KR100259213B1 - Method of processing a separator - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 차세대 발전장치인 용융탄산염형 연료전지(이하 MCFC로 약칭함)를 구성하는 것으로, 특히 반응가스의 유, 출입을 원활히 하고 애노드 및 캐소드에서 발생된 전기의 흐름을 연결시켜 주는 용융탄산염형 연료전지의 분리판 제조방법에 관한 것이다.The present invention constitutes a molten carbonate fuel cell (hereinafter referred to as MCFC), which is a next generation power generation device. In particular, a molten carbonate type which smoothly flows in and out a reaction gas and connects the flow of electricity generated from the anode and the cathode. The present invention relates to a method for manufacturing a separator of a fuel cell.
주지된 바와 같이 MCFC는 반응물의 산화, 환원에 의한 화학에너지를 전기에너지로 바꾸어주는 고효율, 저공해의 차세대 발전장치로 주목받고 있다.As is well known, MCFC is attracting attention as a next-generation power generation device of high efficiency and low pollution that converts chemical energy by oxidation and reduction of reactants into electrical energy.
이러한 MCFC는 애노드와 캐소드 및 그 사이에 전해질 매트릭스가 있고, 애노드와 캐소드 및 전해질 매트릭스의 기공내에 전해질이 함침되어 있으며, 애노드와 캐소드가 각각 전기를 집전하고 반응가스를 전극으로 전달하는 전류 집전체에 인접되어서, 반응가스의 유, 출입 및 전기의 흐름을 연결시켜주는 분리판에 의해 지지되는 구조로 되어 있다.The MCFC has an electrolyte matrix between the anode and the cathode, and an electrolyte is impregnated in the pores of the anode, the cathode, and the electrolyte matrix, and the anode and the cathode respectively collect current and transfer a reaction gas to the electrode. Adjacent, the structure is supported by a separating plate connecting the flow of oil, in and out of the reaction gas.
이에 따라 MCFC는 연속적으로 공급되는 반응 가스에 의해 애노드에서 반응물의 산화 반응이 일어나 전자가 방출되게 하는 것이며, 캐소드에서 환원 반응이 일어나 전자가 받아들여짐으로써 화학 에너지를 전기 에너지로 전환하여 발생되게 한다.Accordingly, the MCFC causes oxidation reactions of reactants at the anode to release electrons by continuously supplied reaction gases, and reduction reaction occurs at the cathode to accept electrons, thereby converting chemical energy into electrical energy.
도 3 내지 도 4는 MCFC를 구성하는 요소들 중에서 반응가스의 유, 출입을 원활하게 하고 전기의 흐름을 연결시켜주는 분리판을 나타내고 있다.3 to 4 show the separation plate for smoothly flowing in and out of the reaction gas and connecting the flow of electricity among the elements constituting the MCFC.
도면에서와 같이 분리판(2)은 인터 커넥터(4)의 상부에 애노드 쉴디드 슬롯(6)이 인접하여 배치되고, 그 하부에 캐소드 쉴디드 슬롯(8)이 인접하여 배치되는 것이며, 인터 커넥터(4)의 테두리 끝에 용접 접합되는 상, 하부의 애노드 마스크 플레이트(10) 및 캐소드 마스크 플레이트(12)에 의해 상기한 부재들이 하나로 어셈블리되어 지지되는 구성으로 되어 있다.As shown in the drawing, the separator 2 has an anode shielded slot 6 adjacent to the upper portion of the inter connector 4, and a cathode shielded slot 8 disposed adjacent to the lower portion of the inter connector 4. The above-mentioned members are assembled together and supported by the upper and lower anode mask plate 10 and cathode mask plate 12 which are welded and joined to the edge of (4).
이러한 구성에 따라 분리판(2)은 부식성이 강한 알칼리 용융탄산염을 포함하는 전해질 매트릭스(16)가 습식 기밀부(14)를 구성하는 애노드 마스크 플레이트(10) 및 캐소드 마스크 플레이트(12)와 직접 접촉되게 하고, 애노드(20) 및 캐소드(22)가 각각 애노드 쉴디드 슬롯(6) 및 캐소드 쉴디드 슬롯(8)에 접촉되게 하므로, 매니폴드 구멍(18)을 통해 공급된 반응가스가 애노드 쉴디드 슬롯(6) 및 캐소드 쉴디드 슬롯(8)의 요철에 의해 형성된 유로 공간을 통해 안내되어서, 그 하부에 위치된 애노드(20)에서 산화 반응되고 상부에 위치된 캐소드(22)에서 환원 반응되도록 하는 것이다.According to this configuration, the separator 2 is in direct contact with the anode mask plate 10 and the cathode mask plate 12 in which the electrolyte matrix 16 including the highly corrosive alkali molten carbonate constitutes the wet hermetic portion 14. And the anode 20 and the cathode 22 are in contact with the anode shielded slot 6 and the cathode shielded slot 8, respectively, so that the reactant gas supplied through the manifold aperture 18 receives the anode shielded. Guided through the flow path space formed by the unevenness of the slot 6 and the cathode shielded slot 8 so as to be oxidized at the anode 20 located below and reduced at the cathode 22 located above. will be.
여기서 애노드 및 캐소드 마스크 플레이트(10)(12)는 부식성이 강한 용융탄산염과 직접 접촉되고 전지의 운전이 650℃의 고온에서 이루어지기 때문에, 그 재질을 스테인리스 스틸로 사용하더라도 장시간 운전시에는 부식이 발생되며, 그 생성물에 의해 단락, 전기 전도도의 저하 및 가스 기밀성의 파괴로 인한 반응가스의 혼합이 일어나 결국 전지의 내구성과 성능에 문제가 발생되고 있다.Here, since the anode and cathode mask plates 10 and 12 are in direct contact with the highly corrosive molten carbonate and the operation of the battery is performed at a high temperature of 650 ° C., even when the material is used as stainless steel, corrosion occurs during long time operation. Due to the product, the reaction gas is mixed due to a short circuit, a drop in electrical conductivity and a breakdown of gas tightness, resulting in problems in battery durability and performance.
이에 따라 종래에는 분리판(2) 특히 애노드 및 캐소드 마스크 플레이트(10)(12)의 표면에 알루미늄을 주원소로 하여 니켈, 티타늄, 크롬, 코퍼등이 선택되거나 세라믹 계열의 물질을 사용하여 내식성 코팅을 실시하고 있다.Accordingly, conventionally, nickel, titanium, chromium, copper, etc. are selected by using aluminum as a main element on the surface of the separator plate 2, in particular, the anode and cathode mask plates 10, 12, or a corrosion-resistant coating using a ceramic material. Is carried out.
그러나 종래 코팅방법으로 행하여지고 있는 알루미늄 전기도금(Electroplating)은 기술이 난이하여 현실적으로 어렵고, 용융도금(Hot-dip)의 경우에는 원하지 않는 부위의 마스킹이 어려우며 또한 고온에서 작업이 이루어지므로 알루미늄 용탕에서 작업후 모재의 변형을 막기 어렵고, 물리 기상 증착법(Physical Vapor Deposition)은 고품위의 코팅막을 얻을 수 있으나 두께의 증대가 어려우며 비용이 많이 드는 문제점이 있고, 확산 침투법(Pack Cementation or Calorizing)은 1,000℃ 이상의 작업 온도로 인하여 분리판의 변형과 모재의 상변화등이 문제가 될 수 있으며, 용사(Spraying)의 경우에는 전처리를 위한 블라스팅이나 건(gun)의 압력에 의한 모재의 변형과 기공이 잔존되고 두께가 불균일하게 되는 문제점이 있으며, 슬러리 코팅법(Slurry coating)은 비용이 적게 들고 다양한 형상도 손쉽게 코팅할 수 있으나, 두께의 균일성이 떨어지고 휘발 과정에서 기공이 남게 되며 코팅층의 두께가 제한되는 문제점이 있었다.However, electroplating, which is conventionally performed by coating method, is difficult in reality because of difficulty in technology, and in the case of hot-dip, it is difficult to mask unwanted parts and work at high temperature in aluminum. It is difficult to prevent deformation of the base material, and physical vapor deposition (Physical Vapor Deposition) can obtain a high quality coating film, but it is difficult to increase the thickness and costly, and the diffusion penetration method (Pack Cementation or Calorizing) is more than 1,000 ° C. Deformation of the separation plate and phase change of the base material may be a problem due to the working temperature, and in the case of spraying, the base material deformation and pores due to blasting or gun pressure for pretreatment remain and are thick. Has a problem of non-uniformity, slurry coating method is low cost and various types Although the phase can be easily coated, there is a problem that the uniformity of the thickness is reduced, the pores remain in the volatilization process, and the thickness of the coating layer is limited.
앞서 설명된 종래 기술의 문제점을 해소하기 위한 목적에서 안출된 것으로, 본 발명은 마스크 플레이트의 부식 방지를 위한 코팅시 모재의 변형을 방지하고 변형된 모재를 다시 압착하여 균일하고 편평하게 가공되게 함으로써, 분리판의 품질과 전지의 성능이 향상되도록 하는 MCFC의 분리판 제조방법을 제공함에 그 목적을 두고 있다.In order to solve the problems of the prior art described above, the present invention is to prevent the deformation of the base material during the coating to prevent corrosion of the mask plate, and by pressing the deformed base material again to be uniform and flat processing, The purpose of the present invention is to provide a method of manufacturing a separator of MCFC to improve the quality of the separator and battery performance.
아울러 본 발명은 코팅을 원하지 않는 부분의 마스킹 작업을 용이하게 실시할 수 있도록 함에 또 다른 목적을 두고 있다.In addition, the present invention has yet another object to facilitate the masking operation of the undesired portion of the coating.
이를 위하여 본 발명은 마스크 플레이트의 성형에 앞서, 스테인리스 스틸 판형 소재에 알루미늄, 산화 알루미늄, 알루미늄-니켈, 알루미늄-크롬 또는 알루미늄-티타늄 중에서 하나의 물질을 전기도금, 용융도금, 확산 침투법, 물리 증착법, 슬러리 코팅 또는 용사 중에서 한가지 방법으로 코팅하고, 이렇게 제작된 스테인리스 스틸 판형 소재를 프레스 성형하여 균일하고 편평하게 형성하며 동시에 코팅층의 내부에 존재하는 기공이 압착 제거된 마스크 플레이트를 제작하고, 이어서 인터 커넥터의 상, 하부에 애노드 및 캐소드 쉴디드 슬롯이 인접 배치된 후 상기 마스크 플레이트를 용접 접합하며, 이것을 환원 분위기나 진공로에서 500∼600℃로 소정 시간 동안 유지하고 다시 700∼850℃까지 승온하여 알루미늄의 확산층을 형성하는 열처리를 행함으로써, 본 발명의 목적물인 MCFC의 분리판을 얻는 제조방법을 제안하고 있다.To this end, the present invention prior to forming the mask plate, electroplating, hot-dip plating, diffusion penetration method, physical vapor deposition of any one material of aluminum, aluminum oxide, aluminum-nickel, aluminum-chromium or aluminum-titanium on a stainless steel plate-like material Coating by one of the methods such as slurry coating or spraying, and forming the uniformly and evenly formed stainless steel plate-shaped material by press molding, and simultaneously manufacturing a mask plate from which the pores existing in the coating layer are squeezed out. After the anode and cathode shielded slots are disposed adjacent to the upper and lower portions of the upper and lower portions of the mask plate, the mask plates are welded and welded to each other. By performing a heat treatment to form a diffusion layer of It proposes a method for obtaining a bipolar plate of a desired compound of the invention MCFC.
또 본 발명은 코팅을 원하지 않는 부분의 마스킹 작업을 용이하게 실시하기 위해, 먼저 스테인리스 스틸 판형 소재를 마스크 플레이트로 프레스 성형하고, 이것을 내식 코팅한 후, 환원 분위기나 진공로에서 500∼600℃로 소정 시간 동안 유지하고 다시 700∼850℃까지 승온하여 산화 열처리한 다음, 다른 부재들과 용접 접합하여 분리판을 제조하는 방법을 제안하고 있다.In addition, the present invention, in order to easily perform the masking operation of the portion that does not want to be coated, first press-molded a stainless steel plate-like material with a mask plate, and after coating the corrosion-resistant coating, and then prescribed in 500 ~ 600 ℃ in a reducing atmosphere or a vacuum furnace It has been proposed a method of manufacturing a separator by maintaining it for a period of time, heating it to 700 to 850 ° C, oxidizing heat treatment, and then welding and bonding the other members.
도 1은 본 발명의 용융탄산염형 연료전지의 분리판 제조방법을 설명한 도면.1 is a view for explaining a separator manufacturing method of a molten carbonate fuel cell of the present invention.
도 2는 본 발명의 다른 실시예를 설명하는 도면.2 is a view for explaining another embodiment of the present invention.
도 3은 일반적인 용융탄산염형 연료전지의 분리판을 보인 평면도.Figure 3 is a plan view showing a separator of a typical molten carbonate fuel cell.
도 4는 도 3의 단면도.4 is a cross-sectional view of FIG.
이하, 본 발명을 실현하기 위한 바람직한 실시예를 첨부된 도면에 의거하여 보다 상세하게 설명한다.BEST MODE Hereinafter, preferred embodiments for realizing the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
실시예 1Example 1
도 1은 본 실시예에 의한 MCFC의 분리판 제조공정을 보여주고 있다.1 shows a process for manufacturing a separator plate of MCFC according to the present embodiment.
도면을 통하여 알 수 있듯이, 본 실시예에서는 부식성이 강한 알칼리 용융탄산염과 직접 접촉되고 고온에서 장시간 운전되는 전지의 특성상 내식성 및 내구성이 저하되는 것을 방지하기 위해, 애노드 및 캐소드 마스크 플레이트를 내식 코팅함에 있어, 그 소재의 평탄도를 높이고 코팅막의 내부에 잔존하는 기공을 제거할 수 있는 방안을 제시하고 있다.As can be seen from the drawings, in the present embodiment, in order to prevent corrosion and durability of the battery from being in direct contact with the highly corrosive alkali molten carbonate and operating for a long time at a high temperature, the anode and cathode mask plates are subjected to corrosion coating. In addition, the present invention suggests a method of increasing the flatness of the material and removing the pores remaining in the coating film.
구체적으로 본 실시예서는 먼저 스테인리스 스틸 소재를 금형의 가이드 라인에 맞게 실제 치수 보다 약간의 여유를 두고 절단하여 판형 소재로 제작한다. 이렇게 제작된 스테인리스 스틸 판형 소재는 마스크 플레이트의 성형에 앞서, 알루미늄, 산화 알루미늄, 알루미늄을 주성분으로 하는 금속 합금(알루미늄-니켈, 알루미늄-크롬 또는 알루미늄-티타늄) 중에서 하나의 물질을 전기도금, 용융도금, 확산 침투법, 물리 증착법, 슬러리 코팅 또는 용사 중에서 한가지 방법으로 코팅하여 막 두께 10∼100㎛로 코팅막을 형성한다.Specifically, in the present embodiment, the stainless steel material is first cut into a plate-shaped material with a slight margin than the actual dimension to meet the guideline of the mold. The stainless steel plate material thus prepared is subjected to electroplating and hot dip plating of one of aluminum, aluminum oxide, and a metal alloy (aluminum-nickel, aluminum-chromium, or aluminum-titanium) containing aluminum, aluminum oxide, and aluminum as a main component prior to forming the mask plate. Coating by one of the following methods: diffusion permeation, physical vapor deposition, slurry coating, or thermal spraying to form a coating film having a film thickness of 10 to 100 µm.
이렇게 제작된 스테인리스 스틸 판형 소재는 금형에 올려져 프레스 성형되는 바, 이것은 코팅 공정에서 변형된 것을 균일하고 편평하게 형성하고 동시에 코팅층의 내부에 존재하는 기공을 압착 제거하므로 품질이 향상된 마스크 플레이트가 성형되게 한다.The stainless steel plate-shaped material thus produced is placed on a mold and press-formed, which forms uniform and flat deformations in the coating process and simultaneously compresses and removes pores present in the coating layer, thereby improving the quality of the mask plate. do.
상기 공정에 의해 성형된 마스크 플레이트는 한쪽면이 니켈 코팅된 인터 커넥터의 상, 하부에 각각 니켈이 코팅된 애노드 쉴디드 슬롯 및 스테인리스 스틸로 된 캐소드 쉴디드 슬롯을 인접 배치한 상태에서, 상기 인터 커넥터의 테두리 끝에 상, 하로 용접 접합됨에 의해 본 실시예의 목적물인 분리판을 형성하게 된다.In the mask plate formed by the above process, one side of the nickel connector is disposed on the upper and lower portions of the nickel-coated anode shielded slot and the stainless steel cathode shielded slot adjacently arranged. By welding the upper and lower edges of the edge of the separator to form a separator of the present embodiment.
이어서 상기 분리판은 환원 분위기(수소/질소 혹은 수소/아르곤)나 진공로에서 최고 온도 700∼850℃로 열처리하게 되는 바, 이것은 마스크 플레이트의 성형시 만곡된 부위에서 발생될 수 있는 미세 크랙을 승온 중간에 500∼600℃로 소정 시간 동안 유지하므로, 알루미늄이 충분한 유동성을 갖고 플로우(flow)되어 결함을 제거토록 하는 것이며, 다시 700∼850℃까지 승온하여 알루미늄의 확산층을 형성하는 열처리를 행함으로써, 본 실시예의 목적물인 MCFC의 분리판을 얻을 수 있는 것이다.Subsequently, the separator is heat-treated at a maximum temperature of 700 to 850 ° C. in a reducing atmosphere (hydrogen / nitrogen or hydrogen / argon) or in a vacuum furnace, which raises a fine crack that may occur at a curved portion during molding of the mask plate. Since it is maintained at 500 to 600 ° C. for a predetermined time in the middle, aluminum is flowed with sufficient fluidity to remove defects, and the temperature is further raised to 700 to 850 ° C. to perform a heat treatment to form a diffusion layer of aluminum. The separator of MCFC, which is the object of this embodiment, can be obtained.
실시예 2Example 2
도 2는 본 실시예에 의한 MCFC의 분리판 제조공정을 보여주고 있다.2 shows a process for manufacturing a separator plate of MCFC according to the present embodiment.
도면을 통하여 알 수 있듯이, 본 실시예에서는 실시예 1에서 발생될 수 있는 코팅을 원하지 않는 부분의 마스킹 작업의 어려움을 해소하는 방안을 제시하고 있다.As can be seen from the drawings, the present embodiment proposes a solution to the difficulty of masking the portion of the coating that does not want the coating that can occur in Example 1.
구체적으로 본 실시예서는 코팅을 원하지 않는 부위의 마스킹이 여의치 않을 경우, 먼저 스테인리스 스틸 판형 소재를 금형에 올려 프레스 작업을 통해 마스크 플레이트로 성형한다.Specifically, in the present embodiment, when masking of the portion where the coating is not desired is not possible, first, a stainless steel plate-shaped material is placed on a mold and formed into a mask plate through a press operation.
이렇게 성형된 마스크 플레이트는 알루미늄, 산화 알루미늄, 알루미늄을 주성분으로 하는 금속 합금(알루미늄-니켈, 알루미늄-크롬 또는 알루미늄-티타늄) 중에서 하나의 물질을 전기도금, 용융도금, 확산 침투법, 물리 증착법, 슬러리 코팅 또는 용사 중에서 한가지 방법으로 코팅하여 10∼100㎛의 막 두께로 코팅되게 한다.The mask plate thus formed is electroplated, hot-dipped, diffusion-penetrated, physical vapor deposition, slurry of one of aluminum, aluminum oxide, and a metal alloy (aluminum-nickel, aluminum-chromium, or aluminum-titanium) mainly composed of aluminum. Coating by one method of coating or spraying is to be coated with a film thickness of 10 ~ 100㎛.
이어서 상기 마스크 플레이트는 환원 분위기(수소/질소 혹은 수소/아르콘)나 진공로에서 최고 온도 700∼850℃로 열처리되는 바, 이것은 마스크 플레이트의 성형시 만곡된 부위에서 발생될 수 있는 미세 크랙을 승온 중간에 500∼600℃로 소정 시간 동안 유지하므로, 알루미늄이 충분한 유동성을 갖고 플로우(flow)되어 결함을 제거토록 하는 것이며, 다시 700∼850℃까지 승온하여 알루미늄의 확산층을 형성되게 하는 것이다.Subsequently, the mask plate is heat-treated at a maximum temperature of 700 to 850 ° C. in a reducing atmosphere (hydrogen / nitrogen or hydrogen / arcon) or in a vacuum furnace, which is a medium for raising a fine crack that may occur at a curved portion during molding of the mask plate. Since the aluminum is kept at 500 to 600 ° C. for a predetermined time, the aluminum flows with sufficient fluidity to remove defects, and the temperature is raised to 700 to 850 ° C. to form a diffusion layer of aluminum.
다음으로 상기 마스크 플레이트는 한쪽면이 니켈 코팅된 인터 커넥터의 상, 하부에 각각 니켈이 코팅된 애노드 쉴디드 슬롯 및 스테인리스 스틸로 된 캐소드 쉴디드 슬롯을 인접 배치한 상태에서, 상기 인터 커넥터의 테두리 끝에 용접 접합됨에 의해 본 실시예의 목적물인 MCFC의 분리판을 형성하게 된다.Next, the mask plate has an anode shielded slot made of nickel coated and a cathode shielded slot made of stainless steel adjacent to the upper and lower portions of the nickel-coated interconnector on one side thereof. By welding, the separator of MCFC which is the object of this embodiment is formed.
이상에서 설명된 실시예을 통하여 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 의한 MCFC의 분리판 제조방법은 종래 기술의 문제점을 실질적으로 해소하고 있다.As can be seen through the embodiments described above, the method of manufacturing a separator plate of MCFC according to the present invention substantially solves the problems of the prior art.
즉, 본 발명은 마스크 플레이트의 내식 코팅시 소성 조건에 의해 변형된 소재를 프레스 공정을 통해 균일하고 편평하게 가공하며 압착을 통해 내부의 기공을 제거하고 복구함으로써, 평탄화되고 가공 오차가 감소된 마스크 플레이트를 제작할 수 있는 것이며, 궁극적으로 분리판의 품질과 전지의 성능을 향상시키는 효과를 얻을 수 있다.That is, according to the present invention, the mask plate is flattened and reduced in processing errors by uniformly and flatly processing the material deformed by the firing conditions during the corrosion-resistant coating of the mask plate through the pressing process and removing and restoring the pores therein through pressing. It can be produced, and ultimately the effect of improving the quality of the separator and the performance of the battery can be obtained.
또 본 발명은 마스크 플레이트의 성형에 앞서 코팅 공정을 수행하므로 단순하고 용이한 작업을 실현할 수 있으며, 코팅을 원하지 않는 부위에 마스킹이 여의치 않을 경우 마스크 플레이트를 먼저 성형한 후 코팅 공정을 수행하므로, 마스킹의 작업을 없애 공정을 단순화할 수 있다.In addition, since the present invention performs a coating process prior to forming the mask plate, a simple and easy operation can be realized, and if the masking is not desired at the portion where the coating is not desired, the mask plate is first formed and then the coating process is performed. The process can be simplified by eliminating the work of.
따라서 본 발명에 의하면 연료전지의 신뢰도가 향상되며 장기 운전이 가능하게 되는 효과도 아울러 얻을 수 있다.Therefore, according to the present invention, the reliability of the fuel cell is improved and long-term operation can be obtained.
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| KR19990081360A (en) | 1999-11-15 |
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