JPS5978222A - 室温硬化性弾性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は室温硬化性弾性組成物、さらに詳しくは針元、
耐候、耐熱、耐久性に優れかつ安価な弾性シーリング材
に適する水分または湿気硬化性共重合体組成物に関する
。

弾性シーリング材は建築、土木、車輌、電機等諸産業に
おいて必要欠くべからざる材料であり、年々その使用量
は増大しつつある。

現在１弾性シーリング材としてポリウレタン系。

ポリアクリルエマルジョン系、変成シリコーン系、ポリ
サルファイド系、シリコーン系等の種々の重合体組成物
が使用されている。就中、シリコーン系特に、２成分シ
リコーン系は他θノ重合体組成物比し、針元、耐候、耐
熱および耐久性のいずれについても優れた特性を有する
ため、特に建築用シーリング材として有用とさｉ］てい
るが、コヌトが高く、また組成物中の低分子量ポリジメ
チルシロキサンの移行に起因すると考えられる施工周辺
部材の汚染性および弾性シーリング材表面へ塗装される
塗膜との密着性に問題がある。

そこで、本発明者らは、上記各種シーリング材における
これら種々の問題点を解消した優れたシーリング材用素
材を得るべく鋭意研究の結果、特定のアクリル酸エステ
ル単量体と特定の２官能ラジ力ル重合性化合物から選ば
れる少くとも１種とをメルカプトアルコキシシランの存
在下で重合させて得られるアルコキシシリル基を含む重
合体がシーリング利用素材として所望の特性を有するこ
とを見い出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は。

（ａ）式 ％式％） 〔式中、Ｒｔは炭素数２〜８のアルキル基〕で示される
アクリル酸エステルの単量体の１種以上− （ｂ）１分子中に２個のラジカル重合性基を有する２官
能ラジ力ル重合性化合物の１種以上、および（Ｃ）式 ％式％） ［：） 〔式中、Ｒ２は２価の炭化水素基、Ｒ８は炭素数１〜４
のアルキル基、Ｘはメトキシ基またはエトキシ基、１は
Ｏｌｌまたは２〕 で示されるメルカプトアルコキシシランの１ｍ以上 から得られる重合体を主成分とすることを特徴とする室
温硬化性弾性組成物を提供することにある。

本発明において用いる（ａ）成分である。

式　　　　　ＣＨ２＝ＣＨＣ０ＯＲ１〔ｌ：：）〔式中
、Ｒ１は炭素数２〜８のアルキル基〕で示される７クリ
ル酸工ステル単量体としては、例エバ、エチルアクリレ
ート、プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート
、インブチルアクリレート、アミルアクリレート、ヘキ
ンルアクリレート、２−エチルへキシルアクリレート、
シクロヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレー
ト等の伏素薮２〜８の直鎖、分岐鎖および脂環状アルギ
ルエヌテル類が好ましい。炭素数が１のものは得られる
共重合体の物性が硬脆となり、炭素数９以上では得られ
る共重合体０１強度が低いだけでなく、粘着性が発現し
やすく好ましくない。

上記アクリル酸エステル単量体に代え、メタアクリル酸
エヌテル単量体の使用も考えられるが。

この種アクリル酸エステル単量体を使用すると得られる
組成物がゴム弾性を有しない場合があって好ましくない
。しかしながら、最終組成物に要求される物性を害しな
い範囲、通常２０〜５０受以下の割合でアクリル酸エス
テルと重合し得る他の単量体が併用されてよく、この種
単量体として、例えば−メタクリル酸エヌテル類（メチ
ルメタアクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−ブチ
ルメタクリレート、インブチルメタクリレート−２−エ
チルへキシルメタクリレート、ラウリルメタクリレート
、トリデシルメタクリレート、ベンジルメタクリレート
−シクロへキシルメタクリレート、テトラヒドロフルフ
リルメタクリレート−２〜ヒドロギシエチルメタクリレ
ート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、グリシ
ジルメタクリレート、２−メトキシエチルメタクリレー
ト、２−エトキシエチルメタクリレート等）、前記式（
Ｉ）以外のアクリル酸エヌテル類（メチルアクリレート
、グリシジルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアク
リレート、２−ヒドロキシプロピルア／７１Ｊレート等
）、メタクリル酸、アクリル酸−百１τ酸ビニル、７０
ロブオン酸ビニル、パーザチー丁二ツク酸ビニル（商品
名ベオバ、シェル化学製）、塩化ビニル−アクリロニト
リル、ヌチレン、アクリル酸アミド、Ｎ−メチロールア
クリル酸アミド、ビニルピリジン、無水マレイン酸−ビ
ニルピロリドン、ブタジェン等が挙げられる。

不発明で用いられる（１３）成分である２官能性ラジ力
ルＭ　合性化合物は、ビニル基、アクリロキシ基、メタ
アクリロキシ基−アリル基などυ〕シランル重合性の基
を１分子中に２個有する化合物を示し、例えば、エチレ
ングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール
、ヘギサンジオールθノ如き低分子ｉｔグリコールのジ
アクリレートま１こはジメタクリレート　ｃ以下（メタ
）アクリレートと略す）；ポリオキシエチレングリコー
ル、ポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシテト
ラメチレングリコール、’Ｊ　（１〕ポリオキシアルキ
レングリコール類のジ（メタ）アクリレート類；　　２
塩、１類と過剰υノブリコール類どの縮合物あるいはポ
リε−カプロラクトンジオール等のポリエステルジオー
ルのシ（メタ）アクリレート類；　　ポリオキシアルキ
レンクリコール−ポリエステルジオールの過剰量とジイ
ンシアネート化合物より得られる分子ｍ末端に水酸基を
有するウレタンプレポリマーのジ（メタ）アクリレート
類；　　ポリオキシアルキレンクリコール、ポリエヌテ
ルジオールト過剰量のジイソシアネート化合物より得ら
れろ分子両末端にイソシアネート基を有するウソタンポ
リマーに水酸基を含有するＣメタ）アクリル酸エフチル
化合物を反応せしめて得られるジ（メタ）アク＋）ｖ−
トａ；　　水酸基を有するＣメタ）アクリル酸エフチル
化合物とジイソシアネート化合物の反応によって得られ
るジ（メタ）アクリレート類；　ポリオキシアルキレン
グリコール、ポリエステルジオールのモノ（メタ）アク
リレート類とジイソシアネート化合物の反応によって得
られるジ（メタ）アクリレート類蔓　水酸基を有するジ
（メタ）アクリル酸エフチル化合物の水酸基にラクトン
類を何月重合せしめて得られる水酸基含有ポリラクトン
モノ（メタ）アクリレートとジイソシアネート化合物よ
り得られろジ（メタ）アクリレート類；　１分子中に２
個のアミノ基またはイミノ基に基づく活性水素を有する
化合物とグリシジル（メタ）アクリレートより得られろ
ジ（メタ）アクリレート類；　　ジビニルベンゼン；　
アリル（メタ）アクリレート；　　（メタ）アクリル酸
ビニル；　ジビニルアジペート；　ジビニルセバケート
；　　ジアリルフタレート等を挙げることができる。

なお、上１．２官能性ラジカル重合性化合物に加えて一
物性０）調整などの目的で所望により、下記式 ％式％）） ：］ 〔式中、Ｒ４は炭素数］〜４のアルキル基、■はメトキ
シ基またはエトキシ基、１）はＯ−１または２である〕 テ示されろビニルアルコキシシランおよび式％式％（７
） ［： 〔式中、Ｉ支５は水素またはメチル基、Ｒ６は２価のＦ
Ａ　化水素ｘ、Ｒ７は炭素数］−４のアルギルＺはメト
キシ基またはエトキシｌｉも、１〕は０．　１または２
である〕 で示すれるアクリロキシアルコキシンランマタハメタア
クリロキシアルコキシシランから選ばれる１種以上を、
該２′ｑ能ラジ力ル重．合性化合物に対して等モル量以
下の割合で併重４することもてきる。

そのようなアルコキシシラン類としては、ビニルトリメ
トキシシラン−ビニルメチルジメトキシシラン、ビニル
ジメチルメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、
ビニルメチルジェトキシシラン、γ−Ｃメタ）アクリロ
キシプロピルトリメトギシシラン、γ−〔メタ〕アクリ
ロキシプロビルメチルジメトキシシヲン、γ−（メタ）
アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−（メタ
）アクリロキシプロピルメチルジェトキシシランなどが
挙げられる。

本発明において用いられる（Ｃ）成分である式 ） ％式％［［］ 〔式中、Ｒ２’は２価の灰化水素基、Ｒ８は灰素数１〜
４のアルキル基、Ｘはメトキシ基またはエトキシ基、３
は０．１または２〕 で示されるメルカプトアルコキシシランは生成する重合
体の平均的分子量を調節すると同時に重合体ニアルｊＡ
−シシリル基を導入するためのもので、得られる重合体
の用途により適宜配合量が調節される。

本発明に係る室温硬化性組成物の主成分である重合体は
、上記（ａ）成分と（ｂ）成分とを上記（Ｃ）成分の存
在下にラジカル共重合させることによって製造される。

ラジカル重合開始剤として、例えばα、α１−アゾビス
インブチロニトリル（ＡＩＢＮ）＋　　α、α１−アゾ
ビスインバレロニトリル、σ、α１−アゾビスー２，４
−ジメチルバレロニトリル−過酸化ベンゾイル−メチル
エチルケトンパーオキシＦなどを使用して公知の重合方
法−塊状型合一溶液重合などの手法が用いられてよく、
また、レドツクヌ触媒、例えば、遷移金属塩、アミン等
と過酸化物系ラジカル重合開始剤を糾合せてレドツクヌ
重合が行われてもよい。

得られる重合体は室温硬化性を有するため、シーリング
材、塗料および接着剤用素材として有用である。特に、
シーリング材用素材として使用する場合は、通常、（ａ
）アクリル酸エステル単量体〔Ｉ）　　（他の重合性単
量体を使用する場合はそれを含めろ〕１モル当り（Ｃ）
メルカプト基を有する連鎖移動剤０．００２〜０．１、
特に０．００４〜０．０６モル用い、かつ（Ｃ）成分１
モル当り（ｂ）成分である２官能性ラジ力ル重合性化合
物０，２〜１．０モル用いる事が好ましい。

シーリング材組成物としては、本発明の重合体に必要に
応じて可塑剤、充填材、補強剤、垂れ止め剤、着色剤、
物性調整剤、安定剤、接着促進剤−硬化促進剤、溶剤等
を配合し得るが、従来の弾性シーリング材（ポリウレタ
ン系、変成ノリコーン系等）で必要とされる老化防止剤
を特に用いなくとも、優れた針先、耐候、耐熱および耐
久性を有するため極めて有用なものである。

可塑剤としては、物性の調節、性状の調節などの目的に
よりシフ゛チルフタレート、ジヘブチルフタシートージ
〔２−エチルヘキシル）フタレート、ブチルベンジルフ
タレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等のフタ
ル酸エヌテル類；ジオクチルアジペート、ジオクチルセ
バケート等の非芳香族二塩基酸エヌテル類；ジエチレン
グリコールジベンゾエート、トリエチレングリコールジ
ベンゾエート等のポリアルキレングリコールのエステル
類；トリクレジルホスフェート、トリブチルホヌフエー
ト等のリン酸エステル類；塩素化ハラフ（：［ｉフルキ
ルジフェニル、部分水添ターフェニルなどの芳香族炭化
水素系油等の単独あるいは２種以上混合して使用するこ
とができるが、必ずしも必要とするものでない。なお、
これら可塑剤は重合体製造時に配合することも可能であ
る。

充填材、補強材は硬化性組成物の物性（伸び、引張り強
さ等）の向上、性状の調整、コヌトの低減などの目的で
用いるが、質量および軽質炭酸カルシウム；脂肪酸、樹
脂酸、陽イオン界面活性剤、陰イオン界面活性剤等で表
面処理を行った炭酸カルシウム；伏酸マグネシウム；タ
ルク；酸化チタン；硫酸バリウム；アルミナ；アルミニ
ウム、亜鉛、鉄などの金属粉；ベントナイト；カオリン
クレー；フユームドシリカ；石英粉；カーボンブラック
；タルク等の通常のものを１種または２種以上用いる。

特に、本発明組成物を用いると、針先、耐候性が非常に
すぐれているため、フユームドシリ力等透明性を与える
充填材、補強材を用いても屋外で充分に使用し得る針先
、耐候性を与える。

垂れ止め剤としては、水添ヒマシ油、およびその誘導体
：ヌテアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム
、ヌテアリン酸バリウムなどの金属石ケン類等が挙げら
れるが、使用目的によっては、または充填材、補強材の
配合によって不要な場合がある。

着色剤は必要に応じ通常の無機、有機顔料、染料等が使
用できる。本発明に係る重合体は殆んど無色で、かつ耐
変色性も非常に優れているため、使用顔料、染料の耐候
性に注意すれば、すぐれた色調を長時間保つことができ
る。

物性調整剤とし、では、各種シランカップリング剤、例
えば−メチルトリメトギシンラン、ジメチルジメトキシ
シラン−トリメチルメトキシシラン、ｎ、−フロビルト
リメトキシシラン等のアルギルアルコキシシラン類；ジ
メチルジイソプロベノキシシヲン、メチルトリインプロ
ペノキシシラン、γ−グリシドキシプロビルメチルジイ
ンブロペノキシシラン等のアルキルイソプロペノキシシ
ラン類；γ−グリシドキシプロビルメチルジメトキシシ
ラン、ｒ−グリシドキシプロビルトリメトキシシラン、
ビニルトリメトキシシラン、ビニルジメチルメトキシシ
ラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（
β−アミノエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシ
ラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン−γ
−メルカプトデロピルメチルジメトキシシラン等の官能
基を有スるアルコキシシランが必要に応じて添加される
。

Ｍ　７　ルコキシシラン類は珪素原子に結合するアルコ
キシ基の数が多い程硬さを増す傾向がある。通常、該物
性調整剤はシーリング材用素材として用いる重合体１０
０部に対しおよそ５部以下で充分な効果を発揮する。

安定剤としては、硬化性組成物中０〕水分を除去してお
けば、必ずしも必要とするものではないが、メタノール
、エタノール等の低級アルコール、各種アルコキシシラ
ン系シランカップリング剤が重合体１００部に列し１０
部以下用いられてよい。

接着促進剤は本発明の重合体自体がガラヌ、その他のセ
ラミック類、金属等に対し接着性を有し、また、各種ブ
ライマーを用いれば、広範囲な材料に対し接着さぜるこ
とか可能であるので、必ずしも必要でないが、各種シラ
ンカップリング剤、アルギルチクネート類、芳香族ポリ
インシアネート等を１種または２種以上用いることによ
り、さらに多種類の被着体に対しても接着性を改善する
ことができる。

硬化促進剤としては、テ）５ブチルチタネート、テトラ
プロピルチタネート等のチタン酸エフチル類；ジブチル
錫ジラウレート、ジブチル錫マレエート、ジブチル錫ジ
アセテート、オクチル酸錫、ナフテン酸銀等の有機錫化
合物；オクチル酸鉛；ブチルアミン、オクチルアミン、
ジブチルアミン、モノエタノールアミン、ジェタノール
アミン、トリエタノールアミン、ジエチレントリアミン
、トレエチレンテトラミン、オレイルアミン′−オクチ
ルアミン、シクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ジ
エチルアミノプロビルアミン、キシ１ルンジアミン、ト
リエチレンジアミン、グアニジン、ジフェニルグアニジ
ン、２，４．６−　）リヌ（ジメチルアミノメチル）フ
ェノール、モルフ］ニリン、Ｎ−メチルホルモリン、１
，３−ジアザビシクロ（５，４゜６）ウンデセン−７（
ＤＢＵｌなどσノアミン系化合物あるいはこれら（／、
）　ｈ　／レボン酸等の塩；過剰のポリアミンと多塩基
酸より得られる低分子量７１ソリアミド樹脂；過剰のポ
リアミンとエポキシ化合物の反応生成物１アミノ基を有
するシランカップ１ノング剤、例えば、γ−アミノプロ
ビルト１ノメトギシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）
アミタフ０ロビルメチルジメトキフフ９フ等０〕１種ま
た４ま２種以上が必要に応じて片いられてよ（、Ｎ。

なお、作業性の改善、粘度θ」低下等０〕目的で溶剤を
配合してもよく、たとえば、トルエン、キシレン等の芳
香族炭化水累系溶剤、酢酸エチＪＬ／、酉を酸ブチル、
酢酸アミル、酢酸セロンルフ゛等０ノエステル系溶剤、
メチルエチルケトンーメチルイソフ゛チルケトン−ジイ
ソブチルケトン等θ〕ケトン系溶剤が挙げら１１る。こ
の溶剤は重合体製造時に用いてもよい。

老化防止剤は特に添加することを要しないが。

通常の酸化防止剤、紫外線吸収剤を使用してもよい。

かかるシーリング利組成物は全ての配合剤を予め配合密
卦］保存し、施工後学気中の湿気により硬化する１成分
型として調製することもできるし、また、硬化剤として
別途−硬化触媒、充填材、可塑剤、水等の成分を予め配
合しておき、重合体組成物に上記配合剤Ｃ材）を配合し
た主剤と使用前混合する２成分型として調製することも
できる、。

１成分型の場合、全ての配合物が予め配合されるため、
水分を含有する配合剤（材）は予め脱水乾燥してから使
用するか、あるいは配合混練中に減圧等により脱水する
のが好ましい。

２成分型の場合−重合体を含有する主剤に硬化触媒を配
合する必要がないので、配合剤Ｃ材）には若干の水分を
含有していてもゲル化の心配は少ないが、長期間の貯蔵
安定性を必要とする場合は脱水乾燥するのが好ましい。

脱水・乾燥方法としては、粉状などの固状物は加熱乾燥
法、液状物の場合は減圧脱水法あるいは合成ゼオライト
、活性アルミナ、シリカゲル等を使用した脱水法が好適
である。また、インシアネート化合物を少量配合してイ
ンシアネート基と水を反応させて脱水してもよい。かか
る脱水乾燥法に加えてメタノール、エタノール等の低級
アルコール、ｎ−プロピルトリメトキシシラン−ビニル
メチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチ
ルジメトキシシラン、ｒ−グリシドキシプロビルトリメ
トキシシワン等のアルコキシシラン化合物を添加するこ
とによりさらに貯蔵安定性は向上する。

以下、本発明を実施例にもとづき、さらに詳細に説明す
る。

実施例１ （ａ）　　ｎ−ブチルアクリレート１２８９（１モル）
、テトラエチレングリコールシアクリレート１゜１６ｇ
（０，００３７５モル）、γ−メルカプトプロピルメチ
ルジメトキシシラン１．３５ｇ（０，００７５モル）オ
ヨびジ（２−エチルヘキシル）フタレート３２／／を混
合し、α、α１−アゾビヌインブチロニ）　ＩＪル０．
３ｇを加えて攪拌溶解する。該混合液３（ｌを乾燥窒素
ガスで置換した４０攪拌具付３００　ｍｌセパラブルフ
ラヌコに入れ、油浴（８０℃）で窒素ガスを通じながら
、徐々に加熱する。

数分後重合が始まり発熱するから、この発熱が緩かにな
り粘度が上昇する０）を確認しそのまま攪拌、加熱を続
け、約１０分後滴下ロートを用いて残りの混合液を徐々
に滴下して重合させる。約３時間で全量滴下後、約３０
分間のそまま加熱を続け、次にα、α１−アゾビヌイソ
ブチロニトリル０．１９を添加し、さらに約１時間加熱
攪拌を続け、重合反応を完了させる。得られる重合体は
無色透明の粘稠液で、２０℃で粘度は８７０ボイズ−１
１０℃３時間減圧軍量変化法（不揮発分法）による重合
率９９．５係であった。

（ｂ）　　この重合体１００ｇにルチル型チタン白ｌ。

ｇ、脂肪酸表面処理法酸カルシウム９０ｐ、トルエン１
ＯＦ−メタノール２ｇを予備混合後、３本ロールにて均
一に混練し、さらに減圧混合機中で５分間減圧脱法し、
白色ペーヌト状非垂下性組成物を得る。

この白色ペーヌト状組成物全量にジブチル錫ジラウレー
ト０．２ｇ、ｎ−オクチルアミン０．４ｇを加え、気泡
が混入しないように減圧下でよく混合後、ポリエチレン
板上に約２．５πｍ厚のシート状に延ばし、２０℃６５
％ＲＩ−Ｉの室内に７日間放置硬化させたところ、ゴム
状弾性を示す硬化シートが得られた。

（Ｃ）　　この硬化シートのゴム物性をＪＩＳＫ−（３
３０１に規定の３号ダンベルを島原製作所製オートグラ
フＤＯ５−５０００を用いＪＩＳＫ−６３０１に規定さ
れる如＜５００ｆｆπ／分の引張り速度で測定したとこ
ろ、伸び率５００％、切断強さ４゜３ｋｑＥ１０ｎ　　
ヲ示Ｌり。

実施例２ ｎ−ブチルアクリレ−）１２８ｇ（１モル）、ジビニル
アジペー）０．９９ｇ（０，００５モル）、γ−メルカ
プトプロピルメチルジメトキシシラン１．８０　ｆ／　
（０，０１モル）およびジ（２−エチルヘキシル）フタ
レート３２ｇを用い、ＩＩＪＩ（ａ）と同様の方法で重
合を行ったところ、２０℃での粘度５７０ボイズ、１１
０℃３時間減圧重昂変化法（不揮発法）による重合率９
９％の無色透明の粘稠な重合体が得られた。

この重合体を用い、実施例］（ｂ）と全く同様にして硬
化シートを作製したところ、ゴム状弾性を示す硬化シー
トが得られた。この硬化シートを用い。

実施例１（Ｃ）と全く同様にしてゴム物性を測定したと
ころ、伸び率３８０％、切断強さ８．３１ｃｑｆ　／ａ
ｎ　２を示した。

特許出願人　サンスター技研株式会社 代理人９ｆ理士青山　葆を七・１名

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）（ａ）式 ％式％ 〔式中、Ｒ１は伏素数２〜８のアルキル基〕で示される
   アクリル酸エステル単量体の１種以上、（ｂ）１分子中
   に２個のラジカル重合性基を有する２官能ラジ力ル重合
   性化合物の１種以上、および０式 ％式％） ） 〔式中、Ｒ２は２価の炭化水素基、Ｒ８は炭素数１〜４
   のアルキル基、Ｘはメトキシ基またはエトキシ基、３は
   ０．１または２〕 で示されるメルカプトアルコキシシランの１種以上 から得られる重合体を主成分とすることを特徴とする室
   温硬化性弾性組成物。
2. （２）上記メルカプトアルコキシシラン（Ｃ）　ヲアク
   リル酸エステル単量体（ａ）１モル当り０．００２〜０
   ．１モルを用いる第（１）項記載の組成物。
3. （３）上記２官能ラジ力ル重合体化合物（ｂ）を上記メ
   ルカプトアルコキシシラン（ｃ）　１モルに対し０．２
   〜１．０モル用いる第（１）項記載の組成物。
4. （４）アクリル酸エステル単量体（ａ）の他に該単量体
   と共重合し得る重合性単量体を２０〜ｑＯモルチ以下併
   用する第（１）項ないし第（３）項のいずれか１つに記
   載の組成物。
5. （５）式 （４１ ％式％） 〔式中、Ｒ４は炭素数１〜４のアルキル基、Ｙはメトキ
   シ基または呈トキシ基、ｂは０．１または２である〕 テ示されるビニルアルコキシシランおよび式〔式中、Ｒ
   ５は水素またはメチル基−Ｒ６は２価の炭化水素基、Ｒ
   ７は炭素数１〜４のアルキル基、Ｚはメトキシ基または
   エトキシ基、ｂは０．１または２である。 で示されるアクリロキシアルコキシシランまたはメタア
   クリロキシアルコキシシランかう選ばれる１種以上を、
   該２官能ラジ力ル重合性化合物に対して等モル量以下の
   割合で併用する第（１）項ないし第（４）項のいずれか
   １つに記載の組成物。