JPH07187789A - 窒化アルミニウム焼結体および窒化アルミニウム多層回路基板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】不純物を含有せしめて遮光性を付与した場合に
おいても高い熱伝導率を有し、かつ安価に製造すること
が可能な窒化アルミニウム焼結体および窒化アルミニウ
ム多層回路基板を提供する。 【構成】０．８重量％以上の酸素および０．１６重量％
以上の陽イオン不純物の少なくとも一方を含有する窒化
アルミニウム結晶組織から成り、上記酸素と陽イオン不
純物とを含有する塊状化合物２が結晶組織中に形成され
上記塊状化合物２の平均粒径が窒化アルミニウム結晶粒
１の平均粒径以上であることを特徴とする。熱伝導率は
２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。さらに本発明の窒化アル
ミニウム多層回路基板は、上記焼結体表面および内部に
配線導体を形成して成る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は窒化アルミニウム焼結体
および窒化アルミニウム多層回路基板に係り、特にある
程度の不純物を含有していても熱伝導率が高く、安価に
製造することが可能な窒化アルミニウム焼結体およびそ
の焼結体を使用した窒化アルミニウム多層回路基板に関
する。

【０００２】

【従来の技術】窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は高
温まで強度低下が少なく、化学的耐性にも優れていたる
め、耐熱材料として用いられる一方、その高熱伝導性，
高電気絶縁性を利用して半導体装置の放熱板材料，回路
基板用絶縁体材料としても広く使用されている。

【０００３】特に半導体素子の高集積化および高密度実
装化，半導体装置の高速化高出力化に対応して、特に熱
伝導率が高い窒化アルミニウム焼結体の用途が拡大され
ており、さらに高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム
焼結体の開発が望まれている。

【０００４】上記技術的要請に対応して従来の高熱伝導
性窒化アルミニウム焼結体は、不純物含有量が可及的に
少ない原料粉末を使用したり、ＡｌＮ焼結体中の酸素量
および陽イオン不純物量を可能な限り減少させる方法で
製造されていた。すなわちカーボン製の焼成容器内に成
形体を配置して強い還元雰囲気を形成し、しかも４８〜
１００時間程度の長時間の焼成操作を行って高熱伝導性
を確保していた。

【０００５】この焼成操作によりＡｌＮ結晶粒中の不純
物酸素を粒界相（Ａｌ−Ｏ−Ｙ相）へとトラップすると
ともに、焼結体表面近傍の粒界相が、雰囲気中のＣおよ
びCOによって還元され、Ａｌ−Ｏ，Ｙ−Ｎ（Ｙ₂ Ｏ₃ 助
剤を使用した場合）等の揮散物質として焼結体から排除
され、この揮散により焼結体表面近傍が高純度化される
に伴って、内部の粒界相が表面に移動し、焼結体内部が
高純度化される。さらに研削加工等により、表面相を除
去することにより、全体が高純度で高い熱伝導率を有す
る窒化アルミニウム焼結体が得られる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
高熱伝導性ＡｌＮ焼結体の製造方法において、酸素等の
不純物含有量の少ない原料粉末は高価であり、必然的に
製造コストの上昇をもたらしていた。また強い還元性雰
囲気において長時間焼成して高純度化を図るため、製造
効率も大幅に低下し製品コストが大幅に上昇する問題点
があった。

【０００７】特にＡｌＮ成形体表面に配線導体パターン
を形成した基板要素を多数積層した状態で同時焼成して
ＡｌＮ多層配線基板を製造する場合には、導体の炭化や
収縮率差の拡大により、導体配線抵抗が増大したり、断
線を引き起こし易いため、内層に導体を含むＡｌＮ多層
回路基板の製造工程においては、上記強還元性雰囲気に
おける長時間同時焼成法は適用できない欠点がある。

【０００８】また高純度化されたＡｌＮ焼結体は高熱伝
導性を有する一方で、若干の透光性を有することとなる
ため、ＡｌＮ焼結体基板に搭載された半導体素子が、基
板を透過してきた紫外線等によって、誤動作を誘発する
可能性が高くなり、いずれにしても動作信頼性に優れた
多層回路基板が得られないという問題点があった。

【０００９】本発明は上記問題点を解決するためになさ
れたものであり、遷移金属化合物等の不純物を含有せし
めて遮光性を付与した場合においても高い熱伝導率を有
し、かつ安価に製造することが可能な窒化アルミニウム
焼結体およびその焼結体を使用した窒化アルミニウム多
層回路基板を提供することを目的とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段と作用】上記目的を達成す
るため、本願発明者らは、ＡｌＮ焼結体を製造するため
に使用していたＡｌＮ原料粉末の純度，焼結助剤や添加
物の種類，焼結条件等を種々変えて、それらの条件要素
が、最終製品としてのＡｌＮ焼結体の組織形状および特
性に及ぼす影響を実験により確認した。

【００１１】その結果、焼結時の雰囲気および焼結後に
おける焼結体の冷却速度を適正に設定することにより、
窒化アルミニウムの焼結が進行する際に、焼結助剤とし
て添加した陽イオン不純物と含有酸素とを粒界相として
濃縮でき、かつその粒界相のみを塊状に凝集させた化合
物が焼結体組織内に形成され、この塊状の化合物は、窒
化アルミニウム焼結後の一次粒子と同程度か、それ以上
の大きさに形成されることが判明した。そのため、Ａｌ
Ｎ焼結体組織において、窒化アルミニウム結晶粒子同士
が直接接触する面積が大幅に増加し、高熱伝導性を有す
るＡｌＮ結晶粒子が連続するような組織の割合が高まる
一方で、熱伝導性を阻害する不純物を含有する化合物が
局所的に凝集することが判明した。その結果、焼結体全
体として高い熱伝導率を有するＡｌＮ焼結体が得られる
という知見を得た。なお、例えばＷＯ₃ などの遷移金属
化合物を焼結体成分として添加することにより、焼結体
に遮光性を付与することもできた。本発明は上記知見に
基づいて完成されたものである。

【００１２】すなわち本発明に係る窒化アルミニウム焼
結体は、０．８重量％以上の酸素および０．１６重量％
以上の陽イオン不純物の少なくとも一方を含有する窒化
アルミニウム結晶組織から成り、上記酸素と陽イオン不
純物とを含有する塊状化合物が結晶組織中に形成され上
記塊状化合物の平均粒径が窒化アルミニウム結晶粒の平
均粒径以上であることを特徴とする。また熱伝導率が２
００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導性ＡｌＮ焼結体である。

【００１３】さらに本発明に係る窒化アルミニウム多層
回路基板は、ＡｌＮ成形体表面に配線導体を形成した基
板要素を複数枚積層し、ＡｌＮ焼結体中の粒界相が塊状
になるように同時焼成して得ることができる。

【００１４】ここで酸素および陽イオン不純物は、本
来、いずれもＡｌ成分等と化合して熱伝導性を阻害する
化合物を形成し、ＡｌＮ焼結体の熱伝導性を低下させる
が、本願発明に係るＡｌＮ焼結体においては、酸素およ
び陽イオン不純物は、粒界に凝集されるため、熱伝導性
を阻害することが少ない。

【００１５】上記酸素の含有量が０．８重量％未満また
は陽イオン不純物の含有量が０．１６重量％未満とする
ためには、粒界相を排出するための焼結にかなりの時間
がかかり、製造コストが増加する。一方、酸素の含有量
が１．５％を超えるか、または陽イオン不純物の含有量
が１重量％を超える場合には、やはり熱伝導性を阻害す
る酸化物相が粒界に均一に形成され易くなり、ＡｌＮ焼
結体の熱伝導性が低下するため、上記酸素の含有量は、
０．８〜１．５重量％の範囲に設定するとともに、陽イ
オン不純物の含有量は０．１６〜１重量％の範囲に設定
される。なお、酸素および陽イオン不純物の合計含有量
は２．０重量％以下に設定することが、さらに望まし
い。

【００１６】本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、
例えば以下のような工程で製造される。すなわち酸素含
有量が０．８重量％以上および／または陽イオン不純物
含有量が０．１６重量％以上の窒化アルミニウム原料粉
末に対して、Ｙ₂ Ｏ₃ などの焼結助剤を３〜８重量％と
所定量のバインダとを添加した原料混合体を成形し、得
られた成形体を脱脂後、窒素等の非酸化性雰囲気で１６
００〜１９００℃の温度域で２〜１５時間焼結し、上記
焼結温度から１４００〜１７５０℃までの冷却速度を毎
時１〜１００℃に設定し徐冷して製造される。なお、徐
冷中に焼結雰囲気を２００〜３００Torrまで減圧する
と、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率をさらに上昇させることが
できる。

【００１７】上記窒化アルミニウム焼結体によれば、原
料中に含まれていた酸素と陽イオン不純物とＡｌなどの
原料成分とが凝集反応して粒界部に塊状の化合物相が形
成され、かつこの化合物の平均粒径が窒化アルミニウム
結晶粒と同等以上になっているため、高熱伝導性を有す
る高純度のＡｌＮ粒子同士が連続して接触する組織割合
が増加する一方、熱伝導性を阻害する不純物を含有する
化合物が局所的に凝集して形成される。したがって、焼
結体全体として高い熱伝導率を有し、かつ上記化合物に
よって透光性が抑制されたＡｌＮ焼結体が得られる。

【００１８】また酸素および陽イオン不純物は熱伝導性
を阻害しない程度に焼結体の局部に凝集されるため、こ
れらの不純物を積極的に除去する操作は必要としない。
したがって、不可避的に付着する酸素も含めて不純物含
有量が多い安価な原料を使用することが可能になり、原
料コストを大幅に低減することができる。特に従来、高
熱伝導性を達成するために、上記不純物を除去すべく、
還元性雰囲気中で長時間、高純度化焼成処理が必要であ
ったが、本願発明によれば、窒素ガス等の非酸化性雰囲
気における焼結操作により、熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・
Ｋ以上と、熱伝導率に優れたＡｌＮ焼結体が安価に製造
できる。

【００１９】また本発明に係る窒化アルミニウム多層回
路基板を、同時焼成法を使用して製造する場合は、以下
の工程に従う。すなわち、所定量の酸素，陽イオン不純
物，焼結助剤およびバインダ等を配合した窒化アルミニ
ウム混合粉末に溶剤を添加して原料スラリーを調製し、
この原料スラリーを、ドクターブレード法などの成形法
を利用してシート状成形体を形成し、このシート状成形
体表面に、Ｗなどの導電金属を含有する導体ペーストに
て配線導体パターンを形成し、各配線導体パターンを形
成したシート状成形体を複数枚積層熱圧着して積層体を
形成し、得られた積層体を脱脂後、窒素等の非酸化性雰
囲気で１６００〜１９００℃の温度域で２〜１５時間同
時焼成し、上記焼成温度から１４００〜１７５０℃まで
の冷却速度を毎時１〜１００℃に設定し徐冷して製造さ
れる。なお、徐冷中に焼結雰囲気を２００〜３００Torr
まで減圧すると、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率をさらに上昇
させることができる。

【００２０】上記構成に係る窒化アルミニウム多層回路
基板によれば、配線導体を形成した各層の基板において
酸素等の不純物が局所的に凝集して化合物を形成してい
るため、熱伝導性が高く高純度のＡｌＮ粒子が連続する
割合が多い。したがって、多層回路基板全体として熱伝
導率が高く、また上記化合物の存在により、遮光性も付
与される。

【００２１】特に製造工程において、酸素等の不純物を
完全に除去するために強還元性雰囲気（カーボンガス含
有）において長時間、高純度化焼成処理を行なう必要が
なく、窒素ガス等の不活性ガス雰囲気中で焼成操作を実
施することができるため、焼成時における配線導体の炭
化による損傷，断線がないため、信頼性に優れた多層回
路基板を、高い歩留りで生産することができる。

【００２２】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明を、より具体
的に説明する。

【００２３】実施例１および比較例１ 酸素含有量０．８重量％の窒化アルミニウム原料粉末に
対して、焼結助剤としてのＹ₂ Ｏ₃ （酸化イットリウ
ム）を５重量％と、バインダとしてのＰＶＢ樹脂を８重
量％配合した混合粉に、アルコール系および芳香族系炭
化水素溶剤の混合液を添加し、ボールミルにて２４時間
混合して原料スラリーを調製した。

【００２４】次にドクターブレード法を使用して、上記
原料スラリーをシート状に成形し、８枚のシート状成形
体を積層後、熱圧着して積層体を形成し、さらにこの積
層体を窒化ガス中で４５０℃で１時間脱脂した。

【００２５】次に脱脂積層体を、窒素ガス雰囲気中で温
度１８５０℃で１０時間保持して焼結した後に、毎時１
０℃の冷却速度で１７５０℃まで徐冷し、その後１２０
０℃まで毎時３００℃で冷却した後、室温まで炉冷する
ことにより、実施例１に係るＡｌＮ焼結体を多数製造し
た。

【００２６】一方比較例１として、温度１８５０℃で１
０時間保持して焼結した後に、従来法通り、毎時２００
℃の冷却速度で急冷した以外は、実施例１と同様な原料
および処理方法を使用して比較例１に係るＡｌＮ焼結体
を多数製造した。

【００２７】こうして得られた実施例１および比較例１
に係るＡｌＮ焼結体から直径１０mm，厚さ３mmの試料片
を切り出し、レーザフラッシュ法に基づいてその熱伝導
率を測定するとともに、酸素含有量およびイットリウム
（Ｙ）含有量を定量分析し、下記表１に示す結果を得
た。

【００２８】

【表１】

【００２９】表１に示す結果から明らかなように、酸素
量および焼結助剤として添加したイットリア（Ｙ
₂ Ｏ₃ ）に起因するイットリウム量は、実施例１および
比較例１においてほぼ同等の値を示しているが、結晶組
織形態の相違によって実施例１に係るＡｌＮ焼結体の方
が高い熱伝導率を有することが判明した。

【００３０】さらに上記結晶組織形態の相違を確認する
ために、各試料片の破断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥ
Ｍ）にて観察し、それぞれ図１（実施例１）および図２
（比較例１）に示す結果を得た。

【００３１】図１に示すように、実施例１に係るＡｌＮ
焼結体においては、ＡｌＮ結晶粒子１が連続した組織中
に、斜線部で示すように酸素および陽イオン不純物を含
有する塊状の化合物２が形成されている。この化合物２
はＡｌ₂ Ｙ₄ Ｏ₉ ，Ｙ₂ Ｏ₃などの酸化物から成り、Ａ
ｌＮ結晶粒子１と同程度の粒径をもって組織中に局部的
に形成されている。このように熱伝導性を阻害する化合
物２が局部的に凝集している一方、高熱伝導性を有する
高純度ＡｌＮ結晶粒子１が連続して形成される組織形態
を有するため、高い熱伝導率と上記化合物２の介在によ
る優れた遮光性とを兼ね備えるＡｌＮ焼結体が得られ
た。

【００３２】一方、図２に示すように焼結後に急冷して
調製された比較例１のＡｌＮ焼結体においては、酸素お
よび陽イオン不純物とＡｌとからる化合物（酸化物）２
ａが、斜線部で示すように、ＡｌＮ結晶組織の粒界に沿
って薄くかつ広く分布し、高純度のＡｌＮ結晶粒子１同
士が直接接触する割合が少ないため、遮光性は充分では
あるが、熱抵抗が大きく、焼結体全体としての熱伝導率
が低下してしまうことが判明した。

【００３３】本実施例によれば焼結助剤として添加した
陽イオン元素や不可避的に混入する酸素を焼結体内に残
留させた状態でも、高熱伝導性を有するＡｌＮ焼結体を
安価に提供することができる。

【００３４】実施例２および比較例２〜３ 酸素含有量０．８重量％の窒化アルミニウム原料粉末に
対して、焼結助剤としてのＹ₂ Ｏ₃ （酸化イットリウ
ム）を５重量％と、バインダとしてのＰＶＢ樹脂を８重
量％配合した混合粉に、アルコール系および芳香族系炭
化水素溶剤の混合液を添加し、ボールミルにて２４時間
混合して原料スラリーを調製した。

【００３５】次にドクターブレード法を使用して、上記
原料スラリーをシート状に成形し、各シートの所定位置
にドリルで貫通孔（スルーホール）を穿設した。次にＷ
を含有する導体ペーストを使用して、上記各貫通孔に充
填するともに、各シート表面に所定形状の配線導体パタ
ーンを印刷した後に、各シートを積層し、熱圧着してＡ
ｌＮ多層回路基板用の成形体を調製した。

【００３６】次に得られた成形体を、水蒸気を含む窒素
−水素混合ガス（Ｎ₂ ＋Ｈ₂ ＋Ｈ₂ Ｏ）雰囲気中で温度
９００℃で脱脂した後に、窒素ガス雰囲気中で温度１８
５０℃で６時間保持して、成形体を構成する各シートと
配線導体パターンとを同時焼成し、しかる後に毎時５℃
の冷却速度で１７５０℃まで冷却後、炉冷することによ
り、実施例２に係るＡｌＮ多層回路基板を調製した。

【００３７】一方比較例２として、脱脂した成形体をカ
ーボン製の焼成容器（さや）内に充填して、強還元性雰
囲気を形成した状態で温度１９００℃で４８時間と長時
間に渡って連続して同時焼成した以外は実施例２と同一
の原料および処理条件によって処理して、比較例２に係
るＡｌＮ多層回路基板を調製した。

【００３８】さらに比較例３として、脱脂した成形体を
窒素ガス雰囲気中で温度１８５０℃で４時間保持して同
時焼成した後に、従来法通りに１２００℃まで毎時３０
０℃の冷却速度で冷却し、１２００℃から炉冷した以外
は実施例２と同一条件で処理して比較例３に係るＡｌＮ
多層回路基板を調製した。

【００３９】こうして調製した実施例２および比較例２
〜３に係るＡｌＮ多層回路基板を評価するために、各試
料について酸素含有量，陽イオン不純物含有量，一定配
線長さにおける配線抵抗，基板密度および熱伝導率をそ
れぞれ測定し、下記表２に示す結果を得た。なお、基板
密度，熱伝導率，酸素含有量および陽極イオン不純物量
は、多層基板のＡｌＮ焼結体基板のみの部分について測
定した。

【００４０】

【表２】

【００４１】表２に示す結果から明らかなように、実施
例２に係るＡｌＮ多層回路基板において、酸素および陽
イオン不純物含有量が高いにも拘らず、高い熱伝導率を
有する。

【００４２】一方、比較例２においては、還元性雰囲気
中でＡｌＮ焼結体の高純度化焼成を長時間（４８時間）
継続して実施しているため、酸素量および陽イオン量は
他の例と比較して大幅に減少し、実施例２より高い熱伝
導率が得られている。しかしながら、焼成に長時間を要
するため、基板製造コストは大幅に増大化し、量産性お
よび経済性は低い。しかもカーボンガスから成る強還元
雰囲気で長時間焼成しているため、配線導体の炭化が進
行し、配線抵抗が大幅に増加した。

【００４３】また比較例３においては、同時焼成後、急
冷しているために、酸素および陽イオン不純物を含有す
る微細な酸化物が、図２に示す比較例１の場合と同様に
AlN結晶粒界に沿って薄く、かつ広範囲に分散して形成
される。したがって、熱抵抗が大きく、高い熱伝導性は
得られなかった。

【００４４】

【発明の効果】以上説明の通り本発明に係る窒化アルミ
ニウム焼結体によれば、原料中に含まれていた酸素と陽
イオン不純物とＡｌなどの原料成分とが凝集反応して粒
界部に塊状の化合物相が形成され、かつこの化合物の平
均粒径が窒化アルミニウム結晶粒と同等以上になってい
るため、高熱伝導性を有する高純度のＡｌＮ粒子同士が
連続して接触する組織割合が増加する一方、熱伝導性を
阻害する不純物を含有する化合物が局所的に凝集して形
成される。したがって、焼結体全体として高い熱伝導率
を有し、かつ上記化合物によって透光性が充分に抑制さ
れたＡｌＮ焼結体が得られる。

【００４５】また酸素および陽イオン不純物は熱伝導性
を阻害しない程度に焼結体の局部に凝集されるため、こ
れらの不純物を積極的に除去する操作は必要としない。
したがって、不可避的に付着する酸素も含めて不純物含
有量が多い安価な原料を使用することが可能になり、原
料コストを低減することができる。特に従来、高熱伝導
性を達成するために、上記不純物を除去すべく、還元性
雰囲気中で長時間、焼結体の高純度化焼成処理が必要で
あったが、本願発明によれば、窒素ガス等の非酸化性雰
囲気における焼結により、熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・Ｋ
以上と、熱伝導性に優れたＡｌＮ焼結体が安価に製造で
きる。

【００４６】また本発明に係る窒化アルミニウム多層回
路基板によれば、配線導体を形成した各層の基板におい
て酸素等の不純物が局所的に凝集して化合物を形成して
いるため、熱伝導性が高く高純度のＡｌＮ粒子が連続す
る割合が多い。したがって、多層回路基板全体として熱
伝導率が高い。

【００４７】特に製造工程において、酸素等の不純物を
完全にするために強還元性雰囲気において長時間、高純
度化焼成処理を行なう必要がなく、窒素ガス等の不活性
ガス雰囲気中で焼成操作を実施することができるため、
焼成時における配線導体の炭化による損傷，断線がない
ため、信頼性に優れた多層回路基板を、高い歩留りおよ
び製造効率で生産することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１に係る窒化アルミニウム焼結体の破断
面の結晶組織を模式的に示す組織図。

【図２】比較例１に係る窒化アルミニウム焼結体の破断
面の結晶組織を模式的に示す組織図。

【符号の説明】 １ ＡｌＮ結晶粒子 ２ 塊状化合物（酸化物相） ２ａ 化合物（酸化物）

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ０．８重量％以上の酸素および０．１６
   重量％以上の陽イオン不純物の少なくとも一方を含有す
   る窒化アルミニウム結晶組織から成り、上記酸素と陽イ
   オン不純物とを含有する塊状化合物が結晶組織中に形成
   され上記塊状化合物の平均粒径が窒化アルミニウム結晶
   粒の平均粒径以上であることを特徴とする窒化アルミニ
   ウム焼結体。
2. 【請求項２】 熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である
   ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
   体。
3. 【請求項３】 ０．８重量％以上の酸素および０．１６
   重量％以上の陽イオン不純物の少なくとも一方を含有す
   る窒化アルミニウム結晶組織から成り、上記酸素と陽イ
   オン不純物とを含有する塊状化合物が結晶組織中に形成
   され上記塊状化合物の平均粒径が窒化アルミニウム結晶
   粒の平均粒径以上である窒化アルミニウム焼結体と配線
   導体とが同時焼結されていることを特徴とする窒化アル
   ミニウム多層回路基板。