JPWO2012070373A1 - 二軸延伸エチレン系重合体多層フィルム - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの基材層を構成する成分であるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)は、密度が895〜920Kg/m3、好ましくは895〜915Kg/m3、より好ましくは900〜910Kg/m3の範囲にある。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの基材層を形成するエチレン系重合体組成物(B)は、前記エチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)を40質量%以上含む、すなわち、エチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)単身であってもよく、好ましくはエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)を40〜85質量%、より好ましくは50〜80質量%、最も好ましくは65〜75質量%の範囲で含むエチレン系重合体組成物である。
密度が上記範囲外となると、得られる二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの落袋強度、耐屈曲性が改良されない虞がある。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの少なくとも片面の表層、好ましくは両表面を形成するエチレン系重合体(A)は、密度が915〜938Kg/m3、好ましくは920〜935Kg/m3の範囲にあり、且つ、基材層を構成するエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の密度より高い密度を有する。
本発明に係るエチレン共重合体組成物(A−1)は、密度が895〜925Kg/m3、好ましくは900〜920Kg/m3の範囲にあるエチレン・α−オレフィン共重合体(a1)成分と密度が926〜970Kg/m3、好ましくは930〜965Kg/m3の範囲にあるエチレン系重合体(a2)成分とからなるエチレン共重合体組成物であり、好ましくは、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分が5〜95重量部、より好ましくは20〜80重量部及びエチレン系重合体(a2)成分が95〜5重量部、より好ましくは80〜20重量部〔(a1)+(a2)=100重量部〕の範囲にある。
本発明に係るエチレン共重合体組成物(A−2)は、密度が895〜925Kg/m3、好ましくは900〜920Kg/m3の範囲にあるエチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分、密度が926〜970Kg/m3、好ましくは930〜965Kg/m3の範囲にあるエチレン系重合体(a2)成分及び密度が910〜935Kg/m3、好ましくは915〜930Kg/m3の範囲にある高圧法低密度ポリエチレン(a3)とからなるエチレン共重合体組成物である。エチレン共重合体組成物(A−2)は、(a1)、(a2)および(a3)のうち、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分が、好ましくは5〜95重量部、より好ましくは20〜80重量部及びエチレン系重合体(a2)成分が95〜5重量部、より好ましくは40〜70重量部〔(a1)+(a2)=100重量部〕の範囲にあることが望ましい。また、エチレン共重合体組成物(A−2)は、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分+エチレン系重合体(a2)成分が、好ましくは50〜95重量部、好ましくは60〜90重量部及び高圧法低密度ポリエチレン(a3)が50〜5重量部、好ましくは30〜10重量部〔[(a1)+(a2)]+(a3)=100重量部〕の範囲にあることが望ましい。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの少なくとも片面の表層を形成するエチレン共重合体組成物(A−1)またはエチレン共重合体組成物(A−2)を構成する成分であるエチレン・α−オレフィン共重合体(a1)は、密度が895〜925Kg/m3、好ましくは900〜920Kg/m3の範囲にあるエチレンと炭素数4以上のα−オレフィン、例えば、1−ブテン、1−ヘプテン、1−ヘキセン、1−オクテン、4−メチル−1−ペンテン等のα−オレフィン、好ましくは炭素数が6以上のα−オレフィンとのランダム共重合体である。本発明に係るエチレン・α−オレフィン共重合体(a1)は前記範囲の密度であれば、1種あるいは2種以上の混合物であってもよい。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの少なくとも片面の表層を形成するエチレン共重合体組成物(A−1)またはエチレン共重合体組成物(A−2)を構成する他の成分であるエチレン系重合体(a2)は、密度が926〜970Kg/m3、好ましくは930〜965Kg/m3の範囲にあるエチレンの単独重合体またはエチレンと炭素数3以上のα−オレフィン、例えば、プロピレン、1−ブテン、1−ヘプテン、1−ヘキセン、1−オクテン、4−メチル−1−ペンテン等のα−オレフィンとのランダム共重合体である。本発明に係るエチレン系重合体(a2)は前記範囲の密度であれば、1種あるいは2種以上の混合物であってもよい。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの少なくとも片面の表層を形成するエチレン共重合体組成物(A−2)を構成する他の一つ成分である高圧法低密度ポリエチレン(a3)は、密度が910〜935Kg/m3、好ましくは915〜930Kg/m3の範囲にある。かかる高圧法低密度ポリエチレンは、高圧下で重合されるエチレンの単独重合体、若しくは5重量%以下の、他のα−オレフィンあるいは酢酸ビニル等のビニル化合物との共重合体で、低密度ポリエチレンの範疇に入るエチレン系重合体である。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムは、前記密度が895〜915Kg/m3の範囲にあるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)を40質量%以上含むエチレン系重合体組成物(B)から得られる基材層の少なくとも片面に、密度が910〜938Kg/m3の範囲にあり、且つ、基材層を構成するエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の密度より高い密度を有するエチレン系重合体(A)から得られる表層が積層されてなり、且つ、基材層及び表層が共に二軸延伸されてなることを特徴とする二軸延伸エチレン重合体多層フィルムである。
本発明の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムは、種々公知の方法、例えば、基材層を形成する前記密度が895〜915Kg/m3の範囲にあるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)を40質量%以上含むエチレン系重合体組成物(B)と表層を形成する前記密度が910〜938Kg/m3の範囲にあり、且つ、基材層を構成するエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の密度より高い密度を有するエチレン系重合体(A)とを共押出し成形し、チューブラー方式又はフラット方式(テンター方式)により、上記範囲で縦(MD)方向及び横(TD)方向に二軸延伸することにより得られる。二軸延伸は同時二軸延伸でも、逐次二軸延伸でもよい。これら方式の中でも、フラット方式により得られる二軸延伸エチレン重合体多層フィルムが、より透明性に優れるので好ましい。
(1)メルトフローレート(g/10分)
ASTM D1238に準拠し、荷重2160g、温度190℃の条件で測定した。
(2)密度(Kg/m3)
MFRを測定して得たエチレン重合体ストランドを120℃で2時間処理し、1時間かけて室温(23℃)まで徐冷した後、JIS K 7112に準拠し、D法(密度勾配管)により測定した。
(3)ヘイズ(曇価)(%)
Haze Meter(日本電色工業社製 NDH−2000)を使用して二軸延伸エチレン重合体多層フィルム1枚の曇り度をJIS K 7136に準拠して測定した。
(4)引張試験
二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから長さ方向がフィルムの流れ方向(MD)、幅方向(TD)となるように15mm幅、200mm長さの短冊状の試験片を切出し、オリエンテック社製テンシロンRT1225型を使用してJIS K 7127に準拠してヤング率(MPa)を測定した。
(5)引裂強度(g/1枚当たり)
軽荷重引裂試験機(東洋精機製作所製)を使用し、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから引裂き方向に長さ63.5mm(長辺)及び引裂き方向と直角方向に幅50mm(短辺)の長方形の試験片を切出し、短辺の中央に端から12.7mmの切り込みを入れ、引裂き試験を行い、引裂強度(g/1枚当たり)を求めた。
(6)衝撃強度(kg・cm)
東洋精機製作所製のフィルムインパクトテスターを使用し、先端形状は0.5インチ径半球を使用し、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから100mm四方の正方形の試験片を切り出し、23℃の雰囲気温度化にてインパクト強度を測定した。
(7)熱収縮率(%)
二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから100mm幅の正方形な試験片を切り出し、100℃のオーブン内に15分静置した。その後、オーブン内から試験片を取り出し、23℃の雰囲気温度下で30分以上静置後、正方形の試験片の各辺の長さを測定し、変化量とした。熱収縮率は、以下の式から算出した。
熱収縮値=(100−A)/100×100
A;オーブン内静置後の正方形の辺の長さ
東洋精機製ヒートシールテスターを使用し、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから100mm幅、150mm長さの試験片を切り出し、半分に折ってヒーターが80℃〜140℃で圧力が0.2MPaで、シール時間が1秒で、ヒートシールを行った後、シールした試験片を幅15mmの試験片に切り出し、オリエンテック製テンシロンRT1225型を使用し、剥離強度を測定した。
(9)耐屈曲性(個/m2)
テスター産業製のゲルボフレックステスターを使用し、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから210mm幅、297mm長さの試験片を切り出し、屈曲角度440度、屈曲速度40回/分で、0℃、−30℃の各雰囲気下で、3000回の屈曲試験を行った後、屈曲試験後の試験片で袋をつくり、三菱ガス化学製のエージレスシールチェックでピンホール数(個/m2)を測定した。
(10)突刺強度
オリエンテック製テンシロンRT1225型を使用し、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムから60mm幅、200〜300mm程度の試験片を切り出し、JIS Z1707に準拠して、突き刺し強度を測定した。
(11)落袋試験
条件A:落袋試験に用いる積層体として、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ:12μm)、二軸延伸ポリアミドフィルム(厚さ:15μm)および二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを用意し、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを、ラミネート機を使用して貼り合わせた後、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを、二軸延伸ポリアミドフィルム側に、ラミネート機を使用して貼り合わせ、積層体を得た。積層体は、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム/二軸延伸ポリアミドフィルム/二軸延伸エチレン重合体多層フィルムである。なお、アンカー剤は、タケラックA310、タケネートA3(三井化学製)に、溶剤として酢酸エチル(廣島和光純薬製)を混合してしたものを使用した。得られた積層体の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを、包装袋の内部に使用し、高さ方向225mm、横方向140mm、底の高さ41mmのスタンディングパウチ袋を、製袋機を使用して作成した。なおシール幅は、5mmである。作成したスタンディングパウチ袋に、水500mlを充填し、エア抜きを行った上で、口部をシールした。このような袋を、20袋準備し、5℃の雰囲気下で24時間静置した後、1つの袋に対して、高さ150cmから、底部からの落下、面部からの落下を1セットとし、20セットを上限に落下を繰り返し、20袋準備した袋のうち、20セットの落下後に破袋していない袋の数を数え、その比率を破袋率とした。
(i)エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)
(1)エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(a1−1):メタロセン触媒を用いた重合体、密度;905Kg/m3、MFR;0.5g/10分。
(ii)エチレン系重合体(a2−1)
(1)エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(a2−1−1):メタロセン触媒を用いた重合体、密度;930Kg/m3、MFR;60g/10分。
(iii)エチレン系重合体(a2−2)
(1)エチレン・プロピレン・1−ブテンランダム共重合体(a2−2−1):チーグラー触媒を用いた重合体、密度;958Kg/m3、MFR;0.9g/10分。
(iv)高圧法低密度ポリエチレン(a3)
(1)高圧法低密度ポリエチレン(a3−1):密度;917Kg/m3、MFR;7g/10分。
(v)エチレン重合体組成物(A−2)
(1)エチレン重合体組成物(A−2−1)
前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(a1−1)、エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(a2−1−1)、エチレン・プロピレン・1−ブテンランダム共重合体(a2−2−1)及び高圧法低密度ポリエチレン(a3−1)を36:24:25:15(重量部)の割合でドライブレンドした後、池貝鉄工社製二軸押出機(46mmφ)を用いて、温度190℃、押出量50Kg/時の条件で溶融混練し、エチレン重合体組成物(A−2−1)を得た。
(vi)エチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)
(1)エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−1)(前記(a1−1)に同じ):メタロセン触媒を用いた重合体、密度;905Kg/m3、MFR;0.5g/10分。
(vii)エチレン系重合体組成物(B)
(1)エチレン系重合体組成物(B−1)
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):50質量%および前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−2):50質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−1)を得た。エチレン系重合体組成物(B−1)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、68質量%〔(a1−1)+(b−2)〕であり、密度;915Kg/m3、MFR;2.9g/10分である。
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):80質量%および前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−2):20質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−2)を得た。エチレン系重合体組成物(B−2)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、45.6質量%〔(a1−1)+(b−2)〕であり、密度;922Kg/m3、MFR;2.3g/10分である。
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):60質量%および前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−2):40質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−3)を得た。エチレン系重合体組成物(B−3)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、61.6質量%〔(a1−1)+(b−2)〕であり、密度;917Kg/m3、MFR;2.7g/10分である。
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):40質量%および前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−2):60質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−4)を得た。エチレン系重合体組成物(B−4)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、74.4質量%〔(a1−1)+(b−2)〕であり、密度;913Kg/m3、MFR;2.3g/10分である。
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):50質量%および前記エチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−3):50質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−5)を得た。エチレン系重合体組成物(B−5)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、68質量%〔(a1−1)+(b−3)〕であり、密度;920Kg/m3、MFR;2.9g/10分である。
(6)エチレン系重合体組成物(B−6)
前記エチレン重合体組成物(A−2−1):50質量%およびエチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(b−4):50質量%とをドライブレンドして、エチレン系重合体組成物(B−6)を得た。エチレン系重合体組成物(B−6)に含まれるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の量は、68質量%〔(a1−1)+(b−4)〕であり、密度;915Kg/m3、MFR;2.9g/10分である。
二軸延伸エチレン重合体フィルム基材層用のエチレン系重合体組成物(B)として、前記エチレン重合体組成物(B−1)を、及び表層用のエチレン系重合体(A)として前記エチレン重合体組成物(A−2−1)を用い、3台の押出を備えた二軸延伸フィルム成形機を用いて溶融押出しし、T−ダイで賦形した後、冷却ロール上にて急冷し厚さ約2mmの三層シート(A−2−1/B−1/A−2−1=5/90/5の層比)を得た。このシートを112℃に加熱しフィルムの流れ方向(縦方向)に5倍延伸した。この5倍延伸したシートを120℃に加熱し流れ方向に対して直交する方向(横方向)に10倍延伸して厚さ40μmの二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。かかる二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(B−2)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(B−3)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(B−4)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いた表層用のエチレン系重合体(A)に替えて、前記エチレン系重合体組成物(A−2−1)及びエチレン・1−ヘキセンランダム共重合体(a1−2)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(B−5)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(B−6)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例1で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(A−2−1)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
実施例5で用いたエチレン重合体組成物(B−1)に替えて、前記エチレン重合体組成物(A−2−1)を用いる以外は実施例1と同様に行い、二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを得た。得られた二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。結果を表1に示す。
〔参考例1〕
参考例1として、密度が920Kg/m3のエチレン・1−ヘキセンランダム共重合体からなる厚さ60μmの無延伸フィルムの耐屈曲性を前記記載の方法で測定した結果、0℃では、750個/m2であり、−30℃ではフィルムが切れて測定できなかった。
Claims (10)
- 密度が895〜920Kg/m3の範囲にあるエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)を40質量%以上含むエチレン系重合体組成物(B)から得られる基材層の少なくとも片面に、密度が910〜938Kg/m3の範囲にあり、且つ、基材層を構成するエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体(b)の密度より高い密度を有するエチレン系重合体(A)から得られる表層が積層されてなり、且つ、基材層及び表層が共に二軸延伸されてなることを特徴とする二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- エチレン系重合体(A)から得られる表層が、基材層の両面に積層されてなる請求項1記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- 二軸延伸エチレン重合体多層フィルムが、縦方向(MD)の延伸倍率が3〜14倍、横方向(TD)の延伸倍率が3〜14倍の範囲にある請求項1または2記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- エチレン系重合体組成物(B)の密度が、900〜925Kg/m3の範囲にある請求項1記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- エチレン系重合体(A)が、密度が895〜925Kg/m3のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分と、密度が926〜970Kg/m3のエチレン系重合体(a2)成分とからなるエチレン共重合体組成物(A−1)である請求項1記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- エチレン系重合体(A)が、密度が895〜925Kg/m3のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体(a1)成分、密度が926〜970Kg/m3のエチレン系重合体(a2)成分及び密度が910〜935Kg/m3の高圧法低密度ポリエチレン(a3)とからなるエチレン共重合体組成物(A−2)である請求項1記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- 二軸延伸エチレン重合体多層フィルムの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる請求項1〜6のいずれか1項に記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- 熱可塑性樹脂フィルムが、二軸延伸されてなる請求項7記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- 熱可塑性樹脂がポリエステル、ポリアミド若しくはポリプロピレンのいずれかである請求項7または8に記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルム。
- 二軸延伸エチレン重合体多層フィルムを熱融着層として用いてなる請求項7〜9のいずれかに記載の二軸延伸エチレン重合体多層フィルムからなる包装材料。
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