JP3244935B2 - 可燃性ガスの燃焼方法 - Google Patents
可燃性ガスの燃焼方法Info
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- Gas Burners (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
化炭素、水素、炭化水素などのガスを触媒を用いて燃焼
させる方法に関し、特に最も燃焼しにくいメタンを低温
から高温の幅広い温度範囲で安定して燃焼させうる触媒
燃焼法に関する。
を燃料として用い、しかも一般的には燃焼条件範囲とは
いえない希釈状態で燃焼反応させて高温のガスを得るた
めの触媒燃焼法は従来より知られている。この従来法に
おける燃焼触媒としては、ハニカム型のコージェライト
やムライトなどのセラミックスを基材とし、この基材に
アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独またはこ
れらの酸化物のうち少なくとも2種以上の酸化物からな
る複合酸化物を含有する担体をコートし、活性成分とし
て酸化パラジウムなどの貴金属酸化物を担持させた触媒
などが提案されている。また最近では、アルミナ、シリ
カ、チタニア、ジルコニア単独またはこれらの酸化物の
うち、少なくとも2種以上の酸化物からなる複合酸化物
を含有する担体に、活性成分として酸化パラジウムなど
の貴金属酸化物を担持させた粉末を耐熱基材にコートし
た触媒を可燃性ガス流路の前段に配置し、またその後段
に、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独また
はこれらの酸化物のうち少なくとも2種以上の酸化物か
らなる複合酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担
体に、酸化パラジウムなどの貴金属酸化物及びマグネシ
アなどを耐熱基材にコートした触媒を配置する方法など
が提案されている。(特願平04−320452、05
−122340、05−122341)
た可燃性ガスの燃焼法において、可燃性ガス流路の前段
に用いられているような希土類元素の酸化物を含有しな
い担体を用いた触媒は、低温着火性に極めて優れている
が、800℃以上で酸化パラジウムの凝集が起こりやす
く、活性が経時的に低下するという問題点がある。本発
明は上記技術水準に鑑み、低温でも可燃性ガスを燃焼さ
せることができ、しかも高温においても安定して完全酸
化燃焼させうる方法を提供するものである。
の前段に、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの
酸化物のうち少なくとも2種以上の酸化物からなる複合
酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担体に、酸化
パラジウムを担持させた粉末を耐熱基材にコートした触
媒を、またその触媒の後段に、アルミナ、シリカ、チタ
ニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも2種以上の
酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の酸化物を含
有する担体に、マグネシア、ジルコニア及び希土類元素
の酸化物のうち少なくとも一種以上の酸化物及び酸化パ
ラジウムを担持させた粉末を耐熱基材にコートした触媒
を配置して可燃性ガスを燃焼させることを特徴とする可
燃性ガスの燃焼方法である。
カ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも2
種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の酸
化物を含有した担体に、酸化パラジウムを1重量%〜7
0重量%(触媒粉末全重量基準)担持させた触媒粉末あ
るいは酸化パラジウムを上記担持量及びマグネシア、ジ
ルコニア及び希土類元素の酸化物のうち少なくとも一種
以上の酸化物を1〜30重量%(触媒粉末全重量基準)
担持させた触媒粉末をムライト、コージェライト、アル
ミニウムチタネート、ジルコニア、ジルコニアスピネル
などの耐熱性セラミックスをハニカムタイプにした基材
にウォッシュコートしたものを意味する。ハニカム基材
に触媒粉末をウォッシュコートする場合のコート量はハ
ニカム基材1リットル当たり触媒粉末20〜500重量
部の範囲が好ましい。また、本発明でいう担体とは、ア
ルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち
少なくとも2種以上の酸化物からなる複合酸化物100
重量部当たり希土類元素の酸化物を1〜30重量部の範
囲で含有させたものである。
前段(ガス入口側)にアルミナ、シリカ、チタニア、ジ
ルコニアの酸化物のうち少なくとも2種以上の酸化物か
らなる複合酸化物及び希土類元素の酸化物を含有した担
体に活性成分の酸化パラジウムを担持した粉末を耐熱基
材にコートした触媒を、後段に上記担体に、マグネシ
ア、ジルコニア及び希土類元素の酸化物のうち少なくと
も一種以上の酸化物及び酸化パラジウムを担持した粉末
を耐熱基材にコートした触媒を配置するので、酸化パラ
ジウムの凝集が起こりやすい800℃以上の高温でも安
定して燃焼させることができる。最も燃焼しにくいメタ
ンの燃焼を例に説明すると前段の触媒で400℃以下で
メタンの酸化を開始させ、前段の触媒層壁面温度を11
00℃以下に、後段の触媒層壁面温度を1200℃以下
になるように制御することにより常に安定した燃焼を保
つことができる。以下、実施例により本発明を具体的に
説明する。
溶解させ、pH=3になるようにイオン交換水を加え
る。次にγ−アルミナ315gを加え、3時間攪拌後、
アンモニア水をpH=9になるまで滴下する。1時間そ
のまま攪拌後、沈澱物をろ過、イオン交換水で洗浄し
た。さらに乾燥器で一昼夜乾燥し、電気炉で500℃で
5時間焼成後、1000℃で24時間焼成してチタニア
−アルミナ複合酸化物(TiO2 :Al2 O3 =25:
75重量比)の粉末を得た。この粉末を硝酸ネオジウム
水溶液に浸漬し、120℃で乾燥し、500℃で5時間
焼成後、1000℃で24時間焼成し、チタニア−アル
ミナ複合酸化物100重量部当たり酸化ネオジウムを1
0重量部担持した担体1を調製した。担体1を硝酸パラ
ジウム水溶液に浸漬して乾燥し、500℃で5時間焼成
後、1000℃で10時間焼成して、触媒粉末に対して
酸化パラジウムを10重量%担持した触媒粉末1を調製
した。
交換水に溶解させ、pH=2になるようにイオン交換水
を加える。次にγ−アルミナ365gを加え、3時間攪
拌後、アンモニア水をpH=9になるまで滴下する。1
時間そのまま攪拌後、沈澱物をろ過、洗浄した。さらに
乾燥器で一昼夜乾燥し、電気炉で500℃で5時間焼成
後、1000℃,24時間焼成してジルコニア−アルミ
ナ複合酸化物(ZrO 2 :Al2 O3 =10:90重量
比)の粉末を得た。この粉末を硝酸セリウム水溶液に浸
漬し、120℃で乾燥し、500℃で5時間焼成後、1
000℃で24時間焼成し、酸化セリウムを20重量部
担持した担体2を調製した。担体2を硝酸パラジウム水
溶液に浸漬して乾燥し、500℃で5時間焼成後、10
00℃で10時間焼成して触媒粉末全重量基準で、酸化
パラジウム30重量%担持させた触媒粉末2を調製し
た。
交換水に溶解させ、pH=2.5になるようにイオン交
換水を加える。次にシリカ粉末150gを加え、3時間
攪拌後、アンモニア水をpH=9になるまで滴下する。
1時間そのまま攪拌後、沈澱物をろ過、洗浄した。さら
に乾燥器で一昼夜乾燥し、電気炉で500℃で5時間焼
成後、1000℃,24時間焼成してジルコニア−シリ
カ複合酸化物(ZrO 2 :SiO2 =25:75重量
比)の粉末を得た。この粉末を硝酸ランタン水溶液に浸
漬して120℃で乾燥し、500℃で5時間焼成後、1
000℃で24時間焼成して酸化ランタンを15重量部
担持した担体3を調製した。担体3を硝酸パラジウム水
溶液に浸漬して乾燥し、500℃で5時間焼成後、10
00℃で10時間焼成して触媒粉末全重量基準で、酸化
パラジウムを20重量%担持させた触媒粉末3を得た。
ンタン53gをイオン交換水に溶解させ、pH=3にな
るようにイオン交換水を加える。次にγ−アルミナ16
0gを加え、3時間攪拌後、アンモニア水をpH=9に
なるまで滴下する。1時間そのまま攪拌後、沈澱物をろ
過、洗浄した。さらに乾燥器で一昼夜乾燥し、電気炉で
500℃で5時間焼成後、1000℃,24時間焼成し
て担体4(La2 O3:ZrO2 :Al2 O3 =10:
10:80重量比)を調製した。担体4を硝酸パラジウ
ム水溶液に浸漬して乾燥し、500℃で5時間焼成後、
1000℃で10時間焼成して触媒粉末全重量基準で、
酸化パラジウムを50重量%担持させた触媒粉末4を得
た。
200個の開口部(200セル/inch2 )を有する
コージェライト製ハニカム基材にウォッシュコートし、
500℃で5時間焼成後、1000℃で24時間焼成し
て触媒1〜4を得た。なお、触媒粉末1〜4のハニカム
基材1リットル当たりのコート量は200重量部であっ
た。
ぞれを、硝酸パラジウム水溶液と下記の水溶液、すなわ
ち、硝酸マグネシウム、硝酸ジルコニウム、硝酸ランタ
ン、硝酸セリウム、硝酸ネオジウムの各水溶液、または
硝酸セリウムと硝酸マグネシウムの混合水溶液とを混合
した溶液に浸漬して、120℃で乾燥し、500℃で5
時間焼成後、1000℃で10時間焼成してマグネシ
ア、ジルコニア及び希土類元素の酸化物を含有した触媒
粉末5〜10(組成を表1に示す)を調製した。触媒粉
末5〜8を200セル/inch2 のコージェライト製
ハニカム基材にウォッシュコートし、500℃で5時間
焼成後、1000℃で24時間焼成して触媒5〜8を得
た。なお、触媒粉末5〜8のハニカム基材1リットル当
たりのコート量は300重量部であった。また、触媒粉
末9、10を60セル/inch 2 のコージェライト製
ハニカム基材にウォッシュコートし、500℃で5時間
焼成後、1000℃で24時間焼成して触媒9,10を
調製した。なお、触媒9,10のハニカム基材1リット
ル当たりのコート量は100重量部であった。
側)、触媒5〜10を後段(ガス出口側)に配置(触媒
長さ150mm)し、圧力:3kg/cm2 、メタン:
3.5mol%(残部空気)、実ガス流速:20m/s
の条件で、触媒層入口温度を2℃/minで昇温させて
行った。メタンが急激に反応を開始する温度(着火温
度)及び入口温度400℃でのメタン燃焼率を測定した
結果を表2に示す。なお、表2には200時間燃焼試験
後の触媒も併記している。
土類元素の酸化物を添加せずに硝酸パラジウム水溶液中
に浸漬して120℃で乾燥し、500℃で5時間焼成
後、1000℃で10時間焼成して希土類元素の酸化物
を含有していない触媒粉末11〜13を調製した。触媒
粉末11〜13を200セル/inch2 のコージェラ
イト製ハニカム基材にウォッシュコートし、500℃で
5時間焼成後、1000℃で24時間焼成して触媒11
〜13を調製した。触媒11〜13を前段及び後段に配
置、あるいは希土類元素の酸化物を含有する触媒1、触
媒2を後段のみに配置し、実施例と同様の試験を行った
結果を表3に示す。
を組み合わせた場合、初期の活性は着火温度、燃焼率共
に優れているが、200時間試験後の活性は急激に低下
した。また、前段に希土類元素の酸化物を含有しない触
媒を、後段に希土類元素の酸化物を添加した触媒を配置
した場合でも、200時間試験後の活性はかなり低下し
た。
化開始温度が低く(着火性が良く)しかも高温において
も安定して可燃性ガスを完全燃焼させる方法を提供する
ことができる。
Claims (1)
- 【請求項1】 可燃性ガス流路の前段に、アルミナ、シ
リカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも
2種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の
酸化物を含有する担体に、酸化パラジウムを担持させた
粉末を耐熱基材にコートした触媒を、またその触媒の後
段に、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化
物のうち少なくとも2種以上の酸化物からなる複合酸化
物及び希土類元素の酸化物を含有する担体に、マグネシ
ア、ジルコニア及び希土類元素の酸化物のうち少なくと
も一種以上の酸化物及び酸化パラジウムを担持させた粉
末を耐熱基材にコートした触媒を配置して可燃性ガスを
燃焼させることを特徴とする可燃性ガスの燃焼方法。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP08279394A JP3244935B2 (ja) | 1994-04-21 | 1994-04-21 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
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JP08279394A JP3244935B2 (ja) | 1994-04-21 | 1994-04-21 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH07293833A JPH07293833A (ja) | 1995-11-10 |
JP3244935B2 true JP3244935B2 (ja) | 2002-01-07 |
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ID=13784289
Family Applications (1)
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JP08279394A Expired - Lifetime JP3244935B2 (ja) | 1994-04-21 | 1994-04-21 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
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Country | Link |
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JP (1) | JP3244935B2 (ja) |
-
1994
- 1994-04-21 JP JP08279394A patent/JP3244935B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Publication number | Publication date |
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JPH07293833A (ja) | 1995-11-10 |
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