JPWO2002093661A1 - 磁気抵抗素子 - Google Patents
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Abstract
トンネル磁気抵抗(TMR)素子におけるMR比の向上、抵抗のバラツクの抑制を図る。本発明のTMR素子の一形態では、基板とトンネル層との間に、例えばアモルファスである導電体である表面性制御層が配置される。また、本発明の別の形態では、トンネル層を挟持する一対の磁性層の少なくとも一方が、細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶構造を有する。さらに別の形態では、一対の磁性層の少なくとも一方が、少なくとも1種の磁性元素と、磁性元素以外の元素とを含み、組成比から算出される平均電子数が、23.5以上25.5以下または26.5以上36以下に調整される。またさらに別の形態では、余剰元素を含有する合金または化合物を含む余剰元素捕獲層がさらに形成され、余剰元素の含有率が、一対の磁性層のいずれよりも、余剰元素捕獲層において高くなっている。
Description
技術分野
本発明は、磁気抵抗素子に関する。この磁気抵抗素子は、例えば、磁気ディスク、光磁気ディスク、磁気テープのような磁気メディア用の再生ヘッド、自動車等で用いられる磁気センサー、磁気ランダム・アクセス・メモリ(MRAM)に使用できる。
背景技術
近年、トンネル磁気抵抗(TMR)素子が活発に研究されている。TMR素子では、トンネル非磁性層(トンネル絶縁層)を挟持するように配置された2つの強磁性層の磁化方向がなす角度に応じてトンネル遷移確率が変化する。TMR素子では、磁性層のフェルミ面近傍でのスピン分極率が高いほど大きなMR変化が期待できる。高分極率が期待できる金属磁性材料としては、FeCo合金、NiFe合金、ハーフメタリック強磁性体が知られている。
しかし、これまで、これらの金属磁性材料を超えるMR特性を示す材料は報告されていない。
また、TMR素子では、素子サイズがサブミクロンになると、多結晶基板の粒界や厚膜電極の粒成長がトンネル絶縁層の膜厚や膜質の変化による接合抵抗のバラツキをもたらす。
発明の開示
本発明は、従来よりも高いMR比を示すTMR素子を提供することを目的とする。また、本発明の別の目的は、接合抵抗のバラツキが抑制されたTMR素子を提供することにある。
本発明の第1のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記基板と前記トンネル層との間に導電層が配置され、前記導電層が、a)Pt、Pd、Ag、Au、C、Si、Ge、SnおよびPbから選ばれる少なくとも1種からなる導電体、b)アモルファス膜、およびc)平均結晶粒径が5nm以下の微結晶膜、d)Cu膜とCu以外の金属膜とを含む積層体、から選ばれる少なくとも1種である。
本発明の第2のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層の少なくとも一方が、e)結晶構造から算出される格子定数に対して、0.1%以上5%以下の範囲で異なる格子定数で表される格子歪み、f)常温常圧(大気圧)下で優先的に形成される結晶構造とは異なる結晶構造、およびg)細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶構造、から選ばれる少なくとも1種を有する。
本発明の第3のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層の少なくとも一方が、Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種の磁性元素と、前記磁性元素以外の元素とを含み、平均電子数が、23.5以上25.5以下または26.5以上36以下である。ここで、平均電子数とは、組成に応じて算出した1原子あたりの電子数であり、膜中の原子の原子番号(電子数)を平均化することにより求めることができる。
本発明の第4のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層以外であって前記多層膜に含まれる少なくとも1つの層が、前記一対の磁性層の少なくとも一方の層における濃度が増加したときに前記少なくとも一方の層のスピン分極率が低下する余剰元素を含み、前記多層膜が、前記余剰元素を含有する合金または化合物を含む余剰元素捕獲層をさらに含み、前記余剰元素の含有率が、前記一対の磁性層のいずれよりも、前記余剰元素捕獲層において高くなっている。
発明の実施の形態
以下、本発明の好ましい実施形態について説明する。
図1に示したように、本発明のTMR素子は、トンネル層7を、一対の磁性層6,8が挟持する基本構成を有する。トンネル層7は、窒化物、酸化物、硼化物、炭化物等の絶縁体または半導体から構成されていればよい。磁性層6,8は強磁性体またはフェリ磁性体であればよい。
本発明のTMR素子は、いわゆるスピンバルブ型の素子としてもよい。この場合、磁性層の一方は、外部磁界に対して相対的に磁化回転しにくい固定磁性層となり、他方は相対的に磁化回転しやすい自由磁性層となる。固定層には、反強磁性層や積層フェリのような磁化回転制御層を磁気的に結合させて磁化回転を抑制するとよい。自由層には、軟磁性層を磁気的に結合させてもよい。
(実施形態1)
まず、本発明の第1のTMR素子について説明する。
この素子では、基板とトンネル層との間に、上記a)〜d)の少なくとも1種に相当する導電層(表面性制御層)が配置される。
a)に相当する所定の元素からなる層は、サーファクタント層として作用し、トンネル層の表面性を改善する作用を奏する。b)またはc)に相当する層(アモルファスまたは微結晶体)は、この層の上に形成される膜のラフネスやトンネル層のピンホールを抑制する作用を奏する。d)に相当する積層体も、この積層体上に形成される膜のラフネス等を改善する。これらの作用により、表面性制御層は、特にサブミクロンサイズにまで微細化されたトンネル層の抵抗のバラツキを抑制し、さらにオレンジピール効果による抗磁力の増大を抑制する。
表面性制御層がa)、b)およびc)から選ばれる少なくとも1種である場合には、この層の膜厚は10nm以下が好適である。サブミクロンサイズの素子における反磁界の影響等を抑制できるからである。表面性制御層の膜厚は、ラフネスをさらに抑制するためには0.5nm以上が好適である。
表面性制御層は、磁性層(磁性導電層)であっても非磁性層(非磁性導電層)であってもよいが、a)に相当する導電体は非磁性層であり、c)に相当する微結晶体は磁性層とすることが好ましい。
b)またはc)に相当する磁性導電層は、例えば、Fe、Co、Niから選ばれる少なくとも1種を主成分とする磁性材料に、Al、Si、Ga、Ge、IIa族(新IUPAC表示では2族)およびVIa族(6族)から選ばれる少なくとも1種の元素と、B、C、N、OおよびPから選ばれる少なくとも1種の元素とを添加すると、作製しやすくなる。ここで、B、C、N、OおよびPの好ましい含有量は10〜30原子%である。なお、ここでは、主成分とは含有元素中で最も多い含有量の元素を指す。
d)に相当する層において、Cu膜と積層する金属膜としては、Cu膜とは10%以上異なる格子定数を有する金属膜、またはCu膜と異なる結晶構造を有する金属膜が好ましい。Cu膜の好ましい膜厚は2nm以上100nm以下であり、Cu以外の金属膜の好ましい膜厚は0.3nm以上5nm以下であり、積層体の膜厚合計の好ましい範囲は50nm以上5μm以下である。この積層体は、下部電極または下部電極の一部として用いてもよい。
磁性層である表面性制御層は、磁性層の一部を構成していてもよい。この場合、表面性制御層は、基板側(図1下方)に配置された磁性層(図1における磁性層6)に含まれることになる。
通常、磁性層は、a)〜d)のいずれでもない層であるが、磁性層が表面性制御層を兼ねていてもよい。表面性制御層とは別に配置した磁性層を、アモルファス磁性体および平均結晶粒が5nm以下の微結晶磁性体から選ばれるいずれか一方としてもよい。この形態では、MR比がやや低下することがあるが、接合抵抗値のバラツキは低減する。
図2に示したように、表面性制御層2は磁性層6と別に配置してもよい。この場合、表面性制御層2は磁性層6に接して配置する必要はなく、図3に示したように、(トンネル層7から見て基板1と反対側9ではなく)基板1と磁性層6との間の位置5に介在するように多層膜10に含まれていればよい。磁性層である表面性制御層は、基板側に配置された磁性層6に磁気的に接する高保磁力層や軟磁性層であってもよい。
このTMR素子を用いれば、例えばセラミックス多結晶基板のように、本質的にピンホールが多く、ラフネスが比較的大きい多結晶体の基板を用いても、安定した接合抵抗を得やすくなる。
(実施形態2)
次に、本発明の第2のTMR素子について説明する。
この素子では、磁性層の少なくとも一方に、e)所定の格子歪み、f)常温常圧下では優先的に形成されない結晶構造(結晶系)、g)細密面以外の結晶配向面、から選ばれる少なくとも1種が導入され、これにより、より高いMR比を得ることができる。
磁性層にe)〜g)の少なくとも1種を導入するためには、例えば、この磁性層に接するように結晶構造制御層を配置するとよい。図2に示したように、結晶構造制御層2は、格子歪み等を導入する磁性層6と接するように形成するとよい。磁性層と結晶構造制御層とは、いずれか一方の上に他方をエピタキシャル成長させて形成してもよい。
結晶構造制御層は、格子歪みを導入する場合には、磁性層において優先的に形成される結晶系の細密結晶面に対して格子ミスマッチを有するように形成するとよい。また、結晶系または配向性を制御する場合には、細密結晶面以外の面に対して比較的格子ミスマッチが小さくなるように形成するとよい。
e)に相当する適度な格子歪みを磁性層に導入すると、フェルミ面近傍のスピン分極率が高くなり、MR比が向上すると考えられる。
格子歪みを導入するための結晶構造制御層は、格子歪みを導入する磁性層が含む磁性元素(Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種)と、これら磁性元素(Fe、CoおよびNi)以外の元素(非磁性元素)とを含むとよい。例えば、格子歪みを導入する磁性層が磁性元素Mからなる場合、結晶構造制御層はM1−xAx(Aは磁性元素以外の元素;0<x<1)とすることが好ましい。
f)常温常圧下で優先的に取りうる結晶構造とは異なる結晶構造を磁性層に導入しても、MR比が向上する。
常温常圧下では、例えばFeはbcc(体心立方格子)、Coはhcp(六方最密格子)、Niはfcc(面心立方格子)の結晶構造を優先的に取る。しかし、例えばfcc−Fe、bcc−Co、bcc−Niのように準安定な結晶構造を含む磁性層を用いると、より高いMR比が得られる。
同様に、優先的にbcc構造をとる組成のFeCo合金(例えばFe50Co50)はhcpやfccとするとよく、優先的にhcpまたはfcc構造をとる組成のFeCo合金(例えばFe10Co90)はbccとするとよく、優先的にfcc構造をとる組成のNiFe合金はbcc構造とするとよい。
発明者の検討によると、MR比向上の観点からは、これら準安定な結晶構造は、磁性層の結晶構造全体の30%以上を占めていることが好ましい。また、磁性元素に非磁性元素を加えた磁性層でも、準安定な結晶構造の導入によるMR比向上の効果は同様に得られる。
多くの場合、準安定な結晶構造には、格子歪みも同時に導入されやすい。現段階では、結晶構造の変化による影響と格子歪みによる影響とを分離して明確に説明することは困難である。しかし、いずれにしても、結晶構造の変化に伴うバンド構造の変化によるスピン分極率の上昇が、MR比の向上に寄与していると考えられる。
g)細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶体を磁性層に導入しても、MR比が向上する。
磁性層は、例えば結晶配向面がbccの場合は(111)配向成分、fccの場合は(100)もしくは(110)成分のように、細密面以外の成分が大きくなったときに、MR比が大きくなる。具体的には、例えばX線回折により、細密面以外に配向していると確認されたときに、MR比が大きくなる傾向がある。
磁性層に、少なくともf)およびg)を同時に導入すると、より高いMR比が得られる。f)、g)とともにe)を導入すると、さらに高いMR比を実現できる可能性がある。
この素子においては、e)〜g)の少なくとも1種を導入する磁性層の膜厚は、3nm以下が好適である。
(実施形態3)
引き続き、本発明の第3の素子について説明する。
磁性元素(Fe、CoおよびNi)同士の合金からなる磁性層では、最も高いスピン分極率はFe70Co30近傍で得られる。Fe70Co30は、平均電子数に換算すると26.3に対応する(Feの原子番号:26,Coの原子番号:27;26×0.7+27×0.3=26.3)。しかし、少なくとも1種の磁性元素と、少なくとも1種の非磁性元素とを含む磁性層では、平均電子数を23.5以上25.5以下または26.5以上36以下とすると、MR比が向上する。
後述する実施例により確認されたところによると、より好ましい平均電子数は、24.5以上25.5以下または27.5以上32.5以下である。この磁性層では、磁性元素を主成分とすることが好ましい。ここでは、磁性元素の合計量が非磁性元素の合計量よりも多ければよい。
本発明者が確認した範囲では、適用できる非磁性元素に制限はない。好ましい非磁性元素としては、例えば、Si、Al、Ti、V、Cr、Mn、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、B、C,NおよびOから選ばれる少なくとも1種が挙げられる。
(実施形態4)
最後に、本発明の第4の素子について説明する。
この素子は、余剰元素捕獲層を含んでいる。余剰元素は、磁性層における濃度の増加が当該磁性層におけるスピン分極率の低下をもたらす元素であり、例えば、Mn、Ru、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種が該当する。余剰元素は、素子の製造工程における熱処理中に、余剰元素供給層から素子全体に拡散し、磁性層へと拡散する。その結果、磁性層におけるスピン分極率が低下する。
なお、磁性層内の余剰元素は、スピン分極率とは別の要因により、磁気抵抗素子のMR比を引き上げることがある。
余剰元素捕獲層は、余剰元素を捕獲する前には、好ましくは余剰元素と合金または化合物を形成する金属を含有しており、余剰元素を捕獲した後には、余剰元素を含有する合金または化合物を含有している。
トンネル層が、硼化物、炭化物、窒化物および酸化物から選ばれる少なくとも1種である場合、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種が余剰元素となりうる。この場合、余剰元素捕獲層は、酸化物、窒化物、炭化物および硼化物から選ばれる少なくとも1種の化合物の生成自由エネルギーが、Feよりも低い金属を含むことが好ましい。このような金属としては、例えば、Al、Si、IVa族(4族)、Va族(5族)およびVIa族(6族)元素から選ばれる少なくとも1種が挙げられる。
スピンバルブ型の素子における磁化回転抑制層から余剰元素が拡散することもある。磁化回転抑制層に含まれる代表的な余剰元素は、MnおよびRuから選ばれる少なくとも1種である。Mnは、例えばMnを含む反強磁性層から拡散し、Ruは、例えばRuを含む非磁性膜から拡散する。この非磁性膜は、積層フェリ(磁性膜/Ru/磁性膜の積層構造)の一部として用いることができる。この積層フェリは、磁化回転制御層としてのみならず、磁性層自体として、TMR素子に用いられることがある。磁化回転制御層からの余剰元素を捕獲するためには、余剰元素捕獲層は、Fe、Ni、Ir、PdおよびPtから選ばれる少なくとも1種である金属を含むことが好ましい。
余剰元素は、トンネル層や磁化回転制御層のような余剰元素供給層から他の層へと拡散する。拡散の後、余剰元素の各層における含有率(濃度)には、Rs≧Rc>Rmの関係式が成立することが好ましい。ここで、Rsは余剰元素供給層における余剰元素の含有率、Rcは余剰元素捕獲層における余剰元素の含有率、Rmは磁性層における余剰元素の含有率である。
図4に示したように、余剰元素捕獲層21は、多層膜の厚さ方向について、この層と磁性層の少なくとも一方(図4では磁性層8)との距離Lが10nm以下となるように配置することが好ましい。磁性層における余剰元素の濃度の低減に有効だからである。
以下は、各素子に共通する形態の説明である。
これらの素子では、例えば、磁性層の少なくとも一方が、B、C、N、OおよびPから選ばれる少なくとも1種の元素を0.1原子%以上15原子%以下の範囲で含んでいてもよい。格子歪みの導入、結晶配向面の制御、平均電子数の調整等に効果があるからである。また例えば、磁性層の少なくとも一方が、Mnおよび白金族元素から選ばれる少なくとも1種の元素を0.1原子%以上40原子%以下の範囲で含んでいてもよい。
これらの素子の作製には、例えば真空蒸着、IBD(イオンビームデポジション)、スパッタリング、MBE、イオンプレーティング法のような従来から公知の各種成膜法を適用すればよい。
トンネル層は、化合物ターゲットを用いたスパッタリング法によって成膜してもよく、反応性蒸着法、反応性スパッタリング法、イオンアシスト等を適用してもよい。CVD法(化学蒸着法)を用いても構わない。また、金属膜を、反応ガスを含む適当な分圧のガス、またはプラズマ雰囲気と接触させて形成してもよい。
これらの膜の加工には、通常の半導体プロセスで用いられるイオンミリング、RIE、EB、FIB、I/M等の物理的または化学的エッチング法、およびフォトグラフィー法を適用すればよい。微細プロセス中に平坦化が必要であればCMP法やクラスターイオンビームエッチング法を適用してもよい。
本発明の磁気抵抗素子は、各種の磁気デバイスに適用できる。図5に、自由層18をヨークとする磁気ヘッドに応用した場合の構成例を示す。基板11上に、下部電極13、制御層12、反強磁性膜14、固定磁性層16、トンネル層17、自由磁性層18、上部電極20がこの順に積層されている。制御層12は、例えば第1の素子における表面性制御層、第2の素子における結晶構造制御層を用いればよい。
この素子では、磁性層16,18およびトンネル層17を挟持するように一対の電極13,20が配置され、これら電極の間を流れる電流がすべてトンネル層17を通過するように、層間絶縁膜15が配置されている。なお、19は、硬質磁性膜または反強磁性膜である。
実施例
(実施例1)
この実施例では、本発明の第1の素子を作製した。
RFマグネトロンスパッタと抵抗加熱による蒸着法を用い、多結晶AlTiC基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/表面性制御層(10)/Ta(3)/PtMn(30)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/NiFe(5)/Ta(3)
ただし、各層は基板側から順に記載されており、括弧内の数値は単位をnmとする各層の膜厚であり、括弧内にはAlの酸化条件も併せて示す(以下、同様)。
この膜をメサ加工した後、Taをミリングで除去し、さらにNiFe(5)/CoPt(30)を成膜し、メサ構造直上のCoPtを除き、最終面にCu(500)を成膜した。こうして、図5と同様の構造を有する素子を作製した。
一軸方向性異方性を付与するために、PtMnを280℃、5kOe(約398kA/m)の磁界で熱処理を行い、さらにこの磁化方向と直交するように100Oeの磁界を印加しながら200℃で熱処理を施した。
さらに、上記多層膜におけるCu(500)/表面性制御層(10)に代えてCu(50)と表面性制御層(0.5または2.5)との2層構造を10層重ねた積層体を用いた以外は、上記と同様にして素子を作製した。また、多結晶AlTiC基板に代えてSi熱酸化基板(Si/SiO2)を用いた以外は、上記と同様にして素子を作製した。比較のため、表面性制御層を形成しない素子も作製した。
各素子について、MR比、抗磁力、接合抵抗のバラツキを測定した。接合抵抗のバラツキは、6インチのウェハ上において30点を測定し、その標準偏差σを採用した。結果を表1に示す。
ここで、Auからなる表面性制御層としては、室温で成膜後に500℃で熱処理した層と、室温で成膜して熱処理しない層とを記載した。その他の表面性制御層に対しては、熱処理しない層を記載した。a)に相当する元素では、Pt、Pdは室温で成膜して熱処理しないことが好ましく、Auは成膜後に400℃以上で熱処理することが好ましく、残りの元素はいずれでもよい。
また、TiSi、ZrAlNiCu、ZrNbAlCuおよびCuSiBはアモルファス非磁性膜であり、CoFeBはアモルファス磁性膜であり、FeSiBは平均結晶粒が5nm以下である磁性膜である。
また、その他の実験から、Cu膜と交互に積層する金属膜としては、Cu膜とは10%以上異なる格子定数を有する金属膜、またはCu膜と異なる結晶構造を有する金属膜が特に効果があった。Cuとの固溶率が10%以下の金属を用いると、さらに効果があることも確認できた。Crは、これらの条件を満たす金属膜の例である。Ptは、相図上では固溶するが、Cuに対する拡散係数が比較的小さいために、良好な結果が得られる。
さらに、上記と同様の膜構成において、基板側のCoFe膜に代えてCoFeB膜またはFeSiNb膜を用いて素子を作製した。これらの素子では、MR比がそれぞれ16%、17%と低下したが、接合抵抗のバラツキはそれぞれ5%、6%となった。なお、両素子の抗磁力はともに10Oeであった。
AFM(原子間力顕微鏡)を用いた観察の結果、表面性制御層により多層膜のラフネスが抑制されることも確認できた。
(実施例2)
(実施例2−1)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/結晶構造制御層(10)/Fe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6に示した素子を作製した。図6において、符号は、図5と同様である。
まず、結晶構造制御層として、Fe1−xSix(110)配向(0<x<1)を用い、Si量を調整することにより(110)面の面間隔を変化させ、この上のFe膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表2に示す。
ここで、格子定数の伸びは、X線回折およびRHEED(反射高速電子回折)により測定したFe膜の格子定数の測定値と、結晶構造から算出される格子定数とから算出した。
(実施例2−2)
RFマグネトロンスパッタを用い、ガラス基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/結晶構造制御層(10)/CoFe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
ここでは、結晶構造制御層として、Fe1−xAlx(110)配向(0<x<1)を用い、Al量を調整することにより、この上のCoFe膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表3に示す。
(実施例2−3)
RFマグネトロンスパッタを用い、Cu単結晶基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500;結晶構造制御層)/Fe(5ML)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
ここで、5MLとは、基本格子を5層積層したことを意味する。この厚みを有するFe膜は、多結晶体であった。
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。この素子では、基板および結晶構造制御層が下部電極を兼ねている。ここでは、Cu単結晶の方位を変え、Feの結晶構造を変化させた。
さらに、Cu単結晶基板に代えて、MgO単結晶基板または熱酸化膜付きSi基板を、結晶構造制御層としてCu膜に代えてPt膜を用いた以外は上記と同様にして素子を作製した。
これらの素子について、MR比を測定した。また、Fe膜の配向率を測定した。ここで、配向率は、X線格子回折法によるピーク高さの比により測定した。配向率とは、当該結晶面の界面での面積の割合である。厳密には、X線で観測された値とバリア界面での配向率は必ずしも同一ではないが、本実施例の範囲内では、X線回折法により測定した配向率とMR比とは良い相関を示した。結果を表4に示す。
Fe膜が、常温常圧下で優先的に形成される構造(bcc)以外の結晶構造を有する素子では、MR比が向上した。hcp−Feにおいてもbcc−Feよりも高いMR比が得られた。また、fcc−Fe膜において、より高いMR比が得られたのは、細密面(111)以外の結晶方位とした場合であった。
同様にして、fcc−Fe膜に代えて、fcc−Co膜またはbcc−Ni膜を形成した場合にも、優先的に形成されるhcp−Co膜やfcc−Ni膜と比較して同等以上のMR比が得られた。これらの膜においても、細密面以外の方位において、より高いMR比が得られた。
その他の実験から、MR比の向上には、細密面以外の配向率が60%以上、特に80%以上が好ましいことも確認できた。
(実施例2−4)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(100)/CuAu(500;結晶構造制御層)/Fe(5ML)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
ここでは、結晶構造制御層として、Cu1−xAux(110)配向(0<x<1)を用い、Au量を調整することにより、この上のfcc−Fe(100)膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表5に示す。
準安定結晶においても格子歪みを導入することでMR比が向上した。
なお、基板から見て遠い磁性層に接して結晶構造制御層を配置した場合も、上記と同様、MR比が向上することが確認できた。
(実施例3)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/磁性層(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
厚み3nmの磁性層は、Feを主成分とし、ターゲットに添加元素を加えたり、反応性ガスを導入することにより、組成を調整した。さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
各素子について、MR比を測定した。MR比は最大値を1.0として規格化した。結果を表6に示す。
表6より、磁性金属に非磁性または反磁性元素を添加すると、2領域でMR比が極大値を示した。この現象は、Feに限らず、NiMn合金、FeCo合金、NiFeCo合金等においても確認された。また、添加元素も、上記に限らず、Ti、V、Mn,Ru、Os、Pd、O、C、Bでも同様の結果が得られた。平均電子数が24.5のFeCrは、磁性元素(Fe)を主成分としていないため、MR比が低くなった。
(実施例4)
(実施例4−1)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500)/余剰元素捕獲層(1−20)/NiFe(5)/CoFe(1.5)/Al(0.4;600Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;600Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。ただし、熱処理の最高温度は260℃とした。こうして得た各素子について、MR比を測定した。結果を表7に示す。
RBS(ラザフォード・バック・スキャタリング)により熱処理後の磁性層内の軽元素を調べたところ、余剰元素捕獲層をFe膜とした素子では、CoFe膜が酸化されていた。余剰元素捕獲層をFeR膜(RはFeよりも酸素親和性が高い金属;表7におけるFe以外の各元素)とした素子では、余剰元素捕獲層内に酸素元素のピークが確認できた。これらの素子では、余剰元素捕獲層内に、トンネル層よりも低く磁性層よりも高い濃度で酸素が含有されていた。
(実施例4−2)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500)/NiFe(5)/CoFe(1.5)/Al(0.4;600Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;600Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(1.5)/余剰元素捕獲層A(0.5−2)/CoFe(1.5)/PtMn(30)/余剰元素捕獲層B(1−5)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。ただし、熱処理の最高温度は350℃とした。こうして得た各素子について、MR比を測定した。結果を表8に示す。
SIMSおよびオージェにより分析したところ、PtMn膜に含まれるMnが拡散していることが確認できた。余剰元素捕獲層A,Bを形成していない素子では、磁性層(CoFe膜)におけるMnの濃度は、最上層のTa膜におけるMn濃度よりも高かった。
一方、余剰元素捕獲層を形成した素子では、磁性層におけるMn濃度は、余剰元素捕獲層におけるMn濃度よりも低かった。また、余剰元素捕獲層の形成により、磁性層におけるMn濃度は低下した。余剰元素捕獲層Aを形成した素子における磁性層のMn濃度は、余剰元素捕獲層Bを形成した素子におけるMn濃度よりもさらに低くなっていた。余剰元素捕獲層は、余剰元素供給層(反強磁性層)とトンネル層との間に配置するとよい。
【図面の簡単な説明】
図1は、本発明の磁気抵抗素子の基本構成を示す断面図である。
図2は、図1の基本構成に制御層を付加した形態を示す断面図である。
図3は、制御層の好ましい配置を説明するための断面図である。
図4は、余剰元素捕獲層の好ましい配置を説明するための断面図である。
図5は、本発明の磁気抵抗素子の一形態を示す断面図である。
図6は、本発明の磁気抵抗素子の別の一形態を示す断面図である。
本発明は、磁気抵抗素子に関する。この磁気抵抗素子は、例えば、磁気ディスク、光磁気ディスク、磁気テープのような磁気メディア用の再生ヘッド、自動車等で用いられる磁気センサー、磁気ランダム・アクセス・メモリ(MRAM)に使用できる。
背景技術
近年、トンネル磁気抵抗(TMR)素子が活発に研究されている。TMR素子では、トンネル非磁性層(トンネル絶縁層)を挟持するように配置された2つの強磁性層の磁化方向がなす角度に応じてトンネル遷移確率が変化する。TMR素子では、磁性層のフェルミ面近傍でのスピン分極率が高いほど大きなMR変化が期待できる。高分極率が期待できる金属磁性材料としては、FeCo合金、NiFe合金、ハーフメタリック強磁性体が知られている。
しかし、これまで、これらの金属磁性材料を超えるMR特性を示す材料は報告されていない。
また、TMR素子では、素子サイズがサブミクロンになると、多結晶基板の粒界や厚膜電極の粒成長がトンネル絶縁層の膜厚や膜質の変化による接合抵抗のバラツキをもたらす。
発明の開示
本発明は、従来よりも高いMR比を示すTMR素子を提供することを目的とする。また、本発明の別の目的は、接合抵抗のバラツキが抑制されたTMR素子を提供することにある。
本発明の第1のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記基板と前記トンネル層との間に導電層が配置され、前記導電層が、a)Pt、Pd、Ag、Au、C、Si、Ge、SnおよびPbから選ばれる少なくとも1種からなる導電体、b)アモルファス膜、およびc)平均結晶粒径が5nm以下の微結晶膜、d)Cu膜とCu以外の金属膜とを含む積層体、から選ばれる少なくとも1種である。
本発明の第2のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層の少なくとも一方が、e)結晶構造から算出される格子定数に対して、0.1%以上5%以下の範囲で異なる格子定数で表される格子歪み、f)常温常圧(大気圧)下で優先的に形成される結晶構造とは異なる結晶構造、およびg)細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶構造、から選ばれる少なくとも1種を有する。
本発明の第3のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層の少なくとも一方が、Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種の磁性元素と、前記磁性元素以外の元素とを含み、平均電子数が、23.5以上25.5以下または26.5以上36以下である。ここで、平均電子数とは、組成に応じて算出した1原子あたりの電子数であり、膜中の原子の原子番号(電子数)を平均化することにより求めることができる。
本発明の第4のTMR素子は、基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化し、前記一対の磁性層以外であって前記多層膜に含まれる少なくとも1つの層が、前記一対の磁性層の少なくとも一方の層における濃度が増加したときに前記少なくとも一方の層のスピン分極率が低下する余剰元素を含み、前記多層膜が、前記余剰元素を含有する合金または化合物を含む余剰元素捕獲層をさらに含み、前記余剰元素の含有率が、前記一対の磁性層のいずれよりも、前記余剰元素捕獲層において高くなっている。
発明の実施の形態
以下、本発明の好ましい実施形態について説明する。
図1に示したように、本発明のTMR素子は、トンネル層7を、一対の磁性層6,8が挟持する基本構成を有する。トンネル層7は、窒化物、酸化物、硼化物、炭化物等の絶縁体または半導体から構成されていればよい。磁性層6,8は強磁性体またはフェリ磁性体であればよい。
本発明のTMR素子は、いわゆるスピンバルブ型の素子としてもよい。この場合、磁性層の一方は、外部磁界に対して相対的に磁化回転しにくい固定磁性層となり、他方は相対的に磁化回転しやすい自由磁性層となる。固定層には、反強磁性層や積層フェリのような磁化回転制御層を磁気的に結合させて磁化回転を抑制するとよい。自由層には、軟磁性層を磁気的に結合させてもよい。
(実施形態1)
まず、本発明の第1のTMR素子について説明する。
この素子では、基板とトンネル層との間に、上記a)〜d)の少なくとも1種に相当する導電層(表面性制御層)が配置される。
a)に相当する所定の元素からなる層は、サーファクタント層として作用し、トンネル層の表面性を改善する作用を奏する。b)またはc)に相当する層(アモルファスまたは微結晶体)は、この層の上に形成される膜のラフネスやトンネル層のピンホールを抑制する作用を奏する。d)に相当する積層体も、この積層体上に形成される膜のラフネス等を改善する。これらの作用により、表面性制御層は、特にサブミクロンサイズにまで微細化されたトンネル層の抵抗のバラツキを抑制し、さらにオレンジピール効果による抗磁力の増大を抑制する。
表面性制御層がa)、b)およびc)から選ばれる少なくとも1種である場合には、この層の膜厚は10nm以下が好適である。サブミクロンサイズの素子における反磁界の影響等を抑制できるからである。表面性制御層の膜厚は、ラフネスをさらに抑制するためには0.5nm以上が好適である。
表面性制御層は、磁性層(磁性導電層)であっても非磁性層(非磁性導電層)であってもよいが、a)に相当する導電体は非磁性層であり、c)に相当する微結晶体は磁性層とすることが好ましい。
b)またはc)に相当する磁性導電層は、例えば、Fe、Co、Niから選ばれる少なくとも1種を主成分とする磁性材料に、Al、Si、Ga、Ge、IIa族(新IUPAC表示では2族)およびVIa族(6族)から選ばれる少なくとも1種の元素と、B、C、N、OおよびPから選ばれる少なくとも1種の元素とを添加すると、作製しやすくなる。ここで、B、C、N、OおよびPの好ましい含有量は10〜30原子%である。なお、ここでは、主成分とは含有元素中で最も多い含有量の元素を指す。
d)に相当する層において、Cu膜と積層する金属膜としては、Cu膜とは10%以上異なる格子定数を有する金属膜、またはCu膜と異なる結晶構造を有する金属膜が好ましい。Cu膜の好ましい膜厚は2nm以上100nm以下であり、Cu以外の金属膜の好ましい膜厚は0.3nm以上5nm以下であり、積層体の膜厚合計の好ましい範囲は50nm以上5μm以下である。この積層体は、下部電極または下部電極の一部として用いてもよい。
磁性層である表面性制御層は、磁性層の一部を構成していてもよい。この場合、表面性制御層は、基板側(図1下方)に配置された磁性層(図1における磁性層6)に含まれることになる。
通常、磁性層は、a)〜d)のいずれでもない層であるが、磁性層が表面性制御層を兼ねていてもよい。表面性制御層とは別に配置した磁性層を、アモルファス磁性体および平均結晶粒が5nm以下の微結晶磁性体から選ばれるいずれか一方としてもよい。この形態では、MR比がやや低下することがあるが、接合抵抗値のバラツキは低減する。
図2に示したように、表面性制御層2は磁性層6と別に配置してもよい。この場合、表面性制御層2は磁性層6に接して配置する必要はなく、図3に示したように、(トンネル層7から見て基板1と反対側9ではなく)基板1と磁性層6との間の位置5に介在するように多層膜10に含まれていればよい。磁性層である表面性制御層は、基板側に配置された磁性層6に磁気的に接する高保磁力層や軟磁性層であってもよい。
このTMR素子を用いれば、例えばセラミックス多結晶基板のように、本質的にピンホールが多く、ラフネスが比較的大きい多結晶体の基板を用いても、安定した接合抵抗を得やすくなる。
(実施形態2)
次に、本発明の第2のTMR素子について説明する。
この素子では、磁性層の少なくとも一方に、e)所定の格子歪み、f)常温常圧下では優先的に形成されない結晶構造(結晶系)、g)細密面以外の結晶配向面、から選ばれる少なくとも1種が導入され、これにより、より高いMR比を得ることができる。
磁性層にe)〜g)の少なくとも1種を導入するためには、例えば、この磁性層に接するように結晶構造制御層を配置するとよい。図2に示したように、結晶構造制御層2は、格子歪み等を導入する磁性層6と接するように形成するとよい。磁性層と結晶構造制御層とは、いずれか一方の上に他方をエピタキシャル成長させて形成してもよい。
結晶構造制御層は、格子歪みを導入する場合には、磁性層において優先的に形成される結晶系の細密結晶面に対して格子ミスマッチを有するように形成するとよい。また、結晶系または配向性を制御する場合には、細密結晶面以外の面に対して比較的格子ミスマッチが小さくなるように形成するとよい。
e)に相当する適度な格子歪みを磁性層に導入すると、フェルミ面近傍のスピン分極率が高くなり、MR比が向上すると考えられる。
格子歪みを導入するための結晶構造制御層は、格子歪みを導入する磁性層が含む磁性元素(Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種)と、これら磁性元素(Fe、CoおよびNi)以外の元素(非磁性元素)とを含むとよい。例えば、格子歪みを導入する磁性層が磁性元素Mからなる場合、結晶構造制御層はM1−xAx(Aは磁性元素以外の元素;0<x<1)とすることが好ましい。
f)常温常圧下で優先的に取りうる結晶構造とは異なる結晶構造を磁性層に導入しても、MR比が向上する。
常温常圧下では、例えばFeはbcc(体心立方格子)、Coはhcp(六方最密格子)、Niはfcc(面心立方格子)の結晶構造を優先的に取る。しかし、例えばfcc−Fe、bcc−Co、bcc−Niのように準安定な結晶構造を含む磁性層を用いると、より高いMR比が得られる。
同様に、優先的にbcc構造をとる組成のFeCo合金(例えばFe50Co50)はhcpやfccとするとよく、優先的にhcpまたはfcc構造をとる組成のFeCo合金(例えばFe10Co90)はbccとするとよく、優先的にfcc構造をとる組成のNiFe合金はbcc構造とするとよい。
発明者の検討によると、MR比向上の観点からは、これら準安定な結晶構造は、磁性層の結晶構造全体の30%以上を占めていることが好ましい。また、磁性元素に非磁性元素を加えた磁性層でも、準安定な結晶構造の導入によるMR比向上の効果は同様に得られる。
多くの場合、準安定な結晶構造には、格子歪みも同時に導入されやすい。現段階では、結晶構造の変化による影響と格子歪みによる影響とを分離して明確に説明することは困難である。しかし、いずれにしても、結晶構造の変化に伴うバンド構造の変化によるスピン分極率の上昇が、MR比の向上に寄与していると考えられる。
g)細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶体を磁性層に導入しても、MR比が向上する。
磁性層は、例えば結晶配向面がbccの場合は(111)配向成分、fccの場合は(100)もしくは(110)成分のように、細密面以外の成分が大きくなったときに、MR比が大きくなる。具体的には、例えばX線回折により、細密面以外に配向していると確認されたときに、MR比が大きくなる傾向がある。
磁性層に、少なくともf)およびg)を同時に導入すると、より高いMR比が得られる。f)、g)とともにe)を導入すると、さらに高いMR比を実現できる可能性がある。
この素子においては、e)〜g)の少なくとも1種を導入する磁性層の膜厚は、3nm以下が好適である。
(実施形態3)
引き続き、本発明の第3の素子について説明する。
磁性元素(Fe、CoおよびNi)同士の合金からなる磁性層では、最も高いスピン分極率はFe70Co30近傍で得られる。Fe70Co30は、平均電子数に換算すると26.3に対応する(Feの原子番号:26,Coの原子番号:27;26×0.7+27×0.3=26.3)。しかし、少なくとも1種の磁性元素と、少なくとも1種の非磁性元素とを含む磁性層では、平均電子数を23.5以上25.5以下または26.5以上36以下とすると、MR比が向上する。
後述する実施例により確認されたところによると、より好ましい平均電子数は、24.5以上25.5以下または27.5以上32.5以下である。この磁性層では、磁性元素を主成分とすることが好ましい。ここでは、磁性元素の合計量が非磁性元素の合計量よりも多ければよい。
本発明者が確認した範囲では、適用できる非磁性元素に制限はない。好ましい非磁性元素としては、例えば、Si、Al、Ti、V、Cr、Mn、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、B、C,NおよびOから選ばれる少なくとも1種が挙げられる。
(実施形態4)
最後に、本発明の第4の素子について説明する。
この素子は、余剰元素捕獲層を含んでいる。余剰元素は、磁性層における濃度の増加が当該磁性層におけるスピン分極率の低下をもたらす元素であり、例えば、Mn、Ru、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種が該当する。余剰元素は、素子の製造工程における熱処理中に、余剰元素供給層から素子全体に拡散し、磁性層へと拡散する。その結果、磁性層におけるスピン分極率が低下する。
なお、磁性層内の余剰元素は、スピン分極率とは別の要因により、磁気抵抗素子のMR比を引き上げることがある。
余剰元素捕獲層は、余剰元素を捕獲する前には、好ましくは余剰元素と合金または化合物を形成する金属を含有しており、余剰元素を捕獲した後には、余剰元素を含有する合金または化合物を含有している。
トンネル層が、硼化物、炭化物、窒化物および酸化物から選ばれる少なくとも1種である場合、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種が余剰元素となりうる。この場合、余剰元素捕獲層は、酸化物、窒化物、炭化物および硼化物から選ばれる少なくとも1種の化合物の生成自由エネルギーが、Feよりも低い金属を含むことが好ましい。このような金属としては、例えば、Al、Si、IVa族(4族)、Va族(5族)およびVIa族(6族)元素から選ばれる少なくとも1種が挙げられる。
スピンバルブ型の素子における磁化回転抑制層から余剰元素が拡散することもある。磁化回転抑制層に含まれる代表的な余剰元素は、MnおよびRuから選ばれる少なくとも1種である。Mnは、例えばMnを含む反強磁性層から拡散し、Ruは、例えばRuを含む非磁性膜から拡散する。この非磁性膜は、積層フェリ(磁性膜/Ru/磁性膜の積層構造)の一部として用いることができる。この積層フェリは、磁化回転制御層としてのみならず、磁性層自体として、TMR素子に用いられることがある。磁化回転制御層からの余剰元素を捕獲するためには、余剰元素捕獲層は、Fe、Ni、Ir、PdおよびPtから選ばれる少なくとも1種である金属を含むことが好ましい。
余剰元素は、トンネル層や磁化回転制御層のような余剰元素供給層から他の層へと拡散する。拡散の後、余剰元素の各層における含有率(濃度)には、Rs≧Rc>Rmの関係式が成立することが好ましい。ここで、Rsは余剰元素供給層における余剰元素の含有率、Rcは余剰元素捕獲層における余剰元素の含有率、Rmは磁性層における余剰元素の含有率である。
図4に示したように、余剰元素捕獲層21は、多層膜の厚さ方向について、この層と磁性層の少なくとも一方(図4では磁性層8)との距離Lが10nm以下となるように配置することが好ましい。磁性層における余剰元素の濃度の低減に有効だからである。
以下は、各素子に共通する形態の説明である。
これらの素子では、例えば、磁性層の少なくとも一方が、B、C、N、OおよびPから選ばれる少なくとも1種の元素を0.1原子%以上15原子%以下の範囲で含んでいてもよい。格子歪みの導入、結晶配向面の制御、平均電子数の調整等に効果があるからである。また例えば、磁性層の少なくとも一方が、Mnおよび白金族元素から選ばれる少なくとも1種の元素を0.1原子%以上40原子%以下の範囲で含んでいてもよい。
これらの素子の作製には、例えば真空蒸着、IBD(イオンビームデポジション)、スパッタリング、MBE、イオンプレーティング法のような従来から公知の各種成膜法を適用すればよい。
トンネル層は、化合物ターゲットを用いたスパッタリング法によって成膜してもよく、反応性蒸着法、反応性スパッタリング法、イオンアシスト等を適用してもよい。CVD法(化学蒸着法)を用いても構わない。また、金属膜を、反応ガスを含む適当な分圧のガス、またはプラズマ雰囲気と接触させて形成してもよい。
これらの膜の加工には、通常の半導体プロセスで用いられるイオンミリング、RIE、EB、FIB、I/M等の物理的または化学的エッチング法、およびフォトグラフィー法を適用すればよい。微細プロセス中に平坦化が必要であればCMP法やクラスターイオンビームエッチング法を適用してもよい。
本発明の磁気抵抗素子は、各種の磁気デバイスに適用できる。図5に、自由層18をヨークとする磁気ヘッドに応用した場合の構成例を示す。基板11上に、下部電極13、制御層12、反強磁性膜14、固定磁性層16、トンネル層17、自由磁性層18、上部電極20がこの順に積層されている。制御層12は、例えば第1の素子における表面性制御層、第2の素子における結晶構造制御層を用いればよい。
この素子では、磁性層16,18およびトンネル層17を挟持するように一対の電極13,20が配置され、これら電極の間を流れる電流がすべてトンネル層17を通過するように、層間絶縁膜15が配置されている。なお、19は、硬質磁性膜または反強磁性膜である。
実施例
(実施例1)
この実施例では、本発明の第1の素子を作製した。
RFマグネトロンスパッタと抵抗加熱による蒸着法を用い、多結晶AlTiC基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/表面性制御層(10)/Ta(3)/PtMn(30)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/NiFe(5)/Ta(3)
ただし、各層は基板側から順に記載されており、括弧内の数値は単位をnmとする各層の膜厚であり、括弧内にはAlの酸化条件も併せて示す(以下、同様)。
この膜をメサ加工した後、Taをミリングで除去し、さらにNiFe(5)/CoPt(30)を成膜し、メサ構造直上のCoPtを除き、最終面にCu(500)を成膜した。こうして、図5と同様の構造を有する素子を作製した。
一軸方向性異方性を付与するために、PtMnを280℃、5kOe(約398kA/m)の磁界で熱処理を行い、さらにこの磁化方向と直交するように100Oeの磁界を印加しながら200℃で熱処理を施した。
さらに、上記多層膜におけるCu(500)/表面性制御層(10)に代えてCu(50)と表面性制御層(0.5または2.5)との2層構造を10層重ねた積層体を用いた以外は、上記と同様にして素子を作製した。また、多結晶AlTiC基板に代えてSi熱酸化基板(Si/SiO2)を用いた以外は、上記と同様にして素子を作製した。比較のため、表面性制御層を形成しない素子も作製した。
各素子について、MR比、抗磁力、接合抵抗のバラツキを測定した。接合抵抗のバラツキは、6インチのウェハ上において30点を測定し、その標準偏差σを採用した。結果を表1に示す。
ここで、Auからなる表面性制御層としては、室温で成膜後に500℃で熱処理した層と、室温で成膜して熱処理しない層とを記載した。その他の表面性制御層に対しては、熱処理しない層を記載した。a)に相当する元素では、Pt、Pdは室温で成膜して熱処理しないことが好ましく、Auは成膜後に400℃以上で熱処理することが好ましく、残りの元素はいずれでもよい。
また、TiSi、ZrAlNiCu、ZrNbAlCuおよびCuSiBはアモルファス非磁性膜であり、CoFeBはアモルファス磁性膜であり、FeSiBは平均結晶粒が5nm以下である磁性膜である。
また、その他の実験から、Cu膜と交互に積層する金属膜としては、Cu膜とは10%以上異なる格子定数を有する金属膜、またはCu膜と異なる結晶構造を有する金属膜が特に効果があった。Cuとの固溶率が10%以下の金属を用いると、さらに効果があることも確認できた。Crは、これらの条件を満たす金属膜の例である。Ptは、相図上では固溶するが、Cuに対する拡散係数が比較的小さいために、良好な結果が得られる。
さらに、上記と同様の膜構成において、基板側のCoFe膜に代えてCoFeB膜またはFeSiNb膜を用いて素子を作製した。これらの素子では、MR比がそれぞれ16%、17%と低下したが、接合抵抗のバラツキはそれぞれ5%、6%となった。なお、両素子の抗磁力はともに10Oeであった。
AFM(原子間力顕微鏡)を用いた観察の結果、表面性制御層により多層膜のラフネスが抑制されることも確認できた。
(実施例2)
(実施例2−1)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/結晶構造制御層(10)/Fe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6に示した素子を作製した。図6において、符号は、図5と同様である。
まず、結晶構造制御層として、Fe1−xSix(110)配向(0<x<1)を用い、Si量を調整することにより(110)面の面間隔を変化させ、この上のFe膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表2に示す。
ここで、格子定数の伸びは、X線回折およびRHEED(反射高速電子回折)により測定したFe膜の格子定数の測定値と、結晶構造から算出される格子定数とから算出した。
(実施例2−2)
RFマグネトロンスパッタを用い、ガラス基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/結晶構造制御層(10)/CoFe(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
ここでは、結晶構造制御層として、Fe1−xAlx(110)配向(0<x<1)を用い、Al量を調整することにより、この上のCoFe膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表3に示す。
(実施例2−3)
RFマグネトロンスパッタを用い、Cu単結晶基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500;結晶構造制御層)/Fe(5ML)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
ここで、5MLとは、基本格子を5層積層したことを意味する。この厚みを有するFe膜は、多結晶体であった。
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。この素子では、基板および結晶構造制御層が下部電極を兼ねている。ここでは、Cu単結晶の方位を変え、Feの結晶構造を変化させた。
さらに、Cu単結晶基板に代えて、MgO単結晶基板または熱酸化膜付きSi基板を、結晶構造制御層としてCu膜に代えてPt膜を用いた以外は上記と同様にして素子を作製した。
これらの素子について、MR比を測定した。また、Fe膜の配向率を測定した。ここで、配向率は、X線格子回折法によるピーク高さの比により測定した。配向率とは、当該結晶面の界面での面積の割合である。厳密には、X線で観測された値とバリア界面での配向率は必ずしも同一ではないが、本実施例の範囲内では、X線回折法により測定した配向率とMR比とは良い相関を示した。結果を表4に示す。
Fe膜が、常温常圧下で優先的に形成される構造(bcc)以外の結晶構造を有する素子では、MR比が向上した。hcp−Feにおいてもbcc−Feよりも高いMR比が得られた。また、fcc−Fe膜において、より高いMR比が得られたのは、細密面(111)以外の結晶方位とした場合であった。
同様にして、fcc−Fe膜に代えて、fcc−Co膜またはbcc−Ni膜を形成した場合にも、優先的に形成されるhcp−Co膜やfcc−Ni膜と比較して同等以上のMR比が得られた。これらの膜においても、細密面以外の方位において、より高いMR比が得られた。
その他の実験から、MR比の向上には、細密面以外の配向率が60%以上、特に80%以上が好ましいことも確認できた。
(実施例2−4)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(100)/CuAu(500;結晶構造制御層)/Fe(5ML)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
ここでは、結晶構造制御層として、Cu1−xAux(110)配向(0<x<1)を用い、Au量を調整することにより、この上のfcc−Fe(100)膜に格子歪みを導入した。各素子について、MR比を測定した。結果を表5に示す。
準安定結晶においても格子歪みを導入することでMR比が向上した。
なお、基板から見て遠い磁性層に接して結晶構造制御層を配置した場合も、上記と同様、MR比が向上することが確認できた。
(実施例3)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/磁性層(3)/Al(0.4;200Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;200Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
厚み3nmの磁性層は、Feを主成分とし、ターゲットに添加元素を加えたり、反応性ガスを導入することにより、組成を調整した。さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。
各素子について、MR比を測定した。MR比は最大値を1.0として規格化した。結果を表6に示す。
表6より、磁性金属に非磁性または反磁性元素を添加すると、2領域でMR比が極大値を示した。この現象は、Feに限らず、NiMn合金、FeCo合金、NiFeCo合金等においても確認された。また、添加元素も、上記に限らず、Ti、V、Mn,Ru、Os、Pd、O、C、Bでも同様の結果が得られた。平均電子数が24.5のFeCrは、磁性元素(Fe)を主成分としていないため、MR比が低くなった。
(実施例4)
(実施例4−1)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500)/余剰元素捕獲層(1−20)/NiFe(5)/CoFe(1.5)/Al(0.4;600Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;600Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(3)/PtMn(30)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。ただし、熱処理の最高温度は260℃とした。こうして得た各素子について、MR比を測定した。結果を表7に示す。
RBS(ラザフォード・バック・スキャタリング)により熱処理後の磁性層内の軽元素を調べたところ、余剰元素捕獲層をFe膜とした素子では、CoFe膜が酸化されていた。余剰元素捕獲層をFeR膜(RはFeよりも酸素親和性が高い金属;表7におけるFe以外の各元素)とした素子では、余剰元素捕獲層内に酸素元素のピークが確認できた。これらの素子では、余剰元素捕獲層内に、トンネル層よりも低く磁性層よりも高い濃度で酸素が含有されていた。
(実施例4−2)
RFマグネトロンスパッタを用い、熱酸化膜付きSi基板上に、以下の構成を有する多層膜を形成した。
Cu(500)/NiFe(5)/CoFe(1.5)/Al(0.4;600Torr純酸素1min酸化)/Al(0.3;600Torr純酸素1min酸化)/CoFe(3)/Ru(0.7)/CoFe(1.5)/余剰元素捕獲層A(0.5−2)/CoFe(1.5)/PtMn(30)/余剰元素捕獲層B(1−5)/Ta(3)
さらに、実施例1と同様にして、図6と同様の素子を作製した。ただし、熱処理の最高温度は350℃とした。こうして得た各素子について、MR比を測定した。結果を表8に示す。
SIMSおよびオージェにより分析したところ、PtMn膜に含まれるMnが拡散していることが確認できた。余剰元素捕獲層A,Bを形成していない素子では、磁性層(CoFe膜)におけるMnの濃度は、最上層のTa膜におけるMn濃度よりも高かった。
一方、余剰元素捕獲層を形成した素子では、磁性層におけるMn濃度は、余剰元素捕獲層におけるMn濃度よりも低かった。また、余剰元素捕獲層の形成により、磁性層におけるMn濃度は低下した。余剰元素捕獲層Aを形成した素子における磁性層のMn濃度は、余剰元素捕獲層Bを形成した素子におけるMn濃度よりもさらに低くなっていた。余剰元素捕獲層は、余剰元素供給層(反強磁性層)とトンネル層との間に配置するとよい。
【図面の簡単な説明】
図1は、本発明の磁気抵抗素子の基本構成を示す断面図である。
図2は、図1の基本構成に制御層を付加した形態を示す断面図である。
図3は、制御層の好ましい配置を説明するための断面図である。
図4は、余剰元素捕獲層の好ましい配置を説明するための断面図である。
図5は、本発明の磁気抵抗素子の一形態を示す断面図である。
図6は、本発明の磁気抵抗素子の別の一形態を示す断面図である。
Claims (21)
- 基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化する磁気抵抗素子であって、
前記基板と前記トンネル層との間に導電層が配置され、前記導電層が、a)Pt、Pd、Ag、Au、C、Si、Ge、SnおよびPbから選ばれる少なくとも1種からなる導電体、b)アモルファス膜、c)平均結晶粒径が5nm以下の微結晶膜、d)Cu膜とCu以外の金属膜とを含む積層体、から選ばれる少なくとも1種である磁気抵抗素子。 - 導電層が、非磁性膜である請求項1に記載の磁気抵抗素子。
- 導電層が、磁性膜である請求項1に記載の磁気抵抗素子。
- 導電層が、a)、b)およびc)から選ばれる少なくとも1種であり、前記導電膜の平均膜厚が10nm以下である請求項1に記載の磁気抵抗素子。
- 基板が多結晶体である請求項1に記載の磁気抵抗素子。
- 基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化する磁気抵抗素子であって、
前記一対の磁性層の少なくとも一方が、e)結晶構造から算出される格子定数に対する0.1%以上5%以下の範囲で異なる格子定数差で表される格子歪み、f)常温常圧下で優先的に形成される結晶構造とは異なる結晶構造、およびg)細密面以外に制御された結晶配向面を有する多結晶構造、から選ばれる少なくとも1種を有する磁気抵抗素子。 - 多層膜が、e)、f)およびg)から選ばれる少なくとも1種を有する磁性層に接するように配置された結晶構造制御層をさらに含み、前記結晶構造制御層により、前記e)、f)およびg)から選ばれる少なくとも1種が前記磁性層に導入された請求項6に記載の磁気抵抗素子。
- 少なくともe)を有する磁性層が、Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種の元素を含み、結晶構造制御層が、前記少なくとも1種の元素と、Fe、CoおよびNi以外の元素とを含む請求項7に記載の磁気抵抗素子。
- 多層膜が、少なくともf)およびg)を有する磁性層を含む請求項6に記載の磁気抵抗素子。
- 多層膜が、e)、f)およびg)を有する磁性層を含む請求項9に記載の磁気抵抗素子。
- 基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化する磁気抵抗素子であって、
前記一対の磁性層の少なくとも一方が、Fe、CoおよびNiから選ばれる少なくとも1種の元素と、Fe、CoおよびNi以外の元素とを含み、平均電子数が、23.5以上25.5以下または26.5以上36以下である磁気抵抗素子。
ここで、平均電子数とは、組成比から算出される原子1個あたりの電子数である。 - Fe、CoおよびNi以外の元素が、Si、Al、Ti、V、Cr、Mn、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種である請求項11に記載の磁気抵抗素子。
- 平均電子数が、24.5以上25.5以下である請求項11に記載の磁気抵抗素子。
- 平均電子数が、27.5以上32.5以下である請求項11に記載の磁気抵抗素子。
- 基板と、前記基板上に形成された多層膜とを含み、前記多層膜が、トンネル層と、前記トンネル層を挟持する一対の磁性層とを含み、前記一対の磁性層における磁化方向の相対角度に応じて抵抗値が変化する磁気抵抗素子であって、
前記一対の磁性層以外であって前記多層膜に含まれる少なくとも1つの層が、前記一対の磁性層の少なくとも一方の層における濃度が増加したときに前記少なくとも一方の層のスピン分極率が低下する余剰元素を含み、
前記多層膜が、前記余剰元素を含有する合金または化合物を含む余剰元素捕獲層をさらに含み、
前記余剰元素の含有率が、前記一対の磁性層のいずれよりも、前記余剰元素捕獲層において高い磁気抵抗素子。 - 多層膜が、余剰元素供給層を含み、前記余剰元素供給層における余剰元素の含有率が、余剰元素捕獲層における前記含有率以上である請求項15に記載の磁気抵抗素子。
- 余剰元素供給層がトンネル層であり、余剰元素が、B、C、NおよびOから選ばれる少なくとも1種である請求項16に記載の磁気抵抗素子。
- 余剰元素捕獲層が、酸化物、窒化物、炭化物および硼化物から選ばれる化合物の生成自由エネルギーが、Feよりも低い金属の化合物を含む請求項17に記載の磁気抵抗素子。
- 余剰元素供給層が、反強磁性層および積層フェリから選ばれる少なくとも一方である請求項16に記載の磁気抵抗素子。
- 余剰元素が、MnおよびRuから選ばれる少なくとも1種である請求項19に記載の磁気抵抗素子。
- 多層膜の厚さ方向について、余剰元素捕獲層と一対の磁性層の少なくとも一方との距離が10nm以下である請求項15に記載の磁気抵抗素子。
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