JPS62294595A - 感熱転写記録用受像体 - Google Patents
感熱転写記録用受像体Info
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
- B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
- B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
- B41M5/50—Recording sheets characterised by the coating used to improve ink, dye or pigment receptivity, e.g. for ink-jet or thermal dye transfer recording
- B41M5/52—Macromolecular coatings
- B41M5/5263—Macromolecular coatings characterised by the use of polymers obtained otherwise than by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
- B41M5/5272—Polyesters; Polycarbonates
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Thermal Transfer Or Thermal Recording In General (AREA)
- Application Of Or Painting With Fluid Materials (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野」
本発明の感熱転写記録用の受像体は、近年急速に普及し
つつあるファクシミリ、プリンタ。
つつあるファクシミリ、プリンタ。
複写a等のOAm末恨におけるカラー記録やテレビ画像
のカラー記録用等に有利に使用できる。
のカラー記録用等に有利に使用できる。
前記のOA端末機におけるカラー記録やテレビ画像のカ
ラー記録等のカラー記録には、電子写真、インキジェッ
ト、感A&1転写記録等の穏々の方式が検討されている
が、感熱転写記録方式は、装置の保守性、操作の容易性
、装置や消耗品の安価であることなどの点において、他
の方式に較べて有利である。
ラー記録等のカラー記録には、電子写真、インキジェッ
ト、感A&1転写記録等の穏々の方式が検討されている
が、感熱転写記録方式は、装置の保守性、操作の容易性
、装置や消耗品の安価であることなどの点において、他
の方式に較べて有利である。
前記の感熱転写記録方式は、シート状基材上に色素結着
剤(バインダー)等を含むインキを塗布したカラシート
のインキ塗布面に受像体を重ね合わせ、カラーシートの
背面をサーマルヘッドで加熱して、カラーシート中の色
素を受像体に転写させることによ)記録が行なわれる。
剤(バインダー)等を含むインキを塗布したカラシート
のインキ塗布面に受像体を重ね合わせ、カラーシートの
背面をサーマルヘッドで加熱して、カラーシート中の色
素を受像体に転写させることによ)記録が行なわれる。
かかる感熱転写記録方式には、熱溶融性インキを塗布し
たカラーシートを用いる溶融転写記録方式と、昇華性色
素を含むインキを塗布したカラーシートを用いる昇華転
写記録方式とがあるが、昇華転写記録方式はサーマルヘ
ッドに与えるエネルギーを調整することKよシ色素の昇
華転写量を容易に制御できるので、階調表現が容易であ
シ、カラー記録用に特に有利である。
たカラーシートを用いる溶融転写記録方式と、昇華性色
素を含むインキを塗布したカラーシートを用いる昇華転
写記録方式とがあるが、昇華転写記録方式はサーマルヘ
ッドに与えるエネルギーを調整することKよシ色素の昇
華転写量を容易に制御できるので、階調表現が容易であ
シ、カラー記録用に特に有利である。
昇華型感熱転写方式における受像体はカラーシートから
昇華した色素を受像体に染着させる必要があることから
して、受像体表面には使用する色素と親和性の高い熱可
塑性樹脂を主成分とする層(以下、これを単に「受像層
」ということがある)を有するが、用いられる昇華性色
素は一般に、ポリエステル繊維の染色に用いられる分散
染料と類似の構造のものであるので受像層に用いられる
熱可塑性樹脂も、ポリエステル系の樹脂を主成分とし士
ものが提案されている(特開昭77−10711j、特
開昭!7−/J7/9/)。
昇華した色素を受像体に染着させる必要があることから
して、受像体表面には使用する色素と親和性の高い熱可
塑性樹脂を主成分とする層(以下、これを単に「受像層
」ということがある)を有するが、用いられる昇華性色
素は一般に、ポリエステル繊維の染色に用いられる分散
染料と類似の構造のものであるので受像層に用いられる
熱可塑性樹脂も、ポリエステル系の樹脂を主成分とし士
ものが提案されている(特開昭77−10711j、特
開昭!7−/J7/9/)。
〔発明が解決しようとする問題点]
ところで、本方式における受像体は昇華した色素を単に
染着させ高濃度の記録を得るだけでなく、得られた転写
記録物の色が退色しナシ、変色したシしないこと、色素
のにじみによ)転写記録物の画像がぼけてしまわないこ
となどの記録物の保存安定性が良好なことが要求される
。
染着させ高濃度の記録を得るだけでなく、得られた転写
記録物の色が退色しナシ、変色したシしないこと、色素
のにじみによ)転写記録物の画像がぼけてしまわないこ
となどの記録物の保存安定性が良好なことが要求される
。
本発明者らは各穏のポリエステル系樹脂を受像体の受像
層に用いた場合の記録物の保存安定性につき試験をした
結果、ポリエステル系樹脂のガラス転移温度と記録物の
保存安定性の間に関係のあることを見い出した。すなわ
ちポリニスチル系樹脂のガラス転移温度が高い場合には
色素のにじみはノ」・さく画像のぼけは小さいが、記録
物の光による変退色が太き(、逆にポリエステル系樹脂
のガラス転位温度が低い場合には記録物の光による変退
色は小さいが、色素のにじみが大きく、画像のぼけが大
きい。従って、受像層をポリエステル系樹脂のみで構成
した場合にU、記録物の耐光性及び定着性の両者を満足
させる保存安定性の良好な受像体を得ることができない
のである。
層に用いた場合の記録物の保存安定性につき試験をした
結果、ポリエステル系樹脂のガラス転移温度と記録物の
保存安定性の間に関係のあることを見い出した。すなわ
ちポリニスチル系樹脂のガラス転移温度が高い場合には
色素のにじみはノ」・さく画像のぼけは小さいが、記録
物の光による変退色が太き(、逆にポリエステル系樹脂
のガラス転位温度が低い場合には記録物の光による変退
色は小さいが、色素のにじみが大きく、画像のぼけが大
きい。従って、受像層をポリエステル系樹脂のみで構成
した場合にU、記録物の耐光性及び定着性の両者を満足
させる保存安定性の良好な受像体を得ることができない
のである。
(問題を解決するための手段)
本発明者らは、前記のポリエステル系樹脂の問題点につ
き検討を行かつた結果、これらの樹脂に塩化ビニル系樹
脂を混合して受像層に用いることにより高濃度の記録が
でき記録物の耐光性及び定着性の良好な受像体を得るこ
とができることを見い出しto すなわち、本発明は基体の表面にポリエステル系樹脂と
塩化ビニル系樹脂とを主成分とする受像、′皆を有する
ことを物像とする熱転写記録用受像体を要旨とするもの
である。
き検討を行かつた結果、これらの樹脂に塩化ビニル系樹
脂を混合して受像層に用いることにより高濃度の記録が
でき記録物の耐光性及び定着性の良好な受像体を得るこ
とができることを見い出しto すなわち、本発明は基体の表面にポリエステル系樹脂と
塩化ビニル系樹脂とを主成分とする受像、′皆を有する
ことを物像とする熱転写記録用受像体を要旨とするもの
である。
本発明に用いられるポリエステル系樹脂は、ジカルボン
酸成分とグリコール成分とを縮合させることにより得る
ことができ、ジカルボン酸成分としてはテレフタル酸、
イソフタル酸、2、!−ナフタレンジカルボン酸などの
芳香族ジカルボン酸あるいは、該芳香族ジカルボン酸の
エステル形成性誘導体、アジピン酸、アゼライン酸、セ
バシンe、コノ1り酸などの脂肪族ジカルボン酸あるい
け、脂肪族ジカルボン酸のエステル形成性誘導体々どを
あげることができる。
酸成分とグリコール成分とを縮合させることにより得る
ことができ、ジカルボン酸成分としてはテレフタル酸、
イソフタル酸、2、!−ナフタレンジカルボン酸などの
芳香族ジカルボン酸あるいは、該芳香族ジカルボン酸の
エステル形成性誘導体、アジピン酸、アゼライン酸、セ
バシンe、コノ1り酸などの脂肪族ジカルボン酸あるい
け、脂肪族ジカルボン酸のエステル形成性誘導体々どを
あげることができる。
グリコール成分としては、エチレングリコール、へグー
ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレン
グリコール ) IJエチレングリコール、 /、4
Z−シクロヘキサンジメタツール、p−キシレンジオー
ル、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコー
ル、ボυテトラメチレングリコールなどの脂肪族、脂】
族及び芳香族ジオールなどをあげることができる。
ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレン
グリコール ) IJエチレングリコール、 /、4
Z−シクロヘキサンジメタツール、p−キシレンジオー
ル、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコー
ル、ボυテトラメチレングリコールなどの脂肪族、脂】
族及び芳香族ジオールなどをあげることができる。
又、本発明に用いられるポリエステル系樹脂は上記のジ
カルボン酸成分及びグリコール成分の他ニオキシ安息香
酸などのオキシモノカルボン酸あるい¥i該オキシモノ
カルボン酸のエステル形成性誘導体などからも得ること
ができる。
カルボン酸成分及びグリコール成分の他ニオキシ安息香
酸などのオキシモノカルボン酸あるい¥i該オキシモノ
カルボン酸のエステル形成性誘導体などからも得ること
ができる。
又、上記ポリエステル系樹脂はエステル形成性のスルホ
ン酸塩基を有する化合物を共1合させるかあるいけエス
テル形成性脂肪族不飽和化合物を共重合させた後、不飽
和基を亜硫酸ナトリウムあるいはメメ重亜硫酸ナトリウ
ムなどのスルホン化剤でスルホン化することにより水溶
性あるいは水に分散性の良好なポリエステル系樹脂を得
ることができ、それらを本目的のために水性液の形で使
用することができる。
ン酸塩基を有する化合物を共1合させるかあるいけエス
テル形成性脂肪族不飽和化合物を共重合させた後、不飽
和基を亜硫酸ナトリウムあるいはメメ重亜硫酸ナトリウ
ムなどのスルホン化剤でスルホン化することにより水溶
性あるいは水に分散性の良好なポリエステル系樹脂を得
ることができ、それらを本目的のために水性液の形で使
用することができる。
これらのポリエステル系樹脂の分子量については特に限
定はないが5ooo以上のものが盟ましい。
定はないが5ooo以上のものが盟ましい。
又、ポリエステル系樹脂のガラス転移温度が高い場合に
は記録物の耐光性が著しく低下し。
は記録物の耐光性が著しく低下し。
ガラス転位温度が低い場合には記録物の定着性が著しく
低下するので本発明で用いられるポリエステル系樹脂の
ガラス転移温度it−〇−ぶ0℃が望ましい。
低下するので本発明で用いられるポリエステル系樹脂の
ガラス転移温度it−〇−ぶ0℃が望ましい。
本発明に用いられる塩化ビニル系樹脂は塩化ビニルの単
一1合体であるポリ塩化ビニル及び他のモノマー例えば
ビニルアルコール、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルな
どのビニルアルコール野導体、アクリル酸及びメタクリ
ル酸及びそれらのメチル、エチル、プロピル、ブチル1
.2− x チルヘキシルエステルなどのアクリル酸及
びメタク11ル酸訪導体、マレイン酸、マレイン酸ジエ
チル、マレイン酸ジブチル、マレイン酸ジオクチルなど
のマレイン酸誘導体、メチルビニルエーテル、ブチルビ
ニルエーテル、コーエチルへキシルビニルエーテル表ト
のビニルエーテル訪導体、アクリロニトリル、メタクI
I口二トリル、スチレンなどとの共重合体であっても良
い。これらのうち塩化ビニルと酢酸ビニルとの共重合体
は特に昇華性色素との親和性が良好であるうえ、各4の
溶剤に溶解性が良好であるために使用し易く特に有利で
ある。
一1合体であるポリ塩化ビニル及び他のモノマー例えば
ビニルアルコール、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルな
どのビニルアルコール野導体、アクリル酸及びメタクリ
ル酸及びそれらのメチル、エチル、プロピル、ブチル1
.2− x チルヘキシルエステルなどのアクリル酸及
びメタク11ル酸訪導体、マレイン酸、マレイン酸ジエ
チル、マレイン酸ジブチル、マレイン酸ジオクチルなど
のマレイン酸誘導体、メチルビニルエーテル、ブチルビ
ニルエーテル、コーエチルへキシルビニルエーテル表ト
のビニルエーテル訪導体、アクリロニトリル、メタクI
I口二トリル、スチレンなどとの共重合体であっても良
い。これらのうち塩化ビニルと酢酸ビニルとの共重合体
は特に昇華性色素との親和性が良好であるうえ、各4の
溶剤に溶解性が良好であるために使用し易く特に有利で
ある。
これらの塩化ビニル系樹脂の分子量についてけ特に限定
はないが、よ000以上のものが望ましい。
はないが、よ000以上のものが望ましい。
又、塩化ビニル系樹脂のガラス転移温度は、低すぎる場
合には、記録物の定着性を低下させ、又高すぎる場合に
は、記録濃度を低下させるのでaO−to℃が適当であ
る。
合には、記録物の定着性を低下させ、又高すぎる場合に
は、記録濃度を低下させるのでaO−to℃が適当であ
る。
上記のポリエステル系樹脂と塩化ビニル系樹脂の受像層
中での割合は、塩化ビニル系樹脂の割合が多くなシすぎ
ると転写記録の濃度が低下し、塩化ビニル系樹脂の割合
が少なくな力すぎると記録物の定着性が低下するためポ
リエステル系樹脂九対して塩化ビニル系樹脂の比率が2
0 = 27 Xが適当である。
中での割合は、塩化ビニル系樹脂の割合が多くなシすぎ
ると転写記録の濃度が低下し、塩化ビニル系樹脂の割合
が少なくな力すぎると記録物の定着性が低下するためポ
リエステル系樹脂九対して塩化ビニル系樹脂の比率が2
0 = 27 Xが適当である。
受像層は上記のポリエステル系樹脂と塩化ビニル系樹脂
を主成分とするが、転写記録時のカラーシートと受像体
との熱による融着を防ぎ、転写後の両者の剥離性を良く
するなめに離型剤を含有することが好ましく、この目的
のためには特にシリコーン系の化合物が有効であるが、
系 その他各種のワックス類、フッ素話化合物、微粒子など
も効果がある。又、これらの離型剤を含む層を受像層上
に形成してもよい。
を主成分とするが、転写記録時のカラーシートと受像体
との熱による融着を防ぎ、転写後の両者の剥離性を良く
するなめに離型剤を含有することが好ましく、この目的
のためには特にシリコーン系の化合物が有効であるが、
系 その他各種のワックス類、フッ素話化合物、微粒子など
も効果がある。又、これらの離型剤を含む層を受像層上
に形成してもよい。
受像体用の基体としては、たとえばセルロース繊維より
形成された種々の紙、合成樹脂より形成された種々の合
成紙、プラスチックフィルムなどがあげられる。
形成された種々の紙、合成樹脂より形成された種々の合
成紙、プラスチックフィルムなどがあげられる。
受像層の形成方法としては、前記のポリエステル系樹脂
及び塩化ビニル系樹脂を適当な溶媒に溶解し、適当な離
型剤を添加し、塗布液を調製し、基体上に塗布し、乾燥
させれが良い。
及び塩化ビニル系樹脂を適当な溶媒に溶解し、適当な離
型剤を添加し、塗布液を調製し、基体上に塗布し、乾燥
させれが良い。
溶剤としては水の他に各種の有機溶剤が用いられるが、
トルエン、キシレンなどの芳香族系溶剤、メチルエチル
ケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンな
どのケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチルなどのエス
テル系溶剤、メタノール、エタノール、イソプロパツー
ル、ブタノール、メチルセロソルブなどのアルコール系
溶剤、塩化メチレン、トリクロロエチレン、クロロベン
ゼンなどのハロゲン系溶剤、ジオキサン、テトラヒドロ
フランなどのエーテル系?J剤、ジメチルホルムアミド
、N−メチルピロリドンなどのアミド系溶剤などが用い
られる。
トルエン、キシレンなどの芳香族系溶剤、メチルエチル
ケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンな
どのケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチルなどのエス
テル系溶剤、メタノール、エタノール、イソプロパツー
ル、ブタノール、メチルセロソルブなどのアルコール系
溶剤、塩化メチレン、トリクロロエチレン、クロロベン
ゼンなどのハロゲン系溶剤、ジオキサン、テトラヒドロ
フランなどのエーテル系?J剤、ジメチルホルムアミド
、N−メチルピロリドンなどのアミド系溶剤などが用い
られる。
塗布液は上記の他に必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化
防止剤、光安定剤、螢光増白剤などが添加されていても
良い。
防止剤、光安定剤、螢光増白剤などが添加されていても
良い。
塗布方法としては、たとえばリバースロールコータ、グ
ラビアコータ、ロッドコータ、エアドクタコータ等を用
いる方法(これらの詳細は原崎勇次著、jit書店、/
り77年発行の「コーティング方式」参照)等が用いら
れる。基体上に形成せしめる受像層の厚さは、乾燥塗膜
として0./〜10μ、好ましくは/〜jμである。
ラビアコータ、ロッドコータ、エアドクタコータ等を用
いる方法(これらの詳細は原崎勇次著、jit書店、/
り77年発行の「コーティング方式」参照)等が用いら
れる。基体上に形成せしめる受像層の厚さは、乾燥塗膜
として0./〜10μ、好ましくは/〜jμである。
なお、本発明の受像体を用いる感熱転写記録用のカラシ
ートにおいて用いる昇華性色素としては種々のものがあ
る。たとえば、アゾ系、アントラキノン系、ニトロ系、
スチリル系、ナフトキノン系、キノフタロン系、アゾメ
チン系、クマリン系、縮合多環系等の種々の非イオン性
の昇華性色素が用いられる。
ートにおいて用いる昇華性色素としては種々のものがあ
る。たとえば、アゾ系、アントラキノン系、ニトロ系、
スチリル系、ナフトキノン系、キノフタロン系、アゾメ
チン系、クマリン系、縮合多環系等の種々の非イオン性
の昇華性色素が用いられる。
(作用及び効果)
本発明の受像体を用いた場合高濃度の記録ができ、記録
物は耐光性が良好で、色素のにじみがな(保存安定性が
良好である。
物は耐光性が良好で、色素のにじみがな(保存安定性が
良好である。
(実施例)
以下、実施例によシ本発明を具体的に説明するが、本実
施例は本発明を限定するものではない。
施例は本発明を限定するものではない。
実施例
(a) 受像体の作製
後記表/に示した種類と金のポリエステル樹脂及び塩化
ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂をメチルエチルケトン
/りMk部、キシレン/!重量部に溶解し、その溶液中
にアミノ変性シリコーンKFJり3(商品名:信越化学
工芸■製) o、r重量部を添加し調果した受像層塗布
液をiroμm厚のポリプロピレン與合成紙にワイヤパ
ーで塗布、乾燥し、乾燥膜厚約!μmの受像層を形成さ
せた。
ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂をメチルエチルケトン
/りMk部、キシレン/!重量部に溶解し、その溶液中
にアミノ変性シリコーンKFJり3(商品名:信越化学
工芸■製) o、r重量部を添加し調果した受像層塗布
液をiroμm厚のポリプロピレン與合成紙にワイヤパ
ーで塗布、乾燥し、乾燥膜厚約!μmの受像層を形成さ
せた。
(至) カラーシートの作製
インキ塗布面の背面がポリイミド樹脂により耐熱加工さ
れた二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(6
μIn厚)K1下記i造式(1)で表わされるマゼンタ
系昇華性色素j重置部、ポリスルホン樹脂10重量部、
クロロベンゼン♂tili(置部からなるインキを塗布
し、次いで乾燥し、乾燥膜厚が約へ〇μmの色材層を形
成し、カラーシートを作成し次。
れた二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(6
μIn厚)K1下記i造式(1)で表わされるマゼンタ
系昇華性色素j重置部、ポリスルホン樹脂10重量部、
クロロベンゼン♂tili(置部からなるインキを塗布
し、次いで乾燥し、乾燥膜厚が約へ〇μmの色材層を形
成し、カラーシートを作成し次。
OOH。
(c3 転写記録試験及び記録物の保存安定性試験(
1)転写記録試験 上記のカラーシートのインキ塗布面を上記の各受像体の
受像層面と重ね?ドツト/窮の発熱抵抗体密度を有する
サーマルヘッドを使用して0.−2JW/ドツトの電力
を10ミリ秒印加し記録を行ない表7に示した色濃度の
記録物を得た。
1)転写記録試験 上記のカラーシートのインキ塗布面を上記の各受像体の
受像層面と重ね?ドツト/窮の発熱抵抗体密度を有する
サーマルヘッドを使用して0.−2JW/ドツトの電力
を10ミリ秒印加し記録を行ない表7に示した色濃度の
記録物を得た。
(Ill 記録物の保存安定性試験
上記の各記録物をキセノンフェードメーターで≠O時間
露光し%露光後の変退色の程度を色差計で測足し、その
結果を表/に示した。又上記の各記録物をto℃XtO
X R,H,の条件下にj日間保持し、その後の記録物
の色のにじみの程度を目視判定した結果を表/に示した
。
露光し%露光後の変退色の程度を色差計で測足し、その
結果を表/に示した。又上記の各記録物をto℃XtO
X R,H,の条件下にj日間保持し、その後の記録物
の色のにじみの程度を目視判定した結果を表/に示した
。
表 /
Claims (6)
- (1)基体の表面にポリエステル系樹脂と塩化ビニル系
樹脂とを主成分とする受像層を有することを特徴とする
感熱転写記録用受像体 - (2)受像層中のポリエステル系樹脂に対する塩化ビニ
ル系樹脂の比率が90%〜23%である特許請求の範囲
第1項記載の感熱転写記録用受像体 - (3)ポリエステル系樹脂のガラス転移温度が20〜6
0℃で塩化ビニル系樹脂のガラス転移温度が60〜80
℃である特許請求の範囲第1項または第2項記載の感熱
転写記録用受像体 - (4)塩化ビニル系樹脂が塩化ビニル−酢酸ビニル共重
合体である特許請求の範囲第1項乃至第3項のいずれか
に記載の感熱転写記録用受像体。 - (5)受像層がさらに離型剤を含有する特許請求の範囲
第1項乃至第4項のいずれかに記載の感熱転写記録用受
像体。 - (6)受像層上に離型剤を含有する層を有する特許請求
の範囲第1項乃至第4項のいずれかに記載の感熱転写記
録用受像体。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61137955A JP2641427B2 (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | 感熱転写記録用受像体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61137955A JP2641427B2 (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | 感熱転写記録用受像体 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62294595A true JPS62294595A (ja) | 1987-12-22 |
JP2641427B2 JP2641427B2 (ja) | 1997-08-13 |
Family
ID=15210623
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61137955A Expired - Fee Related JP2641427B2 (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | 感熱転写記録用受像体 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2641427B2 (ja) |
Cited By (12)
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JPH01237194A (ja) * | 1988-03-18 | 1989-09-21 | Dainippon Printing Co Ltd | 被熱転写シート |
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1986
- 1986-06-13 JP JP61137955A patent/JP2641427B2/ja not_active Expired - Fee Related
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