JPH076768A - Nickel-scandium stabilized zirconia group cermet fuel electrode for solid electrolyte fuel cell - Google Patents
Nickel-scandium stabilized zirconia group cermet fuel electrode for solid electrolyte fuel cellInfo
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- Y02E60/50—Fuel cells
Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）に関し、さらに詳しくは固体電解質型燃料
電池（ＳＯＦＣ）における固体電解質板の板面に設けら
れる燃料極の材料に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a solid oxide fuel cell (SOFC), and more particularly to a material for a fuel electrode provided on a plate surface of a solid electrolyte plate in a solid oxide fuel cell (SOFC). .
【０００２】燃料電池としては、電解質の種類によって
リン酸型、溶融炭酸塩型、固体電解質型などが従来より
良く知られている。その中で固体電解質型燃料電池（Ｓ
ＯＦＣ）は、電解質としてリン酸水溶液や溶融炭酸塩の
ような液体状材料の代わりにイオン導電性を有する固体
材料を用いたものである。As a fuel cell, a phosphoric acid type, a molten carbonate type, a solid electrolyte type and the like are well known in the art depending on the type of electrolyte. Among them, solid oxide fuel cell (S
OFC) uses a solid material having ionic conductivity as an electrolyte instead of a liquid material such as phosphoric acid aqueous solution or molten carbonate.
【０００３】そしてこの固体電解質型燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）は、リン酸型、溶融炭酸塩型など他の燃料電池に比
べて発電効率が良く、排熱温度も高いため効率的な利用
が可能な発電システムを構築できるということで近年特
に注目を浴びている。ところでこの固体電解質型燃料電
池（ＳＯＦＣ）の形態としては、一般に図６に示した平
板型のものと、図示しないが円筒型のものとに大きく分
類される。またこの図６に示した平板型のものにおいて
も、図７（ａ）に示した外部マニホールドタイプのもの
と、図７（ｂ）に示した内部マニホールドタイプのもの
とが代表的なものとして挙げられる。This solid oxide fuel cell (SOF
C) is particularly noteworthy in recent years because it has a higher power generation efficiency than other fuel cells such as phosphoric acid type and molten carbonate type and has a high exhaust heat temperature, so that a power generation system that can be efficiently used can be constructed. Taking a bath. By the way, the form of this solid oxide fuel cell (SOFC) is generally roughly classified into a flat type shown in FIG. 6 and a cylindrical type (not shown). The flat type shown in FIG. 6 is also typified by the external manifold type shown in FIG. 7A and the internal manifold type shown in FIG. 7B. To be
【０００４】図６及び図７（ａ）（ｂ）に示した固体電
解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）の構造について簡単に説明
すると、燃料ガスが接する燃料極１０と空気が接する酸
素極２０との間に固体電解質板３０を挟み、燃料極１０
の外側および酸素極２０の外側にそれぞれセパレータ４
０ａ、４０ｂを設けた構造の単セルが多数層にわたって
積層状に設けられてなる。The structure of the solid oxide fuel cell (SOFC) shown in FIGS. 6 and 7A and 7B will be briefly described. Between the fuel electrode 10 in contact with the fuel gas and the oxygen electrode 20 in contact with the air. The solid electrolyte plate 30 is sandwiched between the fuel electrode 10 and
On the outside of the separator and on the outside of the oxygen electrode 20, respectively.
A single cell having a structure in which 0a and 40b are provided is provided in a laminated form over a large number of layers.
【０００５】そしてこのように構成された固体電解質型
燃料電池（ＳＯＦＣ）においては、燃料極に燃料ガス
（水素、一酸化炭素など）が接触し、酸素極には酸素を
含有する空気が接触する。そして酸素極で生成した酸素
イオン（Ｏ2-）が固体電解質内を移動して燃料極に到達
し、燃料極ではＯ2-が水素（Ｈ2 ）と反応して電子を放
出する。これにより、電子不足となる酸素極と電子過剰
となる燃料極との間に電位差が発生し、電気の流れが生
ずるものである。In the solid oxide fuel cell (SOFC) having such a structure, the fuel electrode is in contact with fuel gas (hydrogen, carbon monoxide, etc.), and the oxygen electrode is in contact with air containing oxygen. . Then, oxygen ions (O 2− ) generated at the oxygen electrode move in the solid electrolyte to reach the fuel electrode, and at the fuel electrode, O 2− reacts with hydrogen (H 2 ) to release an electron. As a result, a potential difference is generated between the oxygen electrode, which is deficient in electrons, and the fuel electrode, which is deficient in electrons, resulting in a flow of electricity.
【０００６】この固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）に
おいては、固体電解質材料の電気的特性が電池の性能に
大きく影響することはもとより、燃料極材料の特性も重
要な要素となる。この燃料極材料として求められる特性
としては、電気的特性、特に導電率が重要であることは
いうまでもなく、さらにこの他、燃料ガスと固体電解質
との接触及び反応生成ガスの排出を妨げないために、ま
た反応点である三相界面（燃料ガスと固体電解質と電極
との３つの相が互いに接触する場所）を多くするために
多孔質であること、そして燃料ガス雰囲気に対して化学
的に安定であること、等が求められる。In this solid oxide fuel cell (SOFC), not only the electric characteristics of the solid electrolyte material have a great influence on the performance of the cell, but also the characteristics of the fuel electrode material are important factors. It is needless to say that the electric characteristics, particularly the electric conductivity, are important as the characteristics required for the fuel electrode material, and in addition, the contact between the fuel gas and the solid electrolyte and the discharge of the reaction product gas are not hindered. In order to increase the number of three-phase interfaces (where the three phases of the fuel gas, the solid electrolyte and the electrode contact each other), which are the reaction points, and to be porous with respect to the fuel gas atmosphere, It is required to be stable.
【０００７】従来この燃料極材料には、前記導電率と化
学的安定性の観点から、ニッケル（Ｎｉ）が多用されて
いる。そして、これを多孔質とするため、セラミックス
と複合化して焼成により形成したサーメットとするので
ある。セラミックスとしては、イットリア安定化ジルコ
ニア（Ｙ2Ｏ3 Stabilized ＺｒＯ2、ＹＳＺと通称す
る）が多用されている。即ち、従来多用されている燃料
極は、Ｎｉ−ＹＳＺサーメットである。このイットリア
安定化ジルコニアは、ジルコニア（ＺｒＯ2 ）が高温度
（約１１５０℃付近）で単斜晶形から正方晶形へ結晶構
造が変化することに伴ない容積変化が生じることから、
この容積変化を防ぐ手段としてイットリウム（Ｙ）の酸
化物を固溶させて結晶構造の安定化を図ったものであ
る。[0007] Conventionally, nickel (Ni) is often used in this fuel electrode material from the viewpoint of the above-mentioned conductivity and chemical stability. Then, in order to make it porous, it is made into a cermet which is composited with ceramics and formed by firing. As ceramics, yttria-stabilized zirconia (Y 2 O 3 Stabilized ZrO 2 , commonly referred to as YSZ) is often used. That is, the fuel electrode that has been frequently used conventionally is the Ni-YSZ cermet. This yttria-stabilized zirconia undergoes a volume change as zirconia (ZrO 2 ) changes in crystal structure from a monoclinic to a tetragonal at high temperature (around 1150 ° C.).
As a means for preventing this volume change, yttrium (Y) oxide is solid-dissolved to stabilize the crystal structure.
【０００８】[0008]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、イット
リア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）をセラミックス成分と
して用いた燃料極は、そのＹＳＺ材料そのものの導電率
が低い（０.０５〜０.１５Ｓ／ｃｍ程度）という問題点
があった。このため、これを用いた固体電解質型燃料電
池（ＳＯＦＣ）において、以下のような問題を生じてい
た。However, a fuel electrode using yttria-stabilized zirconia (YSZ) as a ceramic component has a low conductivity of the YSZ material itself (about 0.05 to 0.15 S / cm). There was a problem. Therefore, the solid oxide fuel cell (SOFC) using the same has the following problems.
【０００９】まず、燃料極全体としての導電率を高くす
るためには、ＹＳＺの比率を低くしなければならない。
ＹＳＺの比率を低くすると、ＳＯＦＣの使用過程におい
て燃料極の経時劣化が著しくなる。ＳＯＦＣの使用中燃
料極は８００℃〜１０００℃程度の高温状態にあるた
め、ＹＳＺが少ないとＮｉ同士の融着が起こるからであ
る。Ｎｉの融着により、燃料極の気孔が塞がれ燃料ガス
の通気性が悪くなるとともに反応点である三相界面が少
なくなり、発電性能が低下する。First, in order to increase the conductivity of the fuel electrode as a whole, the YSZ ratio must be lowered.
When the ratio of YSZ is lowered, the deterioration of the fuel electrode over time becomes significant during the use of SOFC. This is because the fuel electrode during use of the SOFC is in a high temperature state of about 800 ° C. to 1000 ° C., and if YSZ is small, fusion of Nis will occur. Due to the fusion of Ni, the pores of the fuel electrode are blocked, the permeability of the fuel gas is deteriorated, and the three-phase interface, which is a reaction point, is reduced and the power generation performance is reduced.
【００１０】一方、ＹＳＺの比率を高くすれば、その導
電率の低さにより燃料極全体としての導電率が下がるた
め電流を流しているときの分極が大きく、ＳＯＦＣの発
電性能が低くなることはいうまでもない。以上のことか
らＮｉ−ＹＳＺサーメットを燃料極として使用できるＮ
ｉ：ＹＳＺ比率は４：６程度の極めて狭い範囲に限ら
れ、またその組成範囲内においてもＳＯＦＣの発電性能
はさほど高くない。On the other hand, if the ratio of YSZ is increased, the conductivity of the fuel electrode as a whole decreases due to its low conductivity, so that the polarization during current flow is large and the SOFC power generation performance is deteriorated. Needless to say. From the above, N-YSZ cermet can be used as a fuel electrode N
The i: YSZ ratio is limited to an extremely narrow range of about 4: 6, and the power generation performance of SOFC is not so high even within the composition range.
【００１１】本発明は、このような問題点を解決するた
めになされたものであり、その目的とするところは、材
料として導電率の高いセラミックス材料を探索し、これ
を用いて高導電性かつ低劣化性の燃料極を提供し、もっ
て高い発電性能を有する固体電解質型燃料電池を実現す
ることにある。そしてこれにより、以下のような効果を
達成せんとするものである。すなわち、 発電電力密度の向上によりシステムのコンパクト化を
図る。 電池抵抗を小さくして応答特性を良くし、その結果優
れた発電効率を達成する。 発生電力に余裕を持って運転でき、燃料電池の長寿命
化、恒久的使用の達成を図る。The present invention has been made in order to solve such a problem, and an object thereof is to search for a ceramic material having a high electric conductivity as a material, and to use it to obtain a high electric conductivity and a high electric conductivity. An object of the present invention is to provide a fuel electrode with low deterioration and to realize a solid oxide fuel cell having high power generation performance. By doing so, the following effects will be achieved. That is, the system will be made compact by improving the generated power density. The battery resistance is reduced to improve the response characteristics, resulting in excellent power generation efficiency. It is possible to operate with a margin of generated power, to extend the life of the fuel cell and achieve permanent use.
【００１２】[0012]
【課題を解決するための手段】このような目的を達成す
るため本発明者らは、種々の材料特性について実験研究
を重ねた結果、従来のイットリア安定化ジルコニア（Ｙ
ＳＺ）系の材料よりもスカンジア安定化ジルコニア（Ｓ
ｃ2Ｏ3 Stabilized ＺｒＯ2、ＳｃＳＺと通称する）系
の材料が、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）における
燃料極のセラミックス材料として優れていることを見い
出した。そこで本発明の要旨は、固体電解質板の片面に
燃料極が設けられ、反対側の面には酸素極が設けられて
なるセル構造の固体電解質型燃料電池における燃料極
が、ニッケル−スカンジア安定化ジルコニア系サーメッ
ト材料により構成されていることにある。In order to achieve such an object, the present inventors have conducted experimental research on various material properties, and as a result, have found that conventional yttria-stabilized zirconia (Y
Scandia-stabilized zirconia (S
It has been found that a c 2 O 3 Stabilized ZrO 2 , commonly referred to as ScSZ) material is excellent as a ceramic material for a fuel electrode in a solid oxide fuel cell (SOFC). Therefore, the gist of the present invention is that the fuel electrode in a solid electrolyte fuel cell having a cell structure in which a fuel electrode is provided on one surface of a solid electrolyte plate and an oxygen electrode is provided on the opposite surface is a nickel-scandia stabilized It is composed of a zirconia-based cermet material.
【００１３】さらにこの燃料極は、いわゆる自立膜平板
型の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）に適用されるの
が最も効果的であり、その場合には固体電解質板の片側
の面にいわゆるスラリーコーティング法（詳細は後述す
る）などによって設けられるものである。その場合の固
体電解質材料としては、イットリア安定化ジルコニア
（ＹＳＺ）またはスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳ
Ｚ）が考えられ、あるいは他の材料であってもよい。
尚、反対側の面には酸素極が設けられ、その材料として
は、ランタンストロンチウムマンガネイト（Ｌａ（Ｓ
ｒ）ＭｎＯ3 ）が一例として挙げられる。Further, this fuel electrode is most effectively applied to a so-called self-supporting membrane flat plate type solid oxide fuel cell (SOFC), and in that case, one surface of the solid electrolyte plate is so-called slurry coating. Method (details will be described later) or the like. In that case, as the solid electrolyte material, yttria-stabilized zirconia (YSZ) or scandia-stabilized zirconia (ScS) is used.
Z) is conceivable or may be another material.
An oxygen electrode is provided on the opposite surface, and the material thereof is lanthanum strontium manganate (La (S
r) MnO 3 ) is mentioned as an example.
【００１４】[0014]
【実施例】以下に本発明について実施例を参照して詳細
に説明する。初めに固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）
に供される固体電解質板の製造工程と、その片面に形成
される本発明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極
の形成工程とについて、図１に示した製造工程図に基づ
いて順に説明する。この実施例では、固体電解質板の材
料としてスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）を使
用することとしている。EXAMPLES The present invention will be described in detail below with reference to examples. First solid oxide fuel cell (SOFC)
The manufacturing process of the solid electrolyte plate used for the above and the forming process of the Ni—ScSZ based cermet fuel electrode according to the present invention formed on one surface thereof will be sequentially described based on the manufacturing process diagram shown in FIG. In this example, scandia-stabilized zirconia (ScSZ) is used as the material of the solid electrolyte plate.
【００１５】図１の工程図によれば、初めに固体電解質
板の主材料であるジルコニア（ＺｒＯ2 ）の粉末粒子と
安定化材料であるスカンジア（Ｓｃ2Ｏ3）の粉末粒子と
を適当な配合比率で混合する。この混合粉末の平均粒径
は３μｍ程度である。また、ジルコニアとスカンジアの
混合粉末を調整する方法として、ゾルゲル法や共沈法な
どの液相製造プロセスを適用すれば不純物が少なく均一
な混合粉末を得ることができる。ＺｒＯ2 とＳｃ2Ｏ3と
の配合比率は、Ｓｃ2Ｏ3が８モル％〜１５モル％程度と
するのがよい。According to the process diagram of FIG. 1, first, powder particles of zirconia (ZrO 2 ) which is a main material of the solid electrolyte plate and powder particles of scandia (Sc 2 O 3 ) which is a stabilizing material are appropriately selected. Mix at the compounding ratio. The average particle size of this mixed powder is about 3 μm. Further, if a liquid phase manufacturing process such as a sol-gel method or a coprecipitation method is applied as a method for preparing a mixed powder of zirconia and scandia, it is possible to obtain a uniform mixed powder with few impurities. Mixing ratio of ZrO 2 and Sc 2 O 3 is good to Sc 2 O 3 is 8 mol% of 15 mol%.
【００１６】次に、この混合粉末を板厚１００〜３００
μｍの板（およそ２０ｃｍ角板）に成形する。この成形
手段としては、この実施例では静水圧プレス（ＣＩＰ）
を用いて１ｔ／ｃｍ2 の押圧力により加圧成形してい
る。尚、ＣＩＰの代わりに従来一般に用いられているド
クターブレード法やカレンダーロール法により薄板を製
作してもよい。そしてしかる後、この成形板を１５００
〜１７００℃の温度で焼成する。これによりスカンジア
（Ｓｃ2Ｏ3）をジルコニア（ＺｒＯ2 ）中に固溶させた
スカンジア安定化ジルコニア（Ｓｃ2Ｏ3 Stabilized Ｚ
ｒＯ2 ）材料からなる固体電解質板が得られる。Next, this mixed powder is applied to a plate having a thickness of 100 to 300.
Mold into a μm plate (approximately 20 cm square plate). As this forming means, in this embodiment, a hydrostatic press (CIP) is used.
Is used for pressure molding with a pressing force of 1 t / cm 2 . Incidentally, instead of CIP, a thin plate may be manufactured by a doctor blade method or a calendar roll method which has been generally used conventionally. After that, the molded plate is 1500
Bake at a temperature of ~ 1700 ° C. Thereby, scandia-stabilized zirconia (Sc 2 O 3 Stabilized Z) in which scandia (Sc 2 O 3 ) is dissolved in zirconia (ZrO 2 )
A solid electrolyte plate of rO 2 ) material is obtained.
【００１７】そして、このスカンジア安定化ジルコニア
（ＳｃＳＺ）系固体電解質板の片面に本発明に係るＮｉ
−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極を形成する。燃料極の形
成に当たっては、その主材料である金属ニッケル（Ｎ
ｉ）の粉末粒子、ジルコニア（ＺｒＯ2 ）の粉末粒子、
そしてジルコニアを安定化させる材料であるスカンジア
（Ｓｃ2Ｏ3）の粉末粒子を適当な配合比率で混合する。
この配合比率は概ねＮｉ４０wt％程度であるが、後述す
るようにいろいろな条件（Ｎｉ：ＳｃＳＺ比率及びＺｒ
Ｏ2 ：Ｓｃ2Ｏ3比率）を選択している。この混合粉末の
平均粒径は３μｍ程度である。これを泥状にしていわゆ
るスラリーコーティング法によりこのＳｃＳＺ系固体電
解質板の片面に５０μｍ程度の厚さで塗布し、しかる後
１４００〜１５００℃の温度で焼成する。これによりＳ
ｃＳＺ系固体電解質板の片面に薄膜状のＮｉ−ＳｃＳＺ
系サーメット燃料極が形成されることとなる。On one surface of the scandia-stabilized zirconia (ScSZ) type solid electrolyte plate, the Ni according to the present invention is formed.
-Form a ScSZ-based cermet fuel electrode. When forming the fuel electrode, metallic nickel (N
i) powder particles, zirconia (ZrO 2 ) powder particles,
Then, powder particles of scandia (Sc 2 O 3 ) which is a material for stabilizing zirconia are mixed in an appropriate mixing ratio.
This mixing ratio is about 40 wt% Ni, but as will be described later, various conditions (Ni: ScSZ ratio and Zr
O 2 : Sc 2 O 3 ratio) is selected. The average particle size of this mixed powder is about 3 μm. This is made into a mud and applied to one side of this ScSZ-based solid electrolyte plate in a thickness of about 50 μm by a so-called slurry coating method, and then baked at a temperature of 1400 to 1500 ° C. This makes S
A thin film of Ni-ScSZ on one surface of the cSZ-based solid electrolyte plate
A system cermet fuel electrode will be formed.
【００１８】また、ＳｃＳＺ系固体電解質板の裏面に
は、例えばランタンストロンチウムマンガネイト（Ｌａ
（Ｓｒ）ＭｎＯ3 ）材料を５０μｍ程度の厚さでコーテ
ィングする。これを１１５０℃前後の温度で焼成するこ
とにより、ＳｃＳＺ系固体電解質板の反対側の面に、同
じく薄膜状の酸素極が形成されることとなる。尚、酸素
極の材料の配合比率としては、ランタンマンガネイト９
５〜８５モル％に対し、ストロンチウムマンガネイト５
〜１５モル％程度とするのが適当である。かくして本発
明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極をＳｃＳＺ
系固体電解質板の片面に形成され、反対面には酸素極が
形成されてなる固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）セル
を得ることができる。On the back surface of the ScSZ type solid electrolyte plate, for example, lanthanum strontium manganate (La) is used.
The (Sr) MnO 3 ) material is coated to a thickness of about 50 μm. By firing this at a temperature of around 1150 ° C., a thin film oxygen electrode is similarly formed on the opposite surface of the ScSZ-based solid electrolyte plate. The compounding ratio of the oxygen electrode material is lanthanum manganate 9
5 to 85 mol% of strontium manganate 5
It is suitable to be about 15 mol%. Thus, the Ni-ScSZ-based cermet fuel electrode according to the present invention is used as ScSZ.
It is possible to obtain a solid oxide fuel cell (SOFC) cell which is formed on one surface of a system solid electrolyte plate and has an oxygen electrode formed on the opposite surface.
【００１９】次に、このようにして作製された固体電解
質型燃料電池（ＳＯＦＣ）セルについて種々の実験を行
なったのでこれらについて説明する。初めに図２に本発
明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極と従来のＮ
ｉ−ＹＳＺ系サーメット燃料極との固体電解質型燃料電
池（ＳＯＦＣ）としての発電特性の比較を行なったので
その結果を示して説明する。Next, various experiments were carried out on the solid oxide fuel cell (SOFC) cell manufactured in this manner, and these will be described below. First, FIG. 2 shows a Ni—ScSZ cermet fuel electrode according to the present invention and a conventional N.
The power generation characteristics of the solid oxide fuel cell (SOFC) with the i-YSZ cermet fuel electrode were compared, and the results are shown and described.
【００２０】供試したＳＯＦＣセルは、１１モル％Ｓｃ
2Ｏ3−８９モル％ＺｒＯ2 の組成の２００μｍ厚の固体
電解質板に、いずれも５０μｍ厚のＮｉ−ＳｃＳＺ系サ
ーメット燃料極またはＮｉ−ＹＳＺ系サーメット燃料極
を形成したものである。Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極の組成
は４０wt％Ｎｉ−６０wt％ＳｃＳＺとし、更にＳｃＳＺ
の組成としては１１モル％Ｓｃ2Ｏ3−８９モル％ＺｒＯ
2 とした。一方、Ｎｉ−ＹＳＺ系燃料極の組成は４０wt
％Ｎｉ−６０wt％ＹＳＺとし、更にＹＳＺの組成として
は８モル％Ｙ2Ｏ3−９２モル％ＺｒＯ2 とした。そして
両者とも、裏面には５０μｍ厚のＬａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3
酸素極が形成されている。The SOFC cell tested was 11 mol% Sc
A Ni-ScSZ-based cermet fuel electrode or a Ni-YSZ-based cermet fuel electrode each having a thickness of 50 μm was formed on a 200 μm-thick solid electrolyte plate having a composition of 2 O 3 -89 mol% ZrO 2 . The composition of the Ni-ScSZ fuel electrode was 40 wt% Ni-60 wt% ScSZ, and
The composition of 11 mol% Sc 2 O 3 -89 mol% ZrO
2 On the other hand, the composition of the Ni-YSZ fuel electrode is 40 wt.
% Ni-60 wt% YSZ, and the composition of YSZ was 8 mol% Y 2 O 3 -92 mol% ZrO 2 . And both of them have a La (Sr) MnO 3 film with a thickness of 50 μm on the back surface.
An oxygen electrode is formed.
【００２１】尚、図２中、横軸に電流［ｍＡ］を示し、
縦軸に電圧［ｍＶ］及び電力密度［Ｗ／ｃｍ2 ］を示
し、電圧特性と電力特性について両者を比較した。その
結果、電圧特性をみた場合に電流値を上げていくにつれ
て電圧値が徐々に低下していくことは、Ｎｉ−ＳｃＳＺ
系サーメット燃料極を用いた場合もＮｉ−ＹＳＺ系サー
メット燃料極を用いた同様であるが、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系
燃料極の方がＮｉ−ＹＳＺ系燃料極よりも電圧低下の割
合が小さく、およそ７００ｍＡあたりより電流値が大き
い範囲で、同等の電流［ｍＡ］に対して高い電圧［ｍ
Ｖ］を示していることがわかる。また電流が大きいほど
その電圧差が大きいこともわかる。In FIG. 2, the horizontal axis represents current [mA],
The vertical axis represents the voltage [mV] and the power density [W / cm 2 ] and the two were compared for the voltage characteristic and the power characteristic. As a result, when looking at the voltage characteristics, the voltage value gradually decreases as the current value increases. This means that the Ni-ScSZ
The same applies to the case where the Ni-YSZ system cermet fuel electrode is used when the system cermet fuel electrode is used, but the Ni-ScSZ system fuel electrode has a smaller rate of voltage decrease than the Ni-YSZ system fuel electrode, and is about 700 mA. Higher voltage [m] for equivalent current [mA] in the range of larger current value
It can be seen that V] is shown. It can also be seen that the larger the current, the larger the voltage difference.
【００２２】一方、電力特性をみた場合もＮｉ−ＳｃＳ
Ｚ系燃料極を用いたものは６００〜８００ｍＡで電力密
度のピーク値を示し、それ以上の電流では徐々に電力密
度が低下するのに対し、Ｎｉ−ＹＳＺ系燃料極を用いた
ものは３００〜５００ｍＡで電力密度のピーク値を示し
ている。そして、そのピーク時の電力密度がＮｉ−Ｓｃ
ＳＺ系燃料極の場合およそ１.２Ｗ／ｃｍ2であるのに対
し、Ｎｉ−ＹＳＺ系燃料極の場合およそ１.１Ｗ／ｃｍ2
と低く、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極を用いたものの方がＮ
ｉ−ＹＳＺ系燃料極を用いたものよりも高い電力密度の
ピーク値を示すことがわかる。また、電力密度のピーク
値を越してからの電力密度の低下の割合もＮｉ−ＳｃＳ
Ｚ系燃料極の方がＮｉ−ＹＳＺ系燃料極よりも小さく、
Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極を用いたものの方がＮｉ−ＹＳ
Ｚ系燃料極を用いたものよりも同等の電流［ｍＡ］に対
して常に高い電力密度［Ｗ／ｃｍ2 ］を示している。し
かも電流値が高いほどその電力密度の差が大きいことが
わかる。On the other hand, when looking at the power characteristics, the Ni--ScS
The one using the Z-based fuel electrode shows a peak value of the power density at 600 to 800 mA, and the power density gradually decreases at a current higher than that, whereas the one using the Ni-YSZ-based fuel electrode has a peak value of 300 to 800 mA. The peak value of the power density is shown at 500 mA. The power density at the peak is Ni-Sc.
For SZ based fuel electrode while approximately 1.2 W / cm 2, about the case of Ni-YSZ-based fuel electrode 1.1 W / cm 2
Is lower than that of the one using the Ni-ScSZ-based fuel electrode.
It can be seen that the peak value of the power density is higher than that using the i-YSZ fuel electrode. In addition, the rate of decrease in the power density after the peak value of the power density is exceeded is Ni-ScS.
The Z-based fuel electrode is smaller than the Ni-YSZ-based fuel electrode,
The one using the Ni-ScSZ fuel electrode is Ni-YS.
It always shows a higher power density [W / cm 2 ] for the same current [mA] than that using the Z-based fuel electrode. Moreover, it can be seen that the higher the current value, the larger the difference in the power density.
【００２３】そして、この図２に示した実験結果より、
ＳｃＳＺ材料の方が抵抗率がＹＳＺ材料よりも低いため
に燃料極全体としての導電率が高くなり、特に電流値が
高いときにおける分極が小さいことにより、高い発電性
能が得られたものと考察されるものである。図３は、Ｎ
ｉ−ＳｃＳＺ系燃料極のセラミックス成分であるスカン
ジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）中のスカンジア（Ｓ
ｃ2Ｏ3）の配合比率を変え、つまりＳｃ2Ｏ3の固溶量を
変えることにより、このＳｃＳＺセラミックスの導電率
特性とその温度依存性を調べた結果を示している。From the experimental result shown in FIG. 2,
Since the ScSZ material has a lower resistivity than the YSZ material, the conductivity of the fuel electrode as a whole becomes high, and it is considered that high power generation performance was obtained due to the small polarization especially at high current values. It is something. FIG. 3 shows N
Scandia (S) in scandia-stabilized zirconia (ScSZ), which is the ceramic component of the i-ScSZ-based fuel electrode
The results of examining the conductivity characteristics and the temperature dependence of this ScSZ ceramic by changing the compounding ratio of c 2 O 3 ), that is, changing the solid solution amount of Sc 2 O 3 are shown.
【００２４】横軸に温度変数１０００／Ｔ［１／Ｋ］
（Ｋ：絶対温度）を示し、縦軸に導電率変数log σ［Ｓ
／ｃｍ］を示している。ＳｃＳＺ中のスカンジア（Ｓｃ
2Ｏ3）の配合比率を８〜１５モル％までいろいろ変えて
みたが、その結果８モル％スカンジア固溶量のＳｃＳＺ
が最も導電率特性に優れることがわかる。従って、Ｎｉ
−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極全体の導電率も、８モル
％スカンジア固溶量のＳｃＳＺを使用した場合に最も優
れることになる。The horizontal axis is temperature variable 1000 / T [1 / K]
(K: absolute temperature), and the vertical axis represents the conductivity variable log σ [S
/ Cm]. Scandia in ScSZ (Sc
2 O 3 ) was mixed in various proportions from 8 to 15 mol%, and as a result, 8 mol% of scandia solid solution amount of ScSZ was obtained.
It is understood that is excellent in conductivity characteristics. Therefore, Ni
The electric conductivity of the entire -ScSZ-based cermet fuel electrode is also excellent when 8 mol% scandia solid solution amount of ScSZ is used.
【００２５】そして、温度変数１０００／Ｔ［１／Ｋ］
がおよそ １.１以下（およそ６５０Ｋ以下）程度の温度
ではスカンジア配合比率（スカンジア固溶量）の違いに
よる導電率特性に有意差は認められないが、温度変数が
１.１ 以上（およそ６５０Ｋ以上）の温度ではスカンジ
アの配合比率が高くなるにつれて、つまりスカンジアの
固溶量が増すにつれて導電率特性の低下が目立つ傾向に
ある。このことよりこの固体電解質型燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）の使用温度環境によってスカンジアの配合比率を考
慮することが必要であることがわかる。Then, temperature variable 1000 / T [1 / K]
At a temperature of about 1.1 or less (about 650K or less), there is no significant difference in the conductivity characteristics due to the difference in scandia compounding ratio (scandia solid solution amount), but the temperature variable is 1.1 or more (about 650K or more). At the temperature of 1), as the scandia compounding ratio increases, that is, as the solid solution amount of scandia increases, the conductivity characteristic tends to decrease. From this fact, this solid oxide fuel cell (SOF
It can be seen that it is necessary to consider the scandia compounding ratio depending on the operating temperature environment of C).
【００２６】図４は、１０００℃（１２７３Ｋ）におけ
る導電率とＳｃＳＺ中のスカンジア（Ｓｃ2Ｏ3）配合比
率（スカンジア固溶量）との関係を示したものである。
これによると、スカンジア固溶量が８〜１５モル％の範
囲で少ない方が導電率が高く、スカンジア固溶量が多く
なるにつれて導電率が低下することがわかる。スカンジ
ア固溶量が８〜１１モル％の範囲が最も好ましいと言え
る。FIG. 4 shows the relationship between the electrical conductivity at 1000 ° C. (1273 K) and the scandia (Sc 2 O 3 ) compounding ratio (scandia solid solution amount) in ScSZ.
According to this, it is understood that the conductivity is higher when the scandia solid solution amount is smaller in the range of 8 to 15 mol%, and the conductivity decreases as the scandia solid solution amount increases. It can be said that the scandia solid solution amount is most preferably in the range of 8 to 11 mol%.
【００２７】また、ＳｃＳＺとＹＳＺとでは熱膨張率が
若干異なることが知られている。この実施例ではＳＯＦ
Ｃセルの固体電解質板としてＳｃＳＺ電解質板を使用し
ていることから、燃料極のセラミックス成分としてもこ
れと同等の熱膨張率を有するＳｃＳＺセラミックスを使
用したことにより熱歪が少なくて済んでいることにな
る。It is known that ScSZ and YSZ have slightly different coefficients of thermal expansion. In this embodiment, SOF
Since the ScSZ electrolyte plate is used as the solid electrolyte plate of the C cell, the use of ScSZ ceramics having the same coefficient of thermal expansion as the ceramic component of the fuel electrode can reduce thermal strain. become.
【００２８】次に、本発明の第２の実施例について説明
する。この実施例は、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）セルの固体電解質板として、ＳｃＳＺ電解質板の代
わりにＹＳＺ電解質板を使用したものである。それ以外
は、前記第１の実施例のものと同様の構成及び製法によ
るものである。尚、ＹＳＺ電解質板の組成は、８モル％
Ｙ2Ｏ3−９２モル％ＺｒＯ2 とした。Next, a second embodiment of the present invention will be described. In this example, a solid oxide fuel cell (SOF
C) As the solid electrolyte plate of the cell, a YSZ electrolyte plate was used instead of the ScSZ electrolyte plate. Other than that, the structure and manufacturing method are the same as those of the first embodiment. The composition of the YSZ electrolyte plate is 8 mol%.
It was Y 2 O 3 -92 mol% ZrO 2.
【００２９】この第２の実施例についても、Ｎｉ−Ｓｃ
ＳＺ系サーメット燃料極と従来のＮｉ−ＹＳＺ系サーメ
ット燃料極との固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）とし
ての発電特性の比較を行なったのでその結果を図５に示
して説明する。図５は図２と同様、横軸に電流［ｍＡ］
を示し、縦軸に電圧［ｍＶ］及び電力密度［Ｗ／ｃｍ
2 ］を示し、電圧特性と電力特性について両者を比較す
るものである。Also for this second embodiment, Ni--Sc
The SZ-based cermet fuel electrode and the conventional Ni-YSZ-based cermet fuel electrode were compared in power generation characteristics as a solid oxide fuel cell (SOFC). The results are shown in FIG. Similar to FIG. 2, FIG. 5 shows the current [mA] on the horizontal axis.
And the vertical axis represents voltage [mV] and power density [W / cm
2 ] is shown and the two are compared for voltage characteristics and power characteristics.
【００３０】その結果、電圧特性をみた場合に電流値を
上げていくにつれて電圧値が徐々に低下していくこと
は、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極を用いた場合もＮｉ−ＹＳ
Ｚ系燃料極を用いた場合も同様であるが、Ｎｉ−ＳｃＳ
Ｚ系燃料極を用いたものの方がＮｉ−ＹＳＺ系燃料極を
用いたものよりも電圧低下の割合が小さく、およそ７０
０ｍＡあたりより電流値が大きい範囲で、同等の電流
［ｍＡ］に対して高い電圧［ｍＶ］を示している。また
電流が大きいほどその電圧差が大きい。即ち、第１実施
例の場合と同様の傾向の電圧特性を示している。As a result, when the voltage characteristics are observed, the voltage value gradually decreases as the current value increases. This means that the Ni-YSSZ fuel electrode is used also in the Ni-YS.
The same applies when a Z-based fuel electrode is used, but Ni-ScS
The use of the Z-based fuel electrode has a lower rate of voltage drop than that of the Ni-YSZ-based fuel electrode, and is about 70%.
In the range where the current value is larger than that per 0 mA, a high voltage [mV] is shown for an equivalent current [mA]. The larger the current, the larger the voltage difference. That is, the voltage characteristics having the same tendency as in the case of the first embodiment are shown.
【００３１】一方、電力特性をみた場合もＮｉ−ＳｃＳ
Ｚ系燃料極を用いたものは６００〜８００ｍＡで電力密
度のピーク値を示し、それ以上の電流では徐々に電力密
度が低下するのに対し、Ｎｉ−ＹＳＺ系燃料極を用いた
ものは３００〜５００ｍＡで電力密度のピーク値を示し
ている。そして、そのピーク時の電力密度がＮｉ−Ｓｃ
ＳＺ系燃料極の場合およそ１.１Ｗ／ｃｍ2であるのに対
し、Ｎｉ−ＹＳＺ系燃料極の場合およそ ０.８Ｗ／ｃｍ
2 と低く、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極の方がＮｉ−ＹＳＺ
系燃料極よりも高い電力密度のピーク値を示している。
また、電力密度のピーク値を越してからの電力密度の低
下の割合もＮｉ−ＳｃＳＺ系燃料極の方がＮｉ−ＹＳＺ
系燃料極よりも小さく、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系燃料極を用い
たものの方がＮｉ−ＹＳＺ系燃料極を用いたものよりも
同等の電流［ｍＡ］に対して常に高い電力密度［Ｗ／ｃ
ｍ2 ］を示している。しかも電流値が高いほどその電力
密度の差が大きい。即ち、電力特性も第１実施例の場合
と同様の傾向を示している。On the other hand, when looking at the power characteristics, the Ni--ScS
The one using the Z-based fuel electrode shows a peak value of the power density at 600 to 800 mA, and the power density gradually decreases at a current higher than that, whereas the one using the Ni-YSZ-based fuel electrode has a peak value of 300 to 800 mA. The peak value of the power density is shown at 500 mA. The power density at the peak is Ni-Sc.
It is about 1.1 W / cm 2 for the SZ-based fuel electrode, while it is about 0.8 W / cm for the Ni-YSZ-based fuel electrode.
It is as low as 2, and the Ni-ScSZ fuel electrode is Ni-YSZ.
The peak value of the power density is higher than that of the system fuel electrode.
In addition, the rate of decrease in the power density after the peak value of the power density was exceeded in the Ni-ScSZ fuel electrode was Ni-YSZ.
The power density [W / c] of the Ni-ScSZ-based fuel electrode, which is smaller than that of the Ni-YSZ-based fuel electrode, is higher than that of the Ni-YSZ-based fuel electrode for the same current [mA].
m 2 ]. Moreover, the higher the current value, the larger the difference in the power density. That is, the power characteristics also show the same tendency as in the case of the first embodiment.
【００３２】そして、この図５に示した実験結果より、
ＳｃＳＺ材料の方が抵抗率がＹＳＺ材料よりも低いため
に燃料極全体としての導電率が高くなり、特に電流値が
高いときにおける分極が小さいことにより、高い発電性
能が得られたものと考察されるものである。尚、図５の
実験結果を図２に示した第１実施例の実験結果と比較す
ると、電圧特性、電力特性ともに、第１実施例の固体電
解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）に比べて若干低いが、これ
は、固体電解質板としてＳｃＳＺ電解質よりも抵抗率の
高いＹＳＺ電解質を用いた分発生電力密度が低いことに
対応するものと思われる。また、Ｎｉ−ＳｃＳＺ系サー
メット燃料極のセラミックス成分であるＳｃＳＺ材料自
体の特性については、前記第１実施例で説明したものと
同等であることはいうまでもない。From the experimental result shown in FIG. 5,
Since the ScSZ material has a lower resistivity than the YSZ material, the conductivity of the fuel electrode as a whole becomes high, and it is considered that high power generation performance was obtained due to the small polarization especially at high current values. It is something. In addition, comparing the experimental result of FIG. 5 with the experimental result of the first embodiment shown in FIG. 2, both the voltage characteristics and the power characteristics are slightly lower than those of the solid oxide fuel cell (SOFC) of the first embodiment. This seems to correspond to the lower generated power density due to the use of the YSZ electrolyte having a higher resistivity than the ScSZ electrolyte as the solid electrolyte plate. Needless to say, the characteristics of the ScSZ material itself, which is the ceramic component of the Ni-ScSZ-based cermet fuel electrode, are the same as those described in the first embodiment.
【００３３】以上詳細に説明したように、前記各実施例
に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極は、サーメッ
トのセラミックス成分として、従来から使用されている
ＹＳＺ材料より導電率の高いＳｃＳＺ材料を使用するこ
ととしたので、特に電流値が大きいときにおける分極が
少なく、電圧特性及び電力特性に優れた固体電解質型燃
料電池（ＳＯＦＣ）を得ることができる。また、ＳｃＳ
Ｚ材料の導電率が高いことから、良特性のサーメット燃
料極が得られるＮｉ：ＳｃＳＺ比率の範囲が広い。この
ため、高いＳｃＳＺ比率の燃料極を使用できることか
ら、高温によるＮｉの融着が起こりにくく、燃料極の長
期安定性にも優れている。そして、特に固体電解質板と
してＳｃＳＺ電解質板を使用する場合には、熱膨張率が
近いので高温下でも熱歪が少なく電解質板と燃料極との
マッチングがよい。尚、前記各実施例は本発明を何ら限
定するものでなく、その要旨を逸脱しない範囲内におい
て種々の変形・改良を施しうることはもちろんである。As described in detail above, the Ni-ScSZ cermet fuel electrode according to each of the above-mentioned embodiments uses the ScSZ material having higher conductivity than the conventionally used YSZ material as the ceramic component of the cermet. Therefore, it is possible to obtain a solid oxide fuel cell (SOFC) having a small polarization especially when the current value is large and having excellent voltage characteristics and power characteristics. Also, ScS
Since the Z material has a high conductivity, the range of the Ni: ScSZ ratio with which a cermet fuel electrode having good characteristics can be obtained is wide. For this reason, since a fuel electrode having a high ScSZ ratio can be used, fusion of Ni due to high temperature does not easily occur, and the long-term stability of the fuel electrode is excellent. In particular, when a ScSZ electrolyte plate is used as the solid electrolyte plate, since the coefficient of thermal expansion is close, thermal distortion is small even at high temperature, and the matching between the electrolyte plate and the fuel electrode is good. It should be noted that the above-described embodiments do not limit the present invention at all, and various modifications and improvements can be made without departing from the scope of the invention.
【００３４】[0034]
【発明の効果】以上各種実験例に示したように、本発明
に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料極は、セラミッ
クス成分にスカンジア安定化ジルコニアを用いたことに
より抵抗率を低減でき、従来にない高い導電率特性が得
られる。従って、分極が小さく、固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）の発電性能を向上することができる。ま
た、広いＮｉ／ＳｃＳＺ組成範囲で使用可能なものが得
られるので、電極特性の高温での長期安定性に優れたも
のを導電率を犠牲にしないで得ることができる。さら
に、特にＳＯＦＣセルの固体電解質板としてＳｃＳＺ電
解質を用いた場合に、熱膨張率のマッチングがよく熱歪
が少ない。従って、これを用いた固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）においては、発電電力密度の大幅な向上が
図られ、もって発電システムのコンパクト化を図ること
ができ、また電池抵抗が小さいために応答特性が良く発
電効率に優れ、さらに発生電力に余裕を持って運転でき
ることから電池の長寿命化が図れる等の多くの効果を奏
し、産業上の有益性は極めて高いものである。As shown in the various experimental examples above, the Ni-ScSZ cermet fuel electrode according to the present invention can reduce the resistivity by using scandia-stabilized zirconia as the ceramic component, which is unprecedentedly high. Conductivity characteristics are obtained. Therefore, the polarization is small, and the power generation performance of the solid oxide fuel cell (SOFC) can be improved. Further, since a material that can be used in a wide Ni / ScSZ composition range can be obtained, it is possible to obtain a material having excellent long-term stability of electrode characteristics at high temperatures without sacrificing conductivity. Further, particularly when a ScSZ electrolyte is used as a solid electrolyte plate of an SOFC cell, the coefficient of thermal expansion is well matched and the thermal strain is small. Therefore, in the solid oxide fuel cell (SOFC) using this, the power generation density can be greatly improved, and the power generation system can be made compact, and the cell resistance is small, so that the response characteristics are low. Since it has good power generation efficiency and can be operated with a margin of generated power, it has many effects such as a longer battery life and is extremely useful in industry.
【図１】本発明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料
極及びそれを片面に形成する固体電解質板の製造工程図
である。FIG. 1 is a manufacturing process diagram of a Ni—ScSZ-based cermet fuel electrode according to the present invention and a solid electrolyte plate having the Ni—ScSZ-based cermet fuel electrode formed on one surface thereof.
【図２】本発明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サーメット燃料
極と従来一般に知られているＮｉ−ＹＳＺ系サーメット
燃料極との固体電解質型燃料電池における発電特性デー
タの比較を示した図である。FIG. 2 is a diagram showing a comparison of power generation characteristic data in a solid oxide fuel cell between a Ni—ScSZ cermet fuel electrode according to the present invention and a conventionally generally known Ni—YSZ cermet fuel electrode.
【図３】本発明に係るＳｃＳＺ電解質の導電率特性に対
する温度依存性のデータを示した図である。FIG. 3 is a diagram showing data on temperature dependence of conductivity characteristics of ScSZ electrolyte according to the present invention.
【図４】図３に示した本発明に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サ
ーメット燃料極の成分であるＳｃＳＺ材料の１０００℃
（１２７３Ｋ）における導電率をスカンジア固溶量との
関係データとして示した図である。4 is 1000 ° C. of the ScSZ material which is a component of the Ni—ScSZ based cermet fuel electrode according to the present invention shown in FIG.
It is the figure which showed the electrical conductivity in (1273K) as a relational data with a scandia solid solution amount.
【図５】本発明の第２実施例に係るＮｉ−ＳｃＳＺ系サ
ーメット燃料極と従来一般に知られているＮｉ−ＹＳＺ
系サーメット燃料極との固体電解質型燃料電池における
発電特性データの比較を示した図である。FIG. 5 is a Ni-ScSZ-based cermet fuel electrode according to a second embodiment of the present invention and a Ni-YSZ generally known in the past.
FIG. 6 is a diagram showing a comparison of power generation characteristic data in a solid oxide fuel cell with a cermet-based fuel electrode.
【図６】従来一般に知られる平板型の固体電解質型燃料
電池（ＳＯＦＣ）の単セル構造の一例を示した図であ
る。FIG. 6 is a diagram showing an example of a single cell structure of a conventionally known flat plate type solid oxide fuel cell (SOFC).
【図７】（ａ）は図６に示した平板型燃料電池における
外部マニホールドタイプのもの、（ｂ）は同じく内部マ
ニホールドタイプのものの概略構成を示した図である。7A is a diagram showing a schematic configuration of an external manifold type of the flat plate type fuel cell shown in FIG. 6, and FIG. 7B is a diagram showing a schematic configuration of an internal manifold type of the same.
１０ 燃料極 ２０ 酸素極 ３０ 固体電解質板 10 Fuel electrode 20 Oxygen electrode 30 Solid electrolyte plate
Claims (1)
れ、反対側の面には酸素極が設けられてなるセル構造の
固体電解質型燃料電池において、前記燃料極がニッケル
−スカンジア安定化ジルコニア系サーメット材料により
構成されてなることを特徴とする固体電解質型燃料電池
におけるニッケル−スカンジア安定化ジルコニア系サー
メット燃料極。1. A solid electrolyte fuel cell having a cell structure in which a fuel electrode is provided on one surface of a solid electrolyte plate and an oxygen electrode is provided on the opposite surface, and the fuel electrode is nickel-scandia-stabilized zirconia. A nickel-scandia-stabilized zirconia-based cermet fuel electrode in a solid oxide fuel cell, which is composed of a cermet-based cermet material.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17120793A JP3351865B2 (en) | 1993-06-17 | 1993-06-17 | Fuel electrode for solid oxide fuel cell and self-standing membrane flat solid electrolyte fuel cell using this fuel electrode |
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|---|---|---|---|
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH076768A true JPH076768A (en) | 1995-01-10 |
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|---|---|---|---|
| JP17120793A Expired - Lifetime JP3351865B2 (en) | 1993-06-17 | 1993-06-17 | Fuel electrode for solid oxide fuel cell and self-standing membrane flat solid electrolyte fuel cell using this fuel electrode |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3351865B2 (en) |
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-
1993
- 1993-06-17 JP JP17120793A patent/JP3351865B2/en not_active Expired - Lifetime
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| JP3351865B2 (en) | 2002-12-03 |
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