JPH06100374A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number
JPH06100374A
JPH06100374A JP4249329A JP24932992A JPH06100374A JP H06100374 A JPH06100374 A JP H06100374A JP 4249329 A JP4249329 A JP 4249329A JP 24932992 A JP24932992 A JP 24932992A JP H06100374 A JPH06100374 A JP H06100374A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
aluminum nitride
compound
sintering
thermal conductivity
cao
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP4249329A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2699775B2 (ja
Inventor
Koichi Terao
公一 寺尾
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nippon Steel Corp
Original Assignee
Sumitomo Metal Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sumitomo Metal Industries Ltd filed Critical Sumitomo Metal Industries Ltd
Priority to JP4249329A priority Critical patent/JP2699775B2/ja
Publication of JPH06100374A publication Critical patent/JPH06100374A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2699775B2 publication Critical patent/JP2699775B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【構成】カルシウム化合物、イットリウム化合物及びア
ルミニウム化合物を、下記の (1)〜(3) 式を満足するよ
うに混合した後1400℃以上の温度域で焼成し、粉砕した
ものを、焼結助剤として、窒化アルミニウム粉末に 0.5
〜10wt%(対窒化アルミニウム)添加し、造粒、加圧成
形した後、1700℃以下の温度域で焼成する。 25≦CaO ≦55・・ (1)、 10≦Y2O3≦20・・ (2)、 35
≦Al2O3 ≦65・・ (3)ただし、CaO 、Y203、Al2O3 はモ
ル%で、CaO +Y203+Al2O3 = 100 【効果】従来の方法によるよりも低温で、しかも、より
短時間の焼成処理により製造することができる。この焼
結体は高い熱伝導率と優れた酸・アルカリ耐食性を有
し、半導体用パッケージ材料、絶縁基板などの素材とし
て好適である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、熱伝導性が良好で、か
つ、酸およびアルカリに対する耐食性に優れ、絶縁基
板、ヒートシンク、半導体用のパッケージ材料等に使用
される窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】窒化アルミニウム焼結体は高い熱伝導性
と、シリコンに近い熱膨張率を有するため、近年のLS
Iの高集積・高密度化に対応する基板、ヒートシンク、
半導体用パッケージ材料等の素材として有望視されてい
る。
【0003】例えば、窒化アルミニウムが半導体用パッ
ケージ材料として用いられる場合、その概略の製造工程
は次のとおりである。すなわち、窒化アルミニウム原料
粉末に焼結助剤とバインダーを添加して混合し、得られ
た混合体をドクターブレード法等により成形した後、半
導体を搭載する面にタングステンやモリブデン等の導電
性物質を形成して焼成する。また、導電性物質上には、
通常、半導体チップとボンディングするため金めっき等
のめっき処理を施す。
【0004】このようなパッケージ用の窒化アルミニウ
ム焼結体には高い熱伝導性が求められるが、そのために
は、通常、1800℃以上の高温で焼結することが必要であ
り、製造コストが嵩むので、焼結温度を低め、低温で焼
結することが可能な窒化アルミニウム焼結体の開発が望
まれてきた。
【0005】このような要求を満たすことを目的とする
窒化アルミニウム焼結体としては、特開昭61− 11760号
公報に、窒化アルミニウムと希土類アルミニウム酸化物
およびアルカリ土類アルミニウム酸化物からなる焼結体
が開示されている。この焼結体は、1600〜1700℃の低温
で焼結することができ、80〜110 W/m・Kの高い熱伝導
率を示すが、パッケージ用の材料として使用するにあた
り、めっき処理を施す際の酸やアルカリに対する耐食性
に問題があった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、高い熱伝導
性を有し、酸、アルカリに対する耐食性に優れ、しか
も、1700℃以下の低温で、従来よりも短時間で焼結する
ことができ、製造コストを低減することが可能な窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法を提供することを目的とす
る。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明者は、窒化アルミ
ニウム焼結体の高い熱伝導性を損なわずに、酸およびア
ルカリに対する耐食性(以下、酸・アルカリ耐食性と記
す)を高めるため、焼結体のミクロ組織構造を詳細に検
討したところ、焼結助剤として加えるカルシウム化合
物、イットリウム化合物およびアルミニウム化合物が、
焼結後にCaYAl3O7相として粒界に50%以上生成すると、
焼結体の酸・アルカリ耐食性が著しく向上し、かつ、高
い熱伝導性を有することを見出した。粒界にCaYAl3O7
を粒界相として50%以上生成させるには、カルシウム化
合物、イットリウム化合物およびアルミニウム化合物を
所定の混合比で混合してやればよく、また、これをあら
かじめ焼成しておけば、焼結助剤として窒化アルミニウ
ムに添加し、焼成して焼結体とする際に、焼成時間を短
縮することができる。
【0008】本発明は、上記の知見に基づいてなされた
もので、その要旨は、下記の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法にある。
【0009】カルシウム化合物、イットリウム化合物お
よびアルミニウム化合物を、CaO 、Y203またはAl2O3
換算してモル%で下記 (1)〜(3) 式を満足するように混
合した後あらかじめ1400℃以上の温度域で焼成し、粉砕
したものを、焼結助剤として、窒化アルミニウム粉末に
対し 0.5〜10wt%となるように添加し、造粒、加圧成形
した後、1700℃以下の温度域で焼成することを特徴とす
る窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【0010】 25≦CaO ≦55 ・・・ (1) 10≦Y2O3≦20 ・・・ (2) 35≦Al2O3 ≦65 ・・・ (3) ただし、CaO 、Y203、Al2O3 はモル%で、CaO +Y203
Al2O3 = 100 である。
【0011】
【作用】上記のように、本発明の主な特徴は、カルシウ
ム化合物、イットリウム化合物およびアルミニウム化合
物を所定の割合で混合したものを焼結助剤とすること、
ならびに、この焼結助剤を窒化アルミニウムに添加する
前にあらかじめ焼成することにある。
【0012】カルシウム化合物、イットリウム化合物お
よびアルミニウム化合物をCaO 、Y203またはAl2O3 に換
算してモル%で前記の (1)〜(3) 式を満足するように混
合したものを焼結助剤として用いると、窒化アルミニウ
ム焼結体の粒界相が 50vol%以上のCaYAl3O7化合物を含
むこととなり、1700℃以下の比較的低い温度域で焼成す
ることが可能となる。また、後述するように、この (1)
〜(3) 式を満足する焼結助剤を所定の範囲で添加する
と、焼結体は高い熱伝導性と優れた酸・アルカリ耐食性
を示す。前記 (1)〜(3) 式で示される範囲をはずれる組
成でカルシウム化合物、イットリウム化合物およびアル
ミニウム化合物を添加しても、 CaAl4O7、CaAl2O4 等の
カルシウムアルミニウム化合物や、Y3Al5O12、YAlO3
のイットリウムアルミニウム化合物等が主粒界相として
存在し、1700℃以下の焼成温度では緻密化が十分達成さ
れず、熱伝導率が低下したり、たとえ緻密に焼結できた
としても酸・アルカリ耐食性が劣化する。
【0013】焼結助剤は、通常は、混合、粉砕した後そ
のまま原料(窒化アルミニウム)に添加するのである
が、カルシウム化合物、イットリウム化合物およびアル
ミニウム化合物を前記した所定の割合で混合した後あら
かじめ1400℃以上の温度域で焼成しておくと、焼結助剤
として窒化アルミニウムに添加し、焼成して焼結体とす
る際に、焼成時間を短縮することができる。
【0014】この焼成時間の短縮効果は下記の理由によ
るものと推察される。すなわち、窒化アルミニウムの焼
結は、添加した焼結助剤が相互に反応し、溶融して液相
を生成することにより進行するすることが知られてお
り、この液相の生成が成形体中で局部的な遅れがなく、
均一に生じれば、焼結速度が速められると考えられる
が、カルシウム化合物、イットリウム化合物およびアル
ミニウム化合物からなる焼結助剤をあらかじめ焼成し、
それら相互の反応を進行させておくことにより、焼結過
程での液相の生成を成形体中でより均一に行わせること
ができ、焼成時間が短くてすむことになる。
【0015】カルシウム化合物、イットリウム化合物お
よびアルミニウム化合物を混合した後焼成する温度は、
1400℃以上とすることが必要である。1400℃未満の温度
域ではこれらの化合物相互間の反応が不十分で、窒化ア
ルミニウムの焼結過程での液相の生成を成形体中で均一
に行わせることができず、焼成時間の短縮効果が認めら
れない。この1400℃という温度は、 CaO−Al2O3 −Y2O3
系状態図に示される最も融点の低い組成物(56CaO−7Y2
03−37Al2O3)の液相生成温度が1375℃であることからみ
ても、カルシウム化合物、イットリウム化合物およびア
ルミニウム化合物相互間の反応を進行させるための最低
限の温度であると推察される。
【0016】焼結助剤として添加するカルシウム化合物
としては CaOおよびCaCO3 、イットリウム化合物として
はY2O3、アルミニウム化合物としては Al2O3が好ましい
が、炭酸塩、硝酸塩、水酸化物、フッ化物等を用いても
よい。
【0017】上記のようにあらかじめ焼成した焼結助剤
の添加量は、窒化アルミニウムに対して 0.5〜10wt%と
する。添加量が 0.5%未満では緻密化が不十分で、焼結
体の熱伝導性および酸・アルカリ耐食性がともに劣化
し、10wt%を超えると熱伝導率が低下する。
【0018】焼結助剤を添加し、混合して得た窒化アル
ミニウム粉末は、成形用バインダーを適宜添加して造粒
し、加圧成形した後、1700℃以下の温度域で焼成する。
この本発明方法によれば、従来の焼成温度(1800℃以
上)よりも低い1700℃以下で、しかも従来よりも短時間
で、十分焼成することが可能であり、製造コストを低減
することができる。
【0019】
【実施例1】焼結助剤として、CaCO3 、Y2O3およびAl2O
3 を表1に示すモル%となるように秤量、混合した後、
大気中で1500℃で焼成した。得られた焼結助剤を粉砕し
た後、窒化アルミニウムに対して表1に示す添加量とな
るように窒化アルミニウムに配合し、再び混合した。次
いで、成形用バインダーを窒化アルミニウムに対して1.
5 wt%添加して造粒した後、1000kg/cm2の圧力で直径20
mm、厚さ5mm の成形体とした。この成形体をN2雰囲気中
700℃で2時間保持してバインダーを除去し、再度N2
囲気中で1650℃で2時間常圧焼結して窒化アルミニウム
焼結体を得た。
【0020】得られた焼結体について、粒界相中のCaYA
l3O7量を求め、熱伝導率の測定および耐食性試験を行っ
た。
【0021】粒界相中のCaYAl3O7量は、粉末X線解析に
より求め、熱伝導率はレーザーフラッシュ法により測定
した。また、耐食性試験は、焼結体を50℃の1規定NaOH
水溶液、または、90℃の1規定 H2SO4水溶液中に2時間
浸漬して行い、重量減少を測定した。
【0022】測定結果を表1に示す。表1の結果から、
CaO、Y2O3およびAl2O3 が本発明で規定するモル%にな
るような組成の焼結助剤を用い、本発明で規定する量を
添加した実施例1〜5と、実施例6および7では、粒界
相としてCaYAl3O7相が50%以上含まれ、熱伝導率は 100
W/m・Kを超え、かつ優れた酸・アルカリ耐食性を示す
ことがわかる。
【0023】しかしながら、焼結助剤の CaO、Y2O3およ
びAl2O3 のモル%が本発明の範囲から外れる比較例1〜
4では、粒界相中のCaYAl3O7相の比率が小さく、熱伝導
率、耐食性のいずれも劣化した。また、窒化アルミニウ
ムに対する焼結助剤の添加量が本発明で定める範囲より
少ない比較例5および本発明で定める範囲より多い比較
例6では、焼結が不十分で熱伝導性、耐食性がともに劣
化し(比較例5)、あるいは、耐食性は良くても、熱伝
導率が低かった(比較例6)。
【0024】
【実施例2】焼結助剤として、CaCO3 、Y2O3及びAl2O3
の比がモル%で40:10:50となるように秤量、混合した
後、大気中で1450℃で焼成した。得られた焼結助剤を粉
砕した後、窒化アルミニウムにそれに対して5wt%とな
るように添加し、再び混合した。次いで、成形用バイン
ダーを窒化アルミニウムに対して 1.5wt%添加して造粒
した後、1000kg/cm2の圧力で直径20mm、厚さ5mm の成形
体とした(実施例8)。また、同じく CaCO3、Y2O3およ
びAl2O3 のモル比が40:10:50となるように秤量、混合
した後、大気中で1300℃で焼成し、実施例8の場合と同
様の処理をして直径20mm、厚さ5mm の成形体を得た(比
較例7)。さらに、同じく CaCO3、Y2O3およびAl2O3
モル比が40:10:50となるように秤量、混合した焼結助
剤を焼成せずに添加し、その後は実施例8の場合と同様
の処理をして直径20mm、厚さ5mmの成形体を得た(比較
例8)。
【0025】これらの成形体をN2雰囲気中 700℃で2時
間保持してバインダーを除去し、再度N2雰囲気中で1600
℃で2〜8時間常圧焼結して窒化アルミニウム焼結体と
した。
【0026】得られた窒化アルミニウム焼結体の熱伝導
率をレーザーフラッシュ法により測定した。
【0027】測定結果を図1に示す。この図から明らか
なように、焼結体の熱伝導率はいずれも焼結時間が長く
なるとともに増大するが、実施例8では、 100W/m・K
の高い熱伝導率を得るためには1600℃で2時間保持すれ
ばよく、焼結助剤をあらかじめ焼成することなく用いた
比較例8に比べ、焼成時間は約半分であった。また、焼
結助剤を焼成しても、その温度が1300℃と低かった場合
(比較例7)は、焼成時間の短縮効果はほとんど認めら
れなかった。
【0028】
【表1】
【0029】
【発明の効果】本発明方法を適用すれば、窒化アルミニ
ウム焼結体を、1700℃以下の低温で、しかも、従来の方
法に比べ短時間の焼成処理により製造することができ
る。この焼結体は高い熱伝導率と優れた酸・アルカリ耐
食性を有し、半導体用パッケージ材料、絶縁基板などの
素材として好適である。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明方法および比較法により製造した窒化ア
ルミニウム焼結体の焼成時間と熱伝導率の関係を示す図
である。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】カルシウム化合物、イットリウム化合物お
    よびアルミニウム化合物を、CaO 、Y203またはAl2O3
    換算してモル%で下記 (1)〜(3) 式を満足するように混
    合した後あらかじめ1400℃以上の温度域で焼成し、粉砕
    したものを、焼結助剤として、窒化アルミニウム粉末に
    対し 0.5〜10wt%となるように添加し、造粒、加圧成形
    した後、1700℃以下の温度域で焼成することを特徴とす
    る窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 25≦CaO ≦55 ・・・ (1) 10≦Y2O3≦20 ・・・ (2) 35≦Al2O3 ≦65 ・・・ (3) ただし、CaO 、Y203、Al2O3 はモル%で、 CaO +Y203+Al2O3 = 100 である。
JP4249329A 1992-09-18 1992-09-18 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 Expired - Lifetime JP2699775B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP4249329A JP2699775B2 (ja) 1992-09-18 1992-09-18 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP4249329A JP2699775B2 (ja) 1992-09-18 1992-09-18 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH06100374A true JPH06100374A (ja) 1994-04-12
JP2699775B2 JP2699775B2 (ja) 1998-01-19

Family

ID=17191393

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP4249329A Expired - Lifetime JP2699775B2 (ja) 1992-09-18 1992-09-18 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2699775B2 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002173373A (ja) * 2000-12-07 2002-06-21 Toshiba Corp 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法、並びにそれを用いた電子用部品

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002173373A (ja) * 2000-12-07 2002-06-21 Toshiba Corp 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法、並びにそれを用いた電子用部品

Also Published As

Publication number Publication date
JP2699775B2 (ja) 1998-01-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2001064079A (ja) 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
US7208434B2 (en) Dielectric ceramic composition of forsterite system for microwave and millimeter-wave application and method for forming the same
JP2699775B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP3481778B2 (ja) 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法
US20030087751A1 (en) Ceramic member for semiconductor manufacturing equipment
JP2000128643A (ja) 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法
JP2000302553A (ja) 耐蝕性フッ化物基複合セラミックス焼結体
JP3481779B2 (ja) 高周波用低損失誘電体材料
JP3271342B2 (ja) 窒化アルミニウム燒結体の製造方法
JP2000178072A (ja) 窒化アルミニウム質焼結体
JPH11310464A (ja) 窒化珪素質放熱部材及びその製造方法
JP2578114B2 (ja) 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP2742600B2 (ja) 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法
JP5435932B2 (ja) アルミナ質焼結体およびその製法ならびに半導体製造装置用部材、液晶パネル製造装置用部材および誘電体共振器用部材
JPS63277573A (ja) 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JPH09175867A (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JP2770666B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JPH0672769A (ja) 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
JP2000044351A (ja) 窒化珪素質放熱部材及びその製造方法
JP2002356376A (ja) 配線基板及びその製造方法
JP3434963B2 (ja) 窒化アルミニウム質焼結体及びその製造方法
JP3347516B2 (ja) 高周波導入窓材
JP3297768B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP2003073169A (ja) 窒化アルミニウム焼結体、その製造方法及びその焼結体を用いた回路基板
JP2002173373A (ja) 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法、並びにそれを用いた電子用部品

Legal Events

Date Code Title Description
R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20070926

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080926

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080926

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090926

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090926

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100926

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100926

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110926

Year of fee payment: 14

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120926

Year of fee payment: 15

EXPY Cancellation because of completion of term