JPH0644992A - 改質可能燃料ガスの組成を制御する弁を備えた電気化学的セル装置 - Google Patents

改質可能燃料ガスの組成を制御する弁を備えた電気化学的セル装置

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JPH0644992A
JPH0644992A JP3203332A JP20333291A JPH0644992A JP H0644992 A JPH0644992 A JP H0644992A JP 3203332 A JP3203332 A JP 3203332A JP 20333291 A JP20333291 A JP 20333291A JP H0644992 A JPH0644992 A JP H0644992A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、燃焼済み排気ガスが改質室を取り
囲んで内部の改質材を加熱し、新鮮な燃料ガスと再循環
される使用済み燃料ガスが改質室へ送り込まれる前に弁
により正確な比率でに混合される電気化学的セル装置に
関する。 【構成】 新鮮な燃料ガス供給口（２８）と、酸化剤供
給口（３０）と、使用済み燃料ガス再循環チャンネル
（４６）と、それとは別個の高温の燃焼済み排気ガス出
口チャンネル（４５）とを有し、発電室（２２）から延
びる使用済み燃料ガス再循環チャンネルが循環／混合装
置（５０）において新鮮な燃料ガス供給口と合流し、循
環／混合装置が改質室（５４）を介して発電室と連結
し、高温の燃焼済み排気ガス出口チャンネルの一部（４
５′）が改質室を取り囲み、新鮮な燃料ガス供給口がバ
イパスチャンネル（６２）を介して使用済み燃料ガス再
循環チャンネルと連結し、バイパスチャンネルが使用済
み燃料ガス再循環チャンネルへの新鮮な燃料ガス流を制
御する弁を備えていることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、複数の電気化学的セル
の外側燃料電極に接触する新鮮な燃料ガスと再循環され
た使用済み燃料ガスとの混合物が水蒸気を含むと共に燃
料電極と接触する前に改質材を通過し、燃焼済み排気ガ
スが再循環される際その改質材を取り囲んで加熱し、新
鮮な燃料ガスと再循環された使用済み燃料ガスが電気化
学的セルと接触する前に弁制御手段により正確に混合さ
れる電気化学的セル装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】高温固体電解質燃料電池発電装置及び燃
料電池の種々の構成は良く知られている。Ｈ2 + ＣＯま
たは改質済み天然ガスである燃料ガスは，その装置の一
端に供給されて細長い燃料電池の外側燃料電極の表面を
平行に流れる。使用済み燃料は別室で使用済み酸化剤と
結合して燃焼し、その装置から排出される。
【０００３】また、米国特許第３，７１８，５０６号
（発明者：Ｆｉｓｃｈｅｒ ｅｔ ａｌ．）に開示され
ているように、使用済み燃料を装置の中央部においてほ
ぼ６００゜Ｃ乃至８００゜Ｃの温度で新鮮な余熱燃料ガ
スに吹き込んだ後、その混合ガスを燃料電池へ供給する
別の高温燃料電池発電装置が公知である。この装置では
燃料電池から出る使用済み燃料がジェットポンプ・ノズ
ルでプロパンのような新鮮な燃料ガスと混合され、直列
接続の燃料電池の一端から他端へ流れる。このように使
用済み燃料ガスと新鮮な燃料ガスとを混合すると、燃料
電池内のすすの発生が防止される。これとは別の使用済
み燃料ガスは使用済み空気と混合されて燃料電池を囲む
触媒アフターバーナーの周り及びその内部を流れて完全
燃焼するため、燃料電池が加熱されてほぼ８００゜Ｃで
の高効率の運転が可能となる。米国特許第４，７２９，
９３１号（Ｇｒｉｍｂｌｅ）では、使用済み燃料ガスと
燃焼済み燃料ガスが混合された後、発電装置の内部の室
内においてエジェクタノズルで新鮮な燃料ガス内に吹き
込まれる。この混合物は全べてエジェクタと同じ室内に
ある改質材を通過して改質ガスを発生させ、このガスが
その装置内の燃料電池へ供給されてそれと接触する。
【０００４】燃料電池の冷却を阻止する発電装置の設計
が米国特許第４，８０８，４９１号（Ｒｅｉｃｈｎｅ
ｒ）に開示されているが、この装置では使用済み燃料と
使用済み酸化剤とが結合して燃焼した結果得られる排気
ガスが発電装置の隅部を加熱する。また、新鮮な燃料ガ
スが装置底部にあるマニフォルドに供給され、そのマニ
フォルドの底部にある改質用触媒が燃焼済み排気ガスに
より加熱される。燃料ガスは細長い燃料電池の外側燃料
電極表面を平行に流れる。新鮮な燃料ガスはこの装置で
は使用済みガスと混合されない。
【０００５】天然ガス（メタンとエタン、プロパン、ブ
タン及び窒素）は、これらの燃料電池装置に用いられる
可能性の高い燃料である。この燃料ガスは、燃料電池で
の使用前に触媒と過剰の水蒸気を用いて改質、即ち、一
酸化炭素と水素に変換する必要がある。改質反応は吸熱
反応であって熱の供給が必要があり、９００゜Ｃに近い
温度で行うと最も良い結果が得られる。改質に必要な熱
は燃料電池の作動により生じる余熱のかなりの部分を占
める。
【０００６】燃料ガスの入口圧により駆動されるエジェ
クタにより再循環使用済み燃料ガスを吹き込んで新鮮な
燃料ガスへ水蒸気と炭酸ガスを供給する方式は、幾つか
の問題点を持つ可能性がある。多くの場合、新鮮な燃料
ガスの組成にはばらつきがあるため、エジェクタを通過
するガスの量と使用済み燃料ガスに同伴する水蒸気の量
を制御する必要がある。エジェクタでの使用済み燃料ガ
スの吸い込みが大きすぎると、装置の発電室のかなりの
部分においてネルンスト電位が減少し、動作電圧が低下
するかあるいは燃料の利用率が所望の値以下になる。
【０００７】従って、内部の改質材の加熱をさらに効率
良く行い新鮮な燃料ガスへ導入される使用済み燃料ガス
の量を制御できる装置に対する要望が存在する。本発明
の目的はかかる装置を提供することである。
【０００８】従って、本発明は、新鮮な燃料ガス供給口
と、酸化剤供給口と、使用済み燃料ガス再循環チャンネ
ルと、それとは別個の高温の燃焼済み排気ガス出口チャ
ンネルと、燃焼室と、改質材を含む改質室と、それぞれ
が外側燃料電極、内側酸化剤電極及び両電極間の電解質
を有する複数の電気化学的セルを収容する、燃焼室と改
質室との間に設けた発電室とよりなる電気化学的セル装
置であって、発電室から延びる使用済み燃料ガス再循環
チャンネルが循環／混合装置において新鮮な燃料ガス供
給口と合流し、循環／混合装置が改質可能な燃料混合物
チャンネルを介して改質室と連結し、改質室が発電室と
連結し、高温の燃焼済み排気ガス出口チャンネルの一部
が改質室を取り囲み、新鮮な燃料ガス供給口がバイパス
チャンネルを介して使用済み燃料ガス再循環チャンネル
と連結し、バイパスチャンネルが使用済み燃料ガス再循
環チャンネルへの新鮮な燃料ガス流を制御する弁を備え
ていることを特徴とする電気化学的セル装置に関する。
【０００９】本明細書に用いる用語“燃料電極”は燃料
と接触する電極を、また“空気電極”または“酸化剤電
極”は空気または酸素と接触する電極を、また“使用済
み燃料、酸化剤または空気”は一部が反応した燃料、一
部が反応した酸化剤ガス、または約５％乃至１８％の酸
素を含む空気を意味する。“使用済み”燃料は使用済み
酸化剤または空気と結合して燃焼した使用済み燃料混合
物を含まず、その混合物は“燃焼済み排気ガス”と定義
される。用語“取り囲む”は容器側部の大部分の周りを
少なくとも通過するか接触することを意味する。
【００１０】ほぼ１０００゜Ｃの燃焼済み排気ガスを吸
熱改質反応のための主たる熱エネルギー源として用いる
ことにより、この装置の伝熱式熱交換を最適化できる。
新鮮な燃料ガス流をバイパスさせて弁により制御するこ
とにより、循環／混合装置に吹き込まれる使用済み燃料
ガスの量、従って再循環される使用済み燃料ガス中の水
蒸気および炭酸ガスの量を調節できる。再循環される画
分は、改質器に入る前の混合燃料流の酸素と炭素の所望
の比率により決まる。燃焼済み排気ガスと改質可能な燃
料混合物とを運ぶチャンネルは改質室に対し同心的であ
り、熱伝導フィンがこれら２つのガス流間の伝熱式熱交
換を行う。
【００１１】以下、添付図面を参照して本発明を実施例
につき詳細に説明する。
【００１２】
【実施例】図１に示した電気化学的セル装置または発電
装置１０は２束のセル１２，１４を有し、各束は固体酸
化物燃料電池のような複数の平行で細長い電気化学的セ
ル１６を有する。これらのセルは発電室または発電部２
２内に配置されている。各セルは、図示を明瞭にするた
めに点で示したその表面を覆う外側燃料電極１８と、内
側空気電極と、これらの電極間に位置する固体酸化物電
解質とを有する（空気電極と電解質は図示せず）。空気
電極は、一般的に、例えばドープしたＬａＭｎＯ3 であ
るペロブスカイト系のドープしたセラミックであり、電
解質は一般的にイットリア安定化ジルコニア、燃料電極
は一般的にジルコニア−ニッケル・サーメット材料であ
る。空気電極を支持する材料としてカルシア安定化ジル
コニアを用いることができる。
【００１３】電気化学的セル装置１０は、約６００゜Ｃ
乃至１２００゜Ｃの範囲の内部温度で作動する。外側ハ
ウジング２０が装置全体を取り囲む。内側ハウジング
（図示せず）は、発電室２２と燃焼室２４とを含む複数
の室を取り囲むが、このハウジングは耐高温性金属また
は合金で形成するのが好ましい。低密度アルミナのよう
な断熱材２６が図示のように外側ハウジングの内側に収
納してある。ハウジング２０及び断熱材２６を貫通する
ものとして、新鮮な燃料ガス供給口２８と、新鮮な酸化
剤供給口３０と、電気リード線等のポート（図示せず）
があり、新鮮な燃料ガスはＦで示してある。発電室２２
は壁３２と多孔質隔壁３４との間にある。多孔質隔壁３
４は密封構造である必要はない。多孔質隔壁３４は特に
矢印３６で示す使用済み燃料ガス流が、大気圧より僅か
に高い圧力の発電室２２から大気圧よりも僅かに低い燃
焼室２４へ流れるように設計してあり、この燃焼室で使
用済み燃料ガスが使用済み酸化剤３３と結合燃焼して排
気ガスを生じ、この排気ガスがチャンネル４７へ導かれ
る。
【００１４】高温の細長い固体酸化物電解質セル１６
は、燃焼室２４と壁３２との間を延びる。これらのセル
は燃焼室２４内にある開放端部４４と、発電室２２内の
壁３２の近くの閉鎖端部とを有する。各セルは開放回路
でほぼ１ボルトの電圧を発生し、複数のセルが通常ニッ
ケル繊維金属のような導電性フェルト４０を介して直列
−並列矩形アレーを形成するよう電気的に相互接続され
ている。
【００１５】本実施例によれば、運転中、空気のような
酸化剤ガスが酸化剤供給口３０を介して送られ、ほぼ５
００゜Ｃ乃至７００゜Ｃの温度で且つ大気圧よりも高い
圧力で酸化剤供給用導管４２に入るが、送風機と結合し
た熱交換器のような従来型手段によりハウジングに入る
前に加熱するのが好ましい。導管内の酸化剤は燃焼室２
４を通過し、そこで燃焼済み排気ガスによりほぼ８００
゜Ｃ乃至９００゜Ｃの温度に加熱される。次いで、酸化
剤は酸化剤回路を長さ方向に流れ、燃料電池の内側を延
びる導管４２を流れて、電気化学的反応により発生した
熱のほとんどを吸収することによりほぼ１０００゜Ｃの
温度にさらに加熱される。この熱の小部分は燃料により
吸収される。
【００１６】酸化剤は燃料電池１６の閉鎖端部の底に放
出される。燃料電池内の酸化剤は方向を転換して、燃料
電池の内側活性長さ部分に沿う内側空気電極において電
気化学的反応を行い、セルの開放端部４４に近づくに従
いその含有する酸素の幾分かを失う。この一部の酸素を
失った酸化剤はその後、セルの開放端部４４から燃焼室
２４内へ放出されるが、これを使用済み酸化剤ガス流３
５として示した。この使用済み酸化剤ガスは使用済み燃
料と結合して燃焼するが、全部が反応した燃料流のうち
一部が矢印３６で示すように多孔質隔壁３４を通過して
燃焼済み排気ガス４７を形成し、この排気ガスが別の燃
焼済み排気ガス出口チャンネル４５を介して流れて最終
的に排気ガスＥとして放出される。これらのチャンネル
４５は耐高温性金属または合金で形成することが可能で
ある。
【００１７】本発明では、未改質の燃料ガスとして、メ
タン（ＣＨ4 ）、エタン（Ｃ2 Ｈ6）、プロパン（Ｃ3
Ｈ8 ）等のような炭化水素を含む炭化水素ガス、ナフサ
のような気化させた石油留分、エチルアルコール（Ｃ2
Ｈ5 ＯＨ）等のアルコール類、典型的には８５％メタ
ン、１０％エタンで残りがプロパン、ブタン及び窒素で
ある天然ガスを用いることができる。これらの改質可能
な燃料媒体Ｆは新鮮な燃料ガス供給口２８を介して発電
装置へ送り込まれる。
【００１８】本発明では、燃料電池１６の軸方向長さ部
分に沿って形成された高温使用済み燃料ガスの大部分
が、耐高温性金属または合金で形成可能な少なくとも１
つの使用済み燃料ガス再循環チャンネル４６へ送り込ま
れる。使用済み燃料ガスの別の部分は、前述したように
矢印３６で示すガスとして燃焼室２４内へ送られ、そこ
で矢印３５で示す使用済み空気と結合して燃焼すること
により新鮮な酸化剤ガスを予熱する。使用済み燃料再循
環チャンネル４６は、発電室２２から延びて循環／混合
装置５０のところで新鮮な燃料ガス供給口と合流する。
この循環／混合装置５０は、図示のごとく断熱材の低温
領域に位置する、例えばエジェクタ、ジェットポンプ、
アスピレータ等の当該技術分野で知られた任意のタイプ
のものでよい。これにより使用済み燃料ガスの一部がチ
ャンネル４６へ再循環され、循環／混合装置５０におい
て新鮮な燃料ガスと混合されて改質可能な燃料混合物５
１となり、この混合物が改質可能な燃料混合物チャンネ
ル６４を介して改質室５４へ送られる。
【００１９】改質可能な燃料混合物５１は少なくとも水
蒸気（スチーム）、普通Ｈ2 、ＣＯ及びＣＯ2 をも含有
するが、これらは全て循環／混合装置５０へ入る使用済
み燃料によってもたらされるものである。使用済み燃料
と新鮮な燃料ガスとの体積比率は、燃料が天然ガスの場
合、ほぼ２乃至５体積部の水蒸気及びＣＯ2 が１体積部
の新鮮な燃料ガスに添加されるように循環／混合装置５
０により調節するのが好ましい。最も典型的にはニッケ
ルである改質用触媒に加えて水蒸気が存在すると、下記
の化学式により炭化水素ガスのＣＯ + Ｈ2 への変換が
可能となる。
【００２０】
【化１】改質可能な燃料混合物５１は、ニッケルあるい
は燃料ガス改質材として良く知られた他の改質材のよう
な改質材５６を含む改質室５４（半分を断面で示す）内
へ送り込まれる。例えば硝酸ニッケルのようなニッケル
塩をアルミナ系材料に含浸させた後加熱して酸化ニッケ
ルを形成させ還元してニッケルとしたものでよい。改質
室５４の図示の設計構造は円形容器が燃焼済み排気ガス
出口チャンネルの環状部分４５′により取り囲まれたも
のであり、チャンネル４５の環状部分４５′から改質室
５４へ熱伝達が起こる。図示の如く、環状部分４５′は
改質室５４の側部をほとんど完全に取り囲むため、燃焼
済み排気ガスが軸方向に流れるかあるいは矢印６０で示
すように改質室５４の中心軸の周りを横断方向に流れ
る。改質室の中心軸は図示の矢印５１と平行である。環
状部分４５′も改質室の容器５４を完全に取り囲む。
【００２１】矢印５８で示す改質済み燃料混合物は、改
質材５６を通過した後、改質室を発電室と連結する一連
のポートを通ってこの装置の発電室２２内へ流入する。
改質室５４の周面により画定される環状部分４５′の熱
伝達表面積が大きいため、改質材５６を加熱する機会が
十分に与えられる。
【００２２】チャンネル４５からの高温の燃焼済み排気
ガスが環状部分４５′に到達した時の温度は、ほぼ８５
０゜Ｃである。従って、改質室５４と接触する環状部分
４５′により、このチャンネルと改質室との間で伝熱式
熱伝達が行われる。排気ガスのバイパス用チャンネル
（図示せず）を設けて、発電室２２の入口における燃料
ガス温度が制御されるように環状部分４５′を流れる排
気ガスの流量を調節しても良い。このようにすると、発
電室２２内のセルの温度がさらに一様なものとなる。改
質室５４内で、改質可能な燃料混合物の改質を一部行う
ことも可能である。発電室内のセル上またはそれに隣接
した所、もしくは該室の他の場所に改質用触媒を分布さ
せることが可能である。ニッケル繊維フェルト４０また
は燃料電池のニッケル・サーメット表面１８を利用する
ことにより、改質材５６の量を比較的少なくすることが
可能である。
【００２３】さらに、新鮮な燃料ガス供給口２８に１ま
たは２以上のバイパスチャンネル６２を設けて、新鮮な
燃料ガスが循環／混合装置５０の吸気部分をバイパスし
て使用済み燃料ガス再循環チャンネル４６内に直接流入
できるようにする。各バイパスチャンネル６２は、図示
の如く使用済み燃料ガス再循環チャンネルへの新鮮な燃
料ガスの流入量を制御するための適当な弁手段または他
の計量手段を有する。これにより、チャンネル４６を介
して循環／混合装置５０へ再循環される使用済み燃料ガ
スの量が制御される。循環／混合装置５０は新鮮な燃料
ガスを高速で吹き出すノズルを普通備えており、これに
よりチャンネル４６からの使用済み燃料ガスが同伴され
て循環されることになる。各チャンネル６２を介するバ
イパス流の流量は弁Ｖにより調節可能であり、このため
使用済み燃料ガスの量、従って循環／混合装置５０内に
同伴される水蒸気の量を減少させて、種々の動作条件の
下でＨ2 Ｏ：炭化水素ガスまたはＯ：Ｃの適当な比率が
確実に得られるようにする。Ｈ2 Ｏ：新鮮な燃料ガスの
好ましい体積比率は、天然ガスの燃料を用いる場合約
１．２：１から３：１である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は本発明の電気化学的セル装置の第１実施
例を示す側面断面図であり、燃焼済み排気ガスの再循
環、使用済み燃料ガスと新鮮な燃料ガスとの混合、バイ
パスチャンネルにより新鮮な燃料ガスが使用済み燃料ガ
ス再循環チャンネルへ直接送り込まれる態様を示す。
【符号の説明】
１０ 電気化学的セル発電装置 １２，１４ セルの束 １６ 燃料電池 １８ 燃料電極 ２０ 外側ハウジング ２２ 発電室 ２６ 断熱材 ２８ 新鮮な燃料ガス供給口 ３０ 酸化剤供給口 ３２ 壁 ３４ 多孔質隔壁 ３５ 使用済み酸化剤 ３６ 使用済み燃料ガス ４５ 燃焼済み排気ガス出口チャンネル ４５′ 環状部分 ４６ 使用済み燃料ガス再循環チャンネル ４７ 燃焼済み排気ガス出口チャンネル ５０ 循環／混合装置 ５４ 改質室 ５６ 改質材 ６２ バイパスチャンネル
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 デルマー クインティン フーバー アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 ピッ ツバーグ ガーリック ドライブ 2018 (72)発明者 ラリイ アンソニイ ショックリング アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 ピッ ツバーグ テトン ドライブ 116 (72)発明者 フィリップ ライヒナー アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 ピッ ツバーグ パリイ ドライブ 120

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】新鮮な燃料ガス供給口と、酸化剤供給口
    と、使用済み燃料ガス再循環チャンネルと、それとは別
    個の高温の燃焼済み排気ガス出口チャンネルと、燃焼室
    と、改質材を含む改質室と、それぞれが外側燃料電極、
    内側酸化剤電極及び両電極間の電解質を有する複数の電
    気化学的セルを収容する、燃焼室と改質室との間に設け
    た発電室とよりなる電気化学的セル装置であって、発電
    室から延びる使用済み燃料ガス再循環チャンネルが循環
    ／混合装置において新鮮な燃料ガス供給口と合流し、循
    環／混合装置が改質可能な燃料混合物チャンネルを介し
    て改質室と連結し、改質室が発電室と連結し、高温の燃
    焼済み排気ガス出口チャンネルの一部が改質室を取り囲
    み、新鮮な燃料ガス供給口がバイパスチャンネルを介し
    て使用済み燃料ガス再循環チャンネルと連結し、バイパ
    スチャンネルが使用済み燃料ガス再循環チャンネルへの
    新鮮な燃料ガス流を制御する弁を備えていることを特徴
    とする電気化学的セル装置。
  2. 【請求項２】 燃焼室、発電室及び改質室が断熱材で内
    張りした金属製ハウジング内にあることを特徴とする請
    求項１に記載の装置。
  3. 【請求項３】 電気化学的セルが燃料電池であり、酸化
    剤電極がドープしたＬａＭｎＯ3 を含み、電解質がイッ
    トリア安定化ジルコニアであり、燃料電極がジルコニア
    −ニッケル・サーメット物質を含むことを特徴とする請
    求項１に記載の装置。
  4. 【請求項４】 循環／混合装置がエジェクタ機構である
    ことを特徴とする請求項１に記載の装置。
  5. 【請求項５】 発電室内のセル上にまたは該セルに隣接
    してもしくは発電室内の他の何れかの場所に改質用触媒
    物質が分布していることを特徴とする請求項１に記載の
    装置。
  6. 【請求項６】 高温燃焼済み排気ガス出口チャンネルと
    改質室との接触点に熱伝導フィンが設けられていること
    を特徴とする請求項１に記載の装置。
  7. 【請求項７】 改質室を取り囲む高温燃焼済み排気ガス
    出口チャンネル部分が改質室の中心軸を横断する方向に
    ガス流を生ぜしめることを特徴とする請求項１に記載の
    装置。
  8. 【請求項８】 酸化剤ガスと新鮮な燃料ガスとで作動す
    る請求項１に記載の装置。
JP3203332A 1990-07-25 1991-07-18 改質可能燃料ガスの組成を制御する弁を備えた電気化学的セル装置 Expired - Lifetime JP2965273B2 (ja)

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US559110 1990-07-25
US07/559,110 US5143800A (en) 1990-07-25 1990-07-25 Electrochemical cell apparatus having combusted exhaust gas heat exchange and valving to control the reformable feed fuel composition

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