JPH0822368B2 - クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法 - Google Patents
クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法Info
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- JPH0822368B2 JPH0822368B2 JP1176012A JP17601289A JPH0822368B2 JP H0822368 B2 JPH0822368 B2 JP H0822368B2 JP 1176012 A JP1176012 A JP 1176012A JP 17601289 A JP17601289 A JP 17601289A JP H0822368 B2 JPH0822368 B2 JP H0822368B2
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8659—Removing halogens or halogen compounds
- B01D53/8662—Organic halogen compounds
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/30—Capture or disposal of greenhouse gases of perfluorocarbons [PFC], hydrofluorocarbons [HFC] or sulfur hexafluoride [SF6]
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、クロロフルオロカーボン又はハイドロフル
オロカーボンの分解処理方法に関するものである。
オロカーボンの分解処理方法に関するものである。
（従来の技術） クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボ
ンは大気中に放出された場合にオゾン層に流れ、これが
太陽紫外線によって分解されて生ずる活性な塩素原子に
よりオゾン層を破壊するため、地球環境の悪化の原因と
されている。そのため、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンの代替品の開発と並行してこれ
らの物質を分解する技術の開発が待たれている。従来知
られているこれらの物質の分解処理方法としては、クロ
ロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンを密
閉容器内で燃焼分解させる加圧燃焼法と、クロロフルオ
ロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの溶液を超純
水と混合し、温度約400℃、圧力約360℃気圧の条件下で
反応させる超臨界水法とがある。
ンは大気中に放出された場合にオゾン層に流れ、これが
太陽紫外線によって分解されて生ずる活性な塩素原子に
よりオゾン層を破壊するため、地球環境の悪化の原因と
されている。そのため、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンの代替品の開発と並行してこれ
らの物質を分解する技術の開発が待たれている。従来知
られているこれらの物質の分解処理方法としては、クロ
ロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンを密
閉容器内で燃焼分解させる加圧燃焼法と、クロロフルオ
ロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの溶液を超純
水と混合し、温度約400℃、圧力約360℃気圧の条件下で
反応させる超臨界水法とがある。
ところが、上記の加圧燃焼法にあっては、分解効率を
上げるためには、通常の物質の焼却条件である温度800
℃〜900℃、常圧以上に燃焼温度及び圧力を上げる必要
がある。また超臨界水法にあっては、高圧条件維持のた
めに装置コストが極めて高くつくという問題があった。
上げるためには、通常の物質の焼却条件である温度800
℃〜900℃、常圧以上に燃焼温度及び圧力を上げる必要
がある。また超臨界水法にあっては、高圧条件維持のた
めに装置コストが極めて高くつくという問題があった。
（発明が解決しようとする課題） 本発明は上記したような従来の問題を解決して、通常
の物質の焼却条件付近において経済的にしかも高い分解
効率でクロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカ
ーボンの分解処理を行うことができるクロロフルオロカ
ーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法を
提供するために完成されたものである。
の物質の焼却条件付近において経済的にしかも高い分解
効率でクロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカ
ーボンの分解処理を行うことができるクロロフルオロカ
ーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法を
提供するために完成されたものである。
（課題を解決するための手段） 本発明は前記のような課題を解決するためになされた
もので、第１の発明は、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンを含むガスを温度200℃以上、
空間速度50000（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて
分解処理するにあたり、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn又はその酸
化物中から選択された触媒を使用することを特徴とする
ものである。
もので、第１の発明は、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンを含むガスを温度200℃以上、
空間速度50000（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて
分解処理するにあたり、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn又はその酸
化物中から選択された触媒を使用することを特徴とする
ものである。
また第２の発明は、クロロフルオロカーボン又はハイ
ドロフルオロカーボンを含むガスを温度200℃以上、空
間速度50000（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて分
解処理するにあたり、Zr、Ti、Al、Ｗ、Siから選択され
た１種の金属の単独金属系酸化物又は２種以上の金属の
複合多元系酸化物からなるＡ成分と、Pt、Rh、Pd、Ru、
Mn、Cu、Cr、Fe又はその酸化物中から選択されたＢ成分
とからなる触媒を使用することを特徴とするものであ
る。
ドロフルオロカーボンを含むガスを温度200℃以上、空
間速度50000（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて分
解処理するにあたり、Zr、Ti、Al、Ｗ、Siから選択され
た１種の金属の単独金属系酸化物又は２種以上の金属の
複合多元系酸化物からなるＡ成分と、Pt、Rh、Pd、Ru、
Mn、Cu、Cr、Fe又はその酸化物中から選択されたＢ成分
とからなる触媒を使用することを特徴とするものであ
る。
本発明において温度を200℃以上としたのは、後記す
る実施例１から明らかなように200℃以下ではクロロフ
ルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの酸化分
解が不充分となるためであり、好ましくは400℃〜600℃
の温度で分解が行われる。この温度範囲においてクロロ
フルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの酸化
分解効率がピークとなり、600℃以上としても酸化分解
効率上の問題はないが、効率の向上は期待できず、徒ら
に昇温のためのエネルギーコストを上昇させるのみであ
る。
る実施例１から明らかなように200℃以下ではクロロフ
ルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの酸化分
解が不充分となるためであり、好ましくは400℃〜600℃
の温度で分解が行われる。この温度範囲においてクロロ
フルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの酸化
分解効率がピークとなり、600℃以上としても酸化分解
効率上の問題はないが、効率の向上は期待できず、徒ら
に昇温のためのエネルギーコストを上昇させるのみであ
る。
また本発明において空間速度（SV）を50000（H-1）以
下としたのは、50000（H-1）を越えると触媒とクロロフ
ルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボン系物質を
含むガスとの接触時間が不充分となり除去効率が低下す
るためである。空間速度の下限については特に除去効率
上の問題はないが、2000（H-1）以下では徒らに触媒量
が増し、触媒コストが増大するので、2000〜20000
（H-1）の範囲が望ましい。
下としたのは、50000（H-1）を越えると触媒とクロロフ
ルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボン系物質を
含むガスとの接触時間が不充分となり除去効率が低下す
るためである。空間速度の下限については特に除去効率
上の問題はないが、2000（H-1）以下では徒らに触媒量
が増し、触媒コストが増大するので、2000〜20000
（H-1）の範囲が望ましい。
触媒は第１の発明ではPt、Rh、Pd、Ru、Mn又はその酸
化物中から選択された触媒を使用する。また第２の発明
では、Zr、Ti、Al、Ｗ、Siから選択された１種の金属の
単独金属系酸化物又は２種以上の金属の複合多元系酸化
物からなるＡ成分と、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn、Cu、Cr、Fe
又はその酸化物中から選択されたＢ成分とからなる触媒
を使用する。特に後者の触媒は触媒自体が酸性であるた
め著しい耐酸性を示し、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンガスの分解により発生するHf、
HCl等の存在下においてクロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンガスを長期に亘り効率良く分解
除去できるので好ましい。
化物中から選択された触媒を使用する。また第２の発明
では、Zr、Ti、Al、Ｗ、Siから選択された１種の金属の
単独金属系酸化物又は２種以上の金属の複合多元系酸化
物からなるＡ成分と、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn、Cu、Cr、Fe
又はその酸化物中から選択されたＢ成分とからなる触媒
を使用する。特に後者の触媒は触媒自体が酸性であるた
め著しい耐酸性を示し、クロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンガスの分解により発生するHf、
HCl等の存在下においてクロロフルオロカーボン又はハ
イドロフルオロカーボンガスを長期に亘り効率良く分解
除去できるので好ましい。
また、触媒担体として比表面積で10m2/g以上のZrO2-T
iO2、ZrO2-TiO2-Al2O3を使用すれば、後記する実施例に
も示すように低温下でも高活性を示し、高空間速度にお
いても良好な分解除去性能を示す。さらにこの触媒担体
は調整が容易なことからペレット状、板状、円筒状、格
子状、ハニカム状などの任意の形状に成形することがで
きる。また、この触媒担体は圧潰強度、耐摩耗性、落下
強度などの機械的特性、物理的特性が極めて優れてお
り、安定して長期使用に耐え得るものである。
iO2、ZrO2-TiO2-Al2O3を使用すれば、後記する実施例に
も示すように低温下でも高活性を示し、高空間速度にお
いても良好な分解除去性能を示す。さらにこの触媒担体
は調整が容易なことからペレット状、板状、円筒状、格
子状、ハニカム状などの任意の形状に成形することがで
きる。また、この触媒担体は圧潰強度、耐摩耗性、落下
強度などの機械的特性、物理的特性が極めて優れてお
り、安定して長期使用に耐え得るものである。
なお、ZrO2-TiO2等の触媒担体を調整するためのZr源
は無機性Zr化合物および有機性Zr化合物の中から選ぶこ
とができ、好ましい無機性Zr化合物としては硝酸ジルコ
ニル、硫酸ジルコニル、修酸ジルコニルがある。またTi
源は塩化チタン類、硫酸チタンなどの無機性チタン化合
物および修酸チタン、テトライソプロピルチタネートな
どの有機性チタン化学物などから選ぶことができる。
は無機性Zr化合物および有機性Zr化合物の中から選ぶこ
とができ、好ましい無機性Zr化合物としては硝酸ジルコ
ニル、硫酸ジルコニル、修酸ジルコニルがある。またTi
源は塩化チタン類、硫酸チタンなどの無機性チタン化合
物および修酸チタン、テトライソプロピルチタネートな
どの有機性チタン化学物などから選ぶことができる。
触媒担体の形状については特に限定されないが、貫通
孔の相当直径が30mm以下でかつ開孔率が70％以上のハニ
カム型一体構造物が特に好ましい。その理由としては、
ハニカム構造体とすることにより圧力損失を減ずること
ができ、また高い空間速度でも高い分解効率を得ること
ができるからである。但し、貫通孔の相当直径が30mmを
越えると除去効率が低下する。また、開孔率が50％未満
であると圧力損失が高くなる問題がある。
孔の相当直径が30mm以下でかつ開孔率が70％以上のハニ
カム型一体構造物が特に好ましい。その理由としては、
ハニカム構造体とすることにより圧力損失を減ずること
ができ、また高い空間速度でも高い分解効率を得ること
ができるからである。但し、貫通孔の相当直径が30mmを
越えると除去効率が低下する。また、開孔率が50％未満
であると圧力損失が高くなる問題がある。
なお、クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロ
カーボン物質の分解助剤としてCH4、H2Oを用いることが
有効である。本発明は分解助剤の使用及び種類に特にこ
だわるものではないが、ガス中のクロロフルオロカーボ
ン又はハイドロフルオロカーボン物質濃度が高い場合に
はCH4、H2O、C6H6等の注入が有効である。
カーボン物質の分解助剤としてCH4、H2Oを用いることが
有効である。本発明は分解助剤の使用及び種類に特にこ
だわるものではないが、ガス中のクロロフルオロカーボ
ン又はハイドロフルオロカーボン物質濃度が高い場合に
はCH4、H2O、C6H6等の注入が有効である。
以下に本発明を実施例により更に詳細に説明する。
（実施例） 実施例１ 第１図に示すフローの実験装置を用い、Zr:Ti＝8.5:
1.5（モル比）の複合酸化物よりなる目開き2.0mm、壁厚
0.4mmのハニカム成型体に、Pt（1.5g/担体１）を担持
させて形成した完全触媒を使用し、下記条件下でフロン
113（CCl2FCClF2）を含む排ガスの分解テストを行なっ
たところ、第１表に示す結果が得られた。
1.5（モル比）の複合酸化物よりなる目開き2.0mm、壁厚
0.4mmのハニカム成型体に、Pt（1.5g/担体１）を担持
させて形成した完全触媒を使用し、下記条件下でフロン
113（CCl2FCClF2）を含む排ガスの分解テストを行なっ
たところ、第１表に示す結果が得られた。
なお、温度と分解率の関係をグラフに示すと第２図の
とおりであった。
とおりであった。
第１表及び第２図に示されるとおり、処理温度を200
℃以上、SVを50000（H-1）以下に夫々設定すれば、良好
な分解率を得ることができることを確認した。
℃以上、SVを50000（H-1）以下に夫々設定すれば、良好
な分解率を得ることができることを確認した。
実施例２ 下記条件下でフロン113（CCl2FCClF2）を含む排ガス
の分解テストを行ったところ、第２表に示す結果が得ら
れた。
の分解テストを行ったところ、第２表に示す結果が得ら
れた。
第２表に示されるとおり、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn、Cu、
Cr、Feより選択される触媒を使用すると良好な分解率が
得られることが確認できる。
Cr、Feより選択される触媒を使用すると良好な分解率が
得られることが確認できる。
（条件） ガス組成R113（CCl2FCClF2）500ppm 残部空気 空間速度2500hr-1 温 度500℃ 触媒種類 触媒A:Pt 触媒B:Pt＋Rh＋Pd 触媒C:Pt＋Rh＋Pd＋Ru＋Mn＋Cu 触媒D:Pt＋Rh＋Pd＋Ru＋Mn＋Cu＋Cr＋Fe 触媒E:Ni 触媒F:Ce 触媒G:Ｖ 触媒量総量1.5g/担体１ 実施例３ 触媒としてPt（1.5g/担体１）を担持させたハニカ
ム成形体を使用し、下記条件の下でフロン113（CCl2FCC
lF2）を含む排ガスの分解テストを行なったところ第３
図に示す結果が得られた。
ム成形体を使用し、下記条件の下でフロン113（CCl2FCC
lF2）を含む排ガスの分解テストを行なったところ第３
図に示す結果が得られた。
第３図に示されるとおり、フロン系物質の分解後発生
するフッ酸、塩酸等に容易に劣化されない触媒担体を使
用すれば、長時間の使用に耐えることが確認できた。
するフッ酸、塩酸等に容易に劣化されない触媒担体を使
用すれば、長時間の使用に耐えることが確認できた。
（条件） ガス組成 R113（CCl2FCClF2）500ppm 残部空気 空間速度 2500hr-1 温 度 500℃ 担 体 担体A; Zr:Ti＝7:3（モル比） 担体B; Ti:Si＝7:3（モル比） 担体C; ムライト質 担体D; コーディライト質 担体E; ゼオライト 実施例４ 触媒担体としてハニカム成形体を用い、下記の条件下
で排ガスの分解テストを行ったところ、第３表に示す結
果が得られた。
で排ガスの分解テストを行ったところ、第３表に示す結
果が得られた。
第３表に示されるとおり、貫通孔の相当直径が30mm以
下で、かつ開孔率が50％以上のハニカム成形体を触媒担
体として使用すれば、低い圧力損失のもとで良好な分解
率を得ることができることが確認できた。
下で、かつ開孔率が50％以上のハニカム成形体を触媒担
体として使用すれば、低い圧力損失のもとで良好な分解
率を得ることができることが確認できた。
（条件） ガス組成 R113（CCl2FCClF2）500ppm 残部空気 空間速度 2500hr-1 温 度 500℃ （発明の効果） 本発明は以上の説明によって明らかなように、高温お
よび高圧という条件を不要として通常の物質の焼却条件
付近において経済的にしかも高い分解効率でクロロフル
オロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理
を行うことができるもので、エネルギーコストを低くす
ることができるうえ高価な装置が不要であるという利点
がある。よって本発明は従来の問題点を解決したクロロ
フルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解
処理方法として、産業の発展に寄与するところは極めて
大きいものである。
よび高圧という条件を不要として通常の物質の焼却条件
付近において経済的にしかも高い分解効率でクロロフル
オロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理
を行うことができるもので、エネルギーコストを低くす
ることができるうえ高価な装置が不要であるという利点
がある。よって本発明は従来の問題点を解決したクロロ
フルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解
処理方法として、産業の発展に寄与するところは極めて
大きいものである。
第１図は本発明の実施例を説明するフローシート、第２
図は種々の空間速度における温度とクロロフルオロカー
ボン又はハイドロフルオロカーボンの分解率を示すグラ
フ、第３図は種々の触媒の使用時間と分解率との関係を
示すグラフである。
図は種々の空間速度における温度とクロロフルオロカー
ボン又はハイドロフルオロカーボンの分解率を示すグラ
フ、第３図は種々の触媒の使用時間と分解率との関係を
示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/72 Ａ 35/04 ３０１ Ｋ (56)参考文献 特開 平１−143630（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−12220（ＪＰ，Ａ) 特公 昭54−22792（ＪＰ，Ｂ２)
Claims (3)
- 【請求項１】クロロフルオロカーボン又はハイドロフル
オロカーボンを含むガスを温度200℃以上、空間速度500
00（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて分解処理す
るにあたり、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn又はその酸化物中から
選択された触媒を使用することを特徴とするクロロフル
オロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理
方法。 - 【請求項２】クロロフルオロカーボン又はハイドロフル
オロカーボンを含むガスを温度200℃以上、空間速度500
00（H-1）以下の条件下で触媒に接触させて分解処理す
るにあたり、Zr、Ti、Al、Ｗ、Siから選択された１種の
金属の単独金属系酸化物又は２種以上の金属の複合多元
系酸化物からなるＡ成分と、Pt、Rh、Pd、Ru、Mn、Cu、
Cr、Fe又はその酸化物中から選択されたＢ成分とからな
る触媒を使用することを特徴とするクロロフルオロカー
ボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法。 - 【請求項３】触媒担体として、貫通孔の相当直径が30mm
以下、開孔率が50％以上であるハニカム型一体構造物を
使用する請求項１または２記載のクロロフルオロカーボ
ン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法。
Priority Applications (5)
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|---|---|---|---|
| JP1176012A JPH0822368B2 (ja) | 1989-07-07 | 1989-07-07 | クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法 |
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| JP1176012A JPH0822368B2 (ja) | 1989-07-07 | 1989-07-07 | クロロフルオロカーボン又はハイドロフルオロカーボンの分解処理方法 |
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| JPH0822368B2 true JPH0822368B2 (ja) | 1996-03-06 |
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| US6652817B1 (en) | 1995-06-14 | 2003-11-25 | Hitachi, Ltd. | Apparatus for processing organohalogen compounds |
| CN103079678B (zh) * | 2010-08-27 | 2015-08-26 | 英派尔科技开发有限公司 | 氢氟烷消除装置 |
| DE102012223636A1 (de) | 2012-12-18 | 2014-06-18 | Bhs-Sonthofen Gmbh | Anlage zum Recyceln von Kühlgeräten |
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|---|---|---|---|---|
| US3469934A (en) * | 1964-10-26 | 1969-09-30 | Girdler Corp | Method of purifying closed atmospheres |
| US4053556A (en) * | 1971-06-16 | 1977-10-11 | Johnson, Matthey & Co., Limited | Catalysis |
| US4053557A (en) * | 1973-05-14 | 1977-10-11 | Mitsubishi Chemical Industries Ltd. | Method of decomposing chlorohydrocarbons |
| GB1500647A (en) * | 1975-09-15 | 1978-02-08 | Continental Oil Co | Catalytic decomposition of halogenated organic compounds |
| JPS5915206B2 (ja) * | 1977-07-21 | 1984-04-07 | 株式会社精工舎 | 圧電振動子の保持装置およびその製造方法 |
| JPH01143630A (ja) * | 1987-11-27 | 1989-06-06 | Ebara Res Co Ltd | フロンの処理方法 |
| JPH06104183B2 (ja) * | 1989-06-09 | 1994-12-21 | 三井・デュポンフロロケミカル株式会社 | 塩弗化アルカンの接触分解方法 |
-
1989
- 1989-07-07 JP JP1176012A patent/JPH0822368B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1990
- 1990-07-06 DE DE69012896T patent/DE69012896T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1990-07-06 CA CA 2020610 patent/CA2020610C/en not_active Expired - Fee Related
- 1990-07-06 EP EP19900307404 patent/EP0407210B1/en not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPH10323537A (ja) * | 1997-03-24 | 1998-12-08 | Showa Denko Kk | パーフルオロ化合物の接触分解方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0342015A (ja) | 1991-02-22 |
| DE69012896D1 (de) | 1994-11-03 |
| EP0407210A1 (en) | 1991-01-09 |
| DE69012896T2 (de) | 1995-03-30 |
| EP0407210B1 (en) | 1994-09-28 |
| CA2020610C (en) | 1996-08-06 |
| CA2020610A1 (en) | 1991-01-08 |
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