JPH1060251A - ブロー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品 - Google Patents
ブロー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品Info
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Landscapes
- Blow-Moulding Or Thermoforming Of Plastics Or The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
更に耐薬品性、疲労特性、剛性等の機械的特性、ドロー
ダウン特性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成
物、及びそれからの成形品を提供する。 【解決手段】 粘度平均分子量10,000〜40,0
00の芳香族ポリカーボネート樹脂、粘度平均分子量7
0,000〜200,000の超高分子量芳香族ポリカ
ーボネート樹脂及び熱可塑性芳香族ポリエステル樹脂か
らなる熱可塑性樹脂組成物に対して、特定のワラストナ
イト、及びカルボキシル基及び/又はその無水物基を含
有するオレフィン系ワックスを配合し、更に好ましく
は、ゴム質重合体を配合したブロー成形性に優れた芳香
族ポリカーボネート樹脂組成物、及び、それからの成形
品。
Description
芳香族ポリカーボネート樹脂、及び熱可塑性芳香族ポリ
エステル樹脂からなるブロー成形性に優れる樹脂組成物
に関する。更に詳しくは成形品とした場合の表面外観が
良好であり、更に耐薬品性、衝撃強度、剛性等の機械的
特性、及びドローダウン特性に優れる充填剤で補強され
たブロー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組
成物に関する。
塑性芳香族ポリエステル樹脂からなる樹脂組成物は、機
械特性、熱的特性、耐薬品性などに優れる材料として各
種工業分野に幅広く使用されている。
超高分子量ポリカーボネートを利用することでポリカー
ボネート樹脂のドローダウン性を改善しているが、更に
近年自動車部品分野では、耐薬品性、耐衝撃性、高剛性
等の特性のバランスに優れる組成物が要求されるように
なった。
を改良する為に、ガラス繊維などの繊維状充填剤を配合
する方法(特開昭54−94556号、特開平6−49
344号)が開示されている。これらのガラス繊維など
の繊維状充填剤で強化した芳香族ポリカーボネート樹
脂、及び熱可塑性芳香族ポリエステル樹脂からなる樹脂
組成物は、ガラス繊維などの繊維状充填剤の配合によ
り、剛性等の機械的特性、耐薬品性のみならずドローダ
ウン特性に優れた材料であり、ブロー成形用途として各
種工業分野に使用されている。
等の繊維状充填剤で強化した芳香族ポリカーボネート樹
脂、及び熱可塑性芳香族ポリエステル樹脂からなる樹脂
組成物は通常の金型温度(100℃以下)でブロー成形
した場合、その成形品外観はガラス繊維、カーボン繊維
等の繊維状充填剤が表面に浮きでて和紙模様となり、例
えば良好な塗装外観が必要な自動車部品等に使用する場
合、その塗膜を非常に厚くしなければならないという欠
点を有している。また、非常に高温の金型温度(120
℃〜130℃)でブロー成形することにより、ある程度
良好な外観を有する成形品を得ることが可能であるが、
成形サイクルが長くなり、生産性が著しく低下するとい
う問題点を有するものである。
として、タルク、マイカなどの鱗片状、板状の無機充填
剤を配合する方法(特開昭55−129444号、特開
平5−222283号)が開示されている。
填剤を配合した芳香族ポリカーボネート樹脂、及び熱可
塑性芳香族ポリエステル樹脂からなる樹脂組成物の成形
品外観は、ガラス繊維、カーボン繊維等の繊維状充填剤
を添加した樹脂組成物の成形品外観よりも良好である
が、その補強効果が小さい為に耐薬品性、機械的特性、
ドローダウン特性が低下するという欠点を有するもので
ある。
剛性等の機械的特性、及びドローダウン特性に優れた芳
香族ポリカーボネート樹脂、及び熱可塑性芳香族ポリエ
ステル樹脂からなる樹脂組成物が要求されていた。
面外観が良好であり、更に耐薬品性、衝撃強度、剛性等
の機械的特性、及びドローダウン特性に特に優れ、ブロ
ー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を
提供することを目的とする。
検討を重ねた結果、粘度平均分子量10,000〜4
0,000の芳香族ポリカーボネート樹脂、粘度平均分
子量70,000〜200,000の超高分子量芳香族
ポリカーボネート樹脂、及び熱可塑性芳香族ポリエステ
ル樹脂からなる樹脂組成物に特定のワラストナイト、及
びカルボキシル基及び/又はカルボン酸無水物基を含有
するオレフィン系ワックスを配合し、更に好ましくは、
ゴム質重合体を配合する事により目的とする充填剤にて
補強された芳香族ポリカーボネート樹脂、及び熱可塑性
芳香族ポリエステル樹脂からなる樹脂組成物が得られる
ことを見いだし、本発明に到達した。
量10,000〜40,000の芳香族ポリカーボネー
ト樹脂(A成分)88〜20重量%、粘度平均分子量7
0,000〜200,000の超高分子量芳香族ポリカ
ーボネート樹脂(B成分)2〜30重量%及び熱可塑性
芳香族ポリエステル樹脂(C成分)10〜50重量%か
らなる樹脂組成物100重量部に対して、アスペクト比
L/D=3〜50のワラストナイト(D成分)1〜10
0重量部、カルボキシル基及び/又はカルボン酸無水物
基を含有するオレフィン系ワックス(E成分)0.02
〜5重量部、及びゴム質重合体(F成分)0〜100重
量部を配合してなるブロー成形性に優れた芳香族ポリカ
ーボネート樹脂組成物、及びこれからなる成形品に係る
ものである。
樹脂(A成分)は、二価フェノールとカーボネート前駆
体との反応によって製造される。ここで使用する2価フ
ェノールとしては、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)プロパン[通称ビスフェノールA]を対象とする
が、その一部又は全部を他の二価フェノールで置換えて
もよい。他の二価フェノールとしては、例えばビス(4
−ヒドロキシフェニル)メタン、1,1−ビス(4−ヒ
ドキシフェニル)エタン、2,2−ビス(4−ヒドロキ
シ−3,5−ジメチルフェニル)プロパン、2,2−ビ
ス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェニル)プロパン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルフォン等があげら
れる。
ライド、カルボニルエステル又はハロホルメート等があ
げられ、具体的にはホスゲン、ジフェニルカーボネー
ト、二価フェノールのジハロホルメート及びこれらの混
合物である。芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するに
当り、前記の二価フェノールを単独でまたは2種以上を
使用することができる。また得られた芳香族ポリカーボ
ネート樹脂を2種以上混合して使用してもよい。
重合度は、粘度平均分子量で表して一般に10,000
〜40,000、好ましくは15,000〜30,00
0である。
脂を製造するに当たって、適当な分子量調節剤、反応を
促進するための触媒等を使用してもよい。
ーボネート樹脂(B成分)は、上記芳香族ポリカーボネ
ート樹脂(A成分)で記述した成分を任意にとり得る
が、使用する上記芳香族ポリカーボネート樹脂(A成
分)と同一のものが好ましい。超高分子量芳香族ポリカ
ーボネート樹脂(B成分)の重合度は、単独では溶融成
形に供し得ない粘度平均分子量80,000〜200,
000、好ましくは100,000〜160,000で
ある。粘度平均分子量80,000より小さいものを使
用したのでは、ドローダウン特性を改良するには十分で
はなく、また粘度平均分子量200,000より大きい
ものを使用したのでは、溶融押出性を保持するために配
合量を抑える必要があり、その結果ドローダウン特性の
改良が不十分となる。
化メチレン100mlにポリカーボネート樹脂0.7g
を20℃で溶解した溶液から求めた比粘度(ηsp)を次
式に挿入して求めたものである。 ηsp/c=[η]+0.45×[η]2 c [η]=1.23×10-4M0.83 (但し[η]は極限粘度であり、cは濃度で0.7であ
る。)
テル樹脂(C成分)は、ジカルボン酸あるいはその誘導
体と、グリコールあるいはその誘導体とから重縮合反応
により得られる樹脂で、ジカルボン酸またはグリコール
のいずれかが芳香族基を有するものである。
ソフタル酸、2−クロロテレフタル酸、2,5−ジクロ
ロテレフタル酸、2−メチルテレフタル酸、4,4−ス
チルベンジカルボン酸、4,4−ビフェニルジカルボン
酸、オルトフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン
酸、ビス安息香酸、ビス(p−カルボキシフェニル)メ
タン、アントラセンジカルボン酸、4,4−ジフェニル
エーテルジカルボン酸、4,4−ジフェノキシエタンジ
カルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、
ドデカン二酸、1,3−シクロヘキサンジカルボン酸、
1,4−シクロヘキサンジカルボン酸などを単独でも、
2種類以上混合しても用いる事ができる。これらの化合
物の中では、テレフタル酸、イソフタル酸の単独あるい
はこれらの混合物が特に好ましい。
ル、1,2−プロピレングリコール、1,3−プロパン
ジオール、2,2−ジメチル−1,3−プロパンジオー
ル、トランス−またはシス−2,2,4,4,−テトラ
メチル−1,3−シクロブタンジオール、1,4−ブタ
ンジオール、ネオペンチルグリコール、1,5−ペンタ
ンジオール、1,6−ヘキサンジオール、1,4−シク
ロヘキサンジメタノール、1,3−シクヘキサンジメタ
ノール、デカメチレングリコール、シクロヘキサンジオ
ール、p−キシレンジオール、ビスフェノールA、テト
ラブロモビスフェノールA、テトラブロモビスフェノー
ルA−ビス(2−ヒドロキシエチルエーテル)などが単
独でも、2種類以上を混合しても用いる事ができる。こ
れらの中ではエチレングリコール、1,4−ブタンジオ
ールが特に好ましい。
ステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリヘキサメ
チレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレン
テレフタレート、ポリ(エチレンテレフタレート/シク
ロヘキサンジメチレンテレフタレート)共重合体、ポリ
(エチレンテレフタレート/エモレインイソフタレー
ト)共重合体、ポリ(ブチレンテレフタレート/ブチレ
ンドデカジオエート)ポリエステルエーテル共重合体、
ポリアリレート等を挙げることができる。これらの熱可
塑性芳香族ポリエステル樹脂は単独でも良く、また混合
して使用してもよい。これらの熱可塑性ポリエステル樹
脂のうち、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン
テレフタレート、又は、ポリブチレンテレフタレートと
ポリエチレンテレフタレートとの混合物の使用が好まし
い。
分)は、針状結晶をもつ天然白色鉱物(カルシウムメタ
シリケート)であり、化学式CaSiO3 で表され、通
常SiO2 50重量%、CaO47重量%、その他Fe
2 O3 、Al2 O3 などを含有しており、比重は約2.
9である。本発明においては、該ワラストナイトはアス
ペクト比L/D=3〜50、好ましくは5〜50の範囲
にあることが必要である。本発明でアスペクト比L/D
とは、ワラストナイトを走査型電子顕微鏡写真を撮影
し、写真中の100個のワラストナイト繊維の平均繊維
長(L)と平均繊維径(D)との比で表されるものであ
る。
理剤、例えばシラン系カップリング剤、チタネート系カ
ップリング剤などのカップリング剤などで表面処理を施
したものを使用しても差し支えない。アスペクト比が3
未満では、補強効果が不十分であり、耐薬品性、疲労特
性が低下するようになり、アスペクト比が50を超える
と得られる成形品の外観が悪化するようになり好ましく
ない。また、該ワラストナイトは、通常の表面処理剤、
例えばシラン系カップリング剤、チタネート系カップリ
ング剤などのカップリング剤などで表面処理を施したも
のを使用しても差し支えない。
はカルボン酸無水物基を含有するオレフィン系ワックス
(E成分)とは、オレフィン系ワックスを特殊処理して
得られるカルボキシル基及び/又はカルボン酸無水物基
を持つワックスである。このカルボキシル基及びカルボ
ン酸無水物基は、このオレフィン系ワックスのどの部分
に結合してもよく、またその濃度は特に限定されない
が、該オレフィン系ワックス1g当り0.1〜6meq
/gの範囲が好ましい。0.1meq/gより少なくな
ると剛性及び耐衝撃性の改良効果が不十分となり、6m
eq/gより多くなると該オレフィン系ワックス自身の
熱安定性が悪化し好ましくない。かかるオレフィン系ワ
ックスの市販品としては例えばダイヤカルナ−PA30
(三菱化成(株)製:商品名)、ハイワックス酸処理タ
イプの2203A、1105A(三井石油化学(株)
製:商品名)、あるいは酸化パラフィン(日本精蝋
(株)製)などが挙げられ、これら単独あるいは2種以
上の混合物として使用される。
カーボネート樹脂組成物はA成分、B成分及びC成分の
合計を100重量%とした場合に、上述の芳香族ポリカ
ーボネート樹脂(A成分)88〜20重量%、好ましく
は76〜35重量%、超高分子量芳香族ポリカーボネー
ト樹脂(B成分)2〜30重量%、好ましくは4〜25
重量%、熱可塑性芳香族ポリエステル樹脂(C成分)1
0〜50重量%、好ましくは15〜40重量%からなる
熱可塑性樹脂組成物100重量部に対して、アスペクト
比L/D=3〜50のワラストナイト(D成分)1〜1
00重量部、好ましくは5〜70重量部、更に好ましく
は10〜40重量部、カルボキシル基及び/又はカルボ
ン酸無水物基を含有するオレフィン系ワックス(E成
分)を0.02〜5重量部、好ましくは0.05〜3重
量部、配合してなるものである。
(B成分)の配合割合が2重量%未満ではドローダウン
特性の改良が不十分であり、30重量%を超えると溶融
粘度が増大し成形が困難となる。
分)の配合割合が50重量%を超えると機械的強度が低
下するようになり、10重量%未満では耐薬品性が低下
するようになり好ましくない。
ナイト(D成分)の配合割合が1重量部未満では、補強
効果が小さく、剛性が不十分となり、100重量部を超
えると得られる成形品の外観が悪化するようになり好ま
しくない。
物基を含有するオレフィン系ワックス(E成分)の配合
割合が0.02重量部未満では剛性、耐衝撃性改良効果
が小さく、5重量部を超えると外観、機械的強度が低下
するようになり好ましくない。
D成分、及びE成分からなる樹脂組成物にて目的とする
樹脂組成物を得ることが可能であるが、更に、耐衝撃
性、特に低温雰囲気下の耐衝撃性を向上させるために、
熱可塑性樹脂組成物100重量部に対して、ゴム質重合
体(F成分)を1〜100重量部、好ましくは5〜70
重量部更に配合することが可能である。
としては、例えば、ブタジエン−アルキル(メタ)アク
リレート−スチレン共重合体等のジエン系弾性重合体、
ブタジエン−アルキルアクリレート−アルキル(メタ)
アクリレート共重合体等のアクリル系弾性重合体、ポリ
オルガノシロキサンゴムとポリアルキル(メタ)アクリ
レートゴム成分とが相互に絡み合った構造を有している
複合弾性重合体、オレフィン系共重合体などが挙げら
れ、これらを単独あるいは2種以上混合して用いること
ができる。さらにオレフィン系共重合体とは、エチレン
及び/または炭素数3以上のα−オレフィンと不飽和カ
ルボン酸エステルとを重合させて得られるものである。
かかるオレフィン系共重合体を構成する炭素数3以上の
α−オレフィンとしては、プロピレン、ブテン−1、ヘ
キセン−1、デセン−1、4−メチルブテン−1、4−
メチルペンテン−1などが挙げられるがプロピレン又は
ブテン−1が好ましい。また不飽和カルボン酸エステル
としては、炭素数3〜8の不飽和カルボン酸、例えば、
アクリル酸、メタクリル酸などのアルキルエステルであ
り、具体例としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エ
チル、アクリル酸n−プロピル、アクリル酸イソプロピ
ル、アクリル酸n−ブチル、アクリル酸イソブチル、メ
タクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸
n−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル
酸n−ブチル、メタクリル酸イソブチル、などが挙げら
れるが、アクリル酸エチル又はメタクリル酸メチルが好
ましい。該オレフィン系共重合体はエチレン及び/又は
炭素数3以上のα−オレフィンは50〜99重量%、不
飽和カルボン酸エステル1〜50重量%の範囲内で共重
合したものを用いることが好ましい。
量部未満では衝撃強度が低く、100重量部を超えると
剛性、耐薬品性が低下するようになり好ましくない。
わない範囲で、難燃剤(例えば、臭素化ビスフェノー
ル、臭素化ポリスチレン、臭素化ポリカーボネート
等)、難燃助剤(例えば、三酸化アンチモン、アンチモ
ン酸ナトリウム等)、核剤(例えば、ステアリン酸ナト
リウム、エチレンーアクリル酸ナトリウム等)、安定剤
(例えば、リン酸エステル、亜リン酸エステル等)、酸
化防止剤(例えばヒンダードフェノール系化合物等)、
光安定剤、着色剤、発泡剤、滑剤、離型剤、帯電防止
剤、等を配合してもよい。また、少量の他の熱可塑性樹
脂を添加してもよい。
ンダー、リボンミキサー、タンブラー等で均一に混合し
た後、通常の押出機などにて溶融混練し、ペレット化す
ることができる。また、任意の各成分のいずれかをあら
かじめ混合した後、残りの成分を混合し、通常の押出機
などにて溶融混練し、ペレット化してもよい。かくして
得られた樹脂組成物はブロー成形、インジェクションブ
ロー成形のほか、押出成形、熱成形、真空成形、射出成
形、ガスアシスト成形等の任意の方法で容易に成形する
ことができる。
明する。なお、評価は下記の方法によった。
部を切り出し、日本ビーケミカル(株)製R−230ド
ーバーホワイトを塗布し、80℃×1時間乾燥した後、
万能表面形状測定機(SURFCOM 3B.E−MD
−S10A:東京精密(株)製)にて触針径2μm、触
針圧0.07gの条件にて平均表面粗さ(Ra)を測定
した。なお塗装膜厚は30μmであった。
い、[1/8″]試験片にてノッチ付きアイゾット衝撃
強度を測定した。 (3)剛性;ASTM D790に従い曲げ試験を実施
し、曲げ弾性率を測定した。 (4)耐薬品性;ASTM D638にて使用する引張
り試験片に1%の歪を付加し、30℃のエッソレギュラ
ーガソリンに3分間浸漬した後、引張り強度を測定し保
持率を算出して耐薬品性の指標とした。ここで保持率は
下記式により計算した。 保持率(%)=(処理サンプルの強度/未処理サンプル
の強度)×100
示);ブロー成形機のダイより押出されたパリソンがダ
イ下、任意の長さに達した時の重量を測定し、図1に示
すように横軸にパリソン長さ、縦軸にパリソン重量をと
って曲線OPを作成し、この曲線に原点で接線OBを引
き、パリソン長さLiに対応する重量をWPi、パリソ
ン長さLiに対応する接線OBとの交点の重量をWBi
とし下式より求める。 DD(%)=100×(WBi−WPi)/WBi ドローダウン性は小さい方が好ましい。
示す各成分を表記載の量及び、リン系安定剤(サイクリ
ック ネオペンタンテトライルビス(オクタデシルフォ
スファイト):旭電化工業(株)製PEP−8)を0.
1重量部混合し、径30mmのベント式押出機[ナカタ
ニ(株)製VSK−30]によりシリンダー温度270
℃でペレット化した。このペレットを120℃で5時間
乾燥した後、射出成形機[日本製鋼所(株)製J−12
0SA]によりシリンダー温度270℃、金型温度70
℃で試験片を作成し、評価結果を表1に示した。
燥した後、ブロー成形機[住友重機械工業(株)製住友
ベクームSE51/BA2]を用いて、パリソンを形成
し、Li=50cmの位置でドローダウン性を測定し
た。使用したブロー成形機のスクリュー径は50mm
φ、ダイ外径は60mmφ、ダイ内径は56mmφであ
る。さらに、得られたパリソンを型締め、吹き込みし、
W100mm×T40mm×H300mmの箱型のブロ
ー成形品を得た。この時の成形条件は、シリンダー温度
260℃、金型温度60℃、ブロー空気圧が5kgf/
cm2 である。
の通りである。また、表1中にあるwt%及びwt部は各々
重量%及び重量部を表す。
子量25,000のポリカーボネート[帝人化成(株)
製パンライトL−1250](以下PCと称す)
樹脂 ビスフェノールAとホスゲンより製造される粘度平均分
子量120,000のポリカーボネート(以下UHM−
PCと称す)
帝人(株)製、固有粘度0.8(以下PETと称す) ポリブチレンテレフタレート樹脂:TRB−H;帝人
(株)製、固有粘度1.07(以下PBTと称す)
(株)製、平均径(D)=4.5μm、アスペクト比L
/D=8(以下W−1と称す) ワラストナイト:NN−4;巴工業(株)製、平均径
(D)=4μm、アスペクト比L/D=20(以下W−
2と称す) ガラス繊維:3PE−941;日東紡(株)製、平均
径(D)=13μm アスペクト比L/D=230(以下GFと称す) タルク:P−3;日本タルク(株)(以下Tと称す)
フィン系ワックス:ダイヤカルナ−PA30;三菱化成
(株)製(カルボキシル基含有量=約1meq/g)
(以下WAXと称す)
クリレート共重合体:EXL−2602;呉羽化学工業
(株)製(以下E−1と称す) ポリオルガノシロキサン成分及びポリアルキル(メ
タ)アクリレートゴム成分が相互侵入網目構造を有して
いる複合ゴム:S−2001;三菱レイヨン(株)製)
(以下E−2と称す)
した場合の表面外観が良好であり、更に詳しくは耐薬品
性、疲労特性、剛性等の機械的特性、ブロー成形性に優
れたものであり、各種工業用途、特にスポイラー、バン
パー等の自動車用途に有用である。
Claims (3)
- 【請求項1】 粘度平均分子量10,000〜40,0
00の芳香族ポリカーボネート樹脂(A成分)88〜2
0重量%、粘度平均分子量70,000〜200,00
0の超高分子量芳香族ポリカーボネート樹脂(B成分)
2〜30重量%、及び熱可塑性芳香族ポリエステル樹脂
(C成分)10〜50重量%からなる熱可塑性樹脂組成
物100重量部に対して、アスペクト比L/D=3〜5
0のワラストナイト(D成分)1〜100重量部、カル
ボキシル基及び/又はカルボン酸無水物基を含有するオ
レフィン系ワックス(E成分)0.02〜5重量部、及
びゴム質重合体(F成分)0〜100重量部を配合して
なるブロー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂
組成物。 - 【請求項2】 ゴム質重合体(F成分)の配合量が1〜
70重量部である請求項1記載のブロー成形性に優れた
芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 - 【請求項3】 請求項1、2のいずれか1項記載のブロ
ー成形性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を
成形して得られた成形品。
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-
1996
- 1996-08-13 JP JP21366396A patent/JP3495195B2/ja not_active Expired - Fee Related
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