JPH09262895A

JPH09262895A - 熱可塑性樹脂フィルム及びその製造方法

Info

Publication number: JPH09262895A
Application number: JP8072803A
Authority: JP
Inventors: Akiko Yamamoto; 明子山本; Kenji Tsunashima; 研二綱島; Katsutoshi Miyagawa; 克俊宮川
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1996-03-27
Filing date: 1996-03-27
Publication date: 1997-10-07

Abstract

(57)【要約】【解決手段】熱可塑性樹脂を加熱溶融して口金へ導き、
溶融押出した後急冷固化して得られたキャストフィルム
において、該フィルムの面配向係数（ｆｎ）が１０×１
０⁻³≦ｆｎ≦２００×１０⁻³であることを特徴とす
る熱可塑性樹脂フィルム。【効果】製造プロセスが大幅に簡略化され、そのため高
速化して際の工程安定化が飛躍的の向上し、制御面にお
いても容易となる。しかもフィルムの厚み均一性が顕著
に改善され、二次加工時の蛇行やしわなどのトラブルを
回避することが可能となる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、磁気記録媒体用、
コンデンサー用、包装用、感熱孔版用、缶用ラミネート
などとして好適な熱可塑性樹脂フィルムに関するもので
ある。さらに言えば、非常に簡易な装置で一軸または二
軸に配向したフィルムが製造可能で、高速製膜が容易
な、厚みむらが非常に小さい熱可塑性樹脂フィルムおよ
びその製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術と発明が解決しようとする課題】熱可塑性
樹脂フィルムは、その樹脂の特性に応じて様々な用途に
広く用いられている。例えば熱可塑性樹脂としてポリエ
ステルを例にとると、ポリエステルフィルムはその優れ
た熱安定性、寸法安定性及び機械特性から、磁気記録媒
体用、コンデンサー用、包装用フィルム、プリンターリ
ボンなど様々な工業用途で用いられてる。特に、磁気記
録媒体用などのベースフィルムとして、その有用性は周
知である。

【０００３】ところで、熱可塑性樹脂フィルムを成形す
る場合、一般に、押出機により樹脂を溶融し、フィルタ
などを経由して異物を除去してから、成形するフィルム
の形態に合わせたスリットを持った口金（ダイ）より吐
出した後冷却して成形する方法がとられている。また、
フラットダイを用いて配向フィルムを得るためには、得
られたキャストフィルムを長手方向、幅方向に二軸延伸
し、熱処理を施す逐次二軸延伸法も一般的に行われてい
る。また、さらにフィルムの機械物性を高めるため、通
常の二軸延伸の後に再縦延伸、再横延伸することもしば
しば行われている。特に環状のダイを用いて二軸配向チ
ューブ状フィルムを得る場合には、押し出し後、水冷ま
たは空冷してキャストし、フィルムの内側から空気を吹
き込み長手方向、幅方向に二軸延伸し、最後に熱処理す
るチューブラ法が一般的に行われている。

【０００４】逐次二軸延伸法の場合、フィルム製造工程
に、多くの工程が存在するため、装置が複雑化すること
によりフィルム破れやエッジロスの増大などの可能性が
高まり、生産効率が低下して、製造コストが高くなると
いう問題がある。また、近年では生産性を高める方策の
一つとして製膜工程高速化の要求が高まっているが、現
在の複雑な装置では工程が安定せず、高速化すると破れ
が多くなり、かえって生産性が低下するという問題も生
じている。そのため、工程簡略化、さらには製造コスト
の大幅ダウンのため様々な検討がなされている。そのひ
とつとして、延伸以前のキャスト段階から配向を付与す
る試みもなされている。ダイ内で結晶性熱可塑性樹脂の
配向物を得る方法として、例えば特公昭５３−１１９８
０号公報が挙げられるが、これはサーキュラーダイを用
いて、ナイロンやポリプロピレンなど高結晶性の熱可塑
性樹脂をダイ内で固化して配向物とするものである。さ
らに、ダイ内で配向物とした後二軸配向皮膜を得る方法
として、特公昭５３−１９６２５号公報が挙げられる
が、これはダイの径を絞り、押出圧力によって二軸配向
皮膜を得るものであり、押出機に高圧力を必要とするた
め、ダイ本体、口金への負荷が大きく、変形、耐久性低
下の原因となる。またフラットダイを用いて押出し配向
フィルムとする方法として、例えば特開平２−８９６１
７号公報、特開平３−２２２７１１号公報などが提案さ
れているが、これらは液晶ポリマの持つ易配向性を利用
したものであり、汎用性がなく、液晶のような特異なポ
リマを用いることによるコストアップは免れない。

【０００５】また一方で、工程が複雑化するとフィルム
の品質が安定化せず、大きな問題とされている。例えば
フィルム基本品質の一つである厚み均一性について、製
膜工程別にみると、押出での吐出むら、キャストでのポ
リマー膜振動やキャスティングドラムの回転むら、縦延
伸でのロールの温度むらや回転むら、横延伸でのテンタ
ー内の温度むらや風速むらなどにより厚みむらが悪化す
る。

【０００６】そこで従来から厚み均一性のため、様々な
方法が提案されている。例えば、キャスティングドラム
の回転むらを抑える方法（特開昭５５−９３４２０号公
報）や、溶融樹脂をキャスティングドラム上に静電気力
で密着させる際に、静電気力を受けやすいように樹脂を
改質する方法（特開昭５９−９１１２１号公報）が提案
されているが、いまだ、効果が十分でない。また、ダイ
とキャスティングドラム間（Ｌ−Ｄ間）のポリマー膜振
動を抑えるために、熱可塑性樹脂の押出温度を下げて、
樹脂の溶融粘度を高める方法（特願平６−７０７８９
号）も提案されているが、いまだ実用化されていない。
また、縦延伸工程では、特開昭６０−１８９４２２号公
報で、延伸ロール上にフィルムを静電気力で密着させる
方法が提案されている。また、特開昭５４−５６６７４
号公報、特開平２−１３０１２５号公報などでは、縦延
伸を多段階で行う方法が提案されている。しかし、いま
だ十分な解決に至ってないのが現状である。また、特開
平２−２５６００３号公報や特開平６−１７５２８２号
公報に、特有の形態を持った厚みむらを有しないフィル
ムについて記載があるが、その製造方法について明確で
ない。

【０００７】現在のところ、工程簡略化の要求が高い一
方で、フィルムの機械特性や寸歩安定性を高めるため
に、様々な装置を付加する場合が多く、簡略化の方向に
は進んでいないのが実状である。

【０００８】一方チューブラ法については、逐次二軸延
伸法に比べると簡易な工程であり、またエッジレスもな
く、収率が高いという長所があるが、厚み均一性が悪
い、高速化が困難、厚物は不可などの短所もある。この
ため、様々な改良チューブラ法の検討がなされてきた
が、いまだ十分な効果は得られていない。特に厚み均一
性が悪い理由として、エアを吹き込んで延伸する際にバ
ブルが安定せずに厚みむらとなることがあげられる。

【０００９】キャストの段階で押出し配向フィルムとす
る方法として、チューブラ法では相互逆回転口金を用い
て、内側のダイと外側のダイを相互に反対方向に回転し
てダイ内で二軸に配向を付与する方法（例えば特開平１
−１３０９３０号公報、特開昭６３−１９９６２２号公
報など）があるが、これらは液晶ポリマの持つ易配向性
を利用したものであり、汎用性がなく、液晶のような特
異なポリマを用いることによるコストアップは免れな
い。

【００１０】また、これまでに、ポリエステル樹脂を低
温化して押出し、高ドラフトによりキャストの段階で配
向を付与する方法（特願平６−３１２１９３号）も提案
されているが、これは、ポリマの結晶性が高く、２１０
℃以下に冷却することはできていなかった。また、２１
０℃程度の低温化では、引き取り速度を上げてドラフト
を稼いでもフィルムの配向はそれほど上がらず、工程の
簡易化ができるほどには至っていない。

【００１１】このように、製造コストダウン、および工
程、品質の安定化に対する要求は強く、そのために種々
の改善方法が提案されてきたが、その効果はまだ十分で
はなく、製膜工程の簡略化と、厚み均一性に代表される
フィルム基本品質向上の両立は非常に難しい問題となっ
ている。本発明は、上記課題を解決し、延伸工程前の押
出での改良により、フィルム製膜工程の簡略化が可能な
二軸配向熱可塑性樹脂フィルムを提供することを目的と
する。

【００１２】

【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、熱可
塑性樹脂を加熱溶融して口金へ導き、溶融押出した後急
冷固化して得られたキャストフィルムにおいて、該フィ
ルムの面配向係数（ｆｎ）が１０×１０⁻³≦ｆｎ≦２
００×１０⁻³であることを特徴とする熱可塑性樹脂フ
ィルムに関するものである。

【００１３】

【発明の実施の形態】以下本発明を詳細に説明する。

【００１４】本発明においては、熱可塑性樹脂を加熱溶
融して口金へ導き、溶融押出した後急冷固化して得られ
たキャストフィルムにおいて、該フィルムの面配向係数
（ｆｎ）が１０×１０⁻³≦ｆｎ≦２００×１０⁻³の
範囲にあることが必要となる。ここで、面配向係数（ｆ
ｎ）とは、長手方向、幅方向の含まれるフィルム面内の
分子配向の割合を示したものであり、ｆｎが大きいほど
面方向の配向度が大きくなる。キャストフィルムの段階
でフィルム面内方向に分子配向していることにより、そ
の後の配向付与工程が省略あるいは簡略化可能となるた
め好適である。また製膜速度を上げて生産性を高める場
合にも、工程が少ないために破れなどの発生回数が減
り、収率のアップによる製造コストの大幅ダウンが可能
となる。ｆｎは好ましくは２０×１０⁻³≦ｆｎ≦１９
０×１０⁻³であり、さらに好ましくは３０×１０⁻³
≦ｆｎ≦１８０×１０⁻³である。ｆｎが１０×１０
⁻³未満であると分子配向が弱く、工程の簡略化には至
らないため好ましくない。逆にｆｎが２００×１０⁻³
を超えると、二次加工時にフィルムの破れが発生しやす
くなるため好ましくない。

【００１５】フラットダイを用いて溶融押出した後、急
冷固化して得られたシート状フィルムにおいて、該フィ
ルムの複屈折Δｎが１０×１０⁻³≦Δｎ≦１２０×１
０⁻ ³であることが好ましい。また、該フィルムの配向
の主軸は長手方向であることが好ましい。キャストフィ
ルムの段階で長手方向に強く配向していることにより、
縦延伸工程を省略することが可能となる。Δｎは、さら
に好ましくは３０×１０⁻³≦Δｎ≦１１５×１０⁻³
であり、より好ましくは５０×１０⁻³≦Δｎ≦１１０
×１０⁻³である。Δｎが１０×１０⁻³未満である
と、長手方向の配向度が非常に小さく、通常の二軸配向
フィルムとして十分な品質を確保するには、縦延伸工程
が必要となるため好ましくない。逆にΔｎが１２０×１
０⁻³を超えると配向が高くなりすぎて、次の横延伸工
程でフィルム破れが生じるなどの問題が生じるため好ま
しくない。

【００１６】また、相互逆回転口金を用いて得られたチ
ューブ状キャストフィルムにおいて、面配向係数（ｆ
ｎ）が１０×１０⁻³≦ｆｎ≦２００×１０⁻³である
ことが好ましい。さらに好ましくは２０×１０⁻³≦ｆ
ｎ≦１９０×１０⁻³であり、より好ましくは３０×１
０⁻³≦ｆｎ≦１８０×１０⁻³である。ｆｎが１０×
１０⁻³未満になると通常の二軸延伸フィルムに比べて
配向が小さく、十分なフィルムの性能を満足しないため
好ましくない。逆にｆｎが２００×１０⁻³を超える
と、二次加工時にフィルムの破れが発生しやすくなるた
め好ましくない。

【００１７】すなわち本発明のフィルムは、キャストフ
ィルムの段階で二軸に配向したフィルムであることによ
り、押出し、即製品という非常に簡易な製造プロセスが
可能となる。

【００１８】また、本発明における二軸配向キャストフ
ィルムは、その後公知の方法により、長手方向および／
または幅方向に一軸あるいは二軸延伸することも好まし
く行われる。また、得られた二軸配向フィルムを、さら
に長手方向および／または幅方向に延伸して、強度な配
向を付与することも好ましく行われる。

【００１９】本発明における熱可塑性樹脂としては、ポ
リエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなど
のポリオレフィン樹脂、ナイロン６、ナイロン６６など
のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
ブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフ
タレートなどのポリエステル樹脂、その他、ポリアセタ
ール樹脂、ポリフェニレンスルファイド樹脂などを用い
ることができる。特に、本発明においては一般的に逐次
二軸延伸が行われ、二次加工時のトラブルの生じやすい
ポリエステルにおいてその効果が大きく好ましい。中で
も、ポリエチレン−２，６−ナフタレートやポリエチレ
ンテレフタレートが好ましく、特にポリエチレンテレフ
タレートは、安価であるため、非常に多岐にわたる用途
で用いられ、効果が高い。また、これらの樹脂はホモ樹
脂であってもよく、共重合またはブレンドであってもよ
い。また、これらの樹脂の中に、公知の各種添加剤、例
えば、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、無機粒子が
添加されていてもよい。

【００２０】本発明における熱可塑性樹脂は、低温化し
て押出すほどポリマの配向が上がるため好ましい。特に
限定はしないが、ポリマの降温結晶化開始温度（Ｔｃ
ｂ）は、２００℃以下であることが好ましい。さらに好
ましくは１６０℃以下である。ポリエステル樹脂におい
ては、重合時の触媒種を変更することによりポリマの熱
特性が著しく異なることが知られている。我々は鋭意研
究の結果、結晶化速度の小さいポリマを使用することに
より、これまで不可能と思われていた、キャスト工程で
の疑似延伸効果が得られることを見出した。

【００２１】具体的には、例えばポリエチレンテレフタ
レート樹脂を使用する場合、重合時の金属触媒としてア
ンチモン系触媒を用いた場合とゲルマニウム系触媒を用
いた場合とでは、ゲルマニウム系触媒の方がＴｃｂが低
下する。Ｔｃｂを低下することができれば、ポリマの押
出温度を低下することが可能となり、ポリマの配向性が
上がる。ポリマのＴｃｂが２００℃以下になると、口金
から吐出するポリマ温度を２００℃以下とすることが可
能となり、ポリマが易配向性を示すため好ましい。さら
に好ましくは、Ｔｃｂは１６０℃以下である。ポリマの
Ｔｃｂが２００℃以上では、結晶固化を防ぐためには押
出温度も２００℃以上にすることが必須となり、この温
度ではキャストフィルムの配向を上げることが困難とな
るため好ましくない。さらに、得られた樹脂を、固相状
態で窒素などの不活性ガス雰囲気下で重合し固有粘度
（ＩＶ）を高めることも、樹脂の結晶化速度を低下させ
るために好ましく行われる。特に限定はしないが、固相
重合で得られたポリマのＩＶは０．７５以上であること
が好ましい。さらに好ましくは１．０以上である。

【００２２】一方、熱可塑性樹脂には、ポリマの結晶性
を効果的に低下させるためイソフタル酸成分（ＩＰＡ）
を少なくとも１０ｍｏｌ％以上共重合したポリエステル
樹脂も好ましく用いられる。さらに好ましくは、１５ｍ
ｏｌ％以上、より好ましくは２０ｍｏｌ％以上である。
結晶融解エネルギー（ΔＨｕ）（以下単にΔＨｕと言
う）が３５Ｊ／ｇ未満が好ましく、ΔＨｕが３５Ｊ／ｇ
以上となるとキャストフィルムの段階で配向フィルムと
することが困難となり好ましくない。さらに好ましくは
０＜ΔＨｕ（Ｊ／ｇ）＜３５であり、より好ましくは０
＜ΔＨｕ（Ｊ／ｇ）＜２０である。ΔＨｕはポリマの結
晶性を示すものであり、ΔＨｕが小さいほど結晶性が低
く、ΔＨｕが０になると非晶性を示す。我々は鋭意研究
の結果、低結晶性、あるいは非晶性のポリマを低温化し
て押し出すことにより、易配向性を示すことを見出し
た。さらに、ポリマ押出温度が低いほど、フィルムの配
向が高まることも見出した。ポリマが固化しない温度範
囲において、限界までポリマ温度を冷却するためには、
該ポリマの結晶性は低いほど好ましい。ここでいうΔＨ
ｕ、Ｔｇ、Ｔｍｅ、Ｔｃｂは、示差走査熱量計（ＤＳ
Ｃ）により公知の方法で簡易に測定することが可能であ
る。

【００２３】次に本発明のフィルムを製造するための方
法について詳細に説明するが、必ずしもこれに限定され
るものではない。

【００２４】熱可塑性樹脂の原料をペレットなどの形態
で用意し、必要に応じて、事前乾燥を熱風中、あるいは
真空下で行い、押出機に供給する。本発明における溶融
押出の方法としては、一般に市販されている押出機を用
いて、熱可塑性樹脂を供給部に供給し、加熱された押出
機内のスクリュの回転により、樹脂を溶融し、押出機か
ら送り出された溶融樹脂を、加熱された流路（ポリマ
管）内を通して口金に導く。必要に応じてフィルタを通
して異物、変性ポリマを除去し、また、定量供給性を上
げるためにギアポンプを設けても良い。このように導か
れたポリマは口金内部で必要な幅に拡幅され、口金から
吐出された後、冷却固化されキャストフィルムとなる。
ここで、押出機としては、公知の一軸あるいは二軸押出
機を用いることができる。押出機のスクリュの形状は、
適用する熱可塑性樹脂の性質に応じて最適なものを用い
ればよい。本発明における該熱可塑性樹脂の加熱温度と
しては、Ｔｇ＋１００℃以上である。加熱温度は、熱可
塑性樹脂が十分可塑化され、流動性を示す温度以上にす
る必要がある。熱可塑性樹脂が結晶性の場合（ΔＨｕ＞
０）、未溶融物の懸念があるため、ＤＳＣでの融点のピ
ークにみられる裾野の終わりの温度（融解終了温度Ｔｍ
ｅ）以上に加熱することが好ましい。

【００２５】ダイより吐出される樹脂の温度は、Ｔｇ＋
２５０℃を下回り、Ｔｇを超える温度以上に冷却するこ
と好ましい。熱可塑性樹脂が結晶性の場合（ΔＨｕ＞
０）、融解終了温度（Ｔｍｅ）未満、降温結晶化開始温
度Ｔｃｂを超える温度にすることが好ましい。高分子樹
脂の場合、溶融状態にある樹脂を冷却しても短時間では
固化しないいわゆる過冷却の液相状態を保つことができ
る。さらに樹脂の結晶化速度を遅くしてやるとＴｃｂが
低下し、過冷却温度範囲が冷温側に広がるため好まし
い。しかも、この状態の樹脂は粘度が高く、ランド部か
ら押し出された後のダイと冷却装置との間の膜振動や外
乱に対して安定であり、厚みむらの小さなフィルムを得
ることができる。

【００２６】本発明におけるポリマの冷却は、押出機出
口から口金出口までの工程で行うことが好ましい。口金
に入るまでに冷却する場合には、特に限定はしないが、
冷却機構を有したポリマ管を口金の上流部に配置するこ
とも好ましく行われる。口金内で冷却する場合には、一
定のスリット間隙を有する平行部分であるランド部が、
ポリマとの接触面積が広く、冷却効率が高いため好まし
い。冷却手段としては、ポリマ管あるいはダイのランド
部のいずれにしても、特に限定はしないが、例えば、冷
却のための孔を設け、その中に冷媒を通す方法がある。
冷媒としては、空気、または水など各種液体状の冷媒を
用いることができ、冷媒の温度、流量をコントロールす
ることによって、所望の温度に設定することができる。

【００２７】口金としては、特に限定はしないが、平行
口金（フラットダイ）および、円筒口金（サーキュラダ
イ）を用いることが好ましい。

【００２８】本発明におけるフラットダイとしては、特
に限定はされないが、例えば、澤田慶司著「プラスチッ
クの押出成形とその応用」（株式会社誠文堂新光社）に
説明されているような、内部に円筒状の溝（マニホル
ド）を有するマニホルドダイ（Ｔダイとも言う）、魚の
尾のような形状をしたフィッシュテールダイ、その中間
の形状をしたコートハンガーダイのいずれでもよい。フ
ラットダイは、通常、溶融樹脂を幅方向に広げるダイホ
ッパと呼ばれる部分と、樹脂を幅方向に広げた後、目的
の形状に整形する最終部分であり、一定のスリット間隙
を有する平行部分であるランド部と呼ばれる部分から構
成される。樹脂はこのランド部を通過した直後に大気に
開放され、キャスティング上に押出される。この際、ド
ラフト比が高いほど、得られるキャストフィルムの配向
が向上する。ここで、ドラフト比とは、口金の吐出線速
と、キャスティングドラムの引き取り線速の比であり、
（引き取り線速／吐出線速）で表される。

【００２９】本発明におけるサーキュラダイとしては、
内側のダイと外側のダイが相互に逆方向に回転するラン
ド部から構成される相互逆回転口金を用いる。冷却さ
れ、高粘度化したポリマが、ランド部を通過する際、ポ
リマ膜の外側のダイと内側のダイが相互に逆回転してい
ることにより、膜の外表面と内表面が、表裏に直交した
分子配向をもつようになる。通常、ポリマはこの相互に
回転するランド部を通過した直後に大気に開放され、そ
の後の水冷槽、および／または空冷槽にて冷却される。
また、口金から吐出されたチューブ状フィルムの内部に
エアーを吹き込んだり、該フィルムをドラフト比を上げ
て引き取ることにより、さらに長手方向および／または
幅方向に延伸することも可能である。

【００３０】

【物性値の評価方法】

（１）熱特性示差走査熱量計として、セイコー電子工業株式会社製
“ロボット”ＤＳＣ−ＲＤＣ２２０を用い、データ解析
装置として、同社製ディスクステーション−ＳＳＣ／５
２００を用いて、サンプル約５ｍｇをアルミニウム製の
受皿上３００℃で５分間溶融保持し、液体窒素で急冷固
化した後、室温から昇温速度２０℃／分で３００℃まで
昇温した。この時、結晶性ポリマの場合、観測される変
曲点の温度をＴｇ、融解の吸熱ピークの開始温度をＴｍ
ｂ、ピーク温度をＴｍ、ピーク終了温度をＴｍｅとし
た。また、結晶融解エネルギー（ΔＨｕ（Ｊ／ｇ））は
融解ピークの面積から求めた。この面積は、昇温するこ
とによりベースラインから吸熱側にずれ、さらに昇温を
続けるとベースラインの位置までもどる面積であり、融
解開始温度位置から終了温度位置までを直線で結び、こ
の面積をデータ解析装置により求めた。次に、３００℃
から降温速度２０℃／分で室温まで降温し、観測される
発熱ピークの開始温度をＴｃｂ、ピーク温度をＴｃ、ピ
ーク終了温度をＴｃｅとした。

【００３１】（２）フィルムの厚みむらアンリツ社製フィルムシックネステスタＫＧ６０１Ａお
よび電子マイクロメータＫ３０６Ｃを用い、縦方向に３
０ｍｍ幅、１０ｍ長にサンプリングしたフィルムを連続
的に厚みを測定する。１０ｍ長での厚み最大値Ｔmax
（μｍ）、最小値Ｔmin （μｍ）から、Ｒ＝Ｔmax −Ｔmin を求め、Ｒと１０ｍ長の平均厚みＴave （μｍ）から厚みむら（％）＝Ｒ／Ｔave ×１００として求めた。

【００３２】（３）温度熱可塑性樹脂を押出機から押出された温度Ｔexは、押出
機出口のポリマ管に孔を設け、熱電対を挿入し、樹脂の
漏れを防ぐシールを施して測定した。流路において冷却
された熱可塑性樹脂の温度（Ｔｄ）は、流路における冷
却部の出口に孔を設け、熱電対を挿入し、樹脂の漏れを
防ぐシールを施して測定した。口金などの壁面温度は、
部材に壁面近傍まで孔を設け、熱電対を挿入して測定し
た。また、口金より吐出される樹脂の温度は、吐出され
る樹脂中に熱電対を挿入し温度が安定化するのを待ち、
測定した。

【００３３】（４）ドラフト比１分間吐出される溶融樹脂の重量を測定し、吐出量Ｑ
（ｋｇ／分）を求める。口金出口の樹脂流路の断面積Ｓ
（ｃｍ²）と、該溶融樹脂の比重ｄから、吐出線速Ｖex
＝Ｑ／ｄ／Ｓ×１０（ｍ／分）を計算する。樹脂がポリ
エチレンテレフタレートの場合、比重は１．２を用い
た。このＶexと、キャスティングドラムの周速Ｖcd（ｍ
／分）より、ドラフト比＝Ｖcd／Ｖexとした。

【００３４】（５）複屈折Δｎベレックコンペンセータを装備した偏光顕微鏡により、
フィルムのリタデーションＲｄを求めた。Ｒｄをフィル
ムの厚みで割り、複屈折とした。

【００３５】（６）面配向係数ｆｎアタゴ社製アッベ屈折率計を用い、光源をナトリウムラ
ンプとして、フィルムの屈折率を測定した。フィルム面
内の長手方向の屈折率ｎγ、それに直交する幅方向の屈
折率ｎβ、及び厚さ方向の屈折率ｎαを求め、下記式に
より面配向係数ｆｎを求めた。

【００３６】ｆｎ＝（ｎγ＋ｎβ）／２−ｎα

【００３７】（７）破れ製膜中のフィルム破れ回数を計測し、１００時間に０〜
１回生じる程度ならば「○」、２〜３回は「△」、４回
以上のときには「×」、さらにほとんど製膜できないほ
ど破れの生じ、計測不可能なとき「××」とした。

【００３８】（８）製膜速度二軸延伸後のフィルムを巻取る際の、巻取り装置の回転
速度をもって製膜速度とした。縦延伸を行わない場合、
キャスティングドラムの回転速度に等しい。

【００３９】（９）固有粘度ＩＶポリマ溶液の粘度ηと溶媒の粘度η₀の比を、同一の粘
度計によって流下時間（ｔ、ｔ₀）を測定して求め、こ
れを粘度比η_rとする。

【００４０】 η_r＝η／η₀＝（ｔ×ｄ）／（ｔ₀×ｄ₀）（ここでｄおよびｄ₀は溶液および溶媒の密度を示し、
希薄溶液の場合ｄ／ｄ₀は１としてよい。）ポリマの固有粘度はＯＣＰを溶媒として、２５℃におい
て濃度８ｇ／１００ｍｌのときのη_rを測定し、次式に
よりＩＶに変換して表示した。

【００４１】ＩＶ＝０．０２４６×η_r＋０．２６７７

【００４２】

【実施例】本発明を実施例に基づいて説明する。

【００４３】実施例１熱可塑性樹脂として、ゲルマニウム系金属触媒を用いて
重合した固有粘度０．６５のポリエチレンテレフタレー
トを、窒素雰囲気下で固相重合して得られた固有粘度
１．４のポリエチレンテレフタレート樹脂（以下、ＰＥ
Ｔ_Ge*1.4と表記する）を用いた。ＤＳＣを用いて熱特性
を測定したところ、ΔＨｕ：１２．０Ｊ／ｇ、Ｔｇ：７
２℃、Ｔｍｂ：２１０℃、Ｔｍ：２４３℃、Ｔｍｃ：２
６０℃、Ｔｃｂ：１４８℃、Ｔｃ：１２１℃、Ｔｃｅ：
１０３℃であった。ＰＥＴ_Ge*1.4のペレットを１８０℃
で３時間真空乾燥して押出機に供給し、２８０℃で溶融
状態とし、フィルタを介して成形用口金に供給した。口
金はリップ間隙１ｍｍ、幅４００ｍｍ、ランド長３０ｍ
ｍのマニホールドダイを用いた。本ダイのランド部に
は、幅方向に直径７ｍｍの空孔を複数あけ、ここに空気
を通すことにより冷却可能な構造としてある。ダイホッ
パ部の温度は２８０℃とし、ランド部には２５℃の冷却
用空気を流量０．１０ｍ³／分通して冷却した。押出機
から押出された樹脂温度は２８０℃であった。ポリマ管
通過後の口金入口部の温度も２８０℃であった。ランド
部での樹脂温度は１５０℃℃であった。口金から押出さ
れたフィルムを、静電気を印加したながら表面温度２５
℃に保たれたキャスティングドラム上で急冷固化せしめ
て巻取った。キャスティングドラムの回転速度は４０ｍ
／分、得られたフィルムの厚みは３０μｍであった。ド
ラフト比は２０であった。得られたフィルムのｆｎは７
０×１０⁻³であり、分子配向の主軸は長手方向であっ
た。またキャストフィルムの長手方向の厚みむらは１．
３％であり、厚みむらの良好なフィルムが得られた。ま
た、得られた一軸配向キャストフィルムを横延伸装置に
供し、さらに幅方向に延伸温度９０℃、延伸倍率３．５
倍の条件で延伸し、２００℃で熱処理を施して延伸フィ
ルムを得た。このとき押出機から巻取り機までの製膜ラ
イン長さは２５ｍと二軸配向フィルムの製膜装置として
は小規模な装置となった。得られたフィルムは二軸に配
向しており、ｆｎは１６０×１０⁻³であった。また得
られた延伸フィルムの長手方向の厚みむらは１．１％で
あり、厚みむらの良好なフィルムが得られた。製膜速度
はキャスティングドラムの回転速度と同じ４０ｍ／分で
あり、破れはほとんどなく、製膜安定性は良好であっ
た。

【００４４】実施例２実施例１と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.4樹脂を口金より押
出し、キャスティングドラム上にフィルム成形した。こ
の際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量を、０．０８ｍ
³／分とした。この際、押出機出口のポリマ温度は２８
０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド部出口
の樹脂温度は１８０℃であった。キャスト条件は実施例
１と同様とた。得られたフィルムのｆｎは５０×１０
⁻³であり、分子配向の主軸は長手方向であった。得ら
れたキャストフィルムの長手方向の厚みむらは１．４％
であり、厚みむらの良好なフィルムが得られた。得られ
た一軸配向キャストフィルムを実施例１と同様の方法に
より、横延伸、熱処理を施して延伸フィルムを得た。得
られた延伸フィルムは二軸に配向しており、ｆｎは１２
０×１０⁻³であった。また延伸後のフィルムの長手方
向の厚みむらは１．２％であり、非常に厚みむらの良好
なフィルムが得られた。破れは実施例１と同様ほとんど
なく、製膜安定性は良好であった。

【００４５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表１に示す。

【００４６】実施例３キャストする際のドラムの回転速度を６０ｍ／分とし
て、その他の条件を実施例１と同様にしてキャストフィ
ルムおよび延伸フィルムを得た。得られたキャストフィ
ルムのｆｎは９０×１０⁻³であり、分子配向の主軸は
長手方向であった。得られたキャストフィルムの長手方
向の厚みむらは１．４％であり、厚みむらの良好なフィ
ルムが得られた。得られた延伸フィルムのｆｎは１８０
×１０⁻³であり二軸に配向していた。また延伸後のフ
ィルムの長手方向の厚みむらは１．２％であり、厚みむ
らの良好なフィルムが得られた。製膜速度は６０ｍ／分
であり、破れはほとんどなく、製膜安定性は良好であっ
た。

【００４７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表１に示す。

【００４８】実施例４熱可塑性樹脂として、ゲルマニウム系金属触媒を用いて
重合した固有粘度０．６５のポリエチレンテレフタレー
トを、窒素雰囲気下で固相重合して得られた固有粘度
０．８のポリエチレンテレフタレート樹脂（以下、ＰＥ
Ｔ_Ge*1.8と表記する）を用いた。ＤＳＣを用いて熱特性
を測定したところ、ΔＨｕ：１９．０Ｊ／ｇ、Ｔｇ：６
８℃、Ｔｍｂ：２０５℃、Ｔｍ：２３０℃、Ｔｍｃ：２
４５℃、Ｔｃｂ：１７６℃、Ｔｃ：１４９℃、Ｔｃｅ：
１２３℃であった。ＰＥＴ_Ge*1.8のペレットを１７０℃
で３時間真空乾燥して押出機に供給し、２８０℃で溶融
状態とし、フィルタを介して成形用口金に供給した。成
形用口金は実施例１と同様とし、口金に流す空気流量を
０．０８ｍ³／分とした。この際、押出機出口のポリマ
温度は２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ラ
ンド部出口の樹脂温度は１８０℃であった。キャスト条
件は実施例１と同様とた。得られたフィルムのｆｎは６
０×１０⁻³であり、分子配向の主軸は長手方向であっ
た。得られたキャストフィルムの長手方向の厚みむらは
１．４％であり、厚みむらの良好なフィルムが得られ
た。得られた一軸配向キャストフィルムを実施例１と同
様の方法により、横延伸、熱処理を施して延伸フィルム
を得た。得られた延伸フィルムは二軸に配向しており、
ｆｎは１４０×１０⁻³であった。また延伸後のフィル
ムの長手方向の厚みむらは１．２％であり、非常に厚み
むらの良好なフィルムが得られた。破れは実施例１と同
様ほとんどなく、製膜安定性は良好であった。

【００４９】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表１に示す。

【００５０】比較例１実施例１と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.4樹脂を口金より押
出した。この際、口金に流す冷却用空気流量を０．１８
ｍ³／分とした。このときの押出機出口での樹脂温度は
２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド部
出口での樹脂温度は１３０℃であった。しかし、押出を
開始してから数分後に樹脂が口金ランド部出口付近で結
晶固化を始め、押出に要する圧力が高すぎて、遂には、
押出すことが不可能になった。

【００５１】このときの原料、製膜条件を表１に示す。

【００５２】比較例２実施例２と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.8樹脂を口金より押
出した。この際、口金に流す冷却用空気流量を０．０９
ｍ³／分とした。このときの押出機出口での樹脂温度は
２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド部
出口での樹脂温度は１７０℃であった。しかし、押出を
開始してから数分後に樹脂が口金ランド部出口付近で結
晶固化を始め、押出に要する圧力が高すぎて、遂には、
押出すことが不可能になった。

【００５３】このときの原料、製膜条件を表１に示す。

【００５４】比較例３実施例１と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.4樹脂を口金より押
出し、キャスティングドラム上にフィルム成形した。こ
の時、口金に冷却用空気を流さなかった。このときの押
出機出口での樹脂温度は２８０℃、口金入口部の樹脂温
度も２８０℃、ランド部出口での樹脂温度は２７９℃で
あった。得られたフィルムのｆｎは０．３×１０⁻³で
あり、面内にはほぼ無配向であった。またキャストフィ
ルムの長手方向の厚みむらは６．８％であり、実施例１
と比較して厚みむらが悪化した。さらに、二軸に配向し
たフィルムを得るため、該キャストフィルムを公知の縦
延伸装置に供し、延伸温度９０℃、延伸倍率３．２倍で
長手方向に延伸した後、公知の横延伸装置に供し、延伸
温度９０℃、延伸倍率３．５倍で幅方向に延伸し、その
後２００℃で熱処理を施して二軸配向フィルムを得た。
得られた二軸配向フィルムのｆｎは１６０×１０⁻³で
あった。このとき押出機から巻取り機までの製膜ライン
長さは３５ｍと実施例１〜４の製膜装置と比べて大がか
りな装置となった。また得られた延伸フィルムの長手方
向の厚みむらは８．０％であり、厚みむらの悪いフィル
ムとなった。製膜速度は１５０ｍ／分であり、破れが頻
繁に起こり、とても製膜ができる状態でなかった。

【００５５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表１に示す。

【００５６】比較例４熱可塑性樹脂として、アンチモン系金属触媒を用いて重
合した固有粘度０．６５のポリエチレンテレフタレート
樹脂（以下、ＰＥＴ_Sb*0.65と表記する）を用いた。Ｄ
ＳＣを用いて熱特性を測定したところ、ΔＨｕ：４０．
５Ｊ／ｇ、Ｔｇ：７２℃、Ｔｍｂ：２３０℃、Ｔｍ：２
６５℃、Ｔｍｃ：２７２℃、Ｔｃｂ：２２０℃、Ｔｃ：
１９１℃、Ｔｃｅ：１６３℃であった。ＰＥＴ_Sb*0.65
のペレットを１８０℃で３時間真空乾燥して押出機に供
給し、２８０℃で溶融状態とし、フィルタを介して成形
用口金に供給した。成形用口金は実施例１と同様とし、
口金に流す空気流量を０．０４ｍ³／分とした。この
際、押出機出口のポリマ温度は２８０℃、口金入口部の
樹脂温度も２８０℃、ランド部出口の樹脂温度は２３０
℃であった。キャスト条件は実施例１と同様とた。得ら
れたフィルムのｆｎは２．０×１０⁻³であり、極僅か
には配向しているものの実施例１〜４と比較して非常に
小さくなった。得られたキャストフィルムの長手方向の
厚みむらは１．９％であり、厚みむらは良好であった。
さらに、二軸に配向したフィルムを得るため、該キャス
トフィルムを公知の縦延伸装置に供し、延伸温度９０
℃、延伸倍率３．０倍で長手方向に延伸した後、公知の
横延伸装置に供し、延伸温度９０℃、延伸倍率３．５倍
で幅方向に延伸し、その後２００℃で熱処理を施して二
軸配向フィルムを得た。得られた二軸配向フィルムのｆ
ｎは１６０×１０⁻³であった。このとき押出機から巻
取り機までの製膜ライン長さは３５ｍと実施例１〜４の
製膜装置と比べて大がかりな装置となった。また得られ
た延伸フィルムの長手方向の厚みむらは４．２％であ
り、実施例１〜４と比べ、厚みむらの悪いフィルムとな
った。製膜速度は１３０ｍ／分であり、破れが頻繁に起
こり、製膜安定性が悪化した。

【００５７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表１に示す。

【００５８】実施例５熱可塑性樹脂として、固有粘度０．６５のポリエチレン
テレフタレートに、イソフタル酸成分を２５ｍｏｌ％共
重合した共重合ポリマ（以下、ＰＥＴ／Ｉ₂₅と表記す
る）を用いた。ＤＳＣを用いて熱特性を測定したとこ
ろ、ΔＨｕ：２．１ｃａｌ／ｇ、Ｔｇ：６１℃、Ｔｍ
ｂ：１６５℃、Ｔｍ：１９２℃、Ｔｍｅ：２０５℃であ
った。ＰＥＴ／Ｉ₂₅のペレットを１２０℃で３時間真空
乾燥して押出機に供給し、２６０℃で溶融状態とし、フ
ィルタを介して成形用口金に供給した。口金は実施例１
と同様とした。ランド部に２５℃の冷却用空気を流量
０．１２ｍ³／分流して冷却した。押出機から押出され
た温度は２６０℃であった。ポリマ管通過後の口金入口
部の温度も２６０℃であった。ランド部出口での樹脂温
度は１１０℃であった。口金から押し出されたフィルム
を、静電気を印加しながら表面温度２５℃に保たれたキ
ャスティングドラム上で急冷固化せしめ巻取った。この
際の口金とキャスティングドラム間の距離（Ｌ−Ｄ間）
は３０ｍｍであった。キャスティングドラムの回転速度
は４０ｍ／分、得られたフィルムの厚みは３０μｍであ
った。ドラフト比は２０であった。得られたフィルムの
ｆｎは４３×１０⁻³であり、分子配向の主軸は長手方
向であった。またキャストフィルムの長手方向の厚みむ
らは１．５％であり、厚みむらの良好なフィルムが得ら
れた。また、得られた一軸配向キャストフィルムを横延
伸装置に供し、さらに幅方向に延伸温度７５℃、延伸倍
率３．５倍の条件で延伸し、１００℃で熱処理を施して
延伸フィルムを得た。このとき押出機から巻取り機まで
の製膜ライン長さは２５ｍと二軸配向フィルムの製膜装
置としては小規模な装置となった。得られたフィルムは
二軸に配向しており、ｆｎは１１５×１０⁻³であっ
た。また得られた延伸フィルムの長手方向の厚みむらは
１．３％であり、厚みむらの良好なフィルムが得られ
た。製膜速度はキャスティングドラムの回転速度と同じ
４０ｍ／分であり、破れはほとんどなく、製膜安定性は
良好であった。

【００５９】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００６０】実施例６実施例５と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を口金より押
出し、キャスティングドラム上にフィルム成形した。こ
の際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量を、０．０５ｍ
³／分とした。この際、押出機出口のポリマ温度は２６
０℃、口金入口部の樹脂温度も２６０℃、ランド部出口
の樹脂温度は１５０℃であった。キャスト条件は実施例
５と同様とた。得られたフィルムのｆｎは２２×１０
⁻³であり、分子配向の主軸は長手方向であった。得ら
れたキャストフィルムの長手方向の厚みむらは２．５％
であり、厚みむらの良好なフィルムが得られた。得られ
た一軸配向キャストフィルムを実施例５と同様の方法に
より、横延伸、熱処理を施して延伸フィルムを得た。得
られた延伸フィルムは二軸に配向しており、ｆｎは１０
０×１０⁻³であった。また延伸後のフィルムの長手方
向の厚みむらは２．１％であり、非常に厚みむらの良好
なフィルムが得られた。破れは実施例５と同様ほとんど
なく、製膜安定性は良好であった。

【００６１】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００６２】実施例７キャストする際のドラムの回転速度を６０ｍ／分とし
て、その他の条件を実施例５と同様にしてキャストフィ
ルムおよび延伸フィルムを得た。得られたキャストフィ
ルムのｆｎは５４×１０⁻³であり、分子配向の主軸は
長手方向であった。得られたキャストフィルムの長手方
向の厚みむらは１．６％であり、厚みむらの良好なフィ
ルムが得られた。得られた延伸フィルムのｆｎは１３０
×１０⁻³であり二軸に配向していた。また延伸後のフ
ィルムの長手方向の厚みむらは１．２％であり、厚みむ
らの良好なフィルムが得られた。製膜速度は６０ｍ／分
であり、破れはほとんどなく、製膜安定性は良好であっ
た。

【００６３】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００６４】実施例８熱可塑性樹脂として、固有粘度０．６５のポリエチレン
テレフタレートに、イソフタル酸成分を１７．５ｍｏｌ
％共重合した共重合ポリマ（以下、ＰＥＴ／Ｉ_17.5と表
記する）を用いた。ＤＳＣを用いて熱特性を測定したと
ころ、ΔＨｕ＝５．０ｃａｌ／ｇ、Ｔｇ：７１℃、Ｔｍ
ｂ：１６１．２℃、Ｔｍ：２１１℃、Ｔｍｅ：２２５℃
であった。実施例５と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ_17.5樹脂
を口金より押出し、キャスティングドラム上にフィルム
成形した。口金に流す樹脂冷却用の空気流量は、０．０
８ｍ³／分とした。この際、押出機出口の樹脂温度は２
７０℃、口金入口部の樹脂温度も２７０℃、ランド部出
口での樹脂温度は１４８℃あった。得られたフィルムの
ｆｎは２４×１０⁻³であり、実施例１に比べると配向
が若干小さくなった。また分子配向の主軸は長手方向で
あった。またキャストフィルムの長手方向の厚みむらは
１．８％であり、厚みむらの良好なフィルムが得られ
た。また、得られた一軸配向キャストフィルムを横延伸
装置に供し、さらに幅方向に延伸温度７５℃、延伸倍率
３．５倍の条件で延伸し、１２０℃で熱処理を施して延
伸フィルムを得た。得られたフィルムは二軸に配向して
おり、ｆｎは９２×１０⁻³であった。また得られた延
伸フィルムの長手方向の厚みむらは１．６％であり、厚
みむらの良好なフィルムが得られた。製膜速度はキャス
ティングドラムの回転速度と同じ４０ｍ／分であり、破
れはほとんどなく、製膜安定性は良好であった。

【００６５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００６６】比較例５実施例５と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を口金より押
出し、キャスティングドラム上にフィルム成形した。こ
の際、口金に冷却用の空気流量を流さなかった。このと
きの押出機出口での樹脂温度は２６０℃、口金入口部の
樹脂温度も２６０℃、ランド部出口での樹脂温度は２５
８℃であった。得られたフィルムのｆｎは０．２×１０
⁻³であり、面内にはほぼ無配向であった。またキャス
トフィルムの長手方向の厚みむらは６．５％であり、実
施例１と比較して厚みむらが悪化した。さらに、二軸に
配向したフィルムを得るため、該キャストフィルムを公
知の縦延伸装置に供し、延伸温度７５℃、延伸倍率３．
２倍で長手方向に延伸した後、公知の横延伸装置に供
し、延伸温度７５℃、延伸倍率３．５倍で幅方向に延伸
し、その後１００℃で熱処理を施して二軸配向フィルム
を得た。このとき押出機から巻取り機までの製膜ライン
長さは３５ｍと実施例５〜８の製膜装置と比べて大がか
りな装置となった。得られた二軸配向フィルムのｆｎは
１１０×１０⁻ ³であった。また得られた延伸フィルム
の長手方向の厚みむらは６．９％であり、厚みむらの悪
いフィルムとなった。製膜速度は１５０ｍ／分であり、
破れが頻繁に起こり、製膜安定性が悪化した。

【００６７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００６８】比較例６製膜速度を１８０ｍ／分として、その他の条件を比較例
５と同様にしてキャストフィルムおよび二軸配向フィル
ムを得た。得られたキャストフィルムのｆｎは０．２×
１０⁻³であり、ほとんど無配向であった。得られたキ
ャストフィルムの長手方向の厚みむらは６．５％であ
り、厚みむらが非常に悪化した。得られた二軸配向フィ
ルムのｆｎは１３０×１０⁻³であった。また延伸後の
フィルムの長手方向の厚みむらは７．０％であり、非常
に厚みむらが悪化した。比較例５以上に破れが多く、と
ても安定に長時間製膜できる状態でなかった。

【００６９】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表２に示す。

【００７０】比較例７実施例１と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を口金より押
出し、キャスティングドラム上にフィルム成形した。こ
の際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量を、０．２１ｍ
³／分とした。この際、押出機出口での樹脂温度は２６
０℃、口金入口部の樹脂温度も２６０℃、ランド部出口
での樹脂温度は５５℃であった。しかし、樹脂の流動性
が悪化し、押出に要する圧力が高すぎて、遂には、押出
すことが不可能になった。

【００７１】このときの原料、製膜条件を表２に示す。

【００７２】実施例９実施例１と同様のＰＥＴ_Ge*1.4のペレットを１８０℃で
３時間真空乾燥して押出機に供給し、２８０℃で溶融状
態とし、フィルタを介して成形用口金に供給した。口金
は、内側のダイと外側のダイが相互に逆方向に回転する
ランド部から構成されるリップ間隙１ｍｍ、ランド長４
０ｍｍの相互逆回転口金を用いた。本ダイのランド部に
は、内外のダイに周方向に直径７ｍｍの空孔を複数あ
け、ここに空気を通すことにより冷却可能な構造として
ある。ダイホッパ部の温度は２８０℃とし、ランド部に
は２５℃の冷却用空気を流量０．０９ｍ³／分通して冷
却した。押出機から押出された温度は２８０℃であっ
た。ポリマ管通過後の口金入口部の温度も２８０℃であ
った。ランド部出口での樹脂温度は１５０℃であった。
ランド部を内外ダイをポリマ流れと直交する方向で、か
つそれぞれ逆の回転方向に１０ｍ／分の速度で回転さ
せ、口金から押し出されたフィルムを、空冷リング、水
冷リングを通したのち中心部にエアを吹き込み、１００
℃で熱処理を施し、その後水槽内でキャストし、チュー
ブ状の二軸配向キャストフィルムを得た。得られた二軸
配向キャストフィルムの厚みは１５μｍであった。得ら
れた二軸配向キャストフィルムのｆｎは１２０×１０
⁻³であった。また二軸配向キャストフィルムの長手方
向の厚みむらは１．５％、幅方向の厚みむらは１．６％
であり、厚みむらの良好なフィルムとなった。さらに上
記製膜条件において、熱処理を行う前に、ダイの中央部
にエアーを吹き込んで幅方向に延伸し、さらに引き取り
機にて巻取り速度８０ｍ／分で長手方向に延伸し、さら
にその後エアーを吹き込んだ状態で１００℃で熱処理を
施して二軸延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルム
のｆｎは１８０であった。延伸フィルムの長手方向の厚
みむらは１．７％、幅方向の厚みむらは１．８％と、非
常に厚みむらの良好なフィルムが得られた。製膜速度は
８０ｍ／分であり、破れはほとんどなく、製膜安定性は
良好であった。

【００７３】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００７４】実施例１０実施例９と同様にして、ＰＥＴGe*1.4樹脂を相互逆回転
口金より押出し、チューブ状の二軸配向キャストフィル
ムを得た。この際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量
を、０．０５ｍ³／分とした。この際、押出機出口のポ
リマ温度は２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０
℃、ランド部出口の樹脂温度は１８０℃であった。キャ
スト条件は実施例９と同様とした。得られたフィルムの
ｆｎは７５×１０⁻³であった。得られたキャストフィ
ルムの長手方向の厚みむらは１．６％、幅方向の厚みむ
らは１．７％であり、厚みむらの良好なフィルムが得ら
れた。さらに実施例９と同様の方法により長手方向、幅
方向に延伸して二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸
延伸フィルムの長手方向の厚みむらは１．８％、幅方向
の厚みむらは１．９％と厚みむらの非常に良好なフィル
ムが得られた。製膜速度は８０ｍ／分で、破れがほとん
どなく、製膜安定性は良好であった。

【００７５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００７６】実施例１１押出条件を実施例９と同様とし、さらに二軸延伸フィル
ムを得る際の製膜速度を１２０ｍ／分とし、その他の条
件を実施例７と同様にしてキャストフィルムおよび延伸
フィルムを得た。得られた延伸フィルムの長手方向の厚
みむらは１．９％、幅方向の厚みむらは２．０％であ
り、厚みむらの良好なフィルムが得られた。破れはほと
んどなく、製膜安定性は良好であった。

【００７７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００７８】実施例１２熱可塑性樹脂を実施例４と同様ＰＥＴ_Ge*0.8とし、ラン
ド部に流す冷却用空気流量を０．０５ｍ³／分とし、そ
の他の条件は実施例９と同様とした。この際、押出機出
口のポリマ温度は２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２
８０℃、ランド部出口の樹脂温度は１８０℃であった。
キャスト条件は実施例９と同様とした。得られたフィル
ムのｆｎは８０×１０⁻³であった。得られたキャスト
フィルムの長手方向の厚みむらは１．６％、幅方向の厚
みむらは１．７％であり、厚みむらの良好なフィルムが
得られた。さらに実施例９と同様の方法により長手方
向、幅方向に延伸して二軸延伸フィルムを得た。得られ
た二軸延伸フィルムの長手方向の厚みむらは１．８％、
幅方向の厚みむらは２．０％と厚みむらの非常に良好な
フィルムが得られた。製膜速度は８０ｍ／分で、破れが
ほとんどなく、製膜安定性は良好であった。

【００７９】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００８０】比較例８実施例９と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.4樹脂を口金より押
出した。この際、口金に流す冷却用空気流量を０．１２
ｍ³／分とした。このときの押出機出口での樹脂温度は
２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド部
出口での樹脂温度は１３０℃であった。しかし、押出を
開始してから数分後に樹脂が口金ランド部出口付近で結
晶固化を始め、押出に要する圧力が高すぎて、遂には、
押出すことが不可能になった。

【００８１】このときの原料、製膜条件を表３に示す。

【００８２】比較例９実施例１２と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.8樹脂を口金より
押出した。この際、口金に流す冷却用空気流量を０．０
６ｍ³／分とした。このときの押出機出口での樹脂温度
は２８０℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド
部出口での樹脂温度は１７０℃であった。しかし、押出
を開始してから数分後に樹脂が口金ランド部出口付近で
結晶固化を始め、押出に要する圧力が高すぎて、遂に
は、押出すことが不可能になった。

【００８３】このときの原料、製膜条件を表３に示す。

【００８４】比較例１０実施例９と同様にして、ＰＥＴ_Ge*1.4樹脂を口金より押
出し、チューブ状キャストフィルムを得た。この際、口
金には冷却用空気流量を流さなかった。このときの押出
機出口での樹脂温度は２８０℃、口金入口部の樹脂温度
も２８０℃、ランド部出口での樹脂温度は２７８℃であ
った。得られたキャストフィルムのｆｎは０．６×１０
⁻³であり、面内にはほぼ無配向であった。またキャス
トフィルムの長手方向の厚みむらは８．２％、幅方向の
厚みむらは７．９％であり、実施例９と比較して厚みむ
らが悪化した。さらに上記製膜条件において、熱処理を
行う前に、ダイの中央部にエアーを吹き込んで幅方向に
延伸し、さらに引き取り機にて巻取り速度２００ｍ／分
で長手方向に延伸し、さらにその後エアーを吹き込んだ
状態で１００℃で熱処理を施して二軸延伸フィルムを得
た。得られた延伸フィルムのｆｎは１８０であった。延
伸フィルムの長手方向の厚みむらは１１．０％、幅方向
の厚みむらは１０．８％と、非常に厚みむらの悪いフィ
ルムとなった。また、製膜中破れが頻繁に起こり、とて
も製膜できる状態でなかった。

【００８５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００８６】比較例１１実施例９と同様にして、ＰＥＴ_Sb*0.65樹脂を相互逆回
転口金より押出し、冷却してフィルム成形した。この
際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量を、０．０４ｍ³
／分とした。この際、押出機出口での樹脂温度は２８０
℃、口金入口部の樹脂温度も２８０℃、ランド部出口で
の樹脂温度は２３０℃であった。得られたチューブ状キ
ャストフィルムのｆｎは２．３×１０⁻³であり、僅か
に配向しているものの実施例９と比較するとほとんど無
配向に近いものであった。キャストフィルムの長手方向
の厚みむらは２．２％、幅方向の厚みむらは２．３％と
良好であった。さらに上記製膜条件において、熱処理を
行う前に、ダイの中央部にエアーを吹き込んで幅方向に
延伸し、さらに引き取り機にて巻取り速度１７５ｍ／分
で長手方向に延伸し、さらにその後エアーを吹き込んだ
状態で１００℃で熱処理を施して二軸延伸フィルムを得
た。得られた延伸フィルムのｆｎは１８０であった。延
伸フィルムの長手方向の厚みむらは５．９％、幅方向の
厚みむらは５．３％と、実施例９と比べると厚みむらの
悪いフィルムとなった。また、破れが頻繁に起こり、製
膜安定性が悪化した。

【００８７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表３に示す。

【００８８】実施例１３実施例１と同様のＰＥＴ／Ｉ₂₅のペレットを１２０℃で
３時間真空乾燥して押出機に供給し、２６０℃で溶融状
態とし、フィルタを介して成形用口金に供給した。口金
は、実施例９と同様の相互逆回転口金を用いた。このと
きランド部には２５℃の冷却用空気を流量０．１２ｍ³
／分通して冷却した。キャスト条件も実施例９と同様と
した。押出機から押出された温度は２６０℃であった。
ポリマ管通過後の口金入口部の温度も２６０℃であっ
た。ランド部出口での樹脂温度は１１０℃であった。得
られた二軸配向キャストフィルムの厚みは１５μｍであ
った。得られた二軸配向キャストフィルムのｆｎは８０
×１０⁻³であった。また二軸配向キャストフィルムの
長手方向の厚みむらは１．６％、幅方向の厚みむらは
１．７％であり、厚みむらの良好なフィルムとなった。
さらに上記製膜条件において、熱処理を行う前に、ダイ
の中央部にエアーを吹き込んで幅方向に延伸し、さらに
引き取り機にて巻取り速度８０ｍ／分で長手方向に延伸
し、さらにその後エアーを吹き込んだ状態で１００℃で
熱処理を施して二軸延伸フィルムを得た。得られた延伸
フィルムのｆｎは１２０×１０⁻³であり、長手方向の
厚みむらは２．１％、幅方向の厚みむらは２．２％と、
非常に厚みむらの良好なフィルムが得られた。製膜速度
は８０ｍ／分であり、破れはほとんどなく、製膜安定性
は良好であった。

【００８９】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表４に示す。

【００９０】実施例１４実施例１３と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を相互逆回
転口金より押出し、チューブ状の二軸配向キャストフィ
ルムを得た。この際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量
を、０．０５ｍ³／分とした。この際、押出機出口のリ
マ温度は２６０℃、口金入口部の樹脂温度も２６０℃、
ランド部出口の樹脂温度は１５０℃であった。キャスト
条件は実施例７と同様とした。得られたフィルムのｆｎ
は６６×１０⁻³であった。得られたキャストフィルム
の長手方向の厚みむらは２．１％、幅方向の厚みむらは
２．２％であり、厚みむらの良好なフィルムが得られ
た。さらに実施例７と同様の方法により長手方向、幅方
向に延伸して二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延
伸フィルムのｆｎは９５×１０⁻³であり、長手方向の
厚みむらは２．７％、幅方向の厚みむらは２．９％と厚
みむらの非常に良好なフィルムが得られた。製膜速度は
８０ｍ／分で、破れがほとんどなく、製膜安定性は良好
であった。

【００９１】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表４に示す。

【００９２】実施例１５押出条件を実施例１３と同様とし、さらに二軸延伸フィ
ルムを得る際の製膜速度を１２０ｍ／分とし、その他の
条件を実施例１３と同様にしてキャストフィルムおよび
延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムのｆｎは１
４５×１０⁻³であり、長手方向の厚みむらは２．５
％、幅方向の厚みむらは２．７％であり、厚みむらの良
好なフィルムが得られた。破れはほとんどなく、製膜安
定性は良好であった。

【００９３】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表４に示す。

【００９４】実施例１６熱可塑性樹脂として、実施例８で用いたのと同様のＰＥ
Ｔ／Ｉ_17.5を用いた。実施例１３と同様にして、ＰＥＴ
／Ｉ_17.5樹脂を相互逆回転口金より押出し、チューブ状
の二軸配向キャストフィルムを得た。口金に流す樹脂冷
却用の空気流量は、０．０４ｍ³／分とした。この際、
押出機出口の樹脂温度は２７０℃、口金入口部の樹脂温
度も２７０℃、ランド部出口での樹脂温度は１４８℃あ
った。得られたキャストフィルムのｆｎは６５×１０
⁻³であり、実施例７に比べると配向が若干小さくなっ
た。また得られたキャストフィルムの長手方向の厚みむ
らは２．２％、幅方向の厚みむらが２．３％であり、厚
みむらの良好なフィルムが得られた。さらに実施例１３
と同様の方法により長手方向、幅方向に延伸して二軸延
伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムのｆｎは
９０×１０⁻³であり、長手方向の厚みむらは２．３
％、幅方向の厚みむらは２．５％と厚みむらの非常に良
好なフィルムが得られた。製膜速度は８０ｍ／分で、破
れがほとんどなく、製膜安定性は良好であった。

【００９５】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表４に示す。

【００９６】比較例１２実施例１３と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を相互逆回
転口金より押出し、チューブ状の二軸配向キャストフィ
ルムを得た。この際、口金に冷却用の空気流量を流さな
かった。このときの押出機出口での樹脂温度は２６０
℃、口金入口部の樹脂温度も２６０℃、ランド部出口で
の樹脂温度は２５８℃であった。得られたキャストフィ
ルムのｆｎは０．２×１０⁻³であり、面内にはほぼ無
配向であった。またキャストフィルムの長手方向の厚み
むらは８．９％、幅方向の厚みむらは９．３％であり、
実施例１３と比較して厚みむらが悪化した。さらに上記
製膜条件において、熱処理を行う前に、ダイの中央部に
エアーを吹き込んで幅方向に延伸し、さらに引き取り機
にて巻取り速度１７５ｍ／分で長手方向に延伸し、さら
にその後エアーを吹き込んだ状態で１００℃で熱処理を
施して二軸延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルム
のｆｎは１２０であった。得られた二軸延伸フィルムの
長手方向の厚みむらは１０．５％、幅方向の厚みむらは
１１．０％であり、非常に厚みむらの悪いフィルムとな
った。製膜速度は１７５ｍ／分であり、破れが頻繁に起
こり、製膜安定性が悪化した。

【００９７】かくして得られたフィルムの原料、製膜条
件およびフィルム物性を表４に示す。

【００９８】比較例１３実施例１３と同様にして、ＰＥＴ／Ｉ₂₅樹脂を相互逆回
転口金より押出し、冷却してフィルム成形した。この
際、口金に流す樹脂冷却用の空気流量を、０．２０ｍ³
／分とした。この際、押出機出口での樹脂温度は２６０
℃、口金入口部の樹脂温度も２６０℃、ランド部出口で
の樹脂温度は５５℃であった。しかし、樹脂の流動性が
悪化し、遂には、押出すことが不可能になった。

【００９９】このときの原料、製膜条件を表４に示す。

【０１００】

【表１】

【表２】

【表３】

【表４】

【０１０１】

【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
の熱可塑性樹脂フィルムは、その製造プロセスが大幅に
簡略化され、そのため高速化して際の工程安定化が飛躍
的の向上し、制御面においても容易となる。しかもフィ
ルムの厚み均一性が顕著に改善され、二次加工時の蛇行
やしわなどのトラブルを回避することが可能となる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｂ２９Ｌ 7:00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】熱可塑性樹脂を加熱溶融して口金へ導
き、溶融押出した後急冷固化して得られたキャストフィ
ルムにおいて、該フィルムの面配向係数（ｆｎ）が１０
×１０⁻³≦ｆｎ≦２００×１０⁻³であることを特徴
とする熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項２】フラットダイを用いて溶融押出した後、
急冷固化して得られたシート状フィルムにおいて、該フ
ィルムの複屈折Δｎが１０×１０⁻³≦Δｎ≦１２０×
１０⁻³であることを特徴とする請求項１に記載の熱可
塑性樹脂フィルム。
【請求項３】キャストフィルムにおいて、配向の主軸
が長手方向であることを特徴とする請求項２に記載の熱
可塑性樹脂フィルム。
【請求項４】請求項１〜請求項３のいずれかに記載の
熱可塑性樹脂フィルムを、長手方向および／または幅方
向に延伸してなる熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項５】相互逆回転口金を用いて溶融押出した
後、急冷固化して得られたチューブ状熱可塑性樹脂フィ
ルムにおいて、該フィルムの面配向係数（ｆｎ）が１０
×１０⁻³≦ｆｎ≦２００×１０⁻³であることを特徴
とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項６】請求項５に記載のチューブ状熱可塑性樹
脂フィルムをさらに、長手方向および／または幅方向に
延伸してなる熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項７】熱可塑性樹脂の溶融押出法において、該
樹脂を押出機内で融解終了温度（Ｔｍｅ）以上に加熱溶
融した後、押出機を出てダイのスリットから吐出するま
での工程で、該樹脂を融解ピーク温度Ｔｍを下回り、Ｔ
ｃｂを超える温度以上に冷却して押出し、分子配向させ
ることを特徴とする請求項１〜請求項６のいずれかに記
載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項８】熱可塑性樹脂の溶融押出法において、該
樹脂を押出機内で融解終了温度（Ｔｍｅ）以上に加熱溶
融して口金に送り込み、口金内マニホールドで目的形状
に拡幅、成形した後、口金のランド部において該樹脂を
融解ピーク温度Ｔｍを下回り、Ｔｃｂを超える温度以上
に冷却して押出し、分子配向させることを特徴とする請
求項７に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項９】熱可塑性樹脂が、ポリエステル樹脂であ
ることを特徴とする請求項７〜請求項８のいずれかに記
載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１０】熱可塑性樹脂が、ポリエチレンテレフ
タレート樹脂であって、該樹脂の降温結晶化開始温度
（Ｔｃｂ）が２００℃以下であることを特徴とする請求
項７〜請求項９のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィル
ムの製造方法。
【請求項１１】熱可塑性樹脂が、ポリエチレンテレフ
タレート樹脂であって、該樹脂の降温結晶化開始温度
（Ｔｃｂ）が１６０℃以下であることを特徴とする請求
項７〜請求項９のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィル
ムの製造方法。
【請求項１２】熱可塑性樹脂が、直重合により合成さ
れたポリエチレンテレフタレート樹脂であって、重合時
の金属触媒にゲルマニウム系であることを特徴とする請
求項１０に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１３】熱可塑性樹脂が、直重合により合成さ
れたポリエチレンテレフタレート樹脂であって、さらに
固有粘度（ＩＶ）が０．７５以上であることを特徴とす
る請求項１０〜請求項１２のいずれかに記載の熱可塑性
樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１４】結晶融解エネルギー（ΔＨｕ）が３５
Ｊ／ｇ未満である熱可塑性樹脂の溶融押出法において、
該樹脂を押出機内でガラス転移温度（Ｔｇ）＋１００℃
以上の温度で加熱溶融した後、押出機を出て、ダイのス
リットから吐出するまでの工程で、該樹脂をＴｇ＋２５
０℃を下回り、Ｔｇを超える温度以上に冷却して押出
し、分子配向させることを特徴とする請求項１〜請求項
６のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方
法。
【請求項１５】結晶融解エネルギー（ΔＨｕ）が０＜
ΔＨｕ（Ｊ／ｇ）＜３５である熱可塑性樹脂の溶融押出
法において、該樹脂を融解終了温度（Ｔｍｅ）以上に加
熱溶融した後、押出機を出てダイのスリットから吐出す
るまでの工程で、該樹脂をＴｍを下回り、Ｔｇを超える
温度以上に冷却して押出し、分子配向させることを特徴
とする請求項１〜請求項６のいずれかに記載の熱可塑性
樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１６】結晶融解エネルギー（ΔＨｕ）が０＜
ΔＨｕ（Ｊ／ｇ）＜３５である熱可塑性樹脂の溶融押出
法において、該樹脂を融解終了温度（Ｔｍｅ）以上に加
熱溶融して口金に送り込み、口金内マニホールドで目的
形状に拡幅、成形した後、口金のランド部において該樹
脂をＴｍを下回り、Ｔｇを超える温度以上に冷却して押
出し、分子配向させることを特徴とする請求項１５に記
載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１７】結晶融解エネルギー（ΔＨｕ）が０＜
ΔＨｕ（Ｊ／ｇ）＜２０である熱可塑性樹脂であること
を特徴とする請求項１４〜請求項１６のいずれかに記載
の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１８】熱可塑性樹脂が、ポリエステル樹脂で
あることを特徴とする請求項１４〜請求項１７のいずれ
かに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１９】熱可塑性樹脂がポリエチレンテレフタ
レート樹脂であることを特徴とする請求項１４〜請求項
１８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方
法。
【請求項２０】熱可塑性樹脂が、イソフタル酸成分
（ＩＰＡ）を少なくとも１０ｍｏｌ％以上共重合したポ
リエステル樹脂であることを特徴とする請求項１４〜請
求項１３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製
造方法。