JP2002319722A - 磁気抵抗効果素子とその製造方法 - Google Patents

磁気抵抗効果素子とその製造方法

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明弘 小田川
Nozomi Matsukawa
望 松川
Kenji Iijima
賢二 飯島
Hiroshi Sakakima
博 榊間
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    • H01F10/00—Thin magnetic films, e.g. of one-domain structure
    • H01F10/32—Spin-exchange-coupled multilayers, e.g. nanostructured superlattices
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 優れた特性を実現できる新たな中間層を備え
た磁気抵抗効果素子を提供する。 【解決手段】 中間層と、これを挟持する一対の磁性層
とを含み、中間層が、２〜１７族から選ばれる少なくと
も３種の元素を含み、この元素が、Ｆ、Ｏ、Ｎ、Ｃおよ
びＢから選ばれる少なくとも１種を含む磁気抵抗効果素
子とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、磁気抵抗効果素子
およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】磁性体／トンネル絶縁層（トンネル層）
／磁性体を基本構成とするＴＭＲ素子により高い磁気抵
抗変化率（ＭＲ比）を実現できることが示されて以来、
磁気ヘッド、ＭＲＡＭ等の応用に向け、ＴＭＲ素子につ
いて活発な研究が行われている。
【０００３】ＴＭＲ素子はトンネル層を挟む２つの磁性
体の磁化相対角により、磁性体間のトンネル確率が変化
することを利用している。トンネル層としては、主とし
て酸化アルミニウムが用いられている。一般に、酸化ア
ルミニウムは、磁性体上に形成した金属アルミニウム膜
を酸化して形成される。例外的に、窒化硼素（ＢＮ）で
酸化アルミニウム以上のＴＭＲ素子を作製した例が報告
されているが（特開平４−１０３０１３号公報）、その
他多くの研究例を参考にすれば、現在のところ、酸化ア
ルミニウムが最も大きなＭＲを示すと考えられている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ＴＭＲ素子を、磁気ヘ
ッド、ＭＲＡＭ等の磁気デバイスに用いるためには、磁
気記録密度やメモリ実装密度の向上の要請から、素子サ
イズを小さくすることが望まれる。素子サイズの減少に
伴ってトンネル接合抵抗は上昇するから、単位面積あた
りの接合抵抗値は小さいほうがよい。接合抵抗値を低下
させる有効な方法の一つはトンネル層の膜厚の減少であ
る。しかし、金属アルミニウム膜を薄膜化していくと、
アルミニウムが島状に形成され、トンネル層の厚みのバ
ラツキが大きくなり、ついには膜の作製が困難となる。
【０００５】トンネル層の薄膜化を進めていくと、ＭＲ
比も低下する。これは、トンネル層が薄くなるにつれ
て、いわゆるオレンジピール効果によってトンネル層を
介した磁性層間の静磁結合やトンネル交換結合が強くな
り、磁性層間の好ましい磁化相対角が得られなくなった
り、リーク電流が増大するためと考えられる。
【０００６】本発明は、上記事情を鑑み、新たな中間
層、および中間層の新たな作製方法を提供することを目
的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の磁気抵抗効果素
子は、中間層と、この中間層を挟持する一対の磁性層と
を有し、上記中間層が、２〜１７族から選ばれる少なく
とも３種の元素を含み、この元素が、Ｆ、Ｏ、Ｎ、Ｃお
よびＢから選ばれる少なくとも１種を含むことを特徴と
する。
【０００８】２〜１７族は、旧ＩＵＰＡＣ命名法に基づ
けば、IIA〜VIII族およびIB〜VIIB族に相当する。２〜
１７族には、１族および１８族を除くすべての元素が含
まれ、例えばランタノイドと称される原子番号５７〜７
１の元素も含まれる。
【０００９】本発明は、中間層と、この中間層を挟持す
る一対の磁性層とを有する磁気抵抗効果素子の製造方法
も提供する。この製造方法は、中間層の前駆体を形成す
る工程と、酸素原子、窒素原子および炭素原子から選ば
れる少なくとも１つを含有する反応種を含有する反応雰
囲気において、上記前駆体を上記反応種と反応させて上
記中間層の少なくとも一部とする工程とを含む。この製
造方法では、後述するように、前駆体を複数回に分けて
形成することが好ましい。この場合は、先に形成した前
駆体を中間層の一部に変化させてから、さらに別の前駆
体を形成すればよい。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好ましい実施形態
について説明する。
【００１１】中間層に含まれるＦ、Ｏ、Ｎ、ＣおよびＢ
から選ばれた少なくとも１種の元素は、素子の耐熱性向
上に効果がある。耐熱性の向上はＭＲ比の向上をもたら
す。上記元素は、同時に障壁高さの上昇をもたらすが、
本発明では、中間層に、この元素を含む少なくとも３種
の元素を含ませることにより、障壁高さ（バリア高さ）
を適度に低くした。したがって、高いＭＲ比と低い接合
抵抗とが実現できる。
【００１２】中間層は、膜厚方向については絶縁体また
は半導体として機能し、さらにトンネル層またはホット
エレクトロン導電層として機能する。中間層は、磁性層
との界面近傍または中間層内部で、量子準位を形成する
こと、あるいは伝導スピンと混成軌道を形成すること等
により、さらにスピンと相互作用する層として用いても
よい。
【００１３】中間層は、Ａｌ以外の金属元素を含んでい
てもよく、この金属元素とともにＡｌを含んでいること
が好ましい。別の好ましい形態では、中間層は、Ｆ、
Ｏ、Ｃ、ＮおよびＢ以外であって２〜１７族から選ばれ
る少なくとも２種の元素を含む。
【００１４】中間層は、Ａｌと、ＯおよびＮから選ばれ
る少なくとも一方と、Ａｌ、ＯおよびＮから選ばれる少
なくとも一方と、Ａｌ、ＯおよびＮ以外であって２〜１
７族から選ばれる少なくとも１種の元素とを含んでいて
もよい。
【００１５】別の好ましい形態では、中間層は、Ｂと、
Ｎと、ＢおよびＮ以外であって２〜１７族から選ばれる
少なくとも１種の元素とを含む。
【００１６】中間層は、Ｂ、Ａｌ、ＧａおよびＩｎから
選ばれる少なくとも２種と、Ｎとを含むことが好まし
い。この中間層では、窒素量をストイキオメトリーに調
整しやすい。従って、均質な膜質のトンネル接合が実現
しやすくなる。
【００１７】中間層の組成は、膜厚方向に沿って変化し
ていてもよい。中間層は、単層膜であっても多層膜であ
っても構わない。中間層の組成変調は、反応雰囲気の変
化等により単層膜の内部に導入されたものであってもよ
く、相互に異なる組成を有する膜の多層構造により導入
されたものであってもよい。多層構造を有する場合、上
記各元素は、中間層を構成する少なくとも一つの膜に含
まれていればよい。
【００１８】組成変調または多層構造を有する中間層を
用いると、バイアス電流の増加に伴うＭＲ比の低下が抑
制される。
【００１９】本発明の好ましい形態では、中間層が、障
壁高さが互いに異なる２つの膜を含む。中間層が、一対
の磁性層のいずれかに接する第１中間膜と、一対の磁性
層の他方に接する第２中間膜と、これらの中間膜に挟持
された第３中間膜とを含む場合は、第３中間膜の障壁高
さを、第１中間膜の障壁高さおよび第２中間膜の障壁高
さから選ばれる少なくとも一方よりも低く設定するとよ
い。換言すれば、相対的に高い障壁高さを有する材料が
磁性層との界面に配置され、中間層の内部には相対的に
低い障壁高さを有する材料が配置されていることが好ま
しい。この好ましい配置が実現できれば、層を構成する
膜の数に限定はない。
【００２０】中間層が多層膜である場合、中間層の好ま
しい例には、ＡｌＮ、ＡｌＯＮ、Ａｌ2Ｏ3およびＢＮか
ら選ばれる少なくとも１種からなる障壁高さが相対的に
高い第１膜と、第１膜よりも障壁高さが相対的に低い第
２膜との組み合わせが含まれる。高障壁膜／低障壁膜／
高障壁膜の３層構成は特に好ましい。この場合、低障壁
膜には、離散的なトンネル準位が形成され、この準位が
ＭＲ比の向上に寄与すると考えられる。
【００２１】中間層は磁性膜を含んでいてもよい。この
場合は、磁性膜と、中間層を挟持する一対の磁性層との
間に、それぞれ、少なくとも１層の非磁性膜が介在して
いることが好ましい。磁性膜としては、高分極率の材料
（例えば一対の磁性層を構成する材料よりも分極率が高
い材料）が好ましく、具体的にはハーフメタル、例えば
ＸＭｎＳｂ（Ｘは、Ｎｉ、ＣｕおよびＰｔから選ばれる
少なくとも１種、以下同様）、ＬａＳｒＭｎＯ、ＣｒＯ
2、Ｆｅ3Ｏ4等が好適である。
【００２２】中間層は非磁性金属膜を含んでいてもよ
い。中間層の好ましい膜構成には、非磁性金属膜と誘電
体とを含む多層膜が含まれる。
【００２３】中間層の膜厚は、特に制限されないが、
０．５ｎｍ以上５ｎｍ以下が好適である。０．５ｎｍよ
りも薄くなると、中間層を挟む磁性層間の磁気的結合が
強くなりすぎてＭＲ値が低下する。５ｎｍを超えると、
トンネル確率が低下して接合抵抗が大きくなりすぎる。
【００２４】中間層は、単結晶膜、多結晶膜、アモルフ
ァス膜のいずれを含んでいてもよい。単結晶膜を用いる
と、層内のポテンシャルが一様になって均質なトンネル
伝導が生じやすい。アモルファス膜を用いると、磁性層
との間の応力を低減できる。
【００２５】磁性層には、従来用いられていた材料を特
に制限なく使用できるが、一対の磁性層の少なくとも一
方が、Ｆ、Ｏ、Ｎ、ＣおよびＢから選ばれる少なくとも
１種を含むことが好ましい。磁性層と中間層との界面エ
ネルギーが低下するため、薄膜化しても安定した膜を形
成しやすくなるからである。
【００２６】一対の磁性層の少なくとも一方と中間層と
の間に、強磁性体が介在していてもよい。この強磁性体
は、０．５ｎｍ以下の強磁性膜であることが好ましい。
この強磁性層は、例えば０．１ｎｍ以上の膜として形成
すればよいが、必ずしも膜として形成する必要はなく、
中間層との界面に微粒子として分散させてもよい。
【００２７】中間層との界面に介在させる強磁性体とし
ては、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉから選ばれる少なくとも
１種の元素を含む強磁性体、またはハーフメタルが好
ましい。ハーフメタルの好ましい例には、ＸＭｎＳｂ、
ＬａＳｒＭｎＯ、ＬａＳｒＭｎＯ、ＣｒＯ2、Ｆｅ3Ｏ4
およびＦｅＣｒ等のハーフメタル強磁性材料が含まれ
る。
【００２８】この強磁性体と中間層と反対側の面で接す
る磁性層には、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉから選ばれる少な
くとも１種を７０原子％以上含む強磁性体が好適であ
る。この強磁性体のキュリー温度は２００℃以上が好ま
しい。キュリー温度を高く保つために、この磁性層は
０．５ｎｍより厚くするとよい。これにより、特に介在
する強磁性体がハーフメタルである場合には、素子の温
度安定性が向上する。
【００２９】次に、本発明の製造方法の好ましい形態に
ついて説明する。この方法では、前駆体を、酸素原子、
窒素原子および炭素原子から選ばれる少なくとも１つの
反応種を含有する反応雰囲気において成膜してもよい。
前駆体は、複数回に分けて成膜してもよい。この場合
は、第１反応雰囲気下で第１前駆体を成膜する工程と、
第１前駆体を中間層の一部となる第１中間膜とする工程
と、第１中間膜上に、第２反応雰囲気下で第２前駆体を
成膜する工程と、第２前駆体を中間層の一部となる第２
中間膜とする工程とを含み、第２反応雰囲気が第１反応
雰囲気よりも高い反応性を有する、換言すれば「強い」
雰囲気である、方法とすることが好ましい。
【００３０】別の好ましい形態では、本発明は、第１前
駆体を成膜する工程と、第１前駆体を第１反応雰囲気下
で中間層の一部となる第１中間膜とする工程と、第１中
間膜上に第２前駆体を形成する工程と、第２前駆体を第
２反応雰囲気下で前記中間層の一部となる第２中間膜と
する工程とを含み、第２反応雰囲気が第１反応雰囲気よ
りも高い反応性を有する方法として用いられる。
【００３１】前駆体に作用する反応種は、前駆体を支持
する膜（例えば磁性層）にまで影響を及ぼすことがあ
る。このため、強い反応条件を適用すると、磁性層が酸
化等により劣化するおそれがある。しかし、最初に相対
的に弱い条件を適用して磁性層を覆う膜を形成すれば、
反応種が磁性層を劣化させにくくなる。反応条件を変更
しつつ中間層を形成すれば、磁性層の劣化を抑制しつ
つ、所望の中間層を効率的に得ることができる。
【００３２】反応雰囲気の「強さ」、即ち前駆体との反
応を促進する能力は、温度、反応種の活性化状態、反応
種の分圧等により、制御すればよい。反応種の分圧は、
制御しやすい条件の一つである。本発明の好ましい形態
には、第２前駆体に適用する反応雰囲気における反応種
の分圧を、第１前駆体に適用する反応雰囲気におけるそ
の反応種の分圧よりも高くする方法が含まれる。
【００３３】本発明の好ましい形態では、「弱い」反応
雰囲気を用いてから「強い」反応雰囲気を用いる。ここ
で、「弱い」反応雰囲気は、前駆体を、化学量論的な値
の８０％未満の反応種（例えばＦ、Ｏ、ＮおよびＣ）を
有する状態にまで反応させる雰囲気が好ましい。「強
い」反応雰囲気とは、化学量論的な値の８０％以上、好
ましくは９９％以上にまで反応種が存在する状態にまで
前駆体を反応させうる雰囲気が好ましい。
【００３４】中間層を形成する工程は、３回以上に分け
て行ってもよい。この場合、第１前駆体と第２前駆体と
は、必ずしも連続して形成しなくてもよい。
【００３５】中間層を形成するためにｎ回の前駆体形成
工程を含む場合には、第ｍ回目に形成する前駆体に適用
する反応雰囲気が、第（ｍ−１）回目に形成する前駆体
に適用する反応雰囲気よりも高い反応性を有するように
調整することが好ましい。ただし、ｎは２以上の整数で
あり、ｍはｎから選ばれる整数である。中間層による良
好な接合を実現するためには、比較的長い反応時間をか
けて前駆体を酸化等することが必要となる場合がある。
徐々に条件を激しくしていくと、短い反応時間で良好な
中間層を形成できる。
【００３６】最初に形成する前駆体の一部を意図的に未
反応の状態としたまま、次の前駆体を重ねてもよい。こ
の好ましい例によれば、その後に加熱することによって
未反応の状態にある上記前駆体の一部と中間層の下地と
なる磁性層（下地磁性層）に含まれる元素とを反応させ
ることができる。加熱温度に特に制限はないが、２００
〜４００℃程度が好適である。この加熱は、デバイスの
製造に必要とされる熱処理工程と兼用しても構わない。
【００３７】磁性層に混在する反応種となる元素（例え
ば、Ｏ、ＮおよびＣから選ばれる少なくとも１種）は、
磁性層の特性を劣化させる場合がある。これら元素を前
駆体の未反応部分と反応させて除去すれば、磁性層の劣
化を抑制できる。この未反応前駆体は、その後に行われ
る酸化等から下地磁性層を保護する役割も担う。前駆体
の一部を未反応で残すには、前駆体の膜厚を適用する反
応条件ではそのすべてが反応しない程度に厚く制御する
とよい。
【００３８】さらに、本発明者は、特に前駆体がＡｌ以
外の元素を含有する場合には、前駆体とそれから生成す
る中間層との体積比が中間層の特性に大きな影響を及ぼ
していることを見出した。
【００３９】即ち、本発明の好ましい形態には、前駆体
の体積Ｖｂに対する、当該前駆体から形成した膜の体積
Ｖａの比率（Ｖａ／Ｖｂ）を１．０５以上２．０以下と
する方法が含まれる。
【００４０】前駆体は、通常、スパッタリング法等の真
空成膜法により形成される。この方法により形成された
前駆体は、一般には理論密度の６０〜９９．９％程度の
密度を有する。いわば「巣が生じた」状態にある前駆体
は、反応種との反応に伴ってその体積が増加または減少
する。このとき、Ｖａ／Ｖｂが１．０５未満であると、
ごく薄い中間層を挟持する一対の磁性層の間で大きなリ
ーク電流が発生するおそれがある。一方、Ｖａ／Ｖｂが
２．０を超えると、中間層が不均一化して抵抗値にバラ
ツキが生じやすくなり、極端な場合には体積膨張により
クラックが発生する。
【００４１】中間層は、理論密度の９０％以上の密度を
有する前駆体を、Ｖａ／Ｖｂが１．１以上１．５以下と
なるように反応種と反応させて形成することがより好ま
しい。この好ましい製法は、低接合抵抗と高ＭＲ値との
両立に有利である。
【００４２】上述したように、中間層の低抵抗化には、
複数の元素を含ませるほうがよい。従って、上記で説明
した各方法においても、中間層前駆体が、反応種との反
応後に、２〜１７族から選ばれる少なくとも３種の元素
を含むことが好ましい。
【００４３】反応種は、前駆体と反応するものであれば
特に制限されないが、例えば、酸素原子、窒素原子およ
び炭素原子から選ばれる少なくとも１種、好ましくは酸
素原子および／または窒素原子を含むとよい。酸素原子
および窒素原子を含む雰囲気は特に好適である。より具
体的には、オゾン、酸素プラズマ、窒素プラズマ、酸素
ラジカルおよび窒素ラジカルから選ばれる少なくとも１
種を含む反応雰囲気が好適である。本明細書では、「原
子」が含まれている状態に特に制限はなく、分子、プラ
ズマ、ラジカル等として存在していてもよい。
【００４４】前駆体の反応のために用いられる雰囲気に
は、Ｋｒ原子およびＸｅ原子から選ばれる少なくとも１
種を含ませるとよい。これらの不活性ガスは、酸素およ
び窒素から選ばれる少なくとも一方のプラズマもしくは
ラジカル、またはオゾンのエネルギー状態を均一化す
る。これらの不活性ガスとともにＡｒ原子を含有させて
もよい。
【００４５】前駆体は、Ａｒ原子および窒素原子から選
ばれる少なくとも１種を含む第１雰囲気と接触させた後
に、Ａｒ原子および窒素原子から選ばれる少なくとも１
種と酸素原子と含む第２雰囲気と接触させてもよい。第
１雰囲気の圧力は１００mTorr以上、第２雰囲気の圧力
は１〜１００mTorrが好ましい。予め反応性が低い第１
雰囲気を導入して反応室内の圧力を高めてから第２雰囲
気により酸化すると、酸素と共に導入されやすい不純物
による中間層の劣化を抑制できる。
【００４６】前駆体は、所望の中間層に応じて適宜選択
すればよい。例えば中間層としてＡｌ2Ｏ3を形成するた
めには、金属アルミニウム（Ａｌ）またはアルミニウム
酸化物（ＡｌＯｘ（ｘ＜１．５））が用いられる。
【００４７】前駆体は、アモルファス相を含んでいても
よい。アモルファスの前駆体は、磁性層を均一に覆いや
すい。アモルファス化には、例えば２種以上の遷移金属
を含む前駆体、または少なくとも１種の遷移金属とＢ、
Ｃ、ＳｉおよびＰから選ばれる少なくとも１種とを含む
前駆体が適している。これらの組み合わせを用いると、
凝固点とガラス転移点との差が小さくなって結晶化が生
じにくくなる。
【００４８】本発明の好ましい形態は、少なくとも２枚
の基板上にそれぞれ第１磁性層を形成する工程と、同一
の成膜室において第１磁性層上にそれぞれ前駆体を形成
する工程と、上記少なくとも２枚の基板を上記成膜室か
ら反応室に移送する工程と、上記反応室において前駆体
を同一の反応雰囲気下でそれぞれ中間層の少なくとも一
部とする工程と、前記中間層上にそれぞれ第２磁性層を
形成する工程とを含む。中間層の特性には、その形成工
程の諸条件が影響を及ぼしやすい。上記のように複数の
基板について一括して中間層を成膜すれば、基板間にお
ける素子の特性のバラツキを抑制できる。この方法は、
例えば、図１および図２に示したように、成膜室２１、
３１ａ、３１ｂと反応室（ロードロック室）２２、３２
とが真空搬送室２３、３３およびゲートバルブ２５、３
５を介して接続された装置を用いて実施できる。この装
置を用いると、基板２４、３４は、真空状態を保持しな
がら成膜室と反応室との間を移動できる。なお、上記の
ように反応室とロードロック室とを兼用すると、装置を
小型化できる。一方、成膜室および反応室とは別にロー
ドロック室を設け、これらを接続するように真空搬送室
を配置すると、生産性の向上を図ることができる。
【００４９】図３は、本発明の磁気抵抗効果素子の一例
の断面である。磁気抵抗素子１０は、第１磁性層１、中
間層２、第２磁性層３を基本的な膜として含む。この素
子では、外部磁界に応じて磁性層１、３の磁化相対角が
変化することにより、中間層２を介した磁性層１、３間
の電気抵抗が変化する。この電気抵抗の変化が電極１
１、１３間を流れる電流により検出される。両電極間の
素子以外の領域は、層間絶縁膜１２により絶縁されてい
る。これら各部材を含む多層膜は、基板１４上に、スパ
ッタリング法等によって形成すればよい。
【００５０】両磁性層１、３のいずれか一方の磁化を固
定し、他方の磁性層（自由磁性層）の磁化回転により、
抵抗の変化を生じさせてもよい。磁化を固定する磁性層
（固定磁性層）には、中間層と反対側の面に、磁化回転
抑制層を配置することが好ましい。磁化回転抑制層とし
ては、高保磁力磁性体、反強磁性体、積層フェリ等が挙
げられる。磁化回転抑制層として、積層フェリ／反強磁
性体、積層フェリ／高保磁力磁性体等の多層膜を用いて
もよい。積層フェリ自体を固定磁性層として用いても構
わない。
【００５１】高保磁力磁性体としては、ＦｅＰｔ、Ｃｏ
Ｐｔ、ＣｏＰｔＴａ、ＣｏＣｒＰｔＢ等が好ましい。積
層フェリには、少なくとも２層の磁性層ＭＴと少なくと
も１層の非磁性層Ｘとの積層構造を用いればよい。積層
フェリは、非磁性層を介して２層の磁性層が反強磁性的
に結合して固定層の固定磁界を高める働きをする。Ｘ
は、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕであってもよいが、界面の熱的安
定性からはＲｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｅが好ましく、特にＲ
ｕが優れている。Ｒｕの好ましい膜厚は、０．６〜０．
８ｎｍ程度である。ＭＴはＦｅ、ＣｏおよびＮｉから選
ばれる少なくとも１種の磁性金属を７０原子％以上含む
強磁性体が適している。この層の好ましい膜厚は０．５
〜５ｎｍである。反強磁性体としては、Ｃｒ単体に加
え、Ｒｕ、Ｒｅ、Ｉｒ、Ｒｈ．ＰｔおよびＰｄから選ば
れる少なくとも１種の元素とＭｎおよび／またはＣｒと
の合金が好ましい。反強磁性体の好ましい厚みは１〜１
００ｎｍ程度である。なお、反強磁性体の特性を向上さ
せるため、あるいは反強磁性体とこれが接する非磁性体
（例えば電極）との間の熱拡散を防止するために、反強
磁性体に接して、Ｈｆ、Ｔａ、ＮｉＦｅ、ＮｉＦｅＣ
ｒ、Ｃｒ等の下地層または拡散防止層を形成してもよ
い。
【００５２】磁性層１、３には、上述のとおり、公知の
材料を特に制限なく使用できる。磁性層は、中間層界面
近傍から少なくとも０．１ｎｍの範囲において、Ｆｅ、
ＣｏおよびＮｉから選ばれる少なくとも１種の金属磁性
元素を５０原子％以上含む磁性体が好ましい。この条件
を満たす材料には、Ｆｅ25Ｃｏ75、Ｆｅ50Ｃｏ50等のＦ
ｅＣｏ合金、Ｎｉ40Ｆｅ60、Ｎｉ81Ｆｅ19等のＮｉＦｅ
合金、ＮｉＦｅＣｏ合金が含まれ、またＦｅＣｒ、Ｆｅ
ＳｉＡｌ、ＦｅＳｉ、ＦｅＡｌ、ＦｅＣｏＳｉ、ＦｅＣ
ｏＡｌ、ＦｅＣｏＳｉＡｌ、ＦｅＣｏＴｉ、Ｆｅ（Ｎ
ｉ）（Ｃｏ）Ｐｔ、Ｆｅ（Ｎｉ）（Ｃｏ）Ｐｄ、Ｆｅ
（Ｎｉ）（Ｃｏ）Ｒｈ、Ｆｅ（Ｎｉ）（Ｃｏ）Ｉｒ、Ｆ
ｅ（Ｎｉ）（Ｃｏ）Ｒｕ等の非磁性元素と磁性元素との
合金が含まれる。上記磁性体として、ＦｅＮ、ＦｅＴｉ
Ｎ、ＦｅＡｌＮ、ＦｅＳｉＮ、ＦｅＴａＮ、ＦｅＣｏ
Ｎ、ＦｅＣｏＴｉＮ、ＦｅＣｏＡｌＮ、ＦｅＣｏＳｉ
Ｎ、ＦｅＣｏＴａＮ等の窒化物、Ｆｅ3Ｏ4、ＭｎＺｎフ
ェライト、ＮｉＺｎフェライト等の酸化物、ＣｏＮｂＺ
ｒ、ＣｏＴａＮｂＺｒ等のアモルファス磁性材料を用い
てもよい。上記磁性体として、ＸＭｎＳｂ、ＬａＳｒＭ
ｎＯ、ＬａＣａＳｒＭｎＯ、ＣｒＯ2等のハーフメタル
（ハーフメタリック強磁性体）を用いてもよい。ハーフ
メタルは５０原子％以上含まれていることが好ましい。
ＺｎＯ中に、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉから選ば
れる元素をドープした磁性半導体を用いてもよい。
【００５３】磁性層１、３は、それ自体が均一な組成で
構成されていなくてもよい。軟磁性化、硬質磁性化もし
くは中間層界面でのフェルミ面近傍の高スピン分極率
化、または人工格子形成もしくは量子準位形成によるス
ピン分極率の増大のため、互いに組成や結晶構造の異な
る複数の磁性体を積層して用いてもよく、磁性体と非磁
性体を積層して用いてもよい。
【００５４】
【実施例】以下の実施例では、組成分析を行っていない
材料については、数値を付さず元素を並べて記載する。
【００５５】（実施例１）本実施例では、マグネトロン
スパッタが可能である成膜室（到達真空度５×１０-9To
rr）と、逆スパッタが可能であり、窒素ラジカル、酸素
および酸素ラジカルが導入でき、かつランプによる基板
加熱が可能なロードロック室とを、真空搬送室で接続し
た図１と同様の構成を有する多元成膜装置を用いた。こ
の装置の成膜室において、６インチの熱酸化膜付きシリ
コン基板上に、以下の膜を形成した。
【００５６】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/PtMn(30)/Co90Fe
10(3)/Ru(0.7)/Co90Fe10(2)/Co50Fe50(1)/中間層/Co50F
e50(1)/NiFe(2)/Ru(0.7)/NiFe(2)/Ta(5) ただし、上記は基板側から順に各膜を示したものであ
り、括弧内は膜厚を示す（単位はｎｍ；以下、同様）。
【００５７】この多層膜は、下地膜／下部電極／下地膜
／反強磁性体／積層フェリ／固定磁性層／中間層／自由
磁性層／保護層から構成される。ここで、自由磁性層に
相当するCo50Fe50(1)/NiFe(2)/Ru(0.7)/NiFe(2)では、
Ｒｕを挟んだＮｉＦｅが交換結合で結合したソフトな積
層フェリが、Ｃｏ50Ｆｅ50の磁区構造を単純化してい
る。
【００５８】次いで、固定磁性層に一軸異方性を付与す
るために、多層膜を形成した基板を、真空中、２６０
℃、５ｋOeの磁界をかけて熱処理を行った。この膜を、
図３のように、メサ形状に加工し、さらに層間絶縁膜と
上部電極を形成した。中間層の素子断面積は０．５μｍ
2とした。層間絶縁膜としては膜厚３００ｎｍのＡｌ2Ｏ
3を用い、上部電極には膜厚５ｎｍのＴａと膜厚７５０
ｎｍのＣｕとの積層体を用いた。
【００５９】中間層の作製方法を以下に説明する。ま
ず、各化合物を構成する元素（表１参照）から酸素およ
び窒素を除いた元素からなるターゲットをＡｒガス中で
放電することにより中間層前駆体を作製した。この前駆
体の膜厚は０．３〜０．４ｎｍとした。ただし、酸素お
よび窒素を除く上記元素が炭素を含む場合は、炭化物タ
ーゲットを用いた。酸素、窒素および炭素を除く元素が
複数の場合は、それら元素ごとにターゲットを準備し、
これらターゲットを同時放電した。
【００６０】次いで、基板を成膜室からロードロック室
に搬送し、前駆体の酸化および／または窒化を行った。
酸化は、酸素を１０〜６００Torr導入し、１０秒〜６時
間程度反応させて行った。窒化は、窒素ラジカルを３〜
９００秒導入することで作製した。酸窒化は、上記と同
様にして、酸化および窒化をこの順に実施することで作
製した。なお、窒素ラジカルの導入に代えて、窒素ガス
を導入した雰囲気における逆スパッタＲＦ放電によって
も、酸窒化または窒化を行えることが確認された。
【００６１】引き続き、先と同じ中間層前駆体を０．２
〜０．３ｎｍの膜厚となるように成膜し、ロードロック
室での酸化、窒化または酸窒化を繰り返した。
【００６２】こうして作製した磁気抵抗効果素子につい
て、上部電極と下部電極との間に電流を流し、外部磁場
により変化する電極間の抵抗変化率を測定した。また、
中間層単位面積（１μｍ2）あたりの接合抵抗値（Ｒ
Ａ）を測定した。結果を中間層の組成とともに表１に示
す。
【００６３】なお、表１では、便宜上、化学量論組成を
示したが、ここで形成した中間層は必ずしも同組成を有
するものではない。例えばＡｌ2Ｏ3は、正確には、Ａｌ
Ｏｘ（ｘ＝１．１〜１．５程度）である。このように、
各中間層の表示は、化学量論組成から２０〜３０％程度
ずれた組成も含んでいる。また、複数の化合物が示され
ている中間層では、各化合物の比率を１：１を目標に調
整したが、確認していないため、この比率からずれてい
る可能性はある。中間層に添加する化合物（Ａｌ2Ｏ3・
ＭｇＯにおけるＭｇＯ）の効果は、５〜９５重量％の広
い範囲で確認されている。
【００６４】Ａｌ2Ｏ3層については、ＲＡを減少させる
ために、上記よりも中間層前駆体の膜厚を漸次減少させ
たサンプルを作製して同様の測定を実施した。表１にお
いて、＊を付したサンプルが他の材料のサンプルと同様
の操作によって得た中間層である。
【００６５】 （表１−１） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 ＭＲ（％） ＲＡ（Ωμｍ2） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― Ａｌ2Ｏ3 ３ １ Ａｌ2Ｏ3 ８ ５ Ａｌ2Ｏ3 １５ １０ Ａｌ2Ｏ3 ２１ １５ Ａｌ2Ｏ3 ２８ ２０ *Ａｌ2Ｏ3 ３８ ３０ Ａｌ2Ｏ3・ＭｇＯ ３１ １５ Ａｌ2Ｏ3・ＳｒＴｉＯ3 ３５ １８ Ａｌ2Ｏ3・Ｙ2Ｏ3 ３７ １４ Ａｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2 ３３ １３ Ａｌ2Ｏ3・ＴｉＯ2 ３６ １２ Ａｌ2Ｏ3・ＺｒＯ2 ３５ １４ Ａｌ2Ｏ3・ＨｆＯ2 ３７ １８ Ａｌ2Ｏ3・Ｖ2Ｏ5 ３３ １６ Ａｌ2Ｏ3・Ｎｂ2Ｏ5 ３４ １７ Ａｌ2Ｏ3・Ｔａ2Ｏ5 ３８ １８ Ａｌ2Ｏ3・Ｃｒ2Ｏ3 ３５ １６ Ａｌ2Ｏ3・ＭｎＯ ３０ １２ Ａｌ2Ｏ3・Ｃｕ2Ｏ ３７ １０ Ａｌ2Ｏ3・ＺｎＯ ３０ １４ Ａｌ2Ｏ3・Ｇａ2Ｏ3 ３３ １６ Ａｌ2Ｏ3・ＳｉＯ2 ３４ １２ Ａｌ2Ｏ3・ＡｌＦ3 ３１ １５ Ａｌ2Ｏ3・Ａｌ4Ｃ3 ２８ １０ Ａｌ2Ｏ3・ＡｌＮ ２６ １０ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００６６】 （表１−２） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 ＭＲ（％） ＲＡ（Ωμｍ2） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― ＡｌＮ ２４ １８ ＡｌＮ・ＨｆＮ ２５ ８ ＡｌＮ・ＺｒＮ ２４ ７ ＡｌＮ・ＴｉＮ ２３ ６ ＡｌＮ・ＴａＮ ２５ ５ ＡｌＮ・ＮｂＮ ２６ ６ ＡｌＮ・ＶＮ ２４ ７ ＡｌＮ・ＢＮ ３１ ５ ＡｌＮ・ＧａＮ ２８ ３ ＡｌＮ・ＩｎＮ ２６ ３ ＡｌＮ・Ａｌ4Ｃ3 ２０ ３ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００６７】 （表１−３） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 ＭＲ（％） ＲＡ（Ωμｍ2） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― ＢＮ １８ １２ ＢＮ・ＨｆＮ ２２ ２ ＢＮ・ＺｒＮ １９ １ ＢＮ・ＴｉＮ １８ ３ ＢＮ・ＴａＮ １９ ２ ＢＮ・ＮｂＮ １８ ２ ＢＮ・ＶＮ １６ １ ＢＮ・ＧａＮ ２０ １ ＢＮ・ＩｎＮ １９ １ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００６８】表１より、単に、Ａｌ2Ｏ3膜の膜厚を減少
させることでＲＡを低下させると、ＭＲ比も同時に低下
する。これに対し、Ａｌ2Ｏ3に他の元素を添加した中間
層では、ＭＲ比が同程度であれば、ＲＡはＡｌ2Ｏ3のみ
の場合よりも低くなった。同様に、ＡｌＮ，ＢＮに他の
元素を添加した中間層でも、同程度のＭＲ比で相対的に
低いＲＡが得られた。特に、Ａｌ，Ｂ，Ｇａ，Ｉｎから
選ばれる少なくとも１種の窒化物を中間層の材料とする
と、ＭＲ比を確保しつつ低いＲＡを実現できた。
【００６９】なお、膜厚方向に組成変調した中間層を作
製した場合にも、上記と同様、高いＭＲと低いＲＡとを
両立できた。組成変調は、表中に併記した２つの化合物
のいずれかを含む膜を積層した多層膜の形成、複数のタ
ーゲットへの印加電圧の調整、反応種とする酸素、窒素
の調整等により行うことができる。複数の元素が中間層
に均一に含まれていなくても、元素添加の効果は得られ
る。
【００７０】さらに、各中間層の膜厚とＲＡとの関係に
ついては、中間層の膜厚に対し、ＲＡが指数関数的に増
加することが確認できた。これに基づき、目的とするデ
バイスに応じて中間層の抵抗値を調整するとよい。
【００７１】（実施例２）マグネトロンスパッタ（到達
真空度５×１０-9Torr）用の成膜室、ＩＢＤ（イオンビ
ームデポジション；到達真空度５×１０-9Torr）用の成
膜室およびロードロック室が互いに真空搬送室で接続さ
れた図２と同様の構成を有する多元成膜装置を準備し
た。この装置を用いて、６インチの熱酸化膜付きシリコ
ン基板上に、以下の膜を形成した。
【００７２】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/MnRh(30)/Co90Fe10
(3)/Ru(0.7)/Co90Fe10(2)/Co75Fe25(1)/中間層/Co75Fe2
5(1)/NiFe(5)/Ta(5) 中間層を形成する前駆体はＩＢＤにより、それ以外の各
層はマグネトロンスパッタにより形成した。この多層膜
は、下地膜／下部電極／下地膜／反強磁性体／積層フェ
リ／固定磁性層／中間層／自由磁性層／保護層から構成
されている。
【００７３】次に、固定磁性層に一軸異方性を付与する
ために、真空中で２５０℃、５ｋOeの磁界をかけて熱処
理を行った。この膜を、図３に示したように素子面積が
０．５μｍ2となるようにメサ加工を行い、上部電極と
してCu(500)を形成した。
【００７４】ここでは、中間層として、膜厚１．５ｎｍ
のＡｌ2Ｏ3膜と、膜厚０．２５ｎｍの非磁性元素膜と、
をこの順に形成した。また、膜厚０．２５ｎｍの一対の
非磁性元素で膜厚１．５ｎｍのＡｌ2Ｏ3膜を挟持した多
層膜の中間層も作製した。
【００７５】この多層膜の膜構成を表２に示す。作製し
た素子のＭＲ比を、測定バイアスを−０．５Ｖおよび
０．５Ｖとして測定した。
【００７６】 （表２） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 ＭＲ（％） ＭＲ低下率（％） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― Ａｌ2Ｏ3 １５／１５ ５０ Ａｌ2Ｏ3／Ｃｕ −３／３ −２０ Ａｌ2Ｏ3／Ａｇ −０．１／０．５ −３０ Ａｌ2Ｏ3／Ａｕ −２／２ −１０ Ａｌ2Ｏ3／Ｒｕ −２／２ −１５ Ｒｕ／Ａｌ2Ｏ3／Ｒｕ −３／５ −２０ Ａｌ2Ｏ3／Ｒｈ −１／２ −５ Ａｌ2Ｏ3／Ｉｒ −１／２ −１０ Ａｌ2Ｏ3／Ｒｅ −２／３ −１０ Ａｌ2Ｏ3／Ｐｔ １２／１８ ３０ Ａｌ2Ｏ3／Ｐｄ １５／１８ ４０ Ａｌ2Ｏ3／Ｔｉ １１／２１ ２０ Ａｌ2Ｏ3／Ｚｒ １１／１６ ３０ Ａｌ2Ｏ3／Ｈｆ １２／１７ ４０ Ａｌ2Ｏ3／Ｖ １１／１８ ３０ Ａｌ2Ｏ3／Ｎｂ １３／１９ ２０ Ａｌ2Ｏ3／Ｔａ １５／２０ ３０ Ａｌ2Ｏ3／Ｃｒ １３／２３ ２０ Ａｌ2Ｏ3／Ｍｏ １１／１５ １０ Ａｌ2Ｏ3／Ｗ １３／１５ ２０ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００７７】表２におけるＭＲ比には、正負のバイアス
を印加したときの値を、相対的に小さい値が左側になる
ように示す。また、ＭＲ低下率とは、ゼロバイアスの場
合に対するＭＲ比（バイアス印加時の相対的に大きいＭ
Ｒ比）の低下率を示す。負の低下率は、バイアス印加に
よるＭＲ比の上昇を示す。
【００７８】表２に示したように、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、
Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｅを積層すると負のＭＲ比が観察
された。負のＭＲ比を示す素子は、標準抵抗値と比較す
るコンパレータ等を組み合わせることにより、バイアス
の符号を判定する素子として用いることができる。ま
た、非磁性膜を積層すると、バイアス印加時の低下率が
小さくなり、ＭＲ比が増大することもあった。強い非対
称性は、ＭＲ変化のＳ／Ｎを上げるために高出力が必要
なデバイスに有用である。
【００７９】以上の現象は、Ａｌ2Ｏ3に代えて、Ａｌ
Ｎ、ＢＮを用いた場合にも発現する。また、非対称性
は、非磁性層の厚みが０．１〜１ｎｍの範囲では膜厚に
応じて異なるバイアス依存性を見せるが、１ｎｍを超え
るとＭＲがほとんど観察されなくなる。
【００８０】（実施例３）実施例２で用いた多元成膜装
置を用いて、６インチの熱酸化膜付きシリコン基板上
に、以下の膜を形成した。
【００８１】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/PtMn(30)/Co(3)/Ru
(0.7)/Co(2)/Co50Fe50(1)/中間層/Co74Fe26(1)/NiFe(5)
/Ta(5) 中間層を形成する前駆体およびCo74Fe26はＩＢＤによ
り、それ以外の各層はマグネトロンスパッタにより形成
した。この膜は、下地／下部電極層／下地／反強磁性体
／積層フェリ／固定磁性層／中間層／自由磁性層／保護
層から構成されている。次いで、実施例２と同様にし
て、熱処理、メサ加工および上部電極の形成を行った。
【００８２】中間層としては、表３に示す膜構成を採用
した。３層膜の両端のＡｌ2Ｏ3膜は、それぞれ、膜厚
０．３ｎｍのＡｌを成膜後、２０℃で２０Torrの酸素雰
囲気で１分、２００Torrの酸素雰囲気で1分酸化した
後、さらに膜厚０．２ｎｍのＡｌを成膜し、２００Torr
の酸素雰囲気で３分酸化して作製した。単層のＡｌ2Ｏ3
膜は、酸化前のＡｌ厚の層厚合計が１ｎｍとなるように
上記工程を繰り返して形成した。
【００８３】３層膜の両端のＡｌＮ膜は、０．５ｎｍの
Ａｌを成膜後、Ａｒ＋Ｎ2雰囲気中で逆スパッタを１０
秒行って形成した。
【００８４】３層膜の中央のＡｌＮ膜およびＢＮ膜は、
窒素プラズマのアシストを行いながら、それぞれＡｌＮ
およびＢＮターゲットを用い、膜厚０．２ｎｍに成膜し
た。同じく中央に配置される他の化合物膜は、各化合物
のターゲットを用いて膜厚０．２ｎｍに成膜した。
【００８５】以上のようにして作製した素子について、
ＭＲ比を測定した。中間層の構成とともに、結果を表３
に示す。なお、表３では、ホイスラ合金（ＮｉＭｎＳ
ｂ，ＣｕＭｎＳｂ，ＰｔＭｎＳｂ）については、スパッ
タによる組成ずれが大きいため、成分のみを示してい
る。ただし、表示した膜では、化学量論比からの組成ず
れが１０％程度あっても同様の効果が得られる。
【００８６】 （表３） ――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 ＭＲ（％） ――――――――――――――――――――――――――――― Ａｌ2Ｏ3 ４０ ――――――――――――――――――――――――――――― Ａｌ2Ｏ3／Ｆｅ3Ｏ4／Ａｌ2Ｏ3 ４９ Ａｌ2Ｏ3／ＮｉＭｎＳｂ／Ａｌ2Ｏ3 ５２ Ａｌ2Ｏ3／ＣｕＭｎＳｂ／Ａｌ2Ｏ3 ５３ Ａｌ2Ｏ3／ＰｔＭｎＳｂ／Ａｌ2Ｏ3 ５５ Ａｌ2Ｏ3／ＬａＳｒＭｎＯ／Ａｌ2Ｏ3 ５１ Ａｌ2Ｏ3／ＣｒＯ2／Ａｌ2Ｏ3 ５５ ――――――――――――――――――――――――――――― Ａｌ2Ｏ3／ＡｌＮ／Ａｌ2Ｏ3 ４６ Ａｌ2Ｏ3／ＢＮ／Ａｌ2Ｏ3 ４５ ＡｌＮ／ＢＮ／ＡｌＮ ４５ ―――――――――――――――――――――――――――――
【００８７】表３に示すように、３層膜の中間層を用い
た素子からは、Ａｌ2Ｏ3単層膜の中間層を用いた場合よ
りも高いＭＲ比が得られた。
【００８８】また、３層構造を有する中間層の膜厚の合
計を０．１〜２ｎｍの膜厚に制限しながら、中央の層の
膜厚を０．１〜１．２ｎｍの範囲で変化させたところ、
さらに高いＭＲ比が得られた。
【００８９】さらに、中央の層の膜厚を０．２ｎｍと
し、両端の層となるＡｌ2Ｏ3膜およびＡｌＮ膜の膜厚を
変化させたところ、中間層全体の膜厚が０．５ｎｍ〜５
ｎｍの範囲で高いＭＲ比が得られた。
【００９０】次に、中間層を構成する各層の膜厚比率を
同一に保ちながら、中間層の全膜厚を変化させて中間層
の安定性を調べた。
【００９１】ここでは、Ta(3)/Cu(500)/Cr(2.2)/Co(3)/
Ru(0.7)/Co(2)/Fe(1)/中間層/Fe(1)/NiFe(5)/Ta(5)の膜
構成を有する素子と、この膜構成においてＦｅ層をＦｅ
Ｎ、ＦｅＨｆＣ、ＦｅＴａＣ、ＦｅＴａＮ、ＦｅＨｆ
Ｎ、ＦｅＺｒＮ、ＦｅＮｂＢ、ＦｅＡｌＯ、ＦｅＳｉＯ
またはＦｅＡｌＦで置換した素子とを作製した。印加磁
界を６００Oeとして測定したところ、作製した素子は、
何れも、反強磁性体を用いずともスピンバルブ型のＭＲ
曲線を示した。しかし、中間層が薄くなるにつれ、Ｆｅ
を磁性層とした素子ではＭＲが観測できなくなった。一
方、Ｆ，Ｏ，ＣおよびＮから選ばれる少なくとも１種を
含む上記磁性材料を中間層として用いると、中間層の膜
厚が、０．５ｎｍ程度以上あれば、ＭＲを示すことが確
認された。
【００９２】（実施例４）実施例２で用いた多元成膜装
置を用いて、６インチの熱酸化膜付きシリコン基板上
に、以下の膜を形成した。
【００９３】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/PtPdMn(30)/Co(3)/R
u(0.7)/Co(2)/Fe24Co76(1)/AlON/自由磁性層/Ta(5) 自由磁性層を構成する第１磁性膜はＩＢＤにより、それ
以外の各層はマグネトロンスパッタにより形成した。こ
の多層膜は、下地／下部電極層／下地／反強磁性体／積
層フェリ／固定磁性層／中間層／自由磁性層／保護膜か
ら構成されている。
【００９４】ここで、ＡｌＯＮ中間層は、Ａｌを成膜し
た後、酸素・窒素混合ラジカルを導入することにより形
成した。また、自由磁性層は、中間層側から第１磁性膜
および第２磁性膜の２層構造として、第１磁性膜には表
４に示した磁性層を用い、第２磁性膜には厚み５ｎｍの
Fe50Co50を用いた。
【００９５】次いで、固定層に一軸異方性を付与するた
めに、真空中で２５０℃、５ｋOeの磁界をかけて熱処理
を行った。この膜を素子面積が０．５μｍ2となるよう
にメサ加工を行い、上部電極としてCu(500)を形成し、
ＭＲ比を測定した。結果を表４に示す。
【００９６】（表４） ――――――――――――――――――――――――――――― 第１磁性膜（膜厚；単位ｎｍ） ＭＲ（％） ――――――――――――――――――――――――――――― なし ４０ Ｆｅ3Ｏ4（０．１） ４３ Ｆｅ3Ｏ4（０．２５） ４８ Ｆｅ3Ｏ4（０．５） ４６ Ｆｅ3Ｏ4（１） ４０ ＮｉＭｎＳｂ（０．１） ４５ ＮｉＭｎＳｂ（０．２５） ４７ ＮｉＭｎＳｂ（０．５） ４５ ＮｉＭｎＳｂ（１．０） ４０ ＣｕＭｎＳｂ（０．２５） ４６ ＰｔＭｎＳｂ（０．２５） ４５ ＬａＳｒＭｎＯ（０．２５） ４５ ＣｒＯ2（０．２５） ４８ ＦｅＣｒ（０．２５） ４９ Ｃｏ75Ｆｅ25（０．２５） ４９ Ｃｏ80Ｆｅ20（０．２５） ４９ ―――――――――――――――――――――――――――――
【００９７】表４より、０．１〜０．５ｎｍの厚みを有
する強磁性体を、磁性層と中間層との間に介在させる
と、ＭＲ比が高くなることが確認できる。
【００９８】（実施例５）本実施例では、マグネトロン
スパッタ成膜室（到達真空度５×１０-9Torr）および反
応室兼ロードロック室（到達真空度８×１０-8Torr）が
それぞれ真空搬送室（到達真空度１×１０-8Torr）とゲ
ートバルブを通じて接続された多元成膜装置（図１の簡
易図参照）を用いた。反応室兼ロードロック室に１２枚
の直径６インチのの熱酸化膜付きシリコン基板（基板Ｓ
１〜Ｓ１２）を装着した。
【００９９】まず、基板Ｓ１を成膜室に搬送して、以下
の多層膜を成膜し、ロードロック室へと戻した。
【０１００】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/PtMn(30)/Co90Fe10
(3)/Ru(0.7)/Co90Fe10(3)/Al(0.4) この膜は、下地／下部電極層／下地／反強磁性体／固定
磁性層（積層フェリ）／中間層前駆体から構成されてい
る。
【０１０１】同様に、基板Ｓ２〜Ｓ１２について、順
次、上記多層膜を成膜して再びロードロック室に搬送し
た。
【０１０２】次いで、ロードロック室の排気を止め、Ｏ
2ガス分圧を１５０Torrの条件で１分反応させ、１２枚
の基板における中間層前駆体を一括して酸化した。その
後、ロードロック室を再び真空排気し、１２枚の基板を
再び成膜室に搬入し、中間層前駆体となる膜厚０．３ｎ
ｍのＡｌを成膜した。さらに、１２枚の基板を、再びロ
ードロック室へと搬送し、上記と同様の条件で前駆体の
一括酸化を行った。
【０１０３】引き続き、１２枚の基板を成膜室へと搬送
し、中間層（Ａｌ2Ｏ3）上に、さらにCo90Fe10(1)/NiFe
(3)/Ta(15)を成膜した。Co90Fe10(1)/NiFe(3)は自由磁
性層である。
【０１０４】固定磁性層に一軸異方性を付与するため
に、真空中で２８０℃、５ｋOeの磁界をかけ熱処理を行
った。この膜を素子断面積が２μｍ2となるようにメサ
加工を行い、上部電極としてCu(500)/Ta(5)を形成し
た。
【０１０５】作製した基板１〜１２についてＭＲを測定
したところ、いずれもＲＡ＝３０Ωμｍ2で３３％程度
のＭＲ比が得られた。基板間のＭＲ比のバラツキは５％
以内であった。
【０１０６】上記のような一括酸化法を適用すると、酸
化に要する時間を大幅に削減できた。その結果、個別に
酸化した場合と比較して上記多層膜全体の形成時間を約
１／３に短縮できた。
【０１０７】さらに、ロードロック室における酸素分
圧、反応時間および輻射熱による基板加熱温度を種々変
更して素子を作製し、３０％程度以上のＭＲ比が得られ
る酸化条件を数種類求めた。同一サンプルでは、２回に
分けて成膜する前駆体の酸化条件は同一とした。
【０１０８】上記基板上に直接、膜厚０．３ｎｍのＡｌ
を成膜し、このＡｌ膜を上記で求めた酸化条件を適用し
て酸化した。この工程を繰り返し、膜厚５０ｎｍの酸化
アルミニウム（ＡｌＯｘ）膜を得た。この膜をＲＢＳ法
で分析したところ、３０％以上のＭＲ比が得られるＸの
値は、１．２〜１．５であることが確認できた。
【０１０９】同様の実験を、窒化アルミニウム（ＡｌＮ
ｘ）について、窒素ラジカルの分圧、反応時間、基板加
熱の条件を変えて行った。その結果、３０％以上のＭＲ
が得られるＸは、０．８〜１となった。
【０１１０】（実施例６）本実施例では、反応性マグネ
トロンスパッタ用の第１成膜室（到達真空度５×１０-9
Torr）およびマグネトロンスパッタ用の第２成膜室（到
達真空度５×１０ -9Torr）および反応室兼ロードロック
室（到達真空度８×１０-8Torr）がそれぞれ真空搬送室
（到達真空度１×１０-8Torr）にゲートバルブを通じて
接続された図２と同様の構成を有する多元成膜装置を用
いた。この装置の反応室兼ロードロック室に１２枚の直
径６インチの熱酸化膜付きシリコン基板（基板Ｓ１〜Ｓ
１２）を装着した。
【０１１１】基板Ｓ１を搬送室から第２成膜室に搬送
し、以下の構成の多層膜を成膜した。
【０１１２】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/PtPdMn(30)/Co90Fe1
0(3)/Ru(0.7)/Co90Fe10(3) この多層膜は、下地／下部電極層／下地／反強磁性体／
固定磁性層の膜構成を有する。
【０１１３】次いで、基板Ｓ１を第１成膜室へと搬送
し、この成膜室でＡｒガスに酸素ガスを加えた雰囲気で
反応性スパッタにより第１中間層前駆体として膜厚０．
３ｎｍのＡｌ−Ｏを成膜した。その後、この基板を再び
ロードロック室へと搬送した。
【０１１４】同様にして、基板Ｓ２〜Ｓ１２に多層膜を
成膜した後、ロードロック室へ搬送することを繰り返し
た。
【０１１５】１２枚の成膜後の基板をロードロック室に
搬送した後、ロードロック室の排気を止め、６０Torr、
１分の条件で１２枚の基板を一括して酸化した。ロード
ロック室を再び真空排気した後、酸化したそれぞれ１２
枚の基板を再び、順次、第１成膜室へと搬送し、第１中
間層前駆体と同じ酸素分圧の下で第２中間層前駆体とし
て膜厚０．２ｎｍのＡｌ−Ｏを成膜した。前駆体を基板
ごとに成膜した後、再びロードロック室において、上記
と同じ条件で中間層前駆体を一括して酸化した。
【０１１６】こうして作製した中間層上に、さらにCo90
Fe10(1)/NiFe(3)/Ta(15)を成膜した。次いで、固定磁性
層に一軸異方性を付与するために、真空中で２６０℃、
５ｋOeの磁界をかけて熱処理を行った。この膜を素子面
積が０．５μｍ2となるようにメサ加工を行い。さらに
上部電極としてCu(500)/Ta(5)を形成した。
【０１１７】以上の条件で、Ａｌ−Ｏ成膜時の酸素流量
比Ｏ2／（Ａｒ＋Ｏ2） を０％〜２％変化させた時のそ
れぞれのＭＲ比（％）と規格化抵抗ＲＡ(Ωμｍ2)を測
定した。結果を表５に示す。
【０１１８】作製した基板１〜１２のＭＲを測定したと
ころ、同一条件で作製した基板間のバラツキは５％以内
であった。
【０１１９】 （表５） ―――――――――――――――――――――――――――――― 酸素流量比（％） ＲＡ（Ωμｍ2) ＭＲ（％） ―――――――――――――――――――――――――――――― ０ ８ ５ ０．０５ ８ １４ ０．１ ８ １６ ０．５ ９ １５ １．０ １０ １４ ２．０ １１ ５ ―――――――――――――――――――――――――――――― ＊酸素流量比は第１前駆体、第２前駆体に共通
【０１２０】表５より、Ａｌ成膜時に０．０５〜１％の
酸素を流しながら中間層前駆体を作製したサンプルで
は、低ＲＡと高ＭＲとを両立したことが確認できる。し
かし、酸素流量の増加に伴ってＲＡが大きくなり、２％
以上の流量ではＭＲが低下した。なお、上記基板上に直
接、酸素流量比を変えながら膜厚１００ｎｍとなるよう
に成膜したＡｌ−Ｏ膜をＸＲＤで調べたところ、酸素流
量比が多くなるにつれて、結晶粒が微細化され、流量が
０．５％以上ではアモルファス相が含まれることが確認
できた。
【０１２１】このＡｌ−Ｏ膜の抵抗率を四端子法とブリ
ッジ法により求めたところ、最も抵抗値が高い流量比２
％の場合にも、膜には導電性が認められた。これは、Ａ
ｌ−Ｏ膜が完全な化学量論酸化物にはなっていないこと
を示している。酸素流量比を２％として作製したＡｌ−
Ｏ膜をカーボン基板上に成膜してＲＢＳにより測定した
ところ、ＡｌＯｘにおいてｘは１．１８程度であった。
【０１２２】結晶粒を微細化する効果は、酸素に加え、
窒素、アンモニアガス等でも確認できた。
【０１２３】次に、上記の方法において、第２中間層前
駆体を成膜する際の酸素流量比を２％とし、第１中間層
前駆体を成膜する際の酸素流量比を０〜１％として、素
子を作製した。測定した素子のＭＲ比およびＲＡを表６
に示す。
【０１２４】 （表６） ―――――――――――――――――――――――――――――― 酸素流量比（％） ＲＡ（Ωμｍ2) ＭＲ（％） ―――――――――――――――――――――――――――――― ０ ９ １２ ０．０５ ９ １６ ０．１ ９ １８ ０．５ ９ １７ １．０ １０ １６ ―――――――――――――――――――――――――――――― ＊酸素流量比は第１前駆体に適用、第２前駆体の酸素流量比は２％
【０１２５】表６より、第１中間層前駆体を第２中間層
前駆体よりも反応性が低い雰囲気で成膜すると、ＭＲが
改善されることが確認できた。同様の現象は、Ａｌ−
Ｎ、Ｓｉ−Ｃ等の窒化物、炭化物作製時においても測定
できた。
【０１２６】（実施例７）直径６インチの熱酸化膜付き
シリコン基板上に、以下の構成の多層膜を形成した。
【０１２７】Ta(3)/Cu(500)/Ta(3)/PtMn(30)/Co90e10
(3)/Ru(0.7)/Co90Fe10(3) 次いで、第１中間層前駆体として膜厚０．３ｎｍのＡｌ
を成膜し、酸素分圧０．２Torrの雰囲気中に３分間保持
した後、酸素分圧６０Torrの雰囲気に３０秒間保持し
た。引き続いて第２中間層前駆体として膜厚０．３ｎｍ
のＡｌを成膜し、酸素分圧０．２Torrの雰囲気中に３分
間保持した後、酸素分圧６０Torrの雰囲気に３０秒間保
持した。前駆体の酸化は、上記各実施例と同様、ロード
ロック室にＡｒと酸素との混合ガスを導入することによ
り行った。
【０１２８】引き続き、多層膜上にCo90Fe10(1)/NiFe
(5)/Ta(15)を成膜し、磁場中２８０℃で熱処理を行っ
た。さらに、ステッパーを用いて、接合面積が０．２〜
４μｍ2となるようにメサ加工し、上部電極を積層して
ＭＲ素子を作製した。こうしてサンプルａの素子を得
た。
【０１２９】比較のため、第１および第２中間層前駆体
を、ともに酸素分圧０．２Torrの雰囲気に３分間保持し
て酸化した素子（サンプルｂ）、および酸素分圧６０To
rrの雰囲気に３０秒間保持して酸化した素子（サンプル
ｃ）を作製した。
【０１３０】各サンプルのＭＲ比およびＲＡを測定した
ところ、サンプルａではＭＲ比１０％、ＲＡ７Ωμｍ2
が得られた。一方、サンプルｂではＭＲの変化が認めら
れず、ＲＡは０．１Ωμｍ2 以下であった。サンプルｃ
ではＭＲ比が５％程度にとどまった。
【０１３１】サンプルａのように、様々な厚みのＡｌ
を、酸素分圧が相対的に低い雰囲気で予め酸化してから
相祖分圧が相対的に高い雰囲気で酸化することにより、
中間層を作製した。
【０１３２】Ａｌの総膜厚を横軸に対するＲＡを図４
に、Ａｌの総膜厚に対するＭＲ比を図５にそれぞれ示
す。図４より、Ａｌの総膜厚に対してＲＡは指数関数的
に増大していることがわかる。これは、作製されたＡｌ
Ｏｘ中間層がトンネル抵抗として作用していること、お
よび、ＲＡが数Ωから数ＭΩ近くに至るまで中間層の厚
みにかかわらず膜質が均一であることを示す。また、図
５を併せて参照すると、ＲＡの広い範囲で、高いＭＲが
得られていることが確認できる。
【０１３３】１つのシリコン基板上において複数の素子
を形成した場合においても、上記方法によると、基板内
のＭＲ比のバラツキは５％以内となった。比較のため
に、膜厚１ｎｍのＡｌ膜をプラズマ酸化して形成して中
間層とした素子についても同様の測定を行ったところ、
ＭＲ比のバラツキは１０％程度となった。
【０１３４】窒化物や炭化物の中間層についても、中間
層前駆体を弱い反応雰囲気に曝してから強い反応雰囲気
に曝して形成することにより、バラツキが少なく、低接
合抵抗から高接合抵抗に至るまで高いＭＲ比を有する素
子を作製できる。
【０１３５】（実施例８）熱酸化膜付きシリコン基板上
に、以下の多層膜を形成した。
【０１３６】Ta(3)/Cu(500)/Ta(2)/NiFeCr(3)/PtMn(30)
/Co75Fe25(3)/Ru(0.7)/Co75Fe25(3) さらに、中間層前駆体としてＡｌを成膜した後、この前
駆体をラジカル窒素中で窒化する工程を３回繰り返して
中間層であるＡｌＮｘを形成した。前駆体の厚みおよび
窒化の程度は表７のように変化させた。表中、例えば
(0.3，1.0）とは、膜厚０．３ｎｍの前駆体（Ａｌ）
を、ＡｌＮｘにおけるｘが１．０となる条件で窒化する
ことを意味する。なお、所定条件におけるｘは、カーボ
ン基板上に所定の厚みのＡｌを成膜し、これを上記所定
条件下で窒化することを繰り返して作製した膜厚１００
ｎｍのＡｌＮｘの組成をＲＢＳで求めた平均値により見
積もった。
【０１３７】さらに、中間層上に、Co75Fe25(1)/NiFe
(3)/Ta(5)を成膜し、２８０℃で磁場中熱処理を行った
後、メサ加工し、上部電極を設けることでＭＲ素子を作
製した。各ＭＲ素子についてＭＲおよびＲＡを測定し
た。結果を表７に示す。
【０１３８】 （表７） ――――――――――――――――――――――――――――― 中間層作製条件 ＭＲ ＲＡ （１回目／２回目／３回目） （％） （Ωμｍ2) ――――――――――――――――――――――――――――― （0.3, 0.7）／（0.3, 0.7）／（0.3, 0.7） ５ ４０ （0.3, 1.0）／（0.3, 1.0）／（0.3, 1.0） ２２ ４３０ （0.3, 1.0）／（0.3, 0.7）／（0.3, 0.5） ６ １３０ （0.3, 0.5）／（0.3, 0.7）／（0.3, 1.0） ４７ ３００ （0.3, 0.7）／（0.3, 0.9）／（0.3, 1.0） ４９ ３２０ ―――――――――――――――――――――――――――――
【０１３９】表７より、ｎ回（ｎは２以上の整数）に分
けて中間層を作製する際には、ｎの増加に応じて反応条
件を強くしていくと高いＭＲが得られることがわかる。
ｎ回目に作製する中間層前駆体に適用する反応条件は、
（ｎ−１）回目に作製する中間層前駆体に適用する反応
条件よりも強いことが好ましい。
【０１４０】このような反応条件の設定は、窒化物に限
らず、ＡｌＯｘ、ＳｉＯｘ、ＴａＯｘ等の酸化、ＳｉＣ
等の炭化物、例えばグラファイトのダイヤモンド化反応
においても同様の効果がある。
【０１４１】（実施例９）マグネトロンスパッタが可能
な成膜室（到達真空度５×１０-9Torr）と逆スパッタが
可能であって、窒素ラジカル、酸素および酸素ラジカル
が導入でき、かつランプ加熱による基板加熱が可能な反
応室とを真空搬送室で接続した多元成膜装置を用いて、
直径３インチの熱酸化膜付きシリコン基板上に、次に示
す多層膜を形成した。
【０１４２】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/NiFeCr(4)/PtMn(30)
/Co90Fe10(3)/Ru(0.9)/Co90Fe10(3)/中間層/Ni60Fe40
(4)/Ru(0.9)/NiFe(4)/Ta(5) 次いで、この多層膜の固定磁性層（Co90Fe10(3)/Ru(0.
9)/Co90Fe10(3)）に一軸異方性を付与するために、真空
中、３５０℃で、５ｋOeの磁界を印加した。この多層膜
を中間層における素子面積が０．５μｍ2となるように
レジストパターンを用いて、メサ形状に加工し、さらに
層間絶縁膜と上部電極とを設けた。層間絶縁膜としては
膜厚３００ｎｍのアルミナを用い、上部電極にはＴａを
イオンミリングを施した後、Cu(750)を形成した。
【０１４３】中間層としては、表８に示す化合物を用い
て以下の手順で作製した。まず、酸素および窒素を除く
組成からなるターゲットを用い、Ａｒガス雰囲気中で、
中間層前駆体を膜厚が０．３〜０．４ｎｍとなるように
成膜した。次いで、中間層が酸化物の場合は、この前駆
体をロードロック室へと搬送し、ここに酸素を１０〜６
００Torr導入し、１０秒〜６時間程度反応させることに
より前駆体を酸化した。中間層が酸窒化物である場合
は、同様に酸化を行った後、さらにロードロック室内に
窒素ラジカルを３〜９００秒の間導入することで作製し
た。
【０１４４】さらに、同じ中間層前駆体を膜厚が０．２
〜０．３ｎｍとなるように成膜し、これを上記と同様に
してロードロック室で酸化（酸窒化）した。
【０１４５】作製した各素子について、ＭＲを測定し
た。また、酸化（酸窒化）による中間層前駆体の体積変
化率を測定した。ここでは、体積変化率を、未反応の中
間層前駆体の膜厚に対する、反応後の中間層の膜厚の比
率とした。膜厚の比率は透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を
用いて測定した。
【０１４６】体積変化率とＭＲとを表８に示す。
【０１４７】 （表８） ――――――――――――――――――――――――――――― 中間層 体積変化率（％） ＭＲ（％） ――――――――――――――――――――――――――――― ＭｇＯ ０．８ １０ ＣａＯ ０．６ １ ＦｅＯ ２．１ ０ ＷＯ3 ３．５ ０ Ｃｒ2Ｏ3 ２．１ １ ――――――――――――――――――――――――――――― ＭｇＯ・Ｃｒ2Ｏ3 １．０５ ２５ Ａｌ2Ｏ3・Ｃｕ2Ｏ １．４ ２７ Ａｌ2Ｏ3・ＭｇＯ １．１ ３２ Ａｌ2Ｏ3・ＦｅＯ １．５ ３７ Ａｌ2Ｏ3・ＷＯ3 ２．１ １０ Ａｌ2Ｏ3・Ｃｒ2Ｏ3 ２．０ ２１ Ａｌ2Ｏ3・ＡｌＮ １．２ ３５ ―――――――――――――――――――――――――――――
【０１４８】表８より、体積変化率が１．０５〜２．
０、特に１．１〜１．５の範囲でＭＲが高くなることが
わかる。また、それぞれのリーク電流を評価したとこ
ろ、酸窒化したＡｌ2Ｏ3・ＡｌＮが最も低いリーク電流
特性を示した。
【０１４９】（実施例１０）マグネトロンスパッタによ
る多元成膜装置を用い、直径６インチの熱酸化膜付きシ
リコン基板上に、以下の構成を有する多層膜を成膜し
た。
【０１５０】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/Ni60Fe40(4)/中間層
/Co76Fe24(3)/Ru(0.9)/Co76Fe24(1)/N80iFe20(3)/PtMn
(30)/Ta(5) この多層膜の固定磁性層（Co76Fe24(3)/Ru(0.9)/Co76Fe
24(1)）に一軸異方性を付与するために、真空中で、３
５０℃、５ｋOeの磁界を印加した。
【０１５１】なお、Ni80Fe20は、この上に形成するＰｔ
Ｍｎの（１１１）面への結晶配向性を高めるために形成
されている。ＰｔＭｎの結晶配向性を高めると、一方向
異方性Ｈｕａが向上し、熱処理の際のＭｎの拡散を抑制
できる。
【０１５２】次いで、中間層の素子面積が１μｍ2とな
るようにレジストパターンを用いてメサ形状への加工を
行い、さらに層間絶縁膜と上部電極を設けた。層間絶縁
膜としてアルミナを３００ｎｍ、また上部電極にはＴａ
をイオンミリングを施した後、Cu(750)を形成した。
【０１５３】中間層としては、表９に示すＰ１〜Ｐ３を
順次適用して、Al酸化物またはAl酸窒化物を形成した。
【０１５４】Ｐ１は、下地磁性層であるNi60Fe40表面の
酸化または窒化処理の工程である。Ｐ２は、真空引きし
て成膜したＡｌ膜（膜厚０．４ｎｍ）の酸化条件であ
る。Ｐ３は、真空引きして成膜したＡｌ膜（膜厚０．３
ｎｍ）の酸化条件である。
【０１５５】表９におけるＰ１〜Ｐ３では、ガスの種類
とその圧力をこの順に表示した。例えば、O2／１０Ｔ
は、酸素ガス１０Torrの反応雰囲気に対応する。雰囲気
中に保持した時間は１分間とした。作製した素子のＭＲ
およびＲＡを表９に示す。
【０１５６】 （表９） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― サンプル Ｐ１ Ｐ２ Ｐ３ ＲＡ ＭＲ （Ωμｍ2) （％） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― Ｓ１ なし O2／10Ｔ O2／10Ｔ ３０ ２５ Ｓ２ Ｎ2／10Ｔ O2／10Ｔ O2／10Ｔ ３０ ３８ Ｓ３ Ｏ2／10Ｔ O2／10Ｔ O2／10Ｔ ４５ ４０ Ｓ４ なし O2／10Ｔ O2／100Ｔ ３５ ２６ Ｓ５ Ｎ2／10Ｔ O2／10Ｔ O2／1Ｔ ３０ ４１ Ｓ６ Ｏ2／10Ｔ O2／10Ｔ O2／1Ｔ ４５ ４２ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【０１５７】表９より、下地磁性層であるNi60Fe40を窒
化または酸化するＰ１を実施すると、高いＭＲが得られ
ることがわかる。但し、Ｐ１での酸化または窒化条件が
強すぎると、下地磁性層が磁気劣化を起こし、ＭＲは減
少する。
【０１５８】（実施例１１）マグネトロンスパッタが可
能な成膜室（到達真空度５×１０-9Torr）と逆スパッタ
が可能で、窒素ラジカル、酸素および酸素ラジカルが導
入でき、かつランプ加熱による基板加熱が可能な反応室
とを真空搬送室で接続した多元成膜装置を用いた。この
装置を用いて、直径３インチの熱酸化膜付きシリコン基
板上に、以下に示す多層膜を形成した。
【０１５９】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/NiFeCr(4)/PtMn(30)
/Co91Zr5Ta4(3)/Ru(0.9)/CoZrTa(1.5)/Co75Fe25(1)/中
間層/Ni60Fe40(4)/Ru(0.9)/NiFe(3)/Ru(0.9)/NiFe(2)/T
a(5) この多層膜において、NiFe/Ru/NiFe/Ru/NiFe層は、積層
フェリ型自由磁性層である。積層フェリを用いると自由
磁性層の熱安定性が高くなる。NiFeCrは、ＰｔＭｎの結
晶性を高めることにより、層間のＭｎの拡散を抑制し、
素子の耐熱性を向上させる。Co91Zr5Ta4はアモルファス
であることにより、同様の効果を奏する。
【０１６０】多層膜の固定磁性層に一軸異方性を付与す
るために、真空中で、３５０℃、５ｋOeの磁界を印加し
た。次いで、中間層の素子面積が０．０１μｍ2となる
ようにレジストパターンを用いて、メサ形状に加工し、
さらに層間絶縁膜と上部電極とを設けた。層間絶縁膜と
してアルミナを３００ｎｍ、また上部電極にはＴａをイ
オンミリングを施した後、Cu(750)を形成した。
【０１６１】中間層は、膜厚０．７ｎｍのＡｌ膜を表１
０に示す混合ガスのラジカルと反応させることにより作
製した。反応時間は、それぞれの混合ガス条件下で、Ｍ
Ｒ値が最大となるように最適化した。
【０１６２】 （表１０） ―――――――――――――――――――――――――――――― ガス種 ＲＡ ＭＲ （Ωμｍ2) （％） ―――――――――――――――――――――――――――――― Ａｒ＋Ｏ2 １２０ ２８ Ｋｒ＋Ｏ2 １１０ ４２ Ｘｅ＋Ｏ2 １１０ ４０ ―――――――――――――――――――――――――――――― Ａｒ＋Ｋｒ＋Ｏ2 １１０ ３７ Ａｒ＋Ｘｅ＋Ｏ2 １１０ ３６ ―――――――――――――――――――――――――――――― Ａｒ＋Ｎ2 １００ ３２ Ａｒ＋Ｋｒ＋Ｎ2 １００ ３７ Ａｒ＋Ｘｅ＋Ｎ2 １００ ３５ ―――――――――――――――――――――――――――――― Ａｒ＋Ｋｒ＋Ｎ2＋Ｏ2 １１０ ４３ Ａｒ＋Ｘｅ＋Ｎ2＋Ｏ2 １１０ ４１ ―――――――――――――――――――――――――――――― Ｋｒ＋Ｎ2＋Ｏ2 １１０ ４５ Ｘｅ＋Ｎ2＋Ｏ2 １１０ ４３ ――――――――――――――――――――――――――――――
【０１６３】表１０より、ＫｒまたはＸｅを含む雰囲気
で前駆体を酸素および／または窒素と反応させると、Ｍ
Ｒは高くなった。酸素と窒素とを含む雰囲気、特にこれ
にＫｒを加えた混合ガスが最適であった。
【０１６４】（実施例１２）マグネトロンスパッタが可
能な成膜室（到達真空度５×１０-9Torr）と逆スパッタ
が可能で、窒素ラジカル、酸素および酸素ラジカルが導
入でき、かつランプ加熱による基板加熱が可能な反応室
とを真空搬送室で接続した多元成膜装置を用いた。この
装置を用いて直径３インチの熱酸化膜付きシリコン基板
上に、以下の多層膜を形成した。
【０１６５】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/NiFeCr(4)/PtMn(30)
/Co75Fe25(3)/第１中間層/Fe(4)/第２中間層/Cu(10)/Ta
(5) 第１中間層はトンネル絶縁層であり、第２中間層はホッ
トエレクトロンを伝導する絶縁層である。この多層膜
を、中間層での素子面積が１μｍ2となるようにメサ形
状に加工し、さらに層間絶縁膜と上部電極とを設けた。
層間絶縁膜としてアルミナを３００ｎｍ、また上部電極
にはＴａをイオンミリングを施した後、Cu(750)を形成
した。
【０１６６】サンプルＡでは、第１中間層として、０．
３ｎｍ、０．２ｎｍおよび０．２ｎｍの3回に分けて形
成したＡｌ膜をそれぞれ酸化した層を、第２中間層とし
て、合計膜厚１ｎｍとなるように４回に分けて形成した
Ａｌ膜をそれぞれ酸化した層を用いた。
【０１６７】サンプルＢでは、第１中間層をサンプルＡ
と同様にして形成した層を、第２中間層として、合計膜
厚が１ｎｍとなるように４回に分けて形成してＡｌＭｇ
合金をそれぞれ酸化させて層を用いた外部磁場を印加し
た際の第１中間層を挟む磁性層間における電位の変化か
らＭＲを調べたところ、サンプルＢがより高いＭＲを示
した。この理由の詳細は不明であるが、第２中間層の第
三の元素（Ｍｇ）が寄与していると考えられる。
【０１６８】（実施例１３）マグネトロンスパッタによ
る多元成膜装置を用いて、直径６インチの熱酸化膜付き
シリコン基板上に、以下の多層膜を形成した。
【０１６９】Ta(3)/Cu(750)/Ta(3)/NiFeCr(4)/PtMn(30)
/Co75Fe25(4)/第１中間層/Ni60Fe40(4)/Ru(0.9)/Ni60Fe
40(4)/Ru(0.9)/Ni60Fe40(4)/第２中間層/Co75Fe25(4)/P
tMn(30)/Ta(5) この多層膜の固定磁性層に一軸異方性を付与するため
に、真空中で、２８０℃、５ｋOeの磁界を印加した。こ
の素子では自由磁性層（NiFe/Ru/NiFe/Ru/NiFe）を挟持
するように１対の固定磁性層（Co75Fe25)が配置されて
いる。第１中間層および第１中間層はともにトンネル絶
縁層である。この多層膜を、２つの中間層での素子面積
がそれぞれ０．５μｍ2となるようにレジストパターン
を用いてメサ形状に加工し、さらに層間絶縁膜と上部電
極を設けた。層間絶縁膜としてアルミナを３００ｎｍ、
また上部電極にはＴａをイオンミリングを施した後、Cu
(750)を形成した。
【０１７０】第１中間層および第２中間層としては、表
１１に示すＰ１〜Ｐ３の手順で、Ａｌ酸化物またはＡｌ
酸窒化物を形成した。
【０１７１】Ｐ１は、Co75Fe25の表面に成膜した膜厚
０．４ｎｍのＡｌに、真空に排気した後に導入したガス
の種類とガス圧である。Ｐ２では、Ｐ１に引き続いて酸
素を１００Torr導入したときのガスの種類とガス圧であ
る。Ｐ３を、引き続き真空に排気した後に成膜した膜厚
０．３ｎｍのＡｌの酸化条件である。
【０１７２】ここでも、Ｐ１〜Ｐ３では、ガスの種類と
ガス圧とをこの順に記載する。例えば、O2／１００Ｔ
は、酸素ガス１００Torrの反応雰囲気を示す。Ｐ２は、
Ｐ１で導入したガスとの合計のガス圧が表示されてい
る。雰囲気中の保持時間はＰ１〜Ｐ３とも１分間とし
た。作製した膜のＭＲおよびＲＡを表１１に示す。
【０１７３】 （表１１） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― サンプル P１ Ｐ２ Ｐ３ ＲＡ ＭＲ （Ωμｍ2) （％） ―――――――――――――――――――――――――――――――――― Ｓ１ なし O2/100T O2/100T ６０ ３２ Ｓ２ N2/100T O2+N2/200T O2/100T ３０ ３９ Ｓ３ Ar/100T O2+Ar/200T O2/100T ４５ ３８ Ｓ４ Ar+N2/100T O2+N2+Ar/10T O2/100T ３５ ３８ ――――――――――――――――――――――――――――――――――
【０１７４】表１１より、成膜したＡｌ膜を、Ａｒおよ
びＮ2から選ばれる少なくとも一種を含む雰囲気で保持
したサンプルＳ２〜Ｓ４において、優れたＭＲ特性が得
られることがわかる。
【０１７５】
【発明の効果】本発明によれば、新たな中間層を備えた
磁気抵抗効果素子を提供できる。この磁気抵抗効果素子
は、従来の素子よりも優れた特性の実現、例えば高いＭ
Ｒ比と低い接合抵抗値（ＲＡ）との両立に適している。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の方法を実施するための装置の構成例
を示す図である。
【図２】 本発明の方法を実施するための装置の別の構
成例を示す図である。
【図３】 本発明の磁気抵抗効果素子の一例を示す断面
図である。
【図４】 Ａｌ膜の膜厚に対する規格化抵抗値（ＲＡ）
の変化の例を示す図である。
【図５】 Ａｌ膜の膜厚に対するＭＲ値の変化の例を示
す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｆ 41/32 Ｈ０１Ｌ 43/12 Ｈ０１Ｌ 43/12 Ｇ０１Ｒ 33/06 Ｒ (72)発明者 松川 望 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 飯島 賢二 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 榊間 博 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 2G017 AD55 AD63 AD65 5D034 BA03 BA15 DA07 5E049 BA12 CB02 DB12

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 中間層と、前記中間層を挟持する一対の
    磁性層とを含み、前記中間層が、２〜１７族から選ばれ
    る少なくとも３種の元素を含み、前記元素が、Ｆ、Ｏ、
    Ｎ、ＣおよびＢから選ばれる少なくとも１種を含む磁気
    抵抗効果素子。
  2. 【請求項２】 Ａｌ以外の金属元素を含む請求項１に記
    載の磁気抵抗効果素子。
  3. 【請求項３】 中間層が、Ｆ、Ｏ、Ｃ、ＮおよびＢ以外
    であって２〜１７族から選ばれる少なくとも２種の元素
    を含む請求項１に記載の磁気抵抗効果素子。
  4. 【請求項４】 中間層が、Ｂ、Ａｌ、ＧａおよびＩｎか
    ら選ばれる少なくとも２種の元素と、Ｎとを含む請求項
    １に記載の磁気抵抗効果素子。
  5. 【請求項５】 中間層の組成が、膜厚方向に沿って変化
    している請求項１に記載の磁気抵抗素子。
  6. 【請求項６】 中間層が多層構造を有する請求項１に記
    載の磁気抵抗効果素子。
  7. 【請求項７】 中間層が、障壁高さが互いに異なる２つ
    の膜を含む請求項６に記載の磁気抵抗効果素子。
  8. 【請求項８】 中間層が、一対の磁性層のいずれかに接
    する第１中間膜と、前記一対の磁性層の他方に接する第
    ２中間膜と、前記第１中間膜と前記第２中間膜とに挟持
    された第３中間膜とを含み、前記第３中間膜の障壁高さ
    が前記第１中間膜の障壁高さおよび前記第２中間膜の障
    壁高さから選ばれる少なくとも一方よりも低い請求項７
    に記載の磁気抵抗効果素子。
  9. 【請求項９】 中間層が磁性膜を含み、前記磁性膜と前
    記一対の磁性層との間に、それぞれ、少なくとも１層の
    非磁性膜が介在している請求項６に記載の磁気抵抗効果
    素子。
  10. 【請求項１０】 中間層が非磁性金属膜を含む請求項６
    に記載の磁気抵抗効果素子。
  11. 【請求項１１】 一対の磁性層の少なくとも一方が、
    Ｆ、Ｏ、Ｎ、ＣおよびＢから選ばれる少なくとも１種を
    含む請求項１に記載の磁気抵抗効果素子。
  12. 【請求項１２】 一対の磁性層の少なくとも一方と中間
    層との間に、膜厚が０．５ｎｍ以下の強磁性体が介在し
    た請求項１に記載の磁気抵抗効果素子。
  13. 【請求項１３】 中間層の膜厚が、０．５ｎｍ以上５ｎ
    ｍ以下である請求項１に記載の磁気抵抗効果素子。
  14. 【請求項１４】 中間層と、前記中間層を挟持する一対
    の磁性層とを有する磁気抵抗効果素子の製造方法であっ
    て、 前駆体を成膜する工程と、酸素原子、窒素原子および炭
    素原子から選ばれる少なくとも１つの反応種を含有する
    反応雰囲気において、前記前駆体を前記反応種と反応さ
    せて前記中間層の少なくとも一部とする工程とを含む磁
    気抵抗効果素子の製造方法。
  15. 【請求項１５】 前駆体を、酸素原子、窒素原子および
    炭素原子から選ばれる少なくとも１つの反応種を含有す
    る反応雰囲気において成膜する請求項１４に記載の磁気
    抵抗効果素子の製造方法。
  16. 【請求項１６】 第１反応雰囲気下で第１前駆体を成膜
    する工程と、前記第１前駆体を前記中間層の一部となる
    第１中間膜とする工程と、前記第１中間膜上に、第２反
    応雰囲気下で第２前駆体を成膜する工程と、前記第２前
    駆体を前記中間層の一部となる第２中間膜とする工程と
    を含み、 前記第２反応雰囲気が前記第１反応雰囲気よりも高い反
    応性を有する請求項１５に記載の磁気抵抗効果素子の製
    造方法。
  17. 【請求項１７】 第１前駆体を成膜する工程と、前記第
    １前駆体を第１反応雰囲気下で前記中間層の一部となる
    第１中間膜とする工程と、前記第１中間膜上に第２前駆
    体を形成する工程と、前記第２前駆体を第２反応雰囲気
    下で前記中間層の一部となる第２中間膜とする工程とを
    含み、 前記第２反応雰囲気が前記第１反応雰囲気よりも高い反
    応性を有する請求項１４に記載の磁気抵抗効果素子の製
    造方法。
  18. 【請求項１８】 前駆体の体積Ｖｂに対する、前記前駆
    体から形成した膜の体積Ｖａの比率が１．０５以上２．
    ０以下である請求項１４に記載の磁気抵抗効果素子の製
    造方法。
  19. 【請求項１９】 前駆体がＡｌ以外の金属元素を含む請
    求項１８に記載の磁気抵抗効果素子の製造方法。
  20. 【請求項２０】 反応雰囲気が、少なくとも酸素原子お
    よび窒素原子を含む請求項１４に記載の磁気抵抗効果素
    子の製造方法。
  21. 【請求項２１】 反応雰囲気が、Ｋｒ原子およびＸｅ原
    子から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１４に記載
    の磁気抵抗効果素子の製造方法。
  22. 【請求項２２】 前駆体を、Ａｒ原子および窒素原子か
    ら選ばれる少なくとも１種を含む第１雰囲気に接触させ
    た後に、Ａｒ原子および窒素原子から選ばれる少なくと
    も１種と酸素原子と含む第２雰囲気に接触させる請求項
    １４に記載の磁気抵抗効果素子の製造方法。
  23. 【請求項２３】 中間層前駆体が、アモルファス相を含
    む請求項１４に記載の磁気抵抗効果素子の製造方法。
  24. 【請求項２４】 少なくとも２枚の基板上にそれぞれ第
    １磁性層を形成する工程と、同一の成膜室において前記
    第１磁性層上にそれぞれ前駆体を形成する工程と、前記
    少なくとも２枚の基板を前記成膜室から反応室に移送す
    る工程と、前記反応室において前記前駆体を同一の反応
    雰囲気下でそれぞれ中間層の少なくとも一部とする工程
    と、前記中間層上にそれぞれ第２磁性層を形成する工程
    とを含む請求項１４に記載の磁気抵抗効果素子の製造方
    法。
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