JPH0881263A - 窒化アルミニウム焼結体 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体Info
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- JPH0881263A JPH0881263A JP6220718A JP22071894A JPH0881263A JP H0881263 A JPH0881263 A JP H0881263A JP 6220718 A JP6220718 A JP 6220718A JP 22071894 A JP22071894 A JP 22071894A JP H0881263 A JPH0881263 A JP H0881263A
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- oxyfluoride
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 研磨などにより形状が変化されることなく、
外観性および表面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を提供し
ようとするものである。 【構成】 内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下であることを特徴
としている。
外観性および表面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を提供し
ようとするものである。 【構成】 内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下であることを特徴
としている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化アルミニウム焼結
体（ＡｌＮ焼結体）に関する。
体（ＡｌＮ焼結体）に関する。
【０００２】
【従来の技術】電子機器においては、ＩＣ、ＬＳＩ等の
電子デバイスの実装、回路形成、および絶縁を目的とし
てアルミナ基材とする回路基板が使用されている。しか
しながら、前記アルミナ基材は熱伝導率が約２０Ｗ／ｍ
・Ｋと低いため、近年のＬＳＩの高密度化、高集積化に
対応して高熱伝導性のＡｌＮ焼結体からなる基材を有す
る回路基板が注目されている。
電子デバイスの実装、回路形成、および絶縁を目的とし
てアルミナ基材とする回路基板が使用されている。しか
しながら、前記アルミナ基材は熱伝導率が約２０Ｗ／ｍ
・Ｋと低いため、近年のＬＳＩの高密度化、高集積化に
対応して高熱伝導性のＡｌＮ焼結体からなる基材を有す
る回路基板が注目されている。
【０００３】ところで、ＡｌＮは共有結合を持つため、
高硬度で、熱伝導率が高いものの、難焼結性である。こ
のため、Ｙ2 Ｏ3 、ＹＦ3 などの種々の焼結助剤が開発
され、現在ではＡｌＮ粉末にＹ2 Ｏ3 を添加し、成形し
た成形体を常圧、窒素雰囲気中、１９００℃、９６時間
の焼結を行うことにより内部の不純物酸素量が５００ｐ
ｐｍ以下、熱伝導率が２６０Ｗ／ｍ・Ｋである良好なＡ
ｌＮ焼結体が得られている。また、ＹＦ3 の添加では１
６００℃の低温焼結が可能になっている。
高硬度で、熱伝導率が高いものの、難焼結性である。こ
のため、Ｙ2 Ｏ3 、ＹＦ3 などの種々の焼結助剤が開発
され、現在ではＡｌＮ粉末にＹ2 Ｏ3 を添加し、成形し
た成形体を常圧、窒素雰囲気中、１９００℃、９６時間
の焼結を行うことにより内部の不純物酸素量が５００ｐ
ｐｍ以下、熱伝導率が２６０Ｗ／ｍ・Ｋである良好なＡ
ｌＮ焼結体が得られている。また、ＹＦ3 の添加では１
６００℃の低温焼結が可能になっている。
【０００４】前記焼結助剤添加成形体が１８００℃の温
度で常圧焼結することができるのは、焼結時に酸化物、
フッ化物、酸フッ化物の液相成分がＡｌＮ粒界に存在
し、ＡｌＮの拡散を助長しているからであると考えられ
ている。このようなメカニズムにより焼結がなされるも
のの、焼結完了後の焼結体表面に前記液相成分が固化し
たものが存在し、ＡｌＮ焼結体の外観や表面粗さを悪化
させる。
度で常圧焼結することができるのは、焼結時に酸化物、
フッ化物、酸フッ化物の液相成分がＡｌＮ粒界に存在
し、ＡｌＮの拡散を助長しているからであると考えられ
ている。このようなメカニズムにより焼結がなされるも
のの、焼結完了後の焼結体表面に前記液相成分が固化し
たものが存在し、ＡｌＮ焼結体の外観や表面粗さを悪化
させる。
【０００５】ＡｌＮ焼結体をＰＫＧなどのパッケージや
回路基板の基材に応用する場合には、従来、前記液相成
分の固化物を研磨により除去してから用いているために
問題がなかった。しかしながら、キャビティ付きのＡｌ
Ｎ焼結体ＰＫＧの場合には形状が変化してしまう研磨工
程を採用することが不可能であるために問題を生じる。
回路基板の基材に応用する場合には、従来、前記液相成
分の固化物を研磨により除去してから用いているために
問題がなかった。しかしながら、キャビティ付きのＡｌ
Ｎ焼結体ＰＫＧの場合には形状が変化してしまう研磨工
程を採用することが不可能であるために問題を生じる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、研磨
などにより形状が変化されることなく、外観性および表
面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を提供しようとするもの
である。
などにより形状が変化されることなく、外観性および表
面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を提供しようとするもの
である。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明に係わるＡｌＮ焼
結体は、内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1）
に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）
の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下であることを特徴とす
るものである。
結体は、内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1）
に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）
の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下であることを特徴とす
るものである。
【０００８】前記濃度比Ｃ2 ／Ｃ1 を規定したのは理由
は、その比が０．１を越えると外観性および表面平滑が
良好なＡｌＮ焼結体を得ることができなるからである。
本発明に係わるＡｌＮ焼結体は、次のような方法により
製造される。
は、その比が０．１を越えると外観性および表面平滑が
良好なＡｌＮ焼結体を得ることができなるからである。
本発明に係わるＡｌＮ焼結体は、次のような方法により
製造される。
【０００９】まず、ＡｌＮ粉末に希土類元素の酸化物、
フッ化物または酸フッ化物を焼結助剤として添加し、ボ
ールミル中で混合粉砕する。前記ＡｌＮ粉末は、実質的
にあらゆる入手可能な粉末を用いることができるが、焼
結性の観点から不純物酸素量が０．２〜１．８重量％、
平均一次粒子径が３．５μｍ以下、より好ましくは０．
１〜２．５μｍであることが望ましい。
フッ化物または酸フッ化物を焼結助剤として添加し、ボ
ールミル中で混合粉砕する。前記ＡｌＮ粉末は、実質的
にあらゆる入手可能な粉末を用いることができるが、焼
結性の観点から不純物酸素量が０．２〜１．８重量％、
平均一次粒子径が３．５μｍ以下、より好ましくは０．
１〜２．５μｍであることが望ましい。
【００１０】前記混合粉末中には、必要に応じて着色
化、高強度化のためにＴｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｎｂ等の
遷移金属の酸化物、炭化物、フッ化物、炭酸塩、シュウ
酸塩、硝酸塩を前記ＡｌＮ粉末に対して遷移金属換算で
０．０５〜１重量％で配合することを許容する。また、
焼結温度の低減化のために酸化アルミニウム、フッ化ア
ルミニウム等のアルミニウム化合物や酸化珪素、窒化珪
素等の珪素化合物をＡｌＮ粉末に対して１重量％以下の
範囲で配合することを許容する。
化、高強度化のためにＴｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｎｂ等の
遷移金属の酸化物、炭化物、フッ化物、炭酸塩、シュウ
酸塩、硝酸塩を前記ＡｌＮ粉末に対して遷移金属換算で
０．０５〜１重量％で配合することを許容する。また、
焼結温度の低減化のために酸化アルミニウム、フッ化ア
ルミニウム等のアルミニウム化合物や酸化珪素、窒化珪
素等の珪素化合物をＡｌＮ粉末に対して１重量％以下の
範囲で配合することを許容する。
【００１１】次いで、前記混合粉末をアクリル系バイン
ダ、ポリビニルブチラール系バインダのような有機バイ
ンダにｎ−ブタノールなどのアルコール系溶媒またはメ
チルイソブチルケトン、トルエンのような有機溶剤と共
に混練した後、金型プレス、静水圧プレスまたはシート
成形等により成形して成形体を作製する。ひきつづき、
前記成形体を窒素等の非酸化性雰囲気中、１５００〜１
９００℃、１〜１００時間焼結することによりＡｌＮ焼
結体を製造する。この後、この焼結体表面に存在する酸
化物、フッ化物または酸フッ化物を塩酸、硝酸、硫酸お
よびこれらの混酸からなる酸溶液で選択的に溶解、除去
することにより、前記酸化物または酸フッ化物の濃度比
Ｃ2 ／Ｃ1 が０．１以下のＡｌＮ焼結体とする。
ダ、ポリビニルブチラール系バインダのような有機バイ
ンダにｎ−ブタノールなどのアルコール系溶媒またはメ
チルイソブチルケトン、トルエンのような有機溶剤と共
に混練した後、金型プレス、静水圧プレスまたはシート
成形等により成形して成形体を作製する。ひきつづき、
前記成形体を窒素等の非酸化性雰囲気中、１５００〜１
９００℃、１〜１００時間焼結することによりＡｌＮ焼
結体を製造する。この後、この焼結体表面に存在する酸
化物、フッ化物または酸フッ化物を塩酸、硝酸、硫酸お
よびこれらの混酸からなる酸溶液で選択的に溶解、除去
することにより、前記酸化物または酸フッ化物の濃度比
Ｃ2 ／Ｃ1 が０．１以下のＡｌＮ焼結体とする。
【００１２】前記酸溶液は、０．０５〜１０規定の濃
度、１２０℃以下の温度であることが好ましい。この理
由は、前記酸溶液の濃度を０．０５規定未満にするとに
酸化物、フッ化物または酸フッ化物を溶解するのに多大
な時間を要する。一方、前記酸溶液の濃度が１０規定を
越えるとＡｌＮそのものが溶解される恐れがある。より
好ましい前記酸溶液の濃度は、１〜５規定、さらに好ま
しくは１〜３規定である。また、酸溶液のより好ましい
温度は常温から１００℃である。
度、１２０℃以下の温度であることが好ましい。この理
由は、前記酸溶液の濃度を０．０５規定未満にするとに
酸化物、フッ化物または酸フッ化物を溶解するのに多大
な時間を要する。一方、前記酸溶液の濃度が１０規定を
越えるとＡｌＮそのものが溶解される恐れがある。より
好ましい前記酸溶液の濃度は、１〜５規定、さらに好ま
しくは１〜３規定である。また、酸溶液のより好ましい
温度は常温から１００℃である。
【００１３】
【作用】本発明によれば、内部の酸化物または酸フッ化
物の濃度（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化
物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下にす
ることにより研磨などにより形状が変化されることな
く、外観性および表面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を得
ることができる。このようなＡｌＮ焼結体は、その表面
の酸化物、フッ化物または酸フッ化物を塩酸、硝酸、硫
酸およびこれらの混酸からなる酸溶液で選択的に溶解、
除去することにより簡単に得ることができる。また、本
発明に係わるＡｌＮ焼結体は平均粒径が小さく、かつ高
い熱伝導率、高い強度を有する。
物の濃度（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化
物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下にす
ることにより研磨などにより形状が変化されることな
く、外観性および表面平滑性が良好なＡｌＮ焼結体を得
ることができる。このようなＡｌＮ焼結体は、その表面
の酸化物、フッ化物または酸フッ化物を塩酸、硝酸、硫
酸およびこれらの混酸からなる酸溶液で選択的に溶解、
除去することにより簡単に得ることができる。また、本
発明に係わるＡｌＮ焼結体は平均粒径が小さく、かつ高
い熱伝導率、高い強度を有する。
【００１４】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。 （実施例１）まず、不純物酸素量０．９８重量％、平均
一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９６．２重量％、平
均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ2 Ｏ3 ３．０重
量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％のＡｌ2 Ｏ
3 ０．５重量％および平均粒径０．１μｍ、純度９９．
９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からなる混合粉体
にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミルにより解
砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原料粉末を
調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル系バイン
ダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉を５０Ｍ
Ｐａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。この圧粉体
を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱脂処理を
行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体をＡｌＮ焼
結体からなる容器中にセットし、この容器をカーボンヒ
ータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素ガスの雰
囲気下にて、１６００℃、６時間焼結することによりＡ
ｌＮ焼結体を製造した。
一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９６．２重量％、平
均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ2 Ｏ3 ３．０重
量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％のＡｌ2 Ｏ
3 ０．５重量％および平均粒径０．１μｍ、純度９９．
９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からなる混合粉体
にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミルにより解
砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原料粉末を
調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル系バイン
ダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉を５０Ｍ
Ｐａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。この圧粉体
を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱脂処理を
行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体をＡｌＮ焼
結体からなる容器中にセットし、この容器をカーボンヒ
ータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素ガスの雰
囲気下にて、１６００℃、６時間焼結することによりＡ
ｌＮ焼結体を製造した。
【００１５】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
【００１６】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について表面Ｘ
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで３μｍで
あった。
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで３μｍで
あった。
【００１７】次いで、前記ＡｌＮ焼結体を１００℃、１
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、
酸化物およびフッ化物が観察された。これらの結果から
内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1 ）に対する
表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ
2／Ｃ1 ）は零であることが確認された。
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、
酸化物およびフッ化物が観察された。これらの結果から
内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1 ）に対する
表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ
2／Ｃ1 ）は零であることが確認された。
【００１８】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察された。ＡｌＮ
焼結体の表面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑で
あった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察された。ＡｌＮ
焼結体の表面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑で
あった。
【００１９】（比較例１）実施例１と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定のリン酸溶液に２時間浸
漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定のリン酸溶液に２時間浸
漬し、その後乾燥した。
【００２０】前記リン酸溶液理後のＡｌＮ焼結体につい
て表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は、１０であり、表面の方
が酸フッ化物等の濃度が高いことがわかった。
て表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は、１０であり、表面の方
が酸フッ化物等の濃度が高いことがわかった。
【００２１】また、前記リン酸溶液処理後のＡｌＮ焼結
体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
【００２２】（比較例２）実施例１と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定のリン酸溶液に１２時間
浸漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定のリン酸溶液に１２時間
浸漬し、その後乾燥した。
【００２３】前記リン酸溶液理後のＡｌＮ焼結体につい
て表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は、８であり、表面の方が
酸フッ化物等の濃度が高いことがわかった。
て表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は、８であり、表面の方が
酸フッ化物等の濃度が高いことがわかった。
【００２４】また、前記リン酸溶液処理後のＡｌＮ焼結
体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．２μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．２μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
【００２５】（比較例３）実施例１と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、０．０３規定の塩酸溶液に２４
時間浸漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、０．０３規定の塩酸溶液に２４
時間浸漬し、その後乾燥した。
【００２６】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は１２であり、表面の方が酸フ
ッ化物等の濃度が高いことがわかった。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。同時に
焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にもＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が存在することがわかった。これら
の結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ
2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）は１２であり、表面の方が酸フ
ッ化物等の濃度が高いことがわかった。
【００２７】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が多く観
察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであり、表面が粗悪な状態であった。
【００２８】（実施例２）まず、不純物酸素量０．９８
重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９４．
７重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ2
Ｏ3 ５．０重量％、および平均粒径０．１μｍ、純度９
９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からなる混合
粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミルにより
解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原料粉末
を調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル系バイ
ンダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉を５０
ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。この圧粉
体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱脂処理
を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体をＡｌＮ
焼結体からなる容器中にセットし、この容器をカーボン
ヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素ガスの
雰囲気下にて、１８００℃、６時間焼結することにより
ＡｌＮ焼結体を製造した。
重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９４．
７重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ2
Ｏ3 ５．０重量％、および平均粒径０．１μｍ、純度９
９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からなる混合
粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミルにより
解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原料粉末
を調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル系バイ
ンダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉を５０
ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。この圧粉
体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱脂処理
を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体をＡｌＮ
焼結体からなる容器中にセットし、この容器をカーボン
ヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素ガスの
雰囲気下にて、１８００℃、６時間焼結することにより
ＡｌＮ焼結体を製造した。
【００２９】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
【００３０】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について表面Ｘ
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであった。
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで２．６μ
ｍであった。
【００３１】次いで、前記ＡｌＮ焼結体を１００℃、１
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、
酸化物およびフッ化物が観察された。これらの結果から
内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1 ）に対する
表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ
2／Ｃ1 ）は零であることが確認された。
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、
酸化物およびフッ化物が観察された。これらの結果から
内部の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ1 ）に対する
表面の酸化物または酸フッ化物の濃度（Ｃ2 ）の比（Ｃ
2／Ｃ1 ）は零であることが確認された。
【００３２】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察された。ＡｌＮ
焼結体の表面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑で
あった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察された。ＡｌＮ
焼結体の表面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑で
あった。
【００３３】（実施例３）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、０．１規定の塩酸溶液に２４時
間浸漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、０．１規定の塩酸溶液に２４時
間浸漬し、その後乾燥した。
【００３４】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０２であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０２であることが確
認された。
【００３５】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．６μ
ｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．６μ
ｍと極めて平滑であった。
【００３６】（実施例４）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定の硝酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、１規定の硝酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
【００３７】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０６であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０６であることが確
認された。
【００３８】また、前記硝酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．９μ
ｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．９μ
ｍと極めて平滑であった。
【００３９】（実施例５）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、０．１規定の硝酸溶液に２時間
浸漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、０．１規定の硝酸溶液に２時間
浸漬し、その後乾燥した。
【００４０】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０８であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０８であることが確
認された。
【００４１】また、前記硝酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．６μ
ｍであった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．６μ
ｍであった。
【００４２】（実施例６）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を５０℃、１規定の塩酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を５０℃、１規定の塩酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
【００４３】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０５であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０５であることが確
認された。
【００４４】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．２μ
ｍであった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．２μ
ｍであった。
【００４５】（実施例７）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を２５℃、１規定の塩酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を２５℃、１規定の塩酸溶液に２時間浸漬
し、その後乾燥した。
【００４６】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０８であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０８であることが確
認された。
【００４７】また、前記塩酸硝酸溶液処理後のＡｌＮ焼
結体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅か
に観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．８
μｍてあった。
結体について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅か
に観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．８
μｍてあった。
【００４８】（実施例８）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、１０規定の塩酸溶液に３０分間
浸漬し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、１０規定の塩酸溶液に３０分間
浸漬し、その後乾燥した。
【００４９】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
【００５０】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１６
μｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１６
μｍと極めて平滑であった。
【００５１】（実施例９）実施例２と同様な焼結後のＡ
ｌＮ焼結体を１００℃、５規定の塩酸溶液に１時間浸漬
し、その後乾燥した。
ｌＮ焼結体を１００℃、５規定の塩酸溶液に１時間浸漬
し、その後乾燥した。
【００５２】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０１であることが確
認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．０１であることが確
認された。
【００５３】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１８
μｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１８
μｍと極めて平滑であった。
【００５４】（実施例１０）実施例２と同様な焼結後の
ＡｌＮ焼結体を１００℃、０．５規定の塩酸溶液に６時
間浸漬し、その後乾燥した。
ＡｌＮ焼結体を１００℃、０．５規定の塩酸溶液に６時
間浸漬し、その後乾燥した。
【００５５】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００２であることが
確認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００２であることが
確認された。
【００５６】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１５
μｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１５
μｍと極めて平滑であった。
【００５７】（実施例１１）実施例２と同様な焼結後の
ＡｌＮ焼結体を１００℃、０．０５規定の塩酸溶液に３
６時間浸漬し、その後乾燥した。
ＡｌＮ焼結体を１００℃、０．０５規定の塩酸溶液に３
６時間浸漬し、その後乾燥した。
【００５８】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
【００５９】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１３
μｍと極めて平滑であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１３
μｍと極めて平滑であった。
【００６０】（実施例１２）実施例２と同様な焼結後の
ＡｌＮ焼結体を１００℃、１規定の硝酸溶液に１時間浸
漬し、その後乾燥した。
ＡｌＮ焼結体を１００℃、１規定の硝酸溶液に１時間浸
漬し、その後乾燥した。
【００６１】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．１００であることが
確認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．１００であることが
確認された。
【００６２】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．９μ
ｍであった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで１．９μ
ｍであった。
【００６３】（実施例１３）実施例２と同様な焼結後の
ＡｌＮ焼結体を１００℃、１規定の塩酸−硝酸混合溶液
に１時間浸漬し、その後乾燥した。
ＡｌＮ焼結体を１００℃、１規定の塩酸−硝酸混合溶液
に１時間浸漬し、その後乾燥した。
【００６４】前記塩酸溶液理後のＡｌＮ焼結体について
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
表面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ以外にＹＯ
Ｆ、Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 が少量存在することがわかった。同
時に焼結体内部をＸ線回折で調べたところ、内部にも酸
化物（Ｙ4 Ａｌ2 Ｏ9 ）が存在することがわかった。こ
れらの結果から内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1）は０．００１であることが
確認された。
【００６５】また、前記塩酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１２
μｍと極めて平滑性であった。
について表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その結
果、焼結体表面はＡｌＮ粒子以外に島状の異物が僅かに
観察された。ＡｌＮ焼結体の表面粗さはＲａで０．１２
μｍと極めて平滑性であった。
【００６６】（実施例１４）まず、不純物酸素量０．９
８重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９
６．２重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％の
ＹＦ3 ３．０重量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．
９％のＡｌ2 Ｏ3 ０．５重量％および平均粒径０．１μ
ｍ、純度９９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％か
らなる混合粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボール
ミルにより解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去し
て原料粉末を調製した。つづいて、この原料粉末にアク
リル系バインダ５重量％を添加して造粒した後、この造
粒粉を５０ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とし
た。この圧粉体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱
して脱脂処理を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧
粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この容
器をカーボンヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の
純窒素ガスの雰囲気下にて、１６００℃、６時間焼結し
た。その後、得られた焼結体をＡｌＮ焼結体からなる容
器中にセットし、０．９気圧の純窒素雰囲気中、１６５
０℃、９６時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造
した。
８重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９
６．２重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％の
ＹＦ3 ３．０重量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．
９％のＡｌ2 Ｏ3 ０．５重量％および平均粒径０．１μ
ｍ、純度９９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％か
らなる混合粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボール
ミルにより解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去し
て原料粉末を調製した。つづいて、この原料粉末にアク
リル系バインダ５重量％を添加して造粒した後、この造
粒粉を５０ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とし
た。この圧粉体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱
して脱脂処理を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧
粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この容
器をカーボンヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の
純窒素ガスの雰囲気下にて、１６００℃、６時間焼結し
た。その後、得られた焼結体をＡｌＮ焼結体からなる容
器中にセットし、０．９気圧の純窒素雰囲気中、１６５
０℃、９６時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造
した。
【００６７】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ3 と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。
【００６８】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について表面Ｘ
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで５．０μ
ｍであった。
線回折装置で調べた。その結果、ＡｌＮ焼結体表面に存
在する物質はフッ化物、酸フッ化物であることがわかっ
た。同時に、表面をＳＥＭ電子顕微鏡で観察した。その
結果、焼結体表面は多量のフッ化物、酸フッ化物で覆わ
れていた。ＡｌＮ焼結体の表面粗さは、Ｒａで５．０μ
ｍであった。
【００６９】次いで、前記ＡｌＮ焼結体を１００℃、１
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体断面をＸ線回折で調べたところ、
見掛け上、粒界に異物が見られなかった。ＡｌＮ粒子の
平均粒径は、４μｍであった。ＡｌＮ焼結体の表面粗さ
は、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑であった。
規定の塩酸溶液に２時間浸漬した後、乾燥した。前記塩
酸溶液処理後のＡｌＮ焼結体について表面Ｘ線回折装置
で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面にはＡｌＮ粒子のみ
が存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在しないことがわ
かった。同時に焼結体断面をＸ線回折で調べたところ、
見掛け上、粒界に異物が見られなかった。ＡｌＮ粒子の
平均粒径は、４μｍであった。ＡｌＮ焼結体の表面粗さ
は、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑であった。
【００７０】また、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に従って、Ａｌ
Ｎ焼結体の４点曲げ強度を測定した。その結果、３６０
ＭＰａの強度を有していた。密度をアルキメデス法によ
り測定したところ、３．２６ｇ／ｃｍ3 であった。
Ｎ焼結体の４点曲げ強度を測定した。その結果、３６０
ＭＰａの強度を有していた。密度をアルキメデス法によ
り測定したところ、３．２６ｇ／ｃｍ3 であった。
【００７１】さらに、前記ＡｌＮ焼結体から直径１０ｍ
ｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２℃の室温下
でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッシュ法によ
り熱伝導率を測定した。その結果、２６０Ｗ／ｍ・Ｋで
あった。
ｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２℃の室温下
でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッシュ法によ
り熱伝導率を測定した。その結果、２６０Ｗ／ｍ・Ｋで
あった。
【００７２】（比較例４）まず、不純物酸素量０．９８
重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９６．
２重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹＦ
3 ３．０重量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％
のＡｌ2 Ｏ3 ０．５重量％および平均粒径０．１μｍ、
純度９９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からな
る混合粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミル
により解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原
料粉末を調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル
系バインダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉
を５０ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。こ
の圧粉体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱
脂処理を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体を
ＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この容器をカ
ーボンヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素
ガスの雰囲気下にて、１６００℃、６時間焼結した。そ
の後、得られた焼結体をカーボンヒータからなる容器中
にセットし、１気圧の還元窒化雰囲気中、１９００℃、
９６時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造した。
重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９６．
２重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹＦ
3 ３．０重量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％
のＡｌ2 Ｏ3 ０．５重量％および平均粒径０．１μｍ、
純度９９．９％のＷＯ3 がＷ換算で０．３重量％からな
る混合粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボールミル
により解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去して原
料粉末を調製した。つづいて、この原料粉末にアクリル
系バインダ５重量％を添加して造粒した後、この造粒粉
を５０ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とした。こ
の圧粉体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱して脱
脂処理を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧粉体を
ＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この容器をカ
ーボンヒータを有する焼結炉内に入れ、１気圧の純窒素
ガスの雰囲気下にて、１６００℃、６時間焼結した。そ
の後、得られた焼結体をカーボンヒータからなる容器中
にセットし、１気圧の還元窒化雰囲気中、１９００℃、
９６時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造した。
【００７３】得られたＡｌＮ焼結体を１００℃の湯中で
洗浄し、その後乾燥した。前記ＡｌＮ焼結体について表
面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面には
ＡｌＮ粒子のみが存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在
しないことがわかった。同時に表面をＳＥＭ電子顕微鏡
で観察したところ、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察
された。さらに、焼結体断面をＳＥＭで観察したとこ
ろ、見掛け上、粒界に異物が見られなかった。ＡｌＮ粒
子の平均粒径は、１２μｍであった。ＡｌＮ焼結体の表
面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑であった。
洗浄し、その後乾燥した。前記ＡｌＮ焼結体について表
面Ｘ線回折装置で調べたところ、ＡｌＮ焼結体表面には
ＡｌＮ粒子のみが存在し、フッ化物、酸フッ化物は存在
しないことがわかった。同時に表面をＳＥＭ電子顕微鏡
で観察したところ、焼結体表面はＡｌＮ粒子のみが観察
された。さらに、焼結体断面をＳＥＭで観察したとこ
ろ、見掛け上、粒界に異物が見られなかった。ＡｌＮ粒
子の平均粒径は、１２μｍであった。ＡｌＮ焼結体の表
面粗さは、Ｒａで０．１μｍと極めて平滑であった。
【００７４】また、密度をアルキメデス法により測定し
たところ、３．２６ｇ／ｃｍ3 であった。前記ＡｌＮ焼
結体から直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、
２１±２℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレー
ザフラッシュ法により熱伝導率を測定した。その結果、
２６０Ｗ／ｍ・Ｋであった。さらに、ＪＩＳ−Ｒ１６０
１に従って、ＡｌＮ焼結体の４点曲げ強度を測定した。
その結果、２５０ＭＰａで前記実施例１４に比べて強度
が劣っていた。
たところ、３．２６ｇ／ｃｍ3 であった。前記ＡｌＮ焼
結体から直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、
２１±２℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレー
ザフラッシュ法により熱伝導率を測定した。その結果、
２６０Ｗ／ｍ・Ｋであった。さらに、ＪＩＳ−Ｒ１６０
１に従って、ＡｌＮ焼結体の４点曲げ強度を測定した。
その結果、２５０ＭＰａで前記実施例１４に比べて強度
が劣っていた。
【００７５】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば研
磨などにより形状が変化されることなく、外観性および
表面平滑性が良好で、さらに高強度、高熱伝導性を有す
るＡｌＮ焼結体を提供できる。
磨などにより形状が変化されることなく、外観性および
表面平滑性が良好で、さらに高強度、高熱伝導性を有す
るＡｌＮ焼結体を提供できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 角野 裕康 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 上野 文雄 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内
Claims (1)
- 【請求項１】 内部の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ1 ）に対する表面の酸化物または酸フッ化物の濃度
（Ｃ2 ）の比（Ｃ2 ／Ｃ1 ）が０．１以下であることを
特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6220718A JPH0881263A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6220718A JPH0881263A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0881263A true JPH0881263A (ja) | 1996-03-26 |
Family
ID=16755433
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6220718A Pending JPH0881263A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0881263A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012092014A (ja) * | 2003-11-21 | 2012-05-17 | Toshiba Corp | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
-
1994
- 1994-09-16 JP JP6220718A patent/JPH0881263A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012092014A (ja) * | 2003-11-21 | 2012-05-17 | Toshiba Corp | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
| JP2012092015A (ja) * | 2003-11-21 | 2012-05-17 | Toshiba Corp | 半導体装置用基板 |
| JP2012116750A (ja) * | 2003-11-21 | 2012-06-21 | Toshiba Corp | 半導体装置用放熱板 |
| JP5060048B2 (ja) * | 2003-11-21 | 2012-10-31 | 株式会社東芝 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20040128 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040427 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040907 |