とを含み、前記ガラス
は、前記セラミック成形体を焼成する工程において、そ
の一部が結晶化する結晶化ガラスである、請求項１ない
し３のいずれかに記載のセラミック多層基板の製造方
法。 - 【請求項５】 前記ガラスは、ＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −Ｓｉ
Ｏ2 系ガラスである、請求項４に記載のセラミック多層
基板の製造方法。 - 【請求項６】 前記グリーンシートに含まれる前記セラ
ミック組成物は、前記ＣａＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系ガ
ラスを２６〜４８重量％、アルミナ、ムライト、コージ
ェライト、およびフォルステライトからなる群から選ば
れた少なくとも１種を３５〜６８重量％、石英を３〜２
４重量％、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 Ｏ、およびＮａ2 Ｏからなる
群から選ばれた少なくとも１種を０〜５重量％、ならび
に、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＣｒＯ2 、およびＣｕＯから
なる群から選ばれた少なくとも１種を０〜５重量％含
み、かつ、前記セラミック成形体を焼成する工程におい
て、前記ガラスの一部がウォラストナイトとなるように
結晶化する、請求項５に記載のセラミック多層基板の製
造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15695698A JP3511895B2 (ja) | 1998-06-05 | 1998-06-05 | セラミック多層基板の製造方法 |
| EP99110407A EP0962977A3 (en) | 1998-06-05 | 1999-05-28 | Electrically conductive paste and ceramic multi-layered substrate |
| US09/326,496 US6265090B1 (en) | 1998-06-05 | 1999-06-04 | Electrically conductive paste ceramic multi-layered substrate |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15695698A JP3511895B2 (ja) | 1998-06-05 | 1998-06-05 | セラミック多層基板の製造方法 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2003202265A Division JP3589239B2 (ja) | 2003-07-28 | 2003-07-28 | 導電性ペーストおよびセラミック成形体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11353939A JPH11353939A (ja) | 1999-12-24 |
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