JPH09164321A - 脱硝方法 - Google Patents
脱硝方法Info
- Publication number
- JPH09164321A JPH09164321A JP7328496A JP32849695A JPH09164321A JP H09164321 A JPH09164321 A JP H09164321A JP 7328496 A JP7328496 A JP 7328496A JP 32849695 A JP32849695 A JP 32849695A JP H09164321 A JPH09164321 A JP H09164321A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- reducing agent
- denitration
- concentration
- concn
- ammonium acetate
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- Pending
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 ゼオライトに金属を担持させて得られる脱硝
剤とNOx含有ガスとを、カルボン酸、カルボン酸アン
モニウム等の還元剤の共存下で接触反応させて脱硝を行
う脱硝方法において、任意の反応温度に対して還元剤の
効果が最適となる濃度を限定し、還元剤の無駄を無くし
効率よく脱硝できるようにする。 【解決手段】 還元剤流量と酢酸アンモニウム濃度との
積から求まる時間当たりの酢酸アンモニウムのモル量を
0.003mol/hに一定にし酢酸アンモニウム濃度
と脱硝率の関係を求めた。その結果温度が350℃では
還元剤の濃度が濃い程脱硝率が良く、450℃では濃度
が濃いと逆に脱硝率が低くなった。そこで、接触反応時
の反応温度が350℃から380℃では、3mol/l
から10mol/lとし、380℃から420℃では、
1mol/lから10mol/lとし、420℃から4
50℃では、1mol/lから8mol/lとする。
剤とNOx含有ガスとを、カルボン酸、カルボン酸アン
モニウム等の還元剤の共存下で接触反応させて脱硝を行
う脱硝方法において、任意の反応温度に対して還元剤の
効果が最適となる濃度を限定し、還元剤の無駄を無くし
効率よく脱硝できるようにする。 【解決手段】 還元剤流量と酢酸アンモニウム濃度との
積から求まる時間当たりの酢酸アンモニウムのモル量を
0.003mol/hに一定にし酢酸アンモニウム濃度
と脱硝率の関係を求めた。その結果温度が350℃では
還元剤の濃度が濃い程脱硝率が良く、450℃では濃度
が濃いと逆に脱硝率が低くなった。そこで、接触反応時
の反応温度が350℃から380℃では、3mol/l
から10mol/lとし、380℃から420℃では、
1mol/lから10mol/lとし、420℃から4
50℃では、1mol/lから8mol/lとする。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は内燃機関の排煙等の
窒素酸化物(NOx )含有ガスからNOx を除去する技
術に係り、脱硝反応における還元剤条件を最適化した脱
硝方法に関する。
窒素酸化物(NOx )含有ガスからNOx を除去する技
術に係り、脱硝反応における還元剤条件を最適化した脱
硝方法に関する。
【0002】
【従来の技術】一般にNOX処理技術は排煙脱硝技術と
して実用化されている。排煙脱硝方法は乾式法と湿式法
に大別され、最も進んでいるのは乾式法の一つの選択還
元法である。この選択還元法の主反応を下記に示す。
して実用化されている。排煙脱硝方法は乾式法と湿式法
に大別され、最も進んでいるのは乾式法の一つの選択還
元法である。この選択還元法の主反応を下記に示す。
【0003】4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O この反応は還元剤としてアンモニア、炭化水素、一酸化
炭素が使用され、特にアンモニアは酸素が共存しても選
択的にNOXを除去するため、ディーゼル機関の排気ガ
ス等の処理に使用される。この場合触媒としてPt等の
貴金属やAl2O3、TiO2等に担持された各種金属酸
化物などが使用される。
炭素が使用され、特にアンモニアは酸素が共存しても選
択的にNOXを除去するため、ディーゼル機関の排気ガ
ス等の処理に使用される。この場合触媒としてPt等の
貴金属やAl2O3、TiO2等に担持された各種金属酸
化物などが使用される。
【0004】前記選択接触還元法は、簡単なシステムで
NOXを処理することができ、高脱硝率が得られ、しか
もNOXを無害なN2とH2Oに分解できるので、廃液処
理が不要となる等の利点を有するが、反面次のような問
題がある。まず有害で危険なアンモニアガスを使用する
ためにその取り扱いに注意を要する点が挙げられる。ま
た、排気ガス中のNOXガス以外の成分で劣化してしま
うので、触媒交換の作業が必要となり、特に高価な貴金
属系の触媒の場合は経済的に不利となる問題もある。更
に、高温では触媒成分の焼結が進行するなどの不都合が
生じ、低温ではアンモニウムが水分あるいはSOXと反
応するために硫安等の塩が触媒表面に生成して脱硝率が
低下してしまうため使用温度の範囲が320℃〜450
℃に制限されている。
NOXを処理することができ、高脱硝率が得られ、しか
もNOXを無害なN2とH2Oに分解できるので、廃液処
理が不要となる等の利点を有するが、反面次のような問
題がある。まず有害で危険なアンモニアガスを使用する
ためにその取り扱いに注意を要する点が挙げられる。ま
た、排気ガス中のNOXガス以外の成分で劣化してしま
うので、触媒交換の作業が必要となり、特に高価な貴金
属系の触媒の場合は経済的に不利となる問題もある。更
に、高温では触媒成分の焼結が進行するなどの不都合が
生じ、低温ではアンモニウムが水分あるいはSOXと反
応するために硫安等の塩が触媒表面に生成して脱硝率が
低下してしまうため使用温度の範囲が320℃〜450
℃に制限されている。
【0005】このように上記方法には不利な点も多いた
め現在は、他の脱硝率の研究が行われており、特に直接
分解法が注目され始めている。直接分解法は最も理想的
な除去法であり、近年Cu−ZSM−5ゼオライトやペ
ロブスカイト型複合化合物等の触媒が見いだされてきて
いる。しかし最も高活性なCu−ZSM−5でも排気ガ
ス中のSOXあるいはO2で触媒性能が劣化して脱硝率が
低下する点が大きな課題となっている。
め現在は、他の脱硝率の研究が行われており、特に直接
分解法が注目され始めている。直接分解法は最も理想的
な除去法であり、近年Cu−ZSM−5ゼオライトやペ
ロブスカイト型複合化合物等の触媒が見いだされてきて
いる。しかし最も高活性なCu−ZSM−5でも排気ガ
ス中のSOXあるいはO2で触媒性能が劣化して脱硝率が
低下する点が大きな課題となっている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】ここで従来の有効な脱
硝方法として、特願平5−178670号の方法があ
る。この方法は図4に示す装置を用いて、「ゼオライト
に金属を担持させて得られる脱硝剤とNOx含有ガスと
を、カルボン酸、カルボン酸アンモニウム等の還元剤の
共存下で接触反応させて脱硝を行う」ものである。図4
において、1はガス導入口5を有する脱硝管であり、こ
のガス導入口5にはガス導入管2、及び流量調節バルブ
3を有するバイパス管4が接続されている。脱硝管1の
中央部には脱硝剤ホルダー7が設けられており、これに
よりハニカム状の脱硝剤8が支持される。これら脱硝剤
ホルダー7及びハニカム状の脱硝剤8付近はヒーター9
によって所定温度に保持されている。
硝方法として、特願平5−178670号の方法があ
る。この方法は図4に示す装置を用いて、「ゼオライト
に金属を担持させて得られる脱硝剤とNOx含有ガスと
を、カルボン酸、カルボン酸アンモニウム等の還元剤の
共存下で接触反応させて脱硝を行う」ものである。図4
において、1はガス導入口5を有する脱硝管であり、こ
のガス導入口5にはガス導入管2、及び流量調節バルブ
3を有するバイパス管4が接続されている。脱硝管1の
中央部には脱硝剤ホルダー7が設けられており、これに
よりハニカム状の脱硝剤8が支持される。これら脱硝剤
ホルダー7及びハニカム状の脱硝剤8付近はヒーター9
によって所定温度に保持されている。
【0007】脱硝管1のガス導入口5と脱硝剤ホルダー
7間には還元剤溶液を噴射するノズル6が挿入されてい
る。脱硝管1の他端には質量分析計11及びNOx 分析
計12に処理ガスを導入する処理ガス排出管10が挿入
されている。
7間には還元剤溶液を噴射するノズル6が挿入されてい
る。脱硝管1の他端には質量分析計11及びNOx 分析
計12に処理ガスを導入する処理ガス排出管10が挿入
されている。
【0008】上記装置において、ガス導入管2から流入
するNOx 含有ガスは流量調節バルブ3によって流量を
調節された後にガス導入口5を通じて脱硝管1に流入す
る。この際、余剰ガスはバイパス管4から排気される。
脱硝管1内に流入したNOx含有ガスは、ノズル6によ
って還元剤を噴霧された後にハニカム状の脱硝剤8と接
触して脱硝される。この際、反応温度はヒーター9によ
り400℃程度に保持される。
するNOx 含有ガスは流量調節バルブ3によって流量を
調節された後にガス導入口5を通じて脱硝管1に流入す
る。この際、余剰ガスはバイパス管4から排気される。
脱硝管1内に流入したNOx含有ガスは、ノズル6によ
って還元剤を噴霧された後にハニカム状の脱硝剤8と接
触して脱硝される。この際、反応温度はヒーター9によ
り400℃程度に保持される。
【0009】NOx 含有ガスは脱硝された後に処理ガス
として処理ガス排出管10を通じて質量分析計(日電ア
ネルバ製、AQA−360)11及びNOx 分析計(島
津製作所製、NOA−307DX)12にてNOx 除去
率を測定される構成となっている。
として処理ガス排出管10を通じて質量分析計(日電ア
ネルバ製、AQA−360)11及びNOx 分析計(島
津製作所製、NOA−307DX)12にてNOx 除去
率を測定される構成となっている。
【0010】ここで前記(特願平5−178670号)
の脱硝方法において使用する還元剤(酢酸アンモニウム
水溶液、酢酸水溶液等)について、その濃度と反応温度
とが脱硝特性に大きく作用することを見いだした。本発
明は触媒と還元剤を用いて窒素酸化物(NOX)を窒素
(N2)に還元する反応において、任意の反応温度(3
50℃〜450℃)に対して還元剤の効果が最適となる
濃度を限定するものである。
の脱硝方法において使用する還元剤(酢酸アンモニウム
水溶液、酢酸水溶液等)について、その濃度と反応温度
とが脱硝特性に大きく作用することを見いだした。本発
明は触媒と還元剤を用いて窒素酸化物(NOX)を窒素
(N2)に還元する反応において、任意の反応温度(3
50℃〜450℃)に対して還元剤の効果が最適となる
濃度を限定するものである。
【0011】
【課題を解決するための手段】本発明は、ゼオライトに
金属を担持させて得られる脱硝剤とNOx含有ガスと
を、カルボン酸、カルボン酸アンモニウム等の還元剤の
共存下で接触反応させて脱硝を行う脱硝方法において、
前記接触反応時の反応温度が350℃から380℃の範
囲では、前記還元剤の濃度を3mol/lから10mo
l/lとし、前記接触反応時の反応温度が380℃から
420℃の範囲では、前記還元剤の濃度を1mol/l
から10mol/lとし、前記接触反応時の反応温度が
420℃から450℃の範囲では、前記還元剤の濃度を
1mol/lから8mol/lとすることを特徴として
いる。
金属を担持させて得られる脱硝剤とNOx含有ガスと
を、カルボン酸、カルボン酸アンモニウム等の還元剤の
共存下で接触反応させて脱硝を行う脱硝方法において、
前記接触反応時の反応温度が350℃から380℃の範
囲では、前記還元剤の濃度を3mol/lから10mo
l/lとし、前記接触反応時の反応温度が380℃から
420℃の範囲では、前記還元剤の濃度を1mol/l
から10mol/lとし、前記接触反応時の反応温度が
420℃から450℃の範囲では、前記還元剤の濃度を
1mol/lから8mol/lとすることを特徴として
いる。
【0012】
【発明の実施の形態】以下図面を参照しながら本発明の
実施の形態を説明する。本発明の触媒にはNa含有Y型
ゼオライト及びH型モルデナイトを組成にもつハニカム
を用い、これにCoを担持させたものを用いた。担持方
法は、ハニカムを0.05モル硝酸コバルト水溶液に2
時間含浸した後、イオン交換水で洗浄し150℃で8時
間乾燥させた。また還元剤には酢酸アンモニウム水溶液
を用い濃度を1〜10mol/lに調製した。
実施の形態を説明する。本発明の触媒にはNa含有Y型
ゼオライト及びH型モルデナイトを組成にもつハニカム
を用い、これにCoを担持させたものを用いた。担持方
法は、ハニカムを0.05モル硝酸コバルト水溶液に2
時間含浸した後、イオン交換水で洗浄し150℃で8時
間乾燥させた。また還元剤には酢酸アンモニウム水溶液
を用い濃度を1〜10mol/lに調製した。
【0013】テスト装置図を図1に示す。この図は図4
の装置と同様の装置であり20は反応槽である。モデル
ガスにNO,SO2,O2,N2混合ガスを用い反応槽へ
1.75L/min流した。反応槽20内には触媒(ハ
ニカム状脱硝剤)8を263cm3設置し、ヒーター
(図示省略)により反応温度を350℃、400℃、4
50℃に設定した。また還元剤を噴霧ノズル6から反応
槽20内に注入し、流量を0.25〜6ml/hの間で
任意の量に調整した。
の装置と同様の装置であり20は反応槽である。モデル
ガスにNO,SO2,O2,N2混合ガスを用い反応槽へ
1.75L/min流した。反応槽20内には触媒(ハ
ニカム状脱硝剤)8を263cm3設置し、ヒーター
(図示省略)により反応温度を350℃、400℃、4
50℃に設定した。また還元剤を噴霧ノズル6から反応
槽20内に注入し、流量を0.25〜6ml/hの間で
任意の量に調整した。
【0014】反応前のモデルガスのNOX濃度(Co)
と反応後のNOX濃度(C1)をNOX分析計で測定し
た。同時に酸素(O2)濃度も測定した。脱硝率は次の
(1)式より求めた。
と反応後のNOX濃度(C1)をNOX分析計で測定し
た。同時に酸素(O2)濃度も測定した。脱硝率は次の
(1)式より求めた。
【0015】
【数1】
【0016】還元剤流量(ml/h)と酢酸アンモニウ
ム濃度(mol/l)との積から求まる時間当たりの酢
酸アンモニウムのモル量を0.003mol/hに一定
にし酢酸アンモニウム濃度と脱硝率の関係を求めた。そ
の結果を表1、図2に示す。
ム濃度(mol/l)との積から求まる時間当たりの酢
酸アンモニウムのモル量を0.003mol/hに一定
にし酢酸アンモニウム濃度と脱硝率の関係を求めた。そ
の結果を表1、図2に示す。
【0017】
【表1】
【0018】図2より温度が350℃では還元剤の濃度
が濃い程脱硝率が良く、450℃では還元剤濃度が濃い
と逆に脱硝率が低くなるという結果が得られた。
が濃い程脱硝率が良く、450℃では還元剤濃度が濃い
と逆に脱硝率が低くなるという結果が得られた。
【0019】このような結果の要因としては酢酸アンモ
ニウムが酸化される燃焼反応と、水蒸気(H2O)によ
るNOXの還元反応の阻害とが考えられる。まず温度が
高い方では酢酸アンモニウムの燃焼が起こりやすいの
で、濃い濃度の還元剤ほど酢酸アンモニウムが燃え易
い。従って酢酸アンモニウムの燃焼が増える分NOXと
反応する酢酸アンモニウムが減り脱硝率が下がったと考
えられる。
ニウムが酸化される燃焼反応と、水蒸気(H2O)によ
るNOXの還元反応の阻害とが考えられる。まず温度が
高い方では酢酸アンモニウムの燃焼が起こりやすいの
で、濃い濃度の還元剤ほど酢酸アンモニウムが燃え易
い。従って酢酸アンモニウムの燃焼が増える分NOXと
反応する酢酸アンモニウムが減り脱硝率が下がったと考
えられる。
【0020】一方、温度が低いほうでは燃焼しにくくな
るが、脱硝に必要な熱が低いので低活性となる。更に還
元剤濃度が低いと水が多くなり水に熱を奪われるのでN
OXの還元反応が進まなくなり脱硝率が下がったと考え
られる。
るが、脱硝に必要な熱が低いので低活性となる。更に還
元剤濃度が低いと水が多くなり水に熱を奪われるのでN
OXの還元反応が進まなくなり脱硝率が下がったと考え
られる。
【0021】この結果より反応温度350℃〜450℃
において高温側では還元剤濃度を薄く、低温側では還元
剤濃度を濃くすることによって脱硝を効率良く行うこと
ができることが分かった。
において高温側では還元剤濃度を薄く、低温側では還元
剤濃度を濃くすることによって脱硝を効率良く行うこと
ができることが分かった。
【0022】
【実施例】次に還元剤として酢酸水溶液を用いた場合の
実施例を述べる。この場合もその他のテスト条件は前記
と全く同一とし、前記(1)式を用いて、還元剤流量
(ml/h)と酢酸濃度(mol/l)との積から求ま
る時間当たりの酢酸のモル量を0.003mol/hに
一定にし酢酸濃度と脱硝率の関係を求めた。その結果を
表2、図3に示す。
実施例を述べる。この場合もその他のテスト条件は前記
と全く同一とし、前記(1)式を用いて、還元剤流量
(ml/h)と酢酸濃度(mol/l)との積から求ま
る時間当たりの酢酸のモル量を0.003mol/hに
一定にし酢酸濃度と脱硝率の関係を求めた。その結果を
表2、図3に示す。
【0023】
【表2】
【0024】図3より温度が350℃では還元剤の濃度
が濃い程脱硝率が良く、450℃では還元剤濃度が濃い
と逆に脱硝率が低くなるという結果が得られた。
が濃い程脱硝率が良く、450℃では還元剤濃度が濃い
と逆に脱硝率が低くなるという結果が得られた。
【0025】このような結果の要因は前記酢酸アンモニ
ウムの場合と同様に、酢酸が酸化される燃焼反応と、水
蒸気(H2O)によるNOXの還元反応の阻害とが考えら
れる。まず温度が高い方では酢酸の燃焼が起こりやすい
ので、濃い濃度の還元剤ほど酢酸が燃え易い。従って酢
酸の燃焼が増える分NOXと反応する酢酸が減り脱硝率
が下がったと考えられる。
ウムの場合と同様に、酢酸が酸化される燃焼反応と、水
蒸気(H2O)によるNOXの還元反応の阻害とが考えら
れる。まず温度が高い方では酢酸の燃焼が起こりやすい
ので、濃い濃度の還元剤ほど酢酸が燃え易い。従って酢
酸の燃焼が増える分NOXと反応する酢酸が減り脱硝率
が下がったと考えられる。
【0026】一方、温度が低いほうでは燃焼しにくくな
るが、脱硝に必要な熱が低いので低活性となる。更に還
元剤濃度が低いと水が多くなり水に熱を奪われるのでN
OXの還元反応が進まなくなり脱硝率が下がったと考え
られる。
るが、脱硝に必要な熱が低いので低活性となる。更に還
元剤濃度が低いと水が多くなり水に熱を奪われるのでN
OXの還元反応が進まなくなり脱硝率が下がったと考え
られる。
【0027】この結果より反応温度350℃〜450℃
において高温側では還元剤濃度を薄く、低温側では還元
剤濃度を濃くすることによって脱硝を効率良く行うこと
ができることが分かった。
において高温側では還元剤濃度を薄く、低温側では還元
剤濃度を濃くすることによって脱硝を効率良く行うこと
ができることが分かった。
【0028】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、特願平5
−178670号の酢酸アンモニウム、酢酸を用いた脱
硝方法において、反応温度が350℃〜450℃の範囲
で、還元剤に用いる酢酸アンモニウム水溶液、酢酸水溶
液の濃度を温度に応じて任意に調製したので、還元剤の
無駄が無くなり効率良く脱硝することができる。
−178670号の酢酸アンモニウム、酢酸を用いた脱
硝方法において、反応温度が350℃〜450℃の範囲
で、還元剤に用いる酢酸アンモニウム水溶液、酢酸水溶
液の濃度を温度に応じて任意に調製したので、還元剤の
無駄が無くなり効率良く脱硝することができる。
【図1】本発明の方法を実施するための脱硝装置の一例
を示す要部構成図。
を示す要部構成図。
【図2】本発明を適用し、酢酸アンモニウム水溶液を還
元剤とした場合の各還元剤濃度での反応温度と脱硝率の
関係を示す特性図。
元剤とした場合の各還元剤濃度での反応温度と脱硝率の
関係を示す特性図。
【図3】本発明を適用し、酢酸水溶液を還元剤とした場
合の各還元剤濃度での反応温度と脱硝率の関係を示す特
性図。
合の各還元剤濃度での反応温度と脱硝率の関係を示す特
性図。
【図4】従来の脱硝装置の一例を示す構成図。
1…脱硝管 6…噴霧ノズル 8…ハニカム状の脱硝剤 9…ヒーター 20…反応槽
Claims (5)
- 【請求項1】 ゼオライトに金属を担持させて得られる
脱硝剤とNOx含有ガスとを、カルボン酸、カルボン酸
アンモニウム等の還元剤の共存下で接触反応させて脱硝
を行う脱硝方法において、 前記接触反応時の反応温度が350℃から380℃の範
囲では、前記還元剤の濃度を3mol/lから10mo
l/lとすることを特徴とする脱硝方法。 - 【請求項2】 ゼオライトに金属を担持させて得られる
脱硝剤とNOx含有ガスとを、カルボン酸、カルボン酸
アンモニウム等の還元剤の共存下で接触反応させて脱硝
を行う脱硝方法において、 前記接触反応時の反応温度が380℃から420℃の範
囲では、前記還元剤の濃度を1mol/lから10mo
l/lとすることを特徴とする脱硝方法。 - 【請求項3】 ゼオライトに金属を担持させて得られる
脱硝剤とNOx含有ガスとを、カルボン酸、カルボン酸
アンモニウム等の還元剤の共存下で接触反応させて脱硝
を行う脱硝方法において、 前記接触反応時の反応温度が420℃から450℃の範
囲では、前記還元剤の濃度を1mol/lから8mol
/lとすることを特徴とする脱硝方法。 - 【請求項4】 前記還元剤は酢酸アンモニウム水溶液で
あることを特徴とする請求項1又は2又は3に記載の脱
硝方法。 - 【請求項5】 前記還元剤は酢酸水溶液であることを特
徴とする請求項1又は2又は3に記載の脱硝方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7328496A JPH09164321A (ja) | 1995-12-18 | 1995-12-18 | 脱硝方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7328496A JPH09164321A (ja) | 1995-12-18 | 1995-12-18 | 脱硝方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH09164321A true JPH09164321A (ja) | 1997-06-24 |
Family
ID=18210937
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7328496A Pending JPH09164321A (ja) | 1995-12-18 | 1995-12-18 | 脱硝方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH09164321A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102564810A (zh) * | 2011-12-28 | 2012-07-11 | 南京埃森环境技术有限公司 | 一种脱硝烟气采样及预处理装置 |
-
1995
- 1995-12-18 JP JP7328496A patent/JPH09164321A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102564810A (zh) * | 2011-12-28 | 2012-07-11 | 南京埃森环境技术有限公司 | 一种脱硝烟气采样及预处理装置 |
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