JPS60244339A - 高温接触燃焼用触媒 - Google Patents
高温接触燃焼用触媒Info
- Publication number
- JPS60244339A JPS60244339A JP59100564A JP10056484A JPS60244339A JP S60244339 A JPS60244339 A JP S60244339A JP 59100564 A JP59100564 A JP 59100564A JP 10056484 A JP10056484 A JP 10056484A JP S60244339 A JPS60244339 A JP S60244339A
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- JP
- Japan
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- catalyst
- rare earth
- palladium
- combustion
- oxide
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- Pending
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- Incineration Of Waste (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の目的〕
本発明は８００〜１６００℃の温度で使用する高温接触
燃焼用触媒に関するものである。
燃焼用触媒に関するものである。
接触酸化用触媒は、大気汚染防止の目的で、オスセット
輪転印刷や金属印刷等の印刷工場、塗装工場および化学
プラント等の固定発生源からの有機溶剤系の排ガス処理
（脱臭）触媒として利用されている。さらに、酸化触媒
に還元作用を合わせ持たせた触媒が、自動車から排出さ
れる炭化水素、−酸化炭素および窒素酸化物（ノックス
）を同時処理する三元触媒として使用されている。また
、酸化触媒は民生用関係でも石油ストーブの脱臭フィル
ターとして市販されている。
輪転印刷や金属印刷等の印刷工場、塗装工場および化学
プラント等の固定発生源からの有機溶剤系の排ガス処理
（脱臭）触媒として利用されている。さらに、酸化触媒
に還元作用を合わせ持たせた触媒が、自動車から排出さ
れる炭化水素、−酸化炭素および窒素酸化物（ノックス
）を同時処理する三元触媒として使用されている。また
、酸化触媒は民生用関係でも石油ストーブの脱臭フィル
ターとして市販されている。
近年、これらの酸化触媒に関する技術を発展させて、加
熱を目的とする接触燃焼触媒の開発が行なわれている。
熱を目的とする接触燃焼触媒の開発が行なわれている。
燃焼器あるいは暖房器への応用が試みられており、例え
ば、ガスコンロ、ガス湯沸し器あるいはストーブ等のバ
ーナ一部分を接触燃焼触媒に置き換えることによって効
率の高い安定した無炎燃焼を行なわせることが可能で、
その上、従来のバーナーによる炎燃焼に比べると一酸化
炭素や未燃焼炭化水素の排出が少ない。
ば、ガスコンロ、ガス湯沸し器あるいはストーブ等のバ
ーナ一部分を接触燃焼触媒に置き換えることによって効
率の高い安定した無炎燃焼を行なわせることが可能で、
その上、従来のバーナーによる炎燃焼に比べると一酸化
炭素や未燃焼炭化水素の排出が少ない。
また、窒素酸化物の低減を目的とした接触燃焼が注目さ
れてきている。ボイラーやガスタービンでは燃焼室内に
２０００℃を越える高温部分があるため、空気中の窒素
が酸化されて数百ｐＩｘｌもの高濃度の窒素酸化物が排
出される。窒素酸化物はその排出量が大気汚染防止法で
規制されている。窒素酸化物の低減対策としては、低ノ
ックスバーナーを用いたり二段燃焼を行なって燃焼方法
を改善するものと、アンモニア接触還元法による脱硝を
行なうものがあり、それぞれ有効である。しかしながら
、今後ますますノックス規制は強化される方向にあり、
これに対応していくためにはより有効な方法が必要とな
ってくる。そこで、接触燃焼法の応用が試みられるよう
になってきた。この方法によれば安定で均一な燃焼を行
なわせることが可能で、局所的に高温になることはなく
、サーマル（Ｔｈｅｒｍａりノックスの発生を抑えるこ
とができる。この場合、触媒の温度は１０ＤＤ℃以上の
高温となるため、耐熱性に優れた触媒が必要とされる。
れてきている。ボイラーやガスタービンでは燃焼室内に
２０００℃を越える高温部分があるため、空気中の窒素
が酸化されて数百ｐＩｘｌもの高濃度の窒素酸化物が排
出される。窒素酸化物はその排出量が大気汚染防止法で
規制されている。窒素酸化物の低減対策としては、低ノ
ックスバーナーを用いたり二段燃焼を行なって燃焼方法
を改善するものと、アンモニア接触還元法による脱硝を
行なうものがあり、それぞれ有効である。しかしながら
、今後ますますノックス規制は強化される方向にあり、
これに対応していくためにはより有効な方法が必要とな
ってくる。そこで、接触燃焼法の応用が試みられるよう
になってきた。この方法によれば安定で均一な燃焼を行
なわせることが可能で、局所的に高温になることはなく
、サーマル（Ｔｈｅｒｍａりノックスの発生を抑えるこ
とができる。この場合、触媒の温度は１０ＤＤ℃以上の
高温となるため、耐熱性に優れた触媒が必要とされる。
本発明の目的は、８００〜１６００℃の高温下での接触
燃焼を行なわせる耐熱性に優れた触媒な提供するもので
ある。
燃焼を行なわせる耐熱性に優れた触媒な提供するもので
ある。
比較的耐熱性の良好な触媒には自動車用の排ガス浄化用
触媒が知られている。これらの触媒は、基本的には活性
アルミナからなる球状の担体あるいはセラミックスから
なるハニカム状の担体に油性アルミナを被覆したものに
貴金属を担持したものであり、担体の耐熱性乞向上させ
るため、活性アルミナのアルファ・アルミナへの転移を
防ぐための方法が開発されてきている。
触媒が知られている。これらの触媒は、基本的には活性
アルミナからなる球状の担体あるいはセラミックスから
なるハニカム状の担体に油性アルミナを被覆したものに
貴金属を担持したものであり、担体の耐熱性乞向上させ
るため、活性アルミナのアルファ・アルミナへの転移を
防ぐための方法が開発されてきている。
このような中で、活性アルミナへ希土類酸化物を添加す
ることによって耐熱性を向上させる方法が提案されてい
る。例えば、特開昭４８−１４６００号公報には活性ア
ルミナに希土類酸化物を添加して熱安定化した担体に触
媒金属成分を含浸して触媒とする方法が記載されて℃・
る。また特開昭５８−１５６３４９号公報には活性アル
ミナへ希土類酸化物とペロブスカイト型複合酸化物を添
加して安定化した担体ヘパラジウムを担持した触媒につ
いて開示されている。特開昭５７−１９０３６号公報に
はアルミナへ希土類元素を含むペロブスカイト型複合酸
化物を添加して安定化した担体について示されている。
ることによって耐熱性を向上させる方法が提案されてい
る。例えば、特開昭４８−１４６００号公報には活性ア
ルミナに希土類酸化物を添加して熱安定化した担体に触
媒金属成分を含浸して触媒とする方法が記載されて℃・
る。また特開昭５８−１５６３４９号公報には活性アル
ミナへ希土類酸化物とペロブスカイト型複合酸化物を添
加して安定化した担体ヘパラジウムを担持した触媒につ
いて開示されている。特開昭５７−１９０３６号公報に
はアルミナへ希土類元素を含むペロブスカイト型複合酸
化物を添加して安定化した担体について示されている。
しかしながら、これらの方法′は単に下地のアルミナの
耐熱性を向上させるだけであり、貴金属を担持した場合
、アルミナに添加した希土類酸化物や希土類ペロブスカ
イト酸化物は熱安定性に関して直接貴金属に作用するも
の雀１ないと考えられる。したがって、以上の例におい
ては８００℃以上の高温下での貴金属のシンタリングを
抑制子る効果はあまり望めない。
耐熱性を向上させるだけであり、貴金属を担持した場合
、アルミナに添加した希土類酸化物や希土類ペロブスカ
イト酸化物は熱安定性に関して直接貴金属に作用するも
の雀１ないと考えられる。したがって、以上の例におい
ては８００℃以上の高温下での貴金属のシンタリングを
抑制子る効果はあまり望めない。
これらと同様の系で希土類酸化物を添加して主に触媒効
果をねらいとしているものもある。例えば、特開昭５８
−３６６３４号公報には、多孔質担体に酸化ネオジウム
あるいは酸化ネオジウムと酸化セリウムを担持したもの
に白金、パラジウムを担持すると従来の三元触媒のよう
に高価なロジウムを含まなくてもノックスを除去するこ
とができると記載されている。また、特開昭５８−７９
５４４によれば、アルカリ土類金属酸化物及び／又はラ
ンタニド元素の酸化物で格子安定化された転移酸化アル
ミニウムと組み合わせたパラジウム触媒を耐熱スチール
マ） ＩＪノックス担持させた場合、アルコールで運転
される内燃機関の排ガス中のアルデヒドの燃焼に有効で
あることが示されている。これらの触媒の耐熱性は、前
述した技術のものとほぼ同程度のものと思われる。
果をねらいとしているものもある。例えば、特開昭５８
−３６６３４号公報には、多孔質担体に酸化ネオジウム
あるいは酸化ネオジウムと酸化セリウムを担持したもの
に白金、パラジウムを担持すると従来の三元触媒のよう
に高価なロジウムを含まなくてもノックスを除去するこ
とができると記載されている。また、特開昭５８−７９
５４４によれば、アルカリ土類金属酸化物及び／又はラ
ンタニド元素の酸化物で格子安定化された転移酸化アル
ミニウムと組み合わせたパラジウム触媒を耐熱スチール
マ） ＩＪノックス担持させた場合、アルコールで運転
される内燃機関の排ガス中のアルデヒドの燃焼に有効で
あることが示されている。これらの触媒の耐熱性は、前
述した技術のものとほぼ同程度のものと思われる。
かかる状況を鑑み、釧意検討した結果本発明を完成する
に至った。
に至った。
本発明に従って、酸化ランタンと酸化セリウムを除いた
希土類酸化物とパラジウムからなることを特徴とする高
温接触燃焼触媒が提供される。
希土類酸化物とパラジウムからなることを特徴とする高
温接触燃焼触媒が提供される。
本発明の触媒の特徴は、希土類酸化物がパラジウムと特
定の結合を有しパラジウムが安定化されているため熱安
定性に優れている。そして、これは酸化ランタンとパラ
ジウムあるいは酸化セリウムとパラジウムからなる触媒
では達成できないものである。
定の結合を有しパラジウムが安定化されているため熱安
定性に優れている。そして、これは酸化ランタンとパラ
ジウムあるいは酸化セリウムとパラジウムからなる触媒
では達成できないものである。
本発明においてパラジウムと組み合わせる希土類元素は
プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）、サマリ
ウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（
Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（ＤＹ）
、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム
（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ
）で、これらを単独あるいは組み合わせて用いることが
できる。また、この場合、不純物程度の少量のランタン
やセリウムが含まれていても本発明を実施する上で特に
問題はない。
プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）、サマリ
ウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（
Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（ＤＹ）
、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム
（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ
）で、これらを単独あるいは組み合わせて用いることが
できる。また、この場合、不純物程度の少量のランタン
やセリウムが含まれていても本発明を実施する上で特に
問題はない。
触媒の担体としては、酸化雰囲気中で１３００℃以上の
耐熱性のあるものであれば良く、例えばコーディエライ
ト、ジルコニア、ムライト、アルファ・アルミナ、チタ
ニア、炭化ケイ素、窒化ケイ素、サイアロン等を用いる
ことができる。担体の形状は特に制限はなく、例えばベ
レット状、ハニカム状あるいは三次元網目状の構造を持
つフオーム状のものを使用できる。
耐熱性のあるものであれば良く、例えばコーディエライ
ト、ジルコニア、ムライト、アルファ・アルミナ、チタ
ニア、炭化ケイ素、窒化ケイ素、サイアロン等を用いる
ことができる。担体の形状は特に制限はなく、例えばベ
レット状、ハニカム状あるいは三次元網目状の構造を持
つフオーム状のものを使用できる。
パラジウムと希土類酸化物の担体への担持量は０．１〜
３Ｑｗｔ％ で、好ましくは１〜２０Ｗｔ係である。担
持量が３０ ｗｔ４を越えても活性の向上は認められず
、また０、１ｗｔ１以下では充分な性能が得られない。
３Ｑｗｔ％ で、好ましくは１〜２０Ｗｔ係である。担
持量が３０ ｗｔ４を越えても活性の向上は認められず
、また０、１ｗｔ１以下では充分な性能が得られない。
希土類元素とパラジウムの原子比は希土類元素１に対し
てパラジウム０，０５〜４で、好ましくは０１〜２であ
る。パラジウムの希土類元素に対する原子比は４を越え
てもそれに見合うだけの性能の向上は望めないし、また
０、０５以下では光分な性能が得られない。
てパラジウム０，０５〜４で、好ましくは０１〜２であ
る。パラジウムの希土類元素に対する原子比は４を越え
てもそれに見合うだけの性能の向上は望めないし、また
０、０５以下では光分な性能が得られない。
触媒の製造は、例えば、パラジウムの可溶性塩と希土類
元素の可溶性塩の混合水溶液を調製し、含浸法によって
行なうことができる。原料に用いる可溶性塩とは水に溶
けるものであれば何でも良く、例えば、硝酸塩や塩化物
等を用いることができる。含浸法によれば、所定の濃度
となるように調製した溶液に担体な６０分〜１時間浸漬
し、７０〜１５０℃で２〜１０時間乾燥する。さらに、
使用した塩の分解温度以上で６〜１２時間焼成すること
によって完成触媒を得ることができる。尚１回の含浸操
作で所定の担持量が得られない場合、網成を行なった後
に含浸を繰り返すことができる。
元素の可溶性塩の混合水溶液を調製し、含浸法によって
行なうことができる。原料に用いる可溶性塩とは水に溶
けるものであれば何でも良く、例えば、硝酸塩や塩化物
等を用いることができる。含浸法によれば、所定の濃度
となるように調製した溶液に担体な６０分〜１時間浸漬
し、７０〜１５０℃で２〜１０時間乾燥する。さらに、
使用した塩の分解温度以上で６〜１２時間焼成すること
によって完成触媒を得ることができる。尚１回の含浸操
作で所定の担持量が得られない場合、網成を行なった後
に含浸を繰り返すことができる。
以下に本発明の実施例を示す。
へ実施例１
硝酸パラジウムと硝酸プラセオジウムが各々０．１モル
゛／リットルとＯ１２モル／リットルトナルように混合
水溶液を調製し、これにコーディエライト質の四角の貫
通孔を有するノ・ニカム担体（２５龍グ×５０關）を６
０分間浸漬し、１１０℃で２時間乾燥後１１００℃で４
時間焼成し、て完成触媒を得た。触媒成分の担持量は１
．２ ’ｗｔ ％であった。
゛／リットルとＯ１２モル／リットルトナルように混合
水溶液を調製し、これにコーディエライト質の四角の貫
通孔を有するノ・ニカム担体（２５龍グ×５０關）を６
０分間浸漬し、１１０℃で２時間乾燥後１１００℃で４
時間焼成し、て完成触媒を得た。触媒成分の担持量は１
．２ ’ｗｔ ％であった。
実施例２
硝酸プラセオジウムの代わりに硝酸サマリウムを用〜・
た他は全て実施例１と同じ方法で完成触媒を得た。触媒
成分の担持量は１．２ｗｔｑ＆であった。
た他は全て実施例１と同じ方法で完成触媒を得た。触媒
成分の担持量は１．２ｗｔｑ＆であった。
実施例６
硝酸プラセオジウムの代わりに硝酸ランタンを用いた他
は全て実施例１と同じ方法で完成触媒を得た。触媒成分
の担持量は１．３ｗＬ％であつ、た。
は全て実施例１と同じ方法で完成触媒を得た。触媒成分
の担持量は１．３ｗＬ％であつ、た。
実施例４
活性アルミナ５７ｇ、酸化セリウム３ｇ、アラビアゴム
０．９Ｌ純水１２０ ｃｃをボールミルで混合してアル
ミナスラリーを調製した。このスラリーを用いて実施例
１で使用したのと同じ担体にアルミナをコーティングし
、乾燥後５００℃でろ時間焼成した。これによって担体
には５ｗｔ４の酸化セリウムを含む活性アルミナが５ｗ
ｔ４被覆された。
０．９Ｌ純水１２０ ｃｃをボールミルで混合してアル
ミナスラリーを調製した。このスラリーを用いて実施例
１で使用したのと同じ担体にアルミナをコーティングし
、乾燥後５００℃でろ時間焼成した。これによって担体
には５ｗｔ４の酸化セリウムを含む活性アルミナが５ｗ
ｔ４被覆された。
この担体な０．１モル／リットルの塩化ノでラジウム水
溶液に６０分間浸漬し、１１０℃で２時間乾燥後水素気
流中２５０℃で１時間焼成を行ない完成触媒を得た。
溶液に６０分間浸漬し、１１０℃で２時間乾燥後水素気
流中２５０℃で１時間焼成を行ない完成触媒を得た。
以上実施例で示した以外の他の触媒についても同様に実
施した。これらの触媒について、それぞれ流通式反応試
験装置を用いて触媒活性ヶ評価した。試験は、触媒入口
温度６００℃、ガス流量“１６．３ Ｎｌｌ／ｍｉ ｎ
、燃焼ガス濃度プロパｙ９００ｐ四、触媒量２４．５
ｃ ｃおよび空間速度４Ｘ１０ｈｒ で行なった。
施した。これらの触媒について、それぞれ流通式反応試
験装置を用いて触媒活性ヶ評価した。試験は、触媒入口
温度６００℃、ガス流量“１６．３ Ｎｌｌ／ｍｉ ｎ
、燃焼ガス濃度プロパｙ９００ｐ四、触媒量２４．５
ｃ ｃおよび空間速度４Ｘ１０ｈｒ で行なった。
試験結果を表１に示す。
表１
注 活性判定
８００℃焼成◎転化率９５曝り上０９０−９４係△８０
係台×８０％未満９００’Ｃ焼成◎転化率９０啄以上０
８０％台 △７０係台 ×７０係未満１０００℃焼成◎
転化率８０係以上 ０７０係台 △６０係台 ×４０（
歩満り１００℃焼成◎転化率６０係以上０５０壬台 △
４０係台 ×２０係未満表１から本発明の高温接触燃焼
用触媒の耐熱性が他の触媒に比べて優れていることが明
らかである。
係台×８０％未満９００’Ｃ焼成◎転化率９０啄以上０
８０％台 △７０係台 ×７０係未満１０００℃焼成◎
転化率８０係以上 ０７０係台 △６０係台 ×４０（
歩満り１００℃焼成◎転化率６０係以上０５０壬台 △
４０係台 ×２０係未満表１から本発明の高温接触燃焼
用触媒の耐熱性が他の触媒に比べて優れていることが明
らかである。
以上述べた本発明の方法によれば耐熱性に優れた高温接
触燃焼用触媒が得られ、これを用いろことによりノック
ス等の排出の少ないクリーンな燃焼が可能となる。
触燃焼用触媒が得られ、これを用いろことによりノック
ス等の排出の少ないクリーンな燃焼が可能となる。
特許出願人 日本化学産業株式会社
代理人 弁理土中川周吉
Claims (2)
- （１） プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）
、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピ”ラム（Ｅｕ）、ガド
リニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシラ
云（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）
、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチ
ウム（Ｌｕ）の中から選ばれる少なくとも１種以上の希
土類元素の酸化物とパラジウムからなること・を特徴と
する高温接触燃焼用触媒。 - （２）上記触媒が耐火材料からなる担体上に担持された
特許請求範囲第１項記載の触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59100564A JPS60244339A (ja) | 1984-05-21 | 1984-05-21 | 高温接触燃焼用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59100564A JPS60244339A (ja) | 1984-05-21 | 1984-05-21 | 高温接触燃焼用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60244339A true JPS60244339A (ja) | 1985-12-04 |
Family
ID=14277411
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59100564A Pending JPS60244339A (ja) | 1984-05-21 | 1984-05-21 | 高温接触燃焼用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60244339A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US5169300A (en) * | 1991-04-12 | 1992-12-08 | Engelhard Corporation | Praseodymium-palladium binary oxide, catalyst, methods of combustion and regeneration |
| US5378142A (en) * | 1991-04-12 | 1995-01-03 | Engelhard Corporation | Combustion process using catalysts containing binary oxides |
| US5474441A (en) * | 1989-08-22 | 1995-12-12 | Engelhard Corporation | Catalyst configuration for catalytic combustion systems |
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| JPS5836634A (ja) * | 1981-08-29 | 1983-03-03 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 排気ガス浄化用三元触媒 |
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| JPS59160536A (ja) * | 1983-03-04 | 1984-09-11 | Hitachi Ltd | 燃焼触媒及びその製造方法 |
| JPS60190236A (ja) * | 1984-03-12 | 1985-09-27 | Nippon Shokubai Kagaku Kogyo Co Ltd | 高温耐熱性を有する触媒体の製法 |
-
1984
- 1984-05-21 JP JP59100564A patent/JPS60244339A/ja active Pending
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