JPH08183114A - ポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 非常に良好な外観を示し、更に機械物性、成
形性に優れたポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品
を提供する。 【構成】 (A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニット
を含有するポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部
に対し、(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有
するポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配
合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重量
部に対し、(B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び(C) 無機
充填剤10〜200 重量部を配合したポリブチレンテレフタ
レート樹脂組成物を成形してなる良好な外観を有する成
形品。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はポリブチレンテレフタレ
ート樹脂組成物を成形してなる成形品に関する。さらに
詳しくは、本発明は成形時、高い金型への転写性を示す
樹脂組成物を用いることにより、非常に良好な外観を示
し、更に機械物性、成形性に優れたポリブチレンテレフ
タレート樹脂製成形品を提供するものである。本発明の
成形品は自動車、建築、電気・電子機器およびその他の
諸工業の分野での外装部品および摺動部品に好適に用い
られる。特に高剛性にてかつ良好な外観が必要な自動車
外装部品に好適に用いられる。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】結晶性
熱可塑性ポリエステル樹脂、例えばポリアルキレンテレ
フタレート樹脂等は機械的性質、電気的性質、その他物
理的・化学的特性に優れ、かつ、加工性が良好であるが
ゆえにエンジニアリングプラスチックとして自動車、電
気・電子部品等の広範な用途に使用されている。かかる
結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂は、単独でも種々の成
形品に用いられているが、利用分野によってはその性
質、特に機械的性質を改善する目的で、様々な強化剤、
添加剤を配合することが行われてきた。そして、高い機
械的強度、剛性の要求される分野においては、ガラス繊
維、カーボン繊維等に代表される繊維状の強化剤を用い
ることが周知である。しかしながら、繊維状強化剤を含
む結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂は、機械的強度、剛
性等は高いが、多量に添加した場合、得られた成形品の
表面外観は無機充填剤（強化剤）が浮き出し、さらに流
動性の低下によるフローマーク等が表面に発生し、十分
な外観を得ることが困難である。特にポリブチレンテレ
フタレート樹脂の如く、高結晶性ポリマーは成形時の結
晶化に伴い、金型への転写性も悪いため、満足する外観
を得ることは困難である。これらの問題を解決する方法
として、ポリブチレンテレフタレート樹脂に非結晶性ポ
リマーを添加する方法、およびタルク、炭酸カルシウム
等の微粉末充填剤を添加する方法等が挙げられる。また
成形面では樹脂温度を上げ、流動性を向上させる方法お
よび金型温度を上げ、結晶化速度を遅らせ、転写性を向
上させる方法等が一般的に用いられる。しかしながら、
非結晶性ポリマーを添加する場合、十分な外観を得るた
めには、多量に添加する必要があり、そのため機械的物
性の低下および表面での剥離等の問題を有している。ま
た微粉末充填剤を添加する方法では十分な良外観を得る
ことは困難であり、また高い機械的強度、剛性を得るに
は多量の添加が必要である。さらに成形時での改良は樹
脂温度を上げることによる熱分解劣化および金型温度を
上げることにより成形サイクル時間が長くなり、経費増
加となる。そのため、高い機械的強度、剛性を有し、良
好な外観を有した成形品の開発が望まれていた。

【０００３】

【課題を解決するための手段】本発明者等は上記課題に
鑑み、無機充填剤を添加した高強度・剛性を有しかつ、
表面光沢が70％以上あるいは良好なシボ面を形成する表
面外観の優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形品
を得るため鋭意検討した。その結果、変性ポリブチレン
テレフタレート共重合体に変性ポリエチレンテレフタレ
ート共重合体を併用した場合、多量の無機充填剤を添加
しても成形品表面は非常に良好な表面光沢（外観）を有
し、かつ優れた機械的強度、成形性を有することを見出
し、本発明を完成するに到った。即ち、本発明は (A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有する
ポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対し、
(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリ
エチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配合したポ
リブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重量部に対
し、 (B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び (C) 無機充填剤10〜200 重量部 を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を成
形してなる良好な外観を有する成形品である。

【０００４】以下、順次本発明の樹脂製成形品の構成成
分について詳しく説明する。まず、本発明に用いられる
樹脂組成物(A) は、(a) ５〜40モル％のコモノマーユニ
ットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂と(b）
５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチ
レンテレフタレート樹脂とから構成される。本発明の樹
脂製成形品の基体樹脂である(a) ５〜40モル％のコモノ
マーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹
脂とは、テレフタル酸またはそのエステル形成誘導体と
炭素数４のアルキレングリコールまたはそのエステル形
成誘導体を重縮合反応して得られるポリブチレンテレフ
タレートを主成分とし、これに５〜40モル％（好ましく
は10〜35モル％）の他のコモノマーユニットを導入した
共重合体である。また、もう一方の樹脂成分である(b)
５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチ
レンテレフタレート樹脂とは、テレフタル酸またはその
エステル形成誘導体と炭素数２のアルキレングリコール
またはそのエステル形成誘導体を重縮合反応して得られ
るポリエチレンテレフタレートを主成分とし、これに５
〜40モル％（好ましくは10〜35モル％）の他のコモノマ
ーユニットを導入した共重合体である。かかる(a) およ
び(b) の共重合体を構成するための第３成分（コモノマ
ー）としては、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ジフェニルカルボン酸、ジフェニルエーテルジカル
ボン酸、ジフェニルエタンジカルボン酸、シクロヘキサ
ンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン二
酸の如き公知のジカルボン酸およびこれらのアルキル、
アルコキシまたはハロゲン置換体等が挙げられる。また
これらのジカルボン酸化合物はエステル形成可能な誘導
体、例えばジメチルエステルの如き低級アルコールエス
テルの形で重縮合に使用し、コポリマー成分として導入
することも可能である。また、コポリマーを構成するた
めの第３成分として使用されるジヒドロキシ化合物の例
を示せば、エチレングリコール、プロパンジオール、ブ
タンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレング
リコール、ネオペンチルグリコール、ハイドロキノン、
レゾルシン、ジヒドロキシフェニル、ナフタレンジオー
ル、ジヒドロキシジフェニルエーテル、シコロヘキサン
ジオール、2,2 −ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロ
パン、ジエトキシ化ビスフェノールＡの如き比較的低分
子量のジヒドロキシ化合物、及びこれらのアルキル、ア
ルコキシ又はハロゲン置換体等である。本発明では、上
記の如く化合物を第３成分として重縮合により生成す
る、ポリブチレンテレフタレート共重合体およびポリエ
チレンテレフタレート共重合体の何れも使用することが
できるが、好ましくは芳香族ジカルボン酸変性またはア
ルキレングリコール変性ポリブチレンテレフタレート共
重合体およびポリエチレンテレフタレート共重合体、更
に好ましくはイソフタル酸変性ポリブチレンテレフタレ
ート共重合体またはエチレングリコール変性ポリブチレ
ンテレフタレート共重合体およびイソフタル酸変性ポリ
エチレンテレフタレート共重合体が使用される場合、本
発明の効果が顕著である。また、これらの他に三官能性
モノマー、即ちトリメリット酸、トリメシン酸、ピロメ
リット酸、ペンタエリスリトール、トリメチロールプロ
パン等を少量併用した分岐又は架橋構造を有するポリエ
ステルであってもよい。ここでコモノマーユニットの導
入量は５〜40モル％であり、好ましくは10〜35モル％、
特に好ましくは10〜25モル％である。導入量が５モル％
未満では、結晶性が高いため、金型への転写性が悪く、
充分な表面光沢を得ることが困難である。また導入量が
40モル％を越えると、強度および熱安定性の低下が大き
く、かつ後記する結晶核剤を配合しても充分な結晶化度
および結晶化速度が得られず、その結果、成形サイクル
の低下、離型性の低下を引き起こし、良好な成形品が安
定して得られず、実用的に使用し得ない。

【０００５】また良外観を得るのに好ましい融解熱およ
び融点を具体的に明示するならば、(a) ポリブチレンテ
レフタレート共重合体の場合、融解熱は10〜45Ｊ／ｇで
あり、融点は 150〜220 ℃であり、また(b) ポリエチレ
ンテレフタレート共重合体の場合、融解熱は10〜45Ｊ／
ｇであり、融点は 180〜240 ℃であり、このような特性
を有する樹脂が好ましい。ここで融解熱（ΔHm）は、走
査型示差熱量測定装置（DSC)を用い、 280℃にて１分間
溶融保持した試料を10℃／min の速度で30℃まで降温
し、再度10℃／min で昇温した時の熱量（ピーク面積）
と測定試料の重量から算出される値である。従って、５
〜40モル％という特定量のコモノマーユニットを導入し
た(a) ポリブチレンテレフタレート共重合体と(b) ポリ
エチレンテレフタレート共重合体とからなる樹脂組成物
(A) に、後述する(B) 結晶核剤を配合し、後述する(C)
無機充填剤を添加した成形品の外観は著しく改善される
のみばかりか、高い熱安定性および機械的強度、剛性を
維持することが可能である。変性したポリブチレンテレ
フタレート共重合体を単独で使用しても、ある程度外観
は改善されるものの、その効果は充分ではなく、また強
度低下および熱安定性の低下が大きく、強化剤の添加効
果が減少する。また未変性のポリブチレンテレフタレー
ト樹脂に変性されたポリエチレンテレフタレート共重合
体を添加した場合も外観改良の効果は認められるもの
の、その効果は充分でなく、多量に無機充填剤を添加し
た場合、充填剤の表面への浮き出しを抑制することは困
難である。ここで、成形品（鏡面）の表面光沢が60％以
上であると、充填剤の表面への浮き出しもなく外装部品
として使用可能なレベルである。また、このレベルであ
ればシボの付いた表面の場合、充填剤の浮き出しによる
シボの爛れ等も発生しない。シボには梨地タイプ、皮シ
ボタイプ等あるが、何れのタイプでも同様である。な
お、表面光沢とは、JIS K7105 の光沢度測定に準拠し
て、デジタル変角光沢度測定に準拠して、デジタル変角
光沢計（スガ試験機（株）製 UGV−40）にて45度−45度
反射における光沢度をいう。ここで添加する(b) ポリエ
チレンテレフタレート共重合体の添加量は(a) ポリブチ
レンテレフタレート共重合体 100重量部に対し、５〜80
重量部が好ましい。特に好ましくは10〜50重量部であ
る。添加量が５重量部未満では充分な外観を得ることは
困難であり、また80重量部を越えると、結晶化剤を添加
しても、成形サイクル性、離型性が悪く、良好な成形品
が得られず、また高い金型温度の必要性が生じ経済的に
成形品が得られない。

【０００６】本発明の組成物の必須構成成分である(B)
結晶核剤としては、有機物、無機物の何れも使用するこ
とができる。無機物としては、Zn粉末、Al粉末などの単
体や、窒化アルミ、窒化チタン、ボロンナイトライドな
どの窒化物を単独又は２種以上混合して使用することが
できる。又、有機物としては、シュウ酸カルシウム、シ
ュウ酸ナトリウム、安息香酸カルシウム、フタル酸カル
シウム、酒石酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウ
ム、ポリアクリル酸塩などの有機塩類、ポリエステル、
ポリエチレン、ポリプロピレン等の高分子、高分子の架
橋物などを単独又は２種以上混合して使用することがで
きる。特に好ましいものはボロンナイトライドである。
(B) 結晶核剤の使用量は、(A) 成分 100重量部あたり
0.001〜５重量部であり、好ましくは 0.002〜３重量部
である。 0.001重量部より過小の場合は結晶化速度増大
効果が充分ではない。５重量部より過大の場合は、成形
品が脆くなり好ましくない。

【０００７】次に本発明で用いられる(C) 無機充填剤は
機械的強度、剛性および耐熱性、電気的性質等の性能に
優れた成形品を得るために必須とされる成分である。こ
れには目的に応じて繊維状、粉粒状、板状の充填剤が用
いられるが、高い機械的強度、剛性を得るには、繊維状
の充填剤が好ましく使用される。繊維状充填剤として
は、ガラス繊維、アスベスト繊維、カーボン繊維、シリ
カ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、チタ
ン酸カリ繊維、窒化硼素繊維、さらにステンレス、アル
ミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの
無機質繊維状物があげられる。特に代表的な繊維状充填
剤はガラス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリ
アミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質
繊維状物質も使用することができる。一方、粉粒状充填
物としてカーボンブラック、シリカ、石英粉末、ガラス
ビーズ、ガラス粉、ミルドガラスファイバー、硅酸カル
シウム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレ
ー、硅藻土、ウォラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、
酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナの如き金属酸化物、炭
酸カルシウム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、
硫酸カルシウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、そ
の他炭化硅素、窒化硅素、各種金属粉末が挙げられる。
又、板状充填剤としてはマイカ、ガラスフレーク、各種
の金属箔等が挙げられる。これらの中で非繊維状無機充
填剤としてはガラスフレーク、マイカ粉、タルク、ガラ
スビーズ、ミルドガラスファイバーが好ましい。これら
の充填剤(C) は一種又は二種以上併用することができ
る。繊維状充填剤、特にガラス繊維と粉粒状及び／又は
板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸法精度、電気的
性質等を兼備する上で好ましい組み合わせである。又、
これらの充填剤(C) の使用にあたっては、必要ならば収
束剤又は表面処理剤を使用することが望ましい。この例
を示せば、エポキシ系化合物、アクリル系化合物、イソ
シアネート系化合物、シラン系化合物、チタネート系化
合物等の官能性化合物である。これ等の化合物は予め表
面処理又は収束処理を施して用いるか、又は材料調製の
際同時に添加してもよい。(C) 成分としての充填剤の使
用量は、(A) 成分 100重量部あたり10〜200 重量部であ
り、好ましくは50〜150 重量部である。特に充填剤を70
重量部以上添加した場合、本発明の成形品外観は顕著に
効果が現れる。過少の場合はポリアルキレン変性品を使
用する効果が見えにくく、過大の場合は成形品が脆くな
り好ましくない。また、併用される官能性表面処理剤の
使用量は、充填剤に対し０〜10重量％、好ましくは0.05
〜５重量％である。

【０００８】又、本発明の成形品材料には更に酸化防止
剤を添加することにより、得られた成形品はより高い熱
安定性、特に長期熱安定性および機械物性を示す。酸化
防止剤としては、ヒンダードフェノール系、アミン系、
リン系、チオエーテル系等の化合物が使用できる。ヒン
ダードフェノール系化合物の一例を示せば、1,6 −ヘキ
サンジオールビス〔３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、ペンタエリス
リトールテトラキス〔３−(3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレン
グリコールビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕などであ
る。

【０００９】アミン化合物の一例を示せば、Ｎ−フェニ
ル−Ｎ’−イソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン、
Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン、4,4'
−ビス−（４−α，α−ジメチルベンジル）ジフェニル
アミン、ジフェニルアミンとアセトンとの縮合反応物、
Ｎ−フェニルナフチルアミン、N,N'−ジ−β−ナフチル
フェニレンジアミンなどである。リン系化合物として
は、フォスファイト系及びフォスフォナイト系有機化合
物が好ましく、例えば、トリフェニルフォスファイト、
トリ（ノニルフェニル）フォスファイト等のトリアリル
フォスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジ
フォスファイト、サイクリックネオペンタンテトライル
−ビス−（2,4 −ジ−ｔ−ブチルフェニル−フォスファ
イト）、ジ−（2,6 −ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェ
ニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト等の耐熱
性フォスファイト類、テトラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチ
ルフェニル）−4,4 −ビフェニレンフォスフォナイト等
のフォスフォナイト化合物等が代表例として挙げられ
る。

【００１０】又、チオエーテル系化合物としてはジラウ
リルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピ
オネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ラウリ
ルステアリルチオジプロピオネート、テトラキス〔メチ
レン−３−（ドデシルチオ）プロピオネート〕メタン、
ジアルキル（ C₁₂〜C₁₈ ）−3,3 −チオジプロピオネー
トなどが挙げられる。好ましくはヒンダードフェノール
系化合物およびリン系化合物の１種または２種以上の併
用である。特に好ましくはペンタエリスリトールテトラ
キス〔３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコールビ
ス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキ
シフェニル）プロピオネート〕およびジ−（2,6 −ジ−
ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトー
ルジフォスファイト、テトラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチ
ルフェニル）−4,4 −ビフェニレンフォスフォナイトの
１種またはヒンダードフェノール系化合物とリン系化合
物の併用である。特にリン系安定剤の添加は(a) ポリブ
チレンテレフタレート樹脂と(b) ポリエチレンテレフタ
レート樹脂のエステル交換を抑制する効果が高く、得ら
れた成形品はより高い耐熱性を示す。ここで使用する
(D) 酸化防止剤の添加量は(A) 成分 100重量部に対し0.
01〜５重量部であり、好ましくは0.05〜３重量部であ
る。

【００１１】さらに本発明の成形品には、その目的に応
じ所望の特性を付与するために、一般に熱可塑性樹脂等
に添加される公知の物質を更に添加併用した組成物を用
いても良い。例えば、紫外線吸収剤、光安定剤等の安定
剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、染料や顔料等の着色
剤、潤滑剤、可塑剤等を配合することが可能である。更
に又、樹脂成分として本発明の目的を阻害しない範囲で
他の熱可塑性樹脂（例えばポリエチレン、ポリプロピレ
ン、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリアミド、ポリアセ
タール、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイドな
ど）、熱硬化性樹脂（例えばフェノール樹脂、メラミン
樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹
脂など）、軟質熱可塑性樹脂（例えばエチレン／エチル
アクリレート、エチレン／酢酸ビニル共重合体、ポリエ
ステルエラストマーなど）を添加した組成物を用いるこ
ともでき、これらの樹脂は、１種のみでなく２種以上を
併用してもよい。

【００１２】本発明に用いる組成物の調製は、従来の樹
脂組成物調製法として一般に用いられる設備と方法によ
り容易に調製される。例えば、各成分を混合した後、１
軸又は２軸の押出機により練込押出してペレットを調製
し、しかる後成形する方法、一旦組成の異なるペレット
を調製し、そのペレットを所定量混合して成形に供し成
形後に目的組成の成形品を得る方法、成形機に各成分の
１又は２以上を直接仕込む方法等、何れも使用できる。
また、樹脂成分の一部を細かい粉体としてこれ以外の成
分と混合し添加することは、これらの成分の均一配合を
行う上で好ましい方法である。樹脂を金型に充填するた
めの成形法としては、射出成形法、押出圧縮成形法等が
あるが射出成形法が一般的である。

【００１３】

【実施例】以下、実施例により本発明を更に具体的に説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
尚、以下の例に示した物性評価の測定法は次の通りであ
る。 ・引張強度 ASTM D-638（試験片ASTM タイプ型：厚み３mm）に準拠
して、測定した。 ・曲げ強度・曲げ弾性率 ASTM D-790に準じて曲げ弾性率を測定した。また、成形
品の外観状態については下記の方法にて測定した。 （１）表面光沢 下記条件にて成形した試験片（70mm×40mm×３mm厚さ）
を用いて、JIS K7105の光沢度測定に準拠して、デジタ
ル変角光沢計（スガ試験機（株）製UGV-40) にて45度−
45度反射における光沢度測定した。 成形機 東芝（株）製ＩＳ８０ 成形条件 ノズル Ｃ１ Ｃ２ Ｃ３ シリンダー温度（℃） 260 250 240 220 射出圧力 750 kg／cm² 射出速度 2.0 m／min 金型温度 90 ℃ （２）表面外観（鏡面） 上記成形試験片の表面状態を目視にて観察し、下記点数
を付けた。 １；表面に充填剤の浮きや流動マークがなく、均一な表
面を示す。 ２；表面に充填剤の浮きはないものの、流動マークが見
られる。 ３；表面に多少充填剤の浮きが見られる。 ４；表面に充填剤の浮きが激しく見られ、流動マークも
見られる。 （３）表面外観（シボ面） 梨地ＧＲ−００３の梨地タイプのシボ面を有する金型を
使用し、下記成形条件にて、シボ付き成形品を成形し、
その成形品の表面状態を目視にて観察し、下記点数を付
けた。 １；表面に充填剤の浮きや流動マークがなく、均一なシ
ボ表面を示す。 ２；表面に充填剤の浮きはないものの、多少光沢ムラ、
流動マークが見られる。 ３；表面に多少充填剤の浮きが見られ、光沢の不均一が
見られる。 ４；表面に充填剤の浮きが激しく見られ、シボ面の爛れ
の発生が見られる。 成形機 東芝（株）製ＩＳ８０ 成形条件 ノズル Ｃ１ Ｃ２ Ｃ３ シリンダー温度（℃） 260 250 240 220 射出圧力 750 kg／cm² 射出速度 20 m／min 金型温度 90 ℃ 実施例１ ジメチルイソフタレートを12.5モル％共重合することに
より変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（Δ
Hm＝43Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃）(a-1) 100 重量部に、ジメ
チルイソフタレートを12モル％共重合することにより変
性したポリエチレンテレフタート共重合体（ΔHm＝40Ｊ
／ｇ、Tm＝235 ℃）(b-1) を30重量部添加してポリブチ
レンテレフタレート樹脂組成物(A) を調製し、(A) 100
重量部当たり、ボロンナイトライド(B-1) を 0.5重量
部、ガラス繊維(C-1) を 100重量部添加した樹脂組成物
を成形し、その成形品について上記各種評価を行った。 比較例１〜４ 実施例１に対し、未変性のポリブチレンテレフタレート
樹脂(a'-1)のみを使用した場合を比較例１、変性ポリブ
チレンテレフタレート共重合体(a-1) のみを使用した場
合を比較例２、未変性のポリブチレンテレフタレート樹
脂(a'-1)と未変性のポリエチレンテレフタレート樹脂
(b'-1)を使用した場合を比較例３、未変性のポリブチレ
ンテレフタレート樹脂(a'-1)と変性ポリエチレンテレフ
タレート共重合体(b-1) を使用した場合を比較例４と
し、その他の添加剤、および添加量は実施例１と同様に
して、各種評価を行った。 比較例５ 実施例１に対し、(C) 結晶核剤成分を省略した以外は実
施例１と同様にして、各種評価を行った。 実施例２〜３ 実施例１の各成分の添加量を変更した以外は実施例１と
同様にして、各種評価を行った。 実施例４〜９ 表１に示す如く、下記する変性ポリブチレンテレフタレ
ート共重合体および変性ポリエチレンテレフタレート共
重合体を使用し、ボロンナイトライド(B-1) 、ガラス繊
維(C-1) を添加した樹脂組成物を成形し、その成形品に
ついて各種評価を行った。 実施例10〜15 表２に示す如く、結晶核剤(B) および無機充填剤(C) を
変更した樹脂組成物を用いた以外は実施例１と同様に評
価した。 比較例６〜13 表３、４に示す如く、本発明の要件を満足しない組合せ
の樹脂組成物を成形し、その成形品について各種評価を
行った。これらの結果を表１〜４に示す。尚、実施例お
よび比較例に使用したポリブチレンテレフタレート共重
合体およびポリエチレンテレフタレート共重合体は以下
の通りである。 ・ポリブチレンテレフタレート共重合体の種類 (a-1) ジメチルイソフタレートを12.5モル％共重合する
ことにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合
体（ΔHm＝43Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃） (a-2) ジメチルイソフタレートを30モル％共重合するこ
とにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体
（ΔHm＝32Ｊ／ｇ、Tm＝171 ℃） (a-3) ジメチルイソフタレートを40モル％共重合するこ
とにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体
（ΔHm＝21Ｊ／ｇ、Tm＝152 ℃） (a-4) エチレングリコールを17.5モル％共重合すること
により変性したポリブチレンテレフタレート共重合体
（ΔHm＝35Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃） (a'-1)未変性ポリブチレンテレフタレート樹脂 (a'-2)ジメチルイソフタレートを50モル％共重合するこ
とにより、変性したポリブチレンテレフタレート共重合
体（ΔHm＝11Ｊ／ｇ、Tm＝133 ℃） ・ポリエチレンテレフタレート共重合体の種類 (b-1) ジメチルイソフタレートを12モル％共重合するこ
とにより変性したポリエチレンテレフタレート共重合体
（ΔHm＝40Ｊ／ｇ、Tm＝235℃） (b-2) ジメチルイソフタレートを20モル％共重合するこ
とにより変性したポリエチレンテレフタレート共重合体
（ΔHm＝20Ｊ／ｇ、Tm＝218℃） (b'-1)未変性ポリエチレンテレフタレート樹脂

【００１４】

【表１】

【００１５】

【表２】

【００１６】

【表３】

【００１７】

【表４】

【００１８】

【発明の効果】以上述べたように、特定組成の共重合ポ
リブチレンテレフタレートに特定組成の共重合ポリエチ
レンテレフタレートをブレンドし、更に特定の結晶核剤
および無機充填剤を添加した組成物からなる本発明の成
形品は特に高強度でかつ良好な外観が要望される自動
車、電機および建材等の外装部品および摺動部品に応用
される。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成８年２月２２日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００３

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００３】

【課題を解決するための手段】本発明者等は上記課題に
鑑み、無機充填剤を添加した高強度・剛性を有しかつ、
表面光沢が60％以上あるいは良好なシボ面を形成する表
面外観の優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形品
を得るため鋭意検討した。その結果、変性ポリブチレン
テレフタレート共重合体に変性ポリエチレンテレフタレ
ート共重合体を併用した場合、多量の無機充填剤を添加
しても成形品表面は非常に良好な表面光沢（外観）を有
し、かつ優れた機械的強度、成形性を有することを見出
し、本発明を完成するに到った。即ち、本発明は(A)
(a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリ
ブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対し、(b）５
〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレ
ンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配合したポリブチ
レンテレフタレート樹脂組成物 100重量部に対し、(B)
結晶核剤 0.001〜５重量部及び(C) 無機充填剤10〜200
重量部を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成
物を成形してなる良好な外観を有する成形品である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ２９Ｋ 507:04 509:08 509:10 Ｂ２９Ｌ 31:30

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】(A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニッ
   トを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量
   部に対し、(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含
   有するポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を
   配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重
   量部に対し、 (B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び (C) 無機充填剤10〜200 重量部 を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を成
   形してなる良好な外観を有する成形品。
2. 【請求項２】(a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを
   含有するポリブチレンテレフタレート樹脂が、10〜45Ｊ
   ／ｇの融解熱を有するものである請求項１記載のポリブ
   チレンテレフタレート樹脂製成形品。（ただし、融解熱
   （ΔHm）は、走査型示差熱量測定装置（DSC)を用い、 2
   80℃にて１分間溶融保持した試料を10℃／min の速度で
   30℃まで降温し、再度10℃／min で昇温した時の熱量
   （ピーク面積）と測定試料の重量から算出される値であ
   る。）
3. 【請求項３】(b) ５〜40モル％のコモノマーユニットを
   含有するポリエチレンテレフタレート樹脂が、10〜45Ｊ
   ／ｇの融解熱を有するものである請求項１又は２記載の
   ポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。（但し、融
   解熱（ΔHm）は、走査型示差熱量測定装置（DCS)を用
   い、280 ℃にて１分間溶融保持した試料を10℃／min の
   速度で30℃まで降温し、再度10℃／minで昇温した時の
   熱量（ピーク面積）と測定試料の重量から算出される値
   である。）
4. 【請求項４】(a) ポリブチレンテレフタレート樹脂のコ
   モノマーユニットがイソフタル酸残基及び／又は1,4 −
   ブタンジオール以外のアルキレングリコール残基である
   請求項１〜３の何れか１項記載のポリブチレンテレフタ
   レート樹脂製成形品。
5. 【請求項５】(b) ポリエチレンテレフタレート樹脂のコ
   モノマーユニットがイソフタル酸残基及び／又はエチレ
   ングリコール以外のアルキレングリコール残基である請
   求項１〜４の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレ
   ート樹脂製成形品。
6. 【請求項６】(B) 結晶核剤がボロンナイトライドである
   請求項１〜５の何れか１項記載のポリブチレンテレフタ
   レート樹脂製成形品。
7. 【請求項７】(C) 無機充填剤がガラス繊維、カーボン繊
   維、ガラスビーズ、ガラスフレーク、タルク及びマイカ
   から選ばれた１種又は２種以上である請求項１〜６の何
   れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形
   品。
8. 【請求項８】(C) 無機充填剤がガラス繊維、タルク及び
   マイカから選ばれた１種又は２種以上である請求項７記
   載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
9. 【請求項９】(C) 無機充填剤の配合量が50〜150 重量部
   である請求項１〜８の何れか１項記載のポリブチレンテ
   レフタレート樹脂製成形品。
10. 【請求項１０】請求項１〜９の何れか１項記載のポリブ
    チレンテレフタレート樹脂組成物を鏡面金型で成形して
    なる、表面光沢が60％以上であり高剛性を有するポリブ
    チレンテレフタレート樹脂製成形品。
11. 【請求項１１】請求項１〜９の何れか１項記載のポリブ
    チレンテレフタレート樹脂組成物をシボ付き金型で成形
    してなる、均一なシボ表面を有し、高剛性を有するポリ
    ブチレンテレフタレート樹脂製成形品。