JPH10505494A - 植物に活性物質を制御して投与するための着床成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 植物に活性物質を投与するために用いられ、着床可能及び一部生物に分解され得るポリマーを含み、活性物質の制御された徐放出を植物に対して行うことができる着床成形体であって、前記着床成形体は少なくとも一種類の疎水性ポリマーを含有することを特徴とする着床成形体を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】 植物に活性物質を制御して投与するための着床成形体 本発明は、植物に活性物質を投与するために用いられる着床可能な、一部生物 分解され得るポリマーを含む成形体に関するものである。 人体医学、獣医学に比べ、着床可能な器具を用いて活性物質を植物に投与する 技術はあまり知られていない。一般的に用いられる活性物質製剤は、植物に直接 スプレーされるか、または植物の根元の土壌にかけられる。これらの従来の散布 法では、散布時においてかなりの活性物質のロスがみられ、それにより起こる環 境上の問題（空気、土壌、水の汚染）があった。また、この散布法では、多量の 活性物質が必要とされていた。 この活性物質のロスという問題は、都市において（街路樹、公園の木等に対し ての）保護政策が取られる時、または例えば農作物有害生物による害が多くみら れる一時期に何度も同じ散布対策が取られる時に深刻になる。 植物保護処理時の環境汚染の危険性を少なくし、その一方で活性物質の作用を 永続させるために各種の活性物質放出法が提案されている。例えば、ＥＰ特許第 ０２５４１９６号とドイツ特許第３９２２３６６号は、植物に浸透活性物質を経 皮または外皮投与する器具を提案している。これらは平らで、粘着性のある圧力 に敏感な粘着システムで、植物の茎軸の好ましい部分に適用可能な徐放デポプレ パラートである。また、ドイツ特許第１７６００６０号（ＤＥ−ＧＭ１７６００ ６０）と米国特許第４，７６６，６９５号明細書は、植物の外的保護のための防 虫剤、殺虫剤を含ませたツリーリングを提案している。前記従来技術の公報は、 活性物質の持続的投与に関しては明白に述べていないが、発明の構成によりその ような役割を持つことは明らかである。 前記活性物質放出システムは、植物の表面外部に付けられるため、環境に影響 を受ける粘着性などの機能上の問題を持つ。また、システムの枯渇により器具を 取り外す必要性も持つ。また、このような取り付け方法により、末端細胞などの 障壁により活性物質の吸収が妨げられるという問題もある。 米国特許第４，０７８，０８７号明細書と同第４，１０３，４５６号明細書、 カナダ特許第１，０８９，６４５号、また米国特許第３，５７６，２７６号明細 書で提案されている活性物質を、植物の導管組織に直接注入投与する方法は前記 問題を持たないが、別の問題点がある。つまり、活性物質が早急に、また直接導 管組織に放出されるので、物質が超過集中し、それにより植物にダメージを与え る危険性がある。また、活性物質の必要量を長期的に保つための処理を何度も繰 り返す必要もある。これらの問題は、植物の中に組み込まれた放出器具を用いて 活性物質を持続的、長期的に供給することにより解消する事が出来る。 着床で活性物質を投与する方法は、オーストラリア特許第８４３１４９７号と 日本の特開昭５８−３９６０２号公報に提案されているが、商業的にはまだ利用 されていない。 オーストラリア特許第８４３１４９７号は、機械で開けた樹幹の穴に着床され る多孔セラミックス体を提案しており、そのセラミックス体は外部にある活性物 質貯蔵部に管で接続されている。活性物質の２段階に及ぶ放出、例えば貯蔵部か らの流出、多孔セラミックス体の通過は、蒸散による通電道管の圧力また多孔イ ンプラントの毛管圧力により行われる。これにより、植物への活性物質放出は植 物中の水分バランスの影響を大きく受け、蒸散が活発な場合には活性物質が過剰 に放出されるという問題もあり得る。この器具が用いられる場合には、十分な正 確さで活性物質を投与することはほとんど不可能である。また、処理後にはイン プラント（セラミック体）を取り外さなければならないため、このシステムを用 いるのは大変困難である。 一方、日本の特開昭５８−３９６０２号公報は、前記問題がない着床可能の活 性物質を含む成形体を提案している。この成形体は各種の形状（タブレット、ロ ッド、ディスク等）に形成されることが可能で、デンプン・アクリルアミド共重 合体、デンプン・アクリロニトリル共重合体などの強吸水性ポリマーとエチレン ・ビニルアセテート共重合体などの親水性ポリマーの混合物から成る。このシス テムは、樹木に生物学的活性物質を放出するもので、例えばセラトシスティス エスピーピー(ceratocystis spp.)(ピナス シルベストリス(Pinus silvestris) )等の長期的処置を必要とする病気を対処することを主な目的としている。この システムは、樹幹にあらかじめ形成された空洞（穴）に挿入され、そのまま長期 的に放置される。多量の水分吸収により起こる膨脹はかさの増大につながり、結 果的にインプラント用の空洞が埋まり、穴が完全に塞がってしまう。この特許公 報において、インプラント（成形体）の生物分解性に関しては直接述べられてい ないが、これらのインプラントの化学組成を考慮すればその植物組織中で少なく とも部分的に生物分解され得ることを示唆している。よって、この公報の範囲内 ではこのシステムは部分的な生物分解性があると考えるべきで、すなわち植物か ら取り外す必要が無い利点を持つ。 しかしながら、上記システムは主にその化学組成が原因する多くの課題を持っ ている。主に親水性ポリマーから成るため、このシステムは疎水性が高い物質に はあまり向いていない。特に、活性物質の多量投与が要求される場合には、この インプラントシステムはむしろ不向きである。 また、高水和状態の植物細胞に植え付けた場合、親水性ポリマーマトリックス は活性物質を比較的速く放出するという問題を持つ。これにより、活性物質の極 度な放出が起こり、短期間でシステムが枯渇する。植物に活性物質を例えば定期 的におこる感染度の高い病気または害虫に対する処置として投与する場合、効果 的放出量が長期的に保持される必要が要求される場合が多い。この処置（例えば 、降雨量の多い地域でりんごの木を襲う例えばスカーフ アタック(scurf attac k)、またはバナナの芽を壊滅する害虫の対処をする処置では、ポリマーはシステ ムにデポ特性をもたらすキャリアでなければならない。 また、上記システムは活性物質ロスの問題を十分解決する事が出来ない。以上 の通り、インプラント体と植物空洞の境界表面との接触は、インプラント投与部 においての細胞の水分吸収、すなわち水和状態の影響を受ける。植物細胞の浸透 状態は水分バランスの需要により大きく変動を受ける事が一般的に知られている 。極度に低い、または極度に高い水分ポテンシャルはインプラントの容量変化を もたらし、よって樹幹の空洞密閉度にも変化をもたらす。 最後に、比較的低い熱可塑性と不十分な耐久性も、上記システムが持つ問題点 である。この問題も、骨格ポリマーの親水性により起こる。 本発明は、前記従来の課題を解決するため、短期的また長期的に活性物質放出 するために植物に着床され、また生物分解可能で耐久性に優れた活性物質放出シ ステムを提供することを目的とする。 前記目的を達成するため、本発明の着床成形体は請求項１に示す通りである。 本発明は下記の詳細な説明によって明らかにされよう。 本発明のインプラント体、すなわち部分的に生物分解され得る成形体は、ポリ マーと、少なくとも一種類の疎水性ポリマーとを実質的に含む構成成分によって 提供される。 前記構成においては、ポリマーが部分的に生物分解され、活性物質の放出率が 生物分解率により調整されることが好ましい。 本発明の明細書中の“生物分解可能”とは、“生物学上活動的な環境における 作用により分解可能”という意味を示している。 従って、成形体は高等植物の物質代謝に利用され、また微生物に分解される。 生物分解により活性物質の放出が同時に起こり、植物中の生物侵食作用で分解が 起こる。本発明において、成形体は生物分解により主に生物的に和合性がある断 片になり、植物の代謝経路で吸収される。植物組織中での分解程度は、インプラ ント材料の種類による。よって、分解期間は、材料の選択により決定できる。本 発明は、長期的または短期的処理にも対応できるため、主にあらゆる園芸上の要 求を満たす事ができる。また、植物中で有る一定期間に部分的、または完全に分 解されるので、除去工程が不必要になる。また、植物が枯れた後でも成形体は自 然のサイクルに組み入れられる。従来のシステムと比べ、本発明は環境に対し不 利な影響を全く与えないことが主な利点である。また、本発明において、成形体 は微生物が活発な環境で（水、炭酸ガス、また自然発生する代謝物質等に）部分 的にまたは完全に分解される。 本発明では、生物分解のためにインプラントに含まれるポリマーがキャリアと して利用され、生物活性物質が（化学反応無しで）不活性ポリマーマトリックス に組み込まれている。ポリマーは活性物質に対し高い吸収力（耐荷力）、もう一 方で好ましい適用機能（十分な耐久性と加工性）を持ち、殺草性は無く、また他 の物質との混合も出来る。すなわち、そのポリマーマトリックスが疎水性ポリマ ーを含むことが本発明の重要な特徴である。 本発明において、下記の生物分解可能な疎水性ポリマーは特に好ましい。 − カプロラクトン、ポリ（３−ヒドロキシブタン酸）(poly(3-hydroxybutanoi c acid))、ポリヒドロキシブタン酸／ヒドロキシ吉草酸共重合体(polyhydroxybu tanoic acid/hydroxyvaleric acid-copolymers)類、及びポリ乳酸(polylactic a cid)などの脂肪族ポリエステル類 − セルロースエーテル類、セルロースエステル類またはセルロース混合エステ ル類などの２以下の置換基をもつセルロース誘導体類 − 無水物重合体類(polyanhydrides) − クラフト法(Kraft-process)で作成されたリグニン − キチン(chitin) 脂肪族ポリエステルの例としては、４５０，０００のモル分子量を持つポリヒ ドロキシブタン酸／３−ヒドロキシ吉草酸共重合体(polyhydroxybutanoic acid/ 3-hydroxyvaleric acid-copolymers)がある。 セルロースジエチルエーテルは、セルロースエーテルの一例である。 セルロースジアセテートはセルロースエステルの一例で、セルロースアセテー トブチレートは混合エステルの一例である。 無水物重合体類(polyanhydrides)の例としては、ポリ（1,3-ビス-p-カルボキ シフェノキシ-プロパン／セバシン酸）共重合体(poly-(1,3-bis-p-carboxy-phen oxy-propane/sebacic acid)-copolymer)がある。 前記疎水性ポリマーは生物分解性が高く、また熱可塑加工性にも優れている。 前記従来の着床システムに比べ、本発明の成形物は疎水性ポリマーを活性物質 キャリアマトリックスに組み込む事により、疎水性が高い活性物質を容易に混入 することができ、また活性物質の除放が可能になる。 活性物質を含むインプラントの親水性は、膨脹及び／または加水分解による早 い生物侵蝕を起こし、よって早急な活性物質放出をもたらすことが一般的に知ら れている。そのような親水性システムに疎水性が高い活性物質を混入することは 好ましくない。そのに対し、疎水性ポリマーは、組み込まれた活性物質を比較的 均一に徐放配分することができる。 着床後、本発明の成形物は植物組織に活性物質を放出する。活性物質は、成形 物の拡散及び／または膨脹、または生物分解により放出される。膨脹性及び生物 分解性は、ポリマーの親水性によるので、疎水性ポリマーを成形体に用いる場合 には、成形体は植物中に長期保持され、活性物質も除放されることができる。こ れにより、本発明の成形体は（疎水性のポリマー部により）活性物質を持続的に 徐放出する事ができる。 また、本発明の成形体に用いられる材料は熱可塑性があり、優れた加工性を持 つ。その加工性の改善は、主に成形体材料の流動性と粘弾性に影響を受ける。特 に、ポリマーが混和不可能な２相からなり、それらの相を混合するために用いら れる可塑化剤が加えられる場合には、疎水性ポリマーを組み込む事により材料の 加工性の改善ができる。 本発明の成形体は、０．５〜９０重量％の少なくとも一種類のポリマーから成 り、そのポリマーのうち（成形体の総重量に対し）少なくとも３０〜８０重量％ 、好ましくは成形体の総重量に対して５０〜６５重量％は疎水性ポリマーからな る。成形体材料のマトリックス材料（ポリマー）と補助添加剤の比率は広い範囲 にわたる。 種々のポリマーが生物分解可能なキャリア材として利用される。好ましいもの は、グリコール酸のポリマー、乳酸のポリマー、またはこれらのポリマーから成 る共重合体である。特に、ポリラクチド類(polylactides)、ポリグリコリド類(p olyglycolides)またそれらの共重合体などの上記カルボン酸の誘導体が好ましい 。一般に、例えばα−ヒドロキシブタン酸(α-hydroxybutanoic acid)、α−ヒ ドロキシイソ吉草酸(α-hydroxyisovaleric acid)、α−ヒドロキシイソカプロ 酸(α-hydroxyiocaproic acid)、α−ヒドロキシヘプタン酸(α-hydroxyheptano ic acid)、α−ヒドロキシオクタン酸(α-hydroxyoctanoic acid)、α−ヒドロ キシデカン酸(α-hydroxydecanoic acid)、α−ヒドロキシミリスチン酸(α-hyd roxymyristic acid)などの植物組織に吸収される２〜１６の炭素原子を含むヒド ロキシ脂肪酸とその誘導体の単独重合体、または共重合体が好ましい。特に、適 合する多くのα−ヒドロキシ脂肪酸の誘導体としては、ポリヒドロキシ吉草酸エ ステル(polyhydroxy valerate)、ポリヒドロキシブチレート(polyhydroxy butyr ate)、またそれらの共重合体が好ましい。 また、本発明の成形物を形成する活性物質マトリックスに含まれるより好まし いポリマーとして、ポリアミド、特にポリリシンエチル／メチルエステルフマル アミド(polylysine ethyl/methyl ester fumaramide)、ポリリシンメチルエステ ルフマルアミド(polylysine methyl ester fumaramide)、ポリリシンエチルエス テルフマルアミド(polylysine ethyl ester fumaramide)、ポリリシンブチルエ ステルフマルアミド(polylysine butyl ester fumaramide)がある。 また本発明では、生物分解可能なインプラント（成形体）に自然に存在する（ 人工的に製造されたものではない）ポリマーを、活性物質キャリアーとして含む こともあり得る。澱粉、クラフト法によるリグニン、キチン、セルロース、また セルロースの誘導体が特に好ましい。 本発明の成型体のポリマーマトリックス中の疎水部として、下記に示す生物分 解可能なポリマーも用いる事もできる。 − 脂肪族ポリエステル（例えば、カプロラクトン） − ２以下の置換数を持つセルロース誘導体（例えば、セルロースジエチルエー テル） − 無水物重合体類(polyanhydrides)、例えばポリ(1,3-(p-カルボキシフェノキ シプロパン／セバシン酸)共重合体(poly-(1,3-(p-carboxy-phenoxy-propane/seb acic acid)-copolymer)) 本発明の着床成形体により放出される活性物質は、動物または植物組織中の作 用に影響を与える事ができるものも含む。主に、浸透殺虫剤、浸透殺ダニ剤、浸 透殺かび剤、浸透殺菌剤などの反応性植物保護剤を含む。 浸透殺虫剤としては、例えばブトカルボキシン(butocarboxim)、ジメトエート (di-methoate)、フェノキシカーブ(fenoxycarb)、メタミル(methamyl)、オキサ ミル(oxamyl)、オキシデメトンメチル(oxydemeton-methyl)、プリミカーブ(piri micarb)、プロポクサー(propoxur)が含まれる。 浸透殺ダニ剤としては、例えばクロフェンチザイン(clofentizine)、フェンブ タチンオキシド(fenbutatinoxide)、ヘキシチアゾックス(hexythiazox)が含まれ る。 浸透殺かび剤としては、例えばベノミル(benomyl)、ブロムコナゾール(bromuc onazole)、ビテールタノール(bitertanole)、エタコナゾール(etaconazole)、フ ルシルアゾール(flusilazol)、フラールアキシル(furalaxyl)、フォセティル− Ａｌ(fosetyl-Al)、イマザリル(imazalil)、メタラキシル(metalaxyl)、ペンコ ナゾール(penconazole)、プロピコナゾール(propiconazole)、シアベンダゾール (thiabendazol)、トリアジメフォン(triadimefon)、トリアジメノール(triadime nol)、トリフォリン(triforine)が含まれる。 フルメクイン(flumequine)は、浸透殺菌剤の一例である。 浸透成長制御剤としては、例えばエテフォン(ethephon)とβ−インドリル酢酸 (β-indolylacetic acid)(IAA)が含まれる。 前記浸透活性物質が従来の方法で加えられた場合、植物器官（葉、根、茎軸） に吸収され、吸収後には植物の導管システムに運搬され、浸透分配されることは 既に周知されている。 また、本発明の成形物により放出される活性物質として、例えばいらくさ、ヨ モギ菊、とくさ、またはノットウッド(herbaceous knotwood)などの植物の抽出 物も利用することができる。これらの物質は、部分的、または総体的（浸透的） 放出にも用いる事ができる。 本発明の成形体に含まれる活性物質は、単独または他の物質と混ぜ合わせて用 いられることもできる。活性物質は、不活性ポリマーマトリックス中に溶解され るか、または拡散される。活性物質の分子の大きさは大きな範囲にわたるが、１ ０μｍ未満の範囲であることが好ましい。 成形補助添加剤は、活性物質に（植物に対しての）好ましい物理的、化学的形 態をもたらすためのもので、種々の目的に合わせて適用される。また、活性物質 の効能を最大限引き出す事もできる。本発明の成形体は、補助剤として浸透エン ハンサー(penetration enhancers)、分解促進剤(degradation accelerators)、 発泡剤(pore-forming agents)、pH調整剤(pH-regulators)、乳化剤(emulsifiers )、充てん材(fillers)、可塑化剤(plasticizing agents)を含むことができる。 浸透向上剤は、植物の導管システムにおける活性物質の吸収を補助する。エン ハンサーの例としては、硫酸アルキル類、スルホン酸アルキル類、脂肪酸類、脂 肪酸塩類、モノトリグリセリド長鎖アルコール類、ジグリセリド長鎖アルコール 類、トリグリセリド長鎖アルコール類、サリチル酸、２−ピロリドン誘導体、ま たは尿素がある。 分解促進剤は、インプラント（成形体）の分解速度を早める補助剤である。本 発明に用いられるものは、メチルエステル、エチルエステル、ｎ−プロピルエス テル、イソプロピルエステル、ｎ−ブチルエステル、イソブチルエステル、ｎ− ペンチルエステル、またはイソペンチルエステルがある。特に、酢酸エステルと 呼ばれるエチルアセテートが好ましい。 本発明のインプラント（成形体）は、分解促進剤と共に活性物質の放出を調節 する増孔剤も含む。発泡剤によって（成形体に）形成された穴から活性物質が直 接放出される。または、生物侵蝕過程が起こるか、促進される。発泡剤の好まし い例としては、水溶性サッカリド類、ジサッカリド類（例えば、グルコース、フ ラクトース、キシロース、ガラクトース、スクロース、マルトース、サッカロー ス等）、と同族混合物（例えば、マンニトール、ソルビット等）があり、そのう ちラクトースが特に好ましい。 ｐＨ−調整剤としては、グリシン緩衝液、シトラート緩衝液、ホウ酸塩緩衝液 、リン酸塩緩衝液、またはクエン酸リン酸塩緩衝液が本発明では好ましい。 乳化剤として高級脂肪アルコール類、部分脂肪酸エステル類(partial fatty a cid esters)、多価アルコール類、糖分の部分脂肪酸エステル類(partial fatty acid esters of sugars)、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル類(polyethyl eneglycol fatty acid esters)、ポリエチレングリコールソルビタン脂肪酸エス テル類(polyethyleneglycol sorbitan-fatty acid esters)、リン脂質類、四級 アンモニウム混合物、ピリジニウム混合物等を本発明に用いる事ができる。 充てん材としては、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、二酸化ケイ素 がある。 成形体の材料の加工工程、特に各相を混合また形成する工程は、可塑化剤によ り促進される。本発明に好ましい可塑剤は、例えばポリ（エチレングリコール） フェニールエーテル（Pycal 94）、グリセロール(glycerol)、ソルビット、パル ミチン酸、ラウリン酸、オレイン酸の誘導体がある。 ポリマーと成形補助添加剤の（質、量ともの）組み合わせ方が、活性物質放出 率の鍵である。経験豊かな技術者は、好ましい放出率を設定した上で、組み合わ せ方を決定する。本発明において、成形体のキャリアマトリックスは各種の異な る分子量を持つ、生物分解可能なポリマーの混合物である。比較的分子量が少な いポリマーが生物分解される事により、初期の反応物質放出が行われる。一方、 比較的分子量が多いポリマーの分解は後に行われ、よって放出も後になる。分子 量の少ないポリマーとして、例えばポリ（Ｌ（＋）乳酸）(poly-(L(+)-lactic a cid))、ポリ（Ｄ乳酸）(poly-(D-lactic acid))、ポリ（ＤＬ乳酸）(poly-(DL-l actic acid))、ポリグリコール酸(polyglycolic acid)、またこれらの混合物が ある。この混合物の分子量は、１，０００〜４，０００、好ましくは１，５００ 〜２，５００である。 また本発明の成形体に活性物質を含まない低分子量のポリマーコーティング層 も追加形成する事もできる。これにより、インプラント着床後に活性物質を徐々 に放出する事ができる。 主にポリエステルから成る成形体は、特に利点が目立つ。これらの成形体であ ると、分解率をエステル結合の数で間接的に調節する事ができる。周知の通り、 酵素または加水エステル開裂(enzymatic or hydrotic ester cleavages)により 形成されるカルボキシ基は、マトリックスポリマーの親水性を高め、よって植物 の生理的膨脹性を高める。利用に則したポリエステルの選択により、熟練の技術 者は成形体の分解率を目的に応じて決定する事ができる。 本発明の成形体を形成する活性物質、ポリマーキャリア、成形補助添加剤の混 合物は、剛直で、耐久性があり、同時に形成されることができるものである。ま た、この混合物は多様な形に加工されることができる。 本発明の好適な実施の形態によれば、混合物は活性物質を含む層が少なくとも 一層形成されている多層構造を持つ。各層は結合または一体化されるか、または 各部分（図１−３の１に示されている各区画）に分割されている。それぞれの部 分（区画）の配列は、特に限定されない。例えば、ある一層を中心にしてその回 りに覆い被さるように、またはその一層を露出するように他層を形成する“核” 構造（図１）の配列も形成できる。別の例として、層を交互に連続配列する構造 （図２と図３）もある。 各部分（区画）を形成することにより、種々の活性物質を含む区画が形成され る。活性物質の放出率は、それぞれの区画により大きく異なる。また、すべての 区画に活性物質を含有させる必要は無い。 放出率の異なる区画を形成すれば、種々の活性物質が同一インプラント（成形 体）から連続的に放出される。よって、各種の植物の病気すべてを対処する上で 大変利点がある。 本発明の成形体の形状は特に限定されず、好ましくは小さなロッド、板、球体 、粒状等がある。より好ましくは、手で扱われるほどの寸法がある形状である。 一般的に粒子の大きさは０．１〜５０ｍｍ、より好ましくは０．２〜２０ｍｍで ある。 これらの形の中でも、釘またはネジ状の形状が適用性、使い安さの面で特に好 ましい。特に、耐久性のある先端２を持つ釘状の成形体（図４）が好ましい。耐 久性は、金属等の剛直材料をコーティングすれば得ることができる。この形状で あれば、素人でも簡単に成形体を適用する事ができるので優れている。また、適 用期中には樹幹に形成される穴を釘の頭で覆う事ができるため、活性物質の排出 の危険が無くなる。 本発明の他の好適な実施の形態によれば、各釘状の部材５（図５）はそれぞれ を留めて結合するか、または剛直板４（図５）を用いて結合される。その板の寸 法は、インプラント（成形体）の数に因り、その材料は植物細胞に合う耐久性の あるもので成る。特に、木材が好ましい。樹幹に成形体をかなり楽に挿入できる ことも有利である。いくつかの扱いにくい小さな釘状の部材が一つの構成単位に まとめられるので好ましい。また、大きな衝撃が加えられる場合にも衝撃が各部 材に均一に広がるので、植物の細胞に与えるダメージを軽減する事ができる。 本発明の成形体は熱可塑性を持つので、押し出し成形、圧縮成形、射出成形等 の種々の方法で形成される。 本発明の成形体は、植物に生物上の活性物質を有効に投与することができる。 その活性物質としては、一般にみられる植物保護剤(plant protection agents) （例えば、殺虫剤、殺カビ剤、殺菌剤、殺ダニ剤）、植物回復剤(plant restora tives)、植物ホルモンや肥料などの成長加速剤(growth-influencing agents)が ある。本発明のシステムは、従来の方法では不十分な場合に特に有効である。よ って、本発明は従来の方法では保護が困難であった公園の樹木に用いることがで きる。本発明の生物分解可能な成形体（インプラント）は、植物、主に季節的な 病気がある一定期間に発生する果樹、その他森林の長期的対処に最適である。 本発明の成形体は植物の茎軸に植え付けられる。好ましい植え付け箇所は、若 い茎の基部である。成形体（インプラント）は、特に木（かん木や樹木）に適し ている。 以下実施例を用いて本発明をより具体的に説明する。なお本発明は下記の実施 例に限定されるものではない。 ［実施例１］ ポリ（３−ヒドロキシブタン酸）（ＰＨＢ）４０ｇとポリビニールアセテート ６０ｇを２０ｇのクロロフォルムに溶解する。この溶液は３０℃の温度で蒸発濃 縮され、真空状態で乾燥される。これにより提供された混合物を、ボールミルで 粉砕し、それにポリエチレングリコール４００（ＰＥＧ４００）を６ｇとフォセ ティル−Ａｌ（fosetyl-Al）を１８ｇ加え、その後に成形できる固まりができる まで好ましい装置（例えば、熱可塑性プラスチックには押し出し機）中で１８０ ℃の温度で加熱する。活性物質、フォセティル−Ａｌ（fosetyl-Al）は混練手段 で柔らかいポリマー中に均一に分散される。これにより得られる活性物質／ポリ マー懸濁液は、（２ｍｍ以下の）好ましい直径を持つ鋳型に通される。最終的に は、（活性物質の含有量がその区画のサイズにより決定される）ロッド状の部分 （区画）の集合体からなるストリング状成形体が形成される。 ［実施例２］ 市場に出回っているキチン不織布を、ボールミルで紛砕する。その後、７５モ ル重量％のラクチドと２５モル重量％のグリコリドを含む２５ｇの共重合体、そ して２０ｇのトリチコナゾール(triticonazole)を３７５ｇの上記紛糾されたパ ウダーに加える。この混合物を十分均一した後、１３５℃の温度で６３０バール の圧力を加える。そして、金属製の鋳型で釘型の成形体を２分間で成形する。各 成形体は、８９．２重量％のポリマー、６．０重量％の共重合体と４．５重量％ のチアベンダゾール(thiabendazol)から成る。 ［実施例３］ ６４重量％のポリ−ε−カプロラクトン(poly-ε-caprolacton)、２２重量％ のポリ乳酸(polylactic acid)、４重量％のグリセロール(glycerol)、１０重量 ％の活性物質(fosetyl-Al)が押し出し機中で１２０−１４５℃の温度で溶融され 、その後スプレッドコータ(spread coater)に通され、２，０００μｍの厚さの 層に形成される。層の冷却後、その層はロッド状の断片に切られ、随意にロール 状に形成される。 図１〜５は本発明を概略的に示すもので、以下の通りである。 図１は、成形体形成部分（区画）１が別の区画にそれぞれ囲まれた本発明の一 実施例の成形体の断面図を示す。 図２及び図３は、各成形体形成部分（区画）が交互に配列される、本発明の別 の一実施例の成形体の断面図を示し、図２は、各部分にそれぞれ異なる活性物質 が含まれる例、図３は各部分に２種類またはそれ以上の活性物質が含まれる例で ある。 図４は、本発明の別の一実施例の側断面図を示すもので、必要により熱処理可 能な剛直先端部２と区画部３を有する釘状成形体の例である。 図５は、剛直板４上に一体化された本発明の上記実施例の複数の釘状成形体５ の側断面図である。

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項 【提出日】１９９６年６月１３日 【補正内容】 特許法第１８４条の５第１項の規定による書面に添付した明細書の第７頁第４行 の「また、本発明の成形体に用いられる」〜同頁下から３行目の「多くのα−ヒ ドロキシ脂肪酸の誘導体としては、」を以下の通り補正します。 「また、本発明の成形体に用いられる材料は熱可塑性があり、優れた加工性を持 つ。その加工性の改善は、主に成形体材料の流動性と粘弾性に影響を受ける。特 に、ポリマーが混和不可能な２相からなり、それらの相を混合するために用いら れる可塑化剤が加えられる場合には、疎水性ポリマーを組み込む事により材料の 加工性の改善ができる。 本発明の成形体は、成形体の総重量に対し０．５〜９０重量％の少なくとも一 種類のポリマーから成り、そのポリマーのうち（成形体の総重量に対し）少なく とも３０〜８０重量％、好ましくは５０〜６５重量％は疎水性ポリマーから成る 。成形体材料のマトリックス材料（ポリマー）と補助添加剤の比率は広い範囲に わたる。 種々のポリマーが生物分解可能なキャリア材として利用される。好ましいもの は、グリコール酸のポリマー、乳酸のポリマー、またはこれらのポリマーから成 る共重合体である。特に、ポリラクチド類(polylactides)、ポリグリコリド類(p olyglycolides)またそれらの共重合体などの上記カルボン酸の誘導体が好ましい 。一般に、例えばα−ヒドロキシブタン酸(α-hydroxybutanoic acid)、α−ヒ ドロキシイソ吉草酸(α-hydroxyisovaleric acid)、α−ヒドロキシイソカプロ 酸(α-hydroxyiocaproic acid)、α−ヒドロキシヘプタン酸(α-hydroxyheptano ic acid)、α−ヒドロキシオクタン酸(α-hydroxyoctanoic acid)、α−ヒドロ キシデカン酸(α-hydroxydecanoic acid)、α−ヒドロキシミリスチン酸(α-hyd roxymyristic acid)などの植物組織に吸収される２〜１６の炭素原子を含むヒド ロキシ脂肪酸とその誘導体の単独重合体、または共重合体が好ましい。特に、適 合する多くのα−ヒドロキシ脂肪酸の誘導体としては、」 請求の範囲 １． 植物に活性物質を投与するために用いられ、着床可能で、部分的に生物分 解可能であり、かつポリマーを含む着床成形体であって、前記着床成形体は少な くとも一種類の疎水性ポリマーを含有し、前記活性物質の放出率が生物分解率に より制御され、かつ前記着床成形体が、 ａ） 成形体総重量に対し０．５〜９０重量％の少なくとも１種類のポリマーと 、そのうち成形体総重量に対し少なくとも３０〜８０重量％、より好ましくは５ ０〜６５重量％が疎水性ポリマー ｂ） 成形体総重量に対し０．５〜１５重量％の少なくとも一種類の活性物質 ｃ） 成形体総重量に対し０．０〜５０重量％の成形補助添加剤 を含むことを特徴とする着床成形体。 ２． 着床成形体が、少なくとも２つの部分（区画）から成り、各部分（区画） にはそれぞれ種類の違う活性物質が含まれることを特徴とする請求項１に記載の 着床成形体。 ３． 着床成形体が、釘状(5)の形状を持ち、前記着床成形体の複数個が保持体( 4)により結合されていることを特徴とする請求項１または２に記載の着床成形体 。 ４． ポリマーが生物分解可能で、前記ポリマーがポリ乳酸(polylactic acid) 、ポリグリコール酸(polyglycolic acid)、ポリラクチド、それらの共重合体、 ２〜１６の炭素原子を含むα−ヒドロキシ脂肪酸の単独重合体または共重合体、 それらの誘導体、ポリアミド類、ポリオルソエステル類、無水物重合体類(polya nhydrides)、澱粉、リグニン、キチン、セルロースまたその誘導体から選ばれる 少なくとも一つからなることを特徴とする請求項２または３に記載の着床成形体 。 ５． 疎水性ポリマーが、 − ポリカプロラクトン、ポリヒドロキシブタン酸、ポリヒドロキシブタン酸／ ヒドロキシ吉草酸共重合体(polyhydroxybutanoic acid/hydroxyvaleric acid-co polymer)及び／またはポリ乳酸(polylactic acid)などの脂肪酸ポリエステル − セルロースエーテル、セルロースエステル、セルロースアセテート／ブチレ ート混合エステルなどの２以下の置換基数をもつセルロース誘導体 − キチン − クラフト法により製造されるリグニン − 無水物重合体類(polyanhydrides) から選ばれる少なくとも一つからのポリマーであることを特徴とする請求項２ま たは３に記載の着床成形体。 ６． 活性物質が、 殺虫剤：ブトカロキシン(butocaroxim)、ジメトーテ(dimethoate)、フェノキシ カーブ(fenoxycarb)、メタミル(methamyl)、オクサミル(oxamyl)、オキシデメト ンメチル(oxydemeton-methyl)、ピリミカーブ(pirimicarb)、プロポクサー(prop oxur) 殺カビ剤：ベノミル(benomyl)、ブロムコナゾール(bromuconazole)、ビテールタ ノール(bitertanole)、エタコナゾール(etaconazole)、フルシラゾール(flusila zol)、フララキシル(furalaxyl)、フォセティル−Ａｌ(fosetyl-Al)、イマザリ ル(imazalil)、メタラキシル(metalaxyl)、ペンコナゾール(penconazole)、プロ ピコナゾール(propiconazole)、チアベンダゾール(thiabendazol)、トリアヂメ フォン(triadimefon)、トリアジメノール(triadimenol)、トリフォリン(trifori ne) 殺菌剤：フルメクイン(flumequine) 殺ダニ剤：クロフェンチザイン(clofentizine)、フェンブタチン酸化物(fenbuta tin oxide)、ヘキシチアゾックス(hexythiazox) 成長調整剤：エテフォン(ethephon)、β−インドリル酢酸(β-indolylacetic ac id)（ＩＡＡ） から選ばれる少なくとも一つからなることを特徴とする請求項１〜５のいずれか 一項または複数項に記載の着床成形体。 ７． 植物に着床され、活性物質を植物に放出することを特徴とする先行する請 求項のいずれか一項または複数項に記載の着床成形体の使用方法。 ８． 着床成形体が、植物の茎軸、より好ましくは茎基部に着床されることを特 徴とする請求項７に記載の着床成形体の使用方法。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １． 植物に活性物質を投与するために用いられ、着床可能及び一部生物に分解 され得るポリマーを含む着床成形体であって、前記着床成形体は少なくとも一種 類の疎水性ポリマーを含有することを特徴とする着床成形体。 ２． ポリマーが生物分解可能であり、活性物質の放出率が生物分解率により調 整されることを特徴とする請求項１に記載の着床成形体。 ３． 着床成形体が、 ａ） 成形体総重量に対し０．５−９０重量％の少なくとも１種類のポリマーで あって、そのうち成形体総重量に対し少なくとも３０〜８０重量％、より好まし くは５０−６５重量％の疎水性ポリマー ｂ） 成形体総重量に対し０．５〜１５重量％の少なくとも一種類の活性物質ｃ ） 成形体総重量に対し０．０〜５０重量％の成形補助添加剤 からなることを特徴とする請求項１または２に記載の着床成形体。 ４． ポリマーが生物分解可能であり、前記ポリマーがポリ乳酸(polylactic ac id)、ポリグリコール酸(polyglycolic acid)、ポリラクチド、それらの共重合体 、２〜１６の炭素原子を含むα−ヒドロキシ脂肪酸の単独重合体または共重合体 、それらの誘導体、ポリアミド類、ポリオルソエステル類、ポリアンハイドライ ド類、澱粉、リグニン、キチン、セルロースまたその誘導体から選ばれる少なく とも一つからなることを特徴とする請求項２または３に記載の着床成形体。 ５． 疎水性ポリマーが、 − ポリカプロラクトン、ポリヒドロキシブタン酸、ポリヒドロキシブタン酸／ ヒドロキシ吉草酸共重合体(polyhydroxybutanoic acid/hydroxyvaleric acid-co polymer)及び／またはポリ乳酸(polylactic acid)などの脂肪酸ポリエステル − セルロースエーテル、セルロースエステル、セルロースアセテート／ブチレ ート複合エステルなどの２以下の置換数をもつセルロース誘導体 − キチン − クラフト法により製造されるリグニン − 無水物重合体類(polyanhydrides)類 から選ばれる少なくとも一つからなることを特徴とする請求項２または３に記載 の着床成形体。 ６． 活性物質が、 殺虫剤類：ブトカロキシン(butocaroxim)、ジメトーテ(dimethoate)、フェノキ シカーブ(fenoxycarb)、メタミル(methamyl)、オクサミル(oxamyl)、オキシデメ トンメチル(oxydemeton-methyl)、ピリミカーブ(pirimicarb)、プロポクサー(pr opoxur) 殺カビ剤類：ベノミル(benomyl)、ブロムコナゾール(bromuconazole)、ビテール タノール(bitertanole)、エタコナゾール(etaconazole)、フルシラゾール(flusi lazol)、フララキシル(furalaxyl)、フォセティル−Ａｌ(fosetyl-Al)、イマザ リル(imazalil)、メタラキシル(metalaxyl)、ペンコナゾール(penconazole)、プ ロピコナゾール(propiconazole)、チアベンダゾール(thiabendazol)、トリアヂ メフォン(triadimefon)、トリアジメノール(triadimenol)、トリフォリン(trifo rine) 殺菌剤類：フルメクイン(flumequine) 殺ダニ剤：クロフェンチザイン(clofentizine)、フェンブタチン酸化物(fenbuta tin oxide)、ヘキシチアゾックス(hexythiazox) 成長調整剤：エテフォン(ethephon)、β−インドリル酢酸(β-indolylacetic ac id)（ＩＡＡ） から選ばれる少なくとも一つからなることを特徴とする請求項１〜５のいずれか 一または複数項に記載の着床成形体。 ７． 着床成形体が、少なくとも２つの部分（区画）から成り、前記部分の少な くとも１つには活性物質が含まれることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一 または複数項に記載の着床成形体。 ８． 各部分（区画）にはそれぞれ種類の違う活性物質が含まれることを特徴と する請求項７に記載の着床成形体。 ９． 着床成形体が、ロッド状、板状、球状、粒状、または他の適用可能な形状 に形成されることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一または複数項に記載の 着床成形体。 １０． 着床成形体が、釘状の形状を持ち、前記着床成形体の先端部２は耐久性 があり、芯と東部には区画室３を有することを特徴とする請求項８に記載の着床 成形体。 １１． 着床成形体が、釘状５の形状を持ち、前記着床成形体のいくつかが保持 体４により結合されていることを特徴とする請求項１０に記載の着床成形体。 １２． ポリマーに活性物質また必要に応じて成形補助添加剤を混合し、その後 押し出し成形、圧縮成形、射出成形などの成形手段で成形することを特徴とする 先行する請求項に記載の着床成形体を製造するための方法。 １３． 着床成形体が、植物に着床され、活性物質を植物に放出するために使用 される先行する請求項に記載の着床成形体の使用方法。 １４． 着床成形体が、植物の茎軸、より好ましくは茎基部に着床されて使用さ れる請求項１２に記載の着床成形体の使用方法。