JPS59169069A - 燃料電池用電極 - Google Patents
燃料電池用電極Info
- Publication number
- JPS59169069A JPS59169069A JP58042284A JP4228483A JPS59169069A JP S59169069 A JPS59169069 A JP S59169069A JP 58042284 A JP58042284 A JP 58042284A JP 4228483 A JP4228483 A JP 4228483A JP S59169069 A JPS59169069 A JP S59169069A
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- Japan
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- electrode
- catalyst
- fuel cell
- powder
- particle size
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- Pending
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/96—Carbon-based electrodes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は燃料電池用電極に係わシ、とシわけ、その電極
の触媒担持層の組成に関するものである。
の触媒担持層の組成に関するものである。
燃料電池の電極に関しては、これまでに幾多の発明がな
されてきた。それらのうちの大部分は、ガス拡散電極に
関するものである。ガス拡散電極の発明の内訳を見ると
金属あるいは炭素の多孔質焼結体を電極基体に用いるも
の、あるいはプラスチック系結着剤によって金属粉末、
触媒、導電性粉末を結着保持して電極を形成するものの
二種類に大別される。しかし、近年、燃料電池触媒の高
活性化のため、および燃料電池の実用化に際する低コス
ト化の必要性のため、触媒貴金属を炭素粉末等の導電性
粉末に高分散担持させる技術が注目されている。この技
術を適用することは、すなわち、大部分が炭素粉末であ
る触媒担持粉末を電極に成形することになる。触媒担体
の炭素粉末としては比表面頂が大きく、平均粒径の小さ
いものつまシ一般に嵩密度が小さく、吸水量の多いカー
ボンブラック・系Ｉｉ索粉末が用いられる。このような
嵩高い粉末を結着塗布して電極にするには３０〜７０憾
程度の多量のプラスチック系結着剤を用いなければ均一
で強度が十分にして、ヒビ割れのない電極は作れない。
されてきた。それらのうちの大部分は、ガス拡散電極に
関するものである。ガス拡散電極の発明の内訳を見ると
金属あるいは炭素の多孔質焼結体を電極基体に用いるも
の、あるいはプラスチック系結着剤によって金属粉末、
触媒、導電性粉末を結着保持して電極を形成するものの
二種類に大別される。しかし、近年、燃料電池触媒の高
活性化のため、および燃料電池の実用化に際する低コス
ト化の必要性のため、触媒貴金属を炭素粉末等の導電性
粉末に高分散担持させる技術が注目されている。この技
術を適用することは、すなわち、大部分が炭素粉末であ
る触媒担持粉末を電極に成形することになる。触媒担体
の炭素粉末としては比表面頂が大きく、平均粒径の小さ
いものつまシ一般に嵩密度が小さく、吸水量の多いカー
ボンブラック・系Ｉｉ索粉末が用いられる。このような
嵩高い粉末を結着塗布して電極にするには３０〜７０憾
程度の多量のプラスチック系結着剤を用いなければ均一
で強度が十分にして、ヒビ割れのない電極は作れない。
しかし、そのように多量の結着剤を用いることは結着剤
によって炭素粉末に担持された触媒の活性点のがなりの
部分が被覆されてしまうことにな糺電極の性能低下をき
たすことにガる。また、可溶性反応物（たとえばメタノ
部への反応物の浸透を妨げるものであって、更に好まし
くないものとなる。
によって炭素粉末に担持された触媒の活性点のがなりの
部分が被覆されてしまうことにな糺電極の性能低下をき
たすことにガる。また、可溶性反応物（たとえばメタノ
部への反応物の浸透を妨げるものであって、更に好まし
くないものとなる。
本発明の目的は上記、従来技術の問題点を解決するため
に、軒たな組成の電極塗布層を提供するにある。それに
よって高性能、長寿命の燃料電池用電極が得られる。
に、軒たな組成の電極塗布層を提供するにある。それに
よって高性能、長寿命の燃料電池用電極が得られる。
従来技術においては結着剤を多量に使用することが問題
でめった。しかし、カーボンブラック系担体を使用する
限シ、上記の問題点を回避することが出来ない。なぜな
らばカーボンブラックは吸水量が大きく、嵩高い粉末で
あるから、結着剤を多量に用いずに強度が十分な電極に
塗布することができないからである。そこで発明者らは
比表面積が大きく、多孔性電極を作りやすいというカー
ボンブラックの長所を保ちながら上記問題点を解決する
ために、カーボンブラックと黒鉛粉末の混合粉末を使用
することを考案した。黒鉛粉末はその結晶性の筒さのた
め導電性が高いという電極材料として好ましい性質を持
っている。しがし、反面、その結晶性の高さのため表面
の官能基が少なく、電極反応に活性な場を提供しに＜＜
、比表面積も小さく、高密度が大きいため多孔性電極を
作シにくいという欠点がある。しかし、これらの欠点は
カーボンブラックが備えている長所であって、まさにカ
ーボンブラックと黒鉛とは相補的関係にあシ、両者を混
合して用いることにょシ他めて好ましい電極が得られる
ものと考えられる。用いるカーボンブラックとしては、
アセチレンブラック、サーマルブラック、ファーネスブ
ラック、ランプブラック、チャンネルブラックのいずれ
も使用可能であり、粒子径が０．Ｏ１〜０．１μｍのも
のが好ましい。黒鉛粉末は、天然黒鉛、人造黒鉛のいず
れも使用可能であるが、カーボンブラックとの十分な混
合状態を得るために粒径０．１〜５μｍの比較的粗、径
の小さいものが好ましい。
でめった。しかし、カーボンブラック系担体を使用する
限シ、上記の問題点を回避することが出来ない。なぜな
らばカーボンブラックは吸水量が大きく、嵩高い粉末で
あるから、結着剤を多量に用いずに強度が十分な電極に
塗布することができないからである。そこで発明者らは
比表面積が大きく、多孔性電極を作りやすいというカー
ボンブラックの長所を保ちながら上記問題点を解決する
ために、カーボンブラックと黒鉛粉末の混合粉末を使用
することを考案した。黒鉛粉末はその結晶性の筒さのた
め導電性が高いという電極材料として好ましい性質を持
っている。しがし、反面、その結晶性の高さのため表面
の官能基が少なく、電極反応に活性な場を提供しに＜＜
、比表面積も小さく、高密度が大きいため多孔性電極を
作シにくいという欠点がある。しかし、これらの欠点は
カーボンブラックが備えている長所であって、まさにカ
ーボンブラックと黒鉛とは相補的関係にあシ、両者を混
合して用いることにょシ他めて好ましい電極が得られる
ものと考えられる。用いるカーボンブラックとしては、
アセチレンブラック、サーマルブラック、ファーネスブ
ラック、ランプブラック、チャンネルブラックのいずれ
も使用可能であり、粒子径が０．Ｏ１〜０．１μｍのも
のが好ましい。黒鉛粉末は、天然黒鉛、人造黒鉛のいず
れも使用可能であるが、カーボンブラックとの十分な混
合状態を得るために粒径０．１〜５μｍの比較的粗、径
の小さいものが好ましい。
以下本発明を図面に従って更に詳しく説明する。
第１図は本発明の対象である燃料電池の断面模式図であ
る。図において１．６はそれぞれ燃料極および酸化剤極
であって、本発明はこの両電極に係わる。燃料極１と酸
化剤極６の間には電解液室５があシ、ここには強アルカ
リあるいは強酸などの電導性の高い水溶液が電解液とし
て満たされている。１．６はそれぞれ燃料室２、酸化剤
室７にも面しておシ、それぞれの入口４，８、出口３，
９よシ反応物質の供給と排出がなされる。本発明に係わ
る１、６の拡大断面を第２図に示す。図において１２は
金属金網、金属および炭素などの多孔質体で形成される
導電性の電極基体であって、一般に反応物質室２．７に
面した側に配置される。
る。図において１．６はそれぞれ燃料極および酸化剤極
であって、本発明はこの両電極に係わる。燃料極１と酸
化剤極６の間には電解液室５があシ、ここには強アルカ
リあるいは強酸などの電導性の高い水溶液が電解液とし
て満たされている。１．６はそれぞれ燃料室２、酸化剤
室７にも面しておシ、それぞれの入口４，８、出口３，
９よシ反応物質の供給と排出がなされる。本発明に係わ
る１、６の拡大断面を第２図に示す。図において１２は
金属金網、金属および炭素などの多孔質体で形成される
導電性の電極基体であって、一般に反応物質室２．７に
面した側に配置される。
１３は塗布層であって、この組成が本発明の主要部分で
あるが、一般には触媒、金属ないしは炭素などの導電性
粉末、ポリテトラフルオロエチレン、ポリスチレン、ポ
リ塩化ビニルなどのプラスチック系結着剤などによシ形
成される。燃料電池の電極反応はこの塗布層で起きるた
め、燃料電池の性・能全体を大きく左右する部分でめシ
、この部分の改良の意義は極めて大きい。
あるが、一般には触媒、金属ないしは炭素などの導電性
粉末、ポリテトラフルオロエチレン、ポリスチレン、ポ
リ塩化ビニルなどのプラスチック系結着剤などによシ形
成される。燃料電池の電極反応はこの塗布層で起きるた
め、燃料電池の性・能全体を大きく左右する部分でめシ
、この部分の改良の意義は極めて大きい。
以下実施例により本発明を具体的に説明する。
（実施例１）
平均粒径０．７μｍの天然黒鉛粉末と平均粒径０．０２
μｍのファーネスブラック系カーボンブラックを重量比
にして１：０，３：１，１：１．３゜０：１の割合に分
取し、これをライカイ機に移し、炭素粉末１０ｊｒに対
し水３０ｍｔを加え１時間中分に混轢する。得られた混
、４ｉ１！＊３２ｇに対して水２５０〜３５０ｍｔ、塩
化白金ｅ （）ｆｘＰｔｃ７４−６１（２０１５，４ｇ
を加えマグネティックスター２で十分に混合し、そこへ
３３憾のホルマリン２０ｍ１を加工更に混合し、１０憾
水酸化力リウム水□溶液ｓｏｍｔを加える。その後２時
間攪拌を続けた後、口過、水洗し、空気中１００ｃで乾
燥し、触媒担持炭素粉末を得る。得られた粉末１０重量
部に対し、水４０重量部、ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥＩ微粉末１微粉末１加址十分に混練し、８０
メツシユの白金金網に塗布し乾燥する。そののち窒業中
２５０〜３５０ｔ：’で１〜２時間焼成する。得られた
電極を２ｍｏｌ／ｌの硫酸と１ｍｏｔ／ｌのメタノール
を含む水溶中に浸し、２５Ｃで電極の電流密度−電位特
性を測定した。得られた結果を第３図に示す。第３図で
は横軸の黒鉛粉末含有量（重量パーセント）に対する電
流密度４０ｍん４−のときの電位が縦軸に取っである。
μｍのファーネスブラック系カーボンブラックを重量比
にして１：０，３：１，１：１．３゜０：１の割合に分
取し、これをライカイ機に移し、炭素粉末１０ｊｒに対
し水３０ｍｔを加え１時間中分に混轢する。得られた混
、４ｉ１！＊３２ｇに対して水２５０〜３５０ｍｔ、塩
化白金ｅ （）ｆｘＰｔｃ７４−６１（２０１５，４ｇ
を加えマグネティックスター２で十分に混合し、そこへ
３３憾のホルマリン２０ｍ１を加工更に混合し、１０憾
水酸化力リウム水□溶液ｓｏｍｔを加える。その後２時
間攪拌を続けた後、口過、水洗し、空気中１００ｃで乾
燥し、触媒担持炭素粉末を得る。得られた粉末１０重量
部に対し、水４０重量部、ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥＩ微粉末１微粉末１加址十分に混練し、８０
メツシユの白金金網に塗布し乾燥する。そののち窒業中
２５０〜３５０ｔ：’で１〜２時間焼成する。得られた
電極を２ｍｏｌ／ｌの硫酸と１ｍｏｔ／ｌのメタノール
を含む水溶中に浸し、２５Ｃで電極の電流密度−電位特
性を測定した。得られた結果を第３図に示す。第３図で
は横軸の黒鉛粉末含有量（重量パーセント）に対する電
流密度４０ｍん４−のときの電位が縦軸に取っである。
図よシ明らかなように黒鉛有量が７５幅以上になると電
極電位が高くなる、つｔｉ性能が低下することがわかる
。しかし、黒鉛官有量が少ないときには性能は十分であ
るが強度的に問題がある。このことを第４図に示す。第
４図は黒鉛含有量が０１，２５１，５０１の電極を２ｍ
ｏＡ／ｌの硫酸と１ｍｏｔ／ｌのメタノールを含む２５
Ｃの水溶液中に浸し、６０ｍλ／ｃｍ”の電流密度で連
続放電したときの電位の経時変化を示したものである。
極電位が高くなる、つｔｉ性能が低下することがわかる
。しかし、黒鉛官有量が少ないときには性能は十分であ
るが強度的に問題がある。このことを第４図に示す。第
４図は黒鉛含有量が０１，２５１，５０１の電極を２ｍ
ｏＡ／ｌの硫酸と１ｍｏｔ／ｌのメタノールを含む２５
Ｃの水溶液中に浸し、６０ｍλ／ｃｍ”の電流密度で連
続放電したときの電位の経時変化を示したものである。
図よシ明らかなように黒鉛含有量が０憾のものは極端に
性能が低い。これは肉眼で戚察された塗布層のはがれと
一致していた。
性能が低い。これは肉眼で戚察された塗布層のはがれと
一致していた。
以上から明らかなように塗布層中の黒鉛含有量の好まし
い範囲は２５〜７５噛であることがわかった。この範囲
の組成の炭素粉末を触媒担体に用いた電極によって性能
も十分に高く、かつ強度的にも問題のない高性能電極が
得られる。
い範囲は２５〜７５噛であることがわかった。この範囲
の組成の炭素粉末を触媒担体に用いた電極によって性能
も十分に高く、かつ強度的にも問題のない高性能電極が
得られる。
（実施例２）
平均粒径０．７μｍの天然黒鉛粉末と平均粒径０．０４
μｍのカーボンブラックを重量比にして１：０．３．：
１．１ ： １．１ ：３．０ ： １の割合に秤量し
、これをライカイ機に移し、炭素粉末１０ｇに対し、水
３０ｍｔを加え１時間中分に混練する得られた混線物に
ＰＴＦＥ微粉末１ｇを加えて十分に混疎し、８０メツシ
ユの白金金網に塗布し乾燥する。
μｍのカーボンブラックを重量比にして１：０．３．：
１．１ ： １．１ ：３．０ ： １の割合に秤量し
、これをライカイ機に移し、炭素粉末１０ｇに対し、水
３０ｍｔを加え１時間中分に混練する得られた混線物に
ＰＴＦＥ微粉末１ｇを加えて十分に混疎し、８０メツシ
ユの白金金網に塗布し乾燥する。
そののち空気中２５０〜３００Ｃで１〜２時間焼成する
。得られた電極上に塩化白金酸のエタノール溶液を含浸
させ乾燥後、１５０Ｃの水素気流中 ゛に２時間保持し
還元した。得られた電極の性能は第３図、および第４図
と同様の傾向を示した。
。得られた電極上に塩化白金酸のエタノール溶液を含浸
させ乾燥後、１５０Ｃの水素気流中 ゛に２時間保持し
還元した。得られた電極の性能は第３図、および第４図
と同様の傾向を示した。
本発明によシ高性能にして、しかも十分な強度のある長
寿命の燃料電池用電極が得られるようになった。
寿命の燃料電池用電極が得られるようになった。
上記実施例では発明の適用対象が酸性電解液型メタノー
ル燃料電池のメタノール極であったが、本発明の適用は
それに限定されることなく、広く燃料電池一般に対し可
能でるる。すなわち酸性およびアルカリ性電Ｓａの燃料
電池の燃料極および酸化剤性に対して有効であ夛、その
場合酸化剤および燃料は液体、気体のいずれであっても
問題はない。
ル燃料電池のメタノール極であったが、本発明の適用は
それに限定されることなく、広く燃料電池一般に対し可
能でるる。すなわち酸性およびアルカリ性電Ｓａの燃料
電池の燃料極および酸化剤性に対して有効であ夛、その
場合酸化剤および燃料は液体、気体のいずれであっても
問題はない。
第１図は、燃料電池の断面模式図、第２図は燃料電池用
電極の断面図、第３図は本発明による電極の初期性を比
較した線図、ｊ＠４図は本発明による電極の寿命特性を
比較した線図である。 １・・・燃料極、２・・・燃料呈、３・・・燃料出口、
４・・・燃料入口、５・・・電解成案、６・・・酸化剤
極、１０・・・電池容器。 代理人 弁理士 高橋明夫 第１閃 茶２図 １／ ｒ５ゝ−一 ′＼茅３
図 θ
／θＯ黒鉛者令朱官有＋ ＜７．） ＄４目 ０ ２
／θ＃衾 埼 間 ＜ｈ） ４、°黒Ｇ含有量θ７゜ δ： ＃ ｚｓ；／。 Ｃ：５σ２ 第１頁の続き ・塑発 明 者 松田臣平 日立市幸町３丁目１番１号株式 ％式％
電極の断面図、第３図は本発明による電極の初期性を比
較した線図、ｊ＠４図は本発明による電極の寿命特性を
比較した線図である。 １・・・燃料極、２・・・燃料呈、３・・・燃料出口、
４・・・燃料入口、５・・・電解成案、６・・・酸化剤
極、１０・・・電池容器。 代理人 弁理士 高橋明夫 第１閃 茶２図 １／ ｒ５ゝ−一 ′＼茅３
図 θ
／θＯ黒鉛者令朱官有＋ ＜７．） ＄４目 ０ ２
／θ＃衾 埼 間 ＜ｈ） ４、°黒Ｇ含有量θ７゜ δ： ＃ ｚｓ；／。 Ｃ：５σ２ 第１頁の続き ・塑発 明 者 松田臣平 日立市幸町３丁目１番１号株式 ％式％
Claims (1)
- １、負極である燃料極、正極でるる酸化剤極、両電極の
間にあって両電極を電気化学的に接続する電解液よ勺形
成される燃料電池の単位電池において、正負両電極の少
なくとも一方が電極基体と触媒層から成シ、かつ、その
触媒層が、触媒、触媒担体、結着剤を含むものであって
、該触媒担体が粒径０．１〜５μｍの黒鉛粉末と粒径０
．０１〜０．１μｍのカーボンブラックの混合物からな
）、その混合割合は黒鉛粉末が全混合粉末に対し２５〜
７５重量幅を占めることを特徴とする燃料電池用電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58042284A JPS59169069A (ja) | 1983-03-16 | 1983-03-16 | 燃料電池用電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58042284A JPS59169069A (ja) | 1983-03-16 | 1983-03-16 | 燃料電池用電極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59169069A true JPS59169069A (ja) | 1984-09-22 |
Family
ID=12631745
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58042284A Pending JPS59169069A (ja) | 1983-03-16 | 1983-03-16 | 燃料電池用電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59169069A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03252058A (ja) * | 1990-02-28 | 1991-11-11 | Fuji Electric Co Ltd | 燃料電池用電極触媒層 |
| JPH10241703A (ja) * | 1997-02-21 | 1998-09-11 | Toyota Motor Corp | 燃料電池用の電極および発電層並びにその製造方法 |
| JP2001236968A (ja) * | 2000-02-23 | 2001-08-31 | Asahi Kasei Corp | 燃料電池型反応装置およびその使用方法 |
| JP2009081064A (ja) * | 2007-09-26 | 2009-04-16 | Toshiba Corp | 触媒層、触媒層の製造方法、燃料電池、および燃料電池の製造方法 |
-
1983
- 1983-03-16 JP JP58042284A patent/JPS59169069A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03252058A (ja) * | 1990-02-28 | 1991-11-11 | Fuji Electric Co Ltd | 燃料電池用電極触媒層 |
| JPH10241703A (ja) * | 1997-02-21 | 1998-09-11 | Toyota Motor Corp | 燃料電池用の電極および発電層並びにその製造方法 |
| JP2001236968A (ja) * | 2000-02-23 | 2001-08-31 | Asahi Kasei Corp | 燃料電池型反応装置およびその使用方法 |
| JP2009081064A (ja) * | 2007-09-26 | 2009-04-16 | Toshiba Corp | 触媒層、触媒層の製造方法、燃料電池、および燃料電池の製造方法 |
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