JPH05270933A - セラミックス接合体及びその製造方法 - Google Patents

セラミックス接合体及びその製造方法

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JPH05270933A
JPH05270933A JP6742692A JP6742692A JPH05270933A JP H05270933 A JPH05270933 A JP H05270933A JP 6742692 A JP6742692 A JP 6742692A JP 6742692 A JP6742692 A JP 6742692A JP H05270933 A JPH05270933 A JP H05270933A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 接合部に気孔が少なく接合部全体が均質で、
接合強度や気密性に優れたセラミックス接合体及び製造
方法を提供する。 【構成】 被接合部材たるセラミックス部材の粒界相を
形成し得る金属元素の化合物のうちの少なくとも1種類
とSiO2 、Al23 及びSi34 とを含有する無
機接合材を用い、窒素雰囲気中で加熱処理して得られる
セラミックス接合体。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、セラミックス部材を接
合して得られるセラミックス接合体に関し、更に詳細に
は、接合強度が強く、かつ、接合部の気密性の高いセラ
ミックス接合体及びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】セラミックスは、その成分組成が酸化
物、非酸化物に拘らず、高度の耐熱・断熱性があり、絶
縁性、導電性、磁気的・誘電的性質などの電気的・電子
的機能を有し、また耐摩耗性等の機械的性質も優れ、各
種構造物の材料として既に使用され、研究開発されてい
る。セラミックスを機械部品材料や構造物材料として使
用する場合、種々の形状の機械部品や構造材料が要求さ
れ、また各部品や部材の組み合わせも求められることに
なり、一体成形により製造されるものは別として、セラ
ミックスを接合固定してセラミックス接合体を得る必要
が生じる。
【0003】従来、このようなセラミックス接合体を得
る方法として、各セラミックス部材を接合材により接合
する方法が提案されている。セラミックス部材の接合に
用いられる接合材としては、いわゆる耐熱ガラスの商品
名パイレックスガラスとして知られている酸化ホウ素
(B23 )成分を含むホウケイ酸ガラスが一般に用い
られており、その粉末やスラリーをセラミックス部材の
接合部に塗布し、大気や真空中で加熱して接合しセラミ
ックス接合体を得ていた。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし、前述したホウ
ケイ酸ガラスを用いて得られたセラミックス接合体にお
いては、接合部に気孔及びクラック等の接合欠陥が生じ
やすく、接合強度や気密性に劣る等の課題があった。ま
た、本発明者等は、このような従来技術の有する課題を
解決するものとして、特願平3−295845号におい
てSiO2 を主成分とする接合材にムライト等を添加し
た無機接合材を提案したが、この無機接合材により得ら
れるセラミックス接合体おいても気密性になお一層の改
良の余地があることを知見した。本発明は、かかる課題
及び改良の余地に鑑みてなされたもので、その目的とす
るところは、接合部に気孔が少なく接合部全体が均質
で、接合強度や気密性(安定かつ十分な気密性)に優れ
たセラミックス接合体及び製造方法を提供することにあ
る。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、前記課題
等を解決するため鋭意研究した結果、被接合部材たるセ
ラミックス部材の粒界相を形成する金属の化合物と特定
のセラミックス材料を含有する無機接合材を用いること
により、この課題等が解決されることを見出し本発明を
完成するに至った。
【0006】従って、本発明のセラミックス接合体は、
被接合部材たるセラミックス部材の粒界相を形成する金
属元素の化合物のうちの少なくとも1種類とSiO2
Al23 及びSi34 とを含有する無機接合材を用
いて作製して成ることを特徴とする。また、本発明のセ
ラミックス接合体の製造方法は、被接合部材たるセラミ
ックス部材の粒界相を形成する金属元素の化合物のうち
の少なくとも1種類とSiO2 、Al23 及びSi3
4 とを含有する無機接合材をセラミックス部材間の接
合部に介在させ、次いで、窒素雰囲気下1500〜16
00℃で加熱して無機接合材を溶融させた後、固化する
ことを特徴とする。
【0007】以下、本発明のセラミックス接合体に用い
る無機接合材の構成成分につき説明する。この無機接合
材においては、セラミックス部材の粒界相を形成する金
属元素を用いる。前記粒界相を形成し得る金属元素は、
接合すべきセラミックス部材の種類によって選定するこ
とができるが、例えば、Si34 については、Mg、
Ce、Sr、Y及びZr等を例示することができる。ま
た、前記金属元素の化合物としては、酸化物及び炭酸塩
等を挙げることができ、従って、Si34 について
は、MgO、CeO2 、SrCO3 、Y23及びZr
2 等を例示できる。
【0008】前記酸化物及び炭酸塩の配合量は、接合す
べきセラミックス部材の種類や物性及び得られる接合体
の使用条件等により適宜変更できるが、該セラミックス
部材の原料調製時に添加した金属元素化合物の重量比と
同等の割合で配合するのが好ましい。これは、粒界相の
金属組成比と同等の割合にすることにより、化学的な親
和性が向上することは基より、熱膨張係数が接近し、冷
却時のクラック、剥離が低減し、信頼性が向上するから
である。
【0009】例えば、粒界相がMg、Sr、Ceから成
るSi34 製セラミックス部材については、MgOは
0〜50重量%が好ましい。50重量%を越えると濡れ
性が低下し、好ましくない。CeO2 は0〜56重量%
が好ましい。56重量%を越えると濡れ性が低下し好ま
しくない。また、SrCO3 では0〜28重量%が好ま
しい。28重量%を越えると濡れ性が低下し好ましくな
い。なお、MgO、CeO2 、SrCO3 の重量比を、
該Si34 部材の原料調製時に添加した重量比と同等
の割合にするのが更に好ましい。
【0010】一方、他の構成成分であるSiO2 、Al
23 及びSi34 の配合量についても接合すべきセ
ラミックス部材の種類等により変更し得るが、Si3
4 については、SiO2 を13〜37重量%配合するの
が好ましい。13重量%未満ではガラス状物質の形成が
困難となり、37重量%を越えるとガラス軟化点が急激
に低下するため、耐熱性が低下し好ましくない。また、
Al23 は6〜19重量%配合するのが好ましい。6
重量%未満ではガラス状物質の形成が困難となり、19
重量%を越えると濡れ性が低下し、好ましくない。ま
た、Si34 を6〜19重量%配合するのが好まし
い。6重量%未満ではガラス軟化点が急激に低下するた
め耐熱性が低下し、19重量%を越えると濡れ性が低下
し好ましくない。
【0011】次に、前記無機接合材の製造方法の一例に
つき説明する。この無機接合材は、各構成成分を所定量
配合し、これに所定量の水を添加し、アルミナ玉石を用
いて振動ミルで所定時間粉砕混合することにより得るこ
とができる。なお、セラミックス部材に塗布することを
考慮して、水、適当な分散剤等を用いてペースト状に調
製しておくのがよい。
【0012】なお、この無機接合材を用いて接合できる
セラミックス部材としては、酸化物及び非酸化物等いず
れのセラミックスをも挙げることができ、セラミックス
接合体が使用される構造部材の種類、機械的強度等必要
な使用条件に応じて適宜選定すればよい。例えば、産業
機械及び熱交換機等に使用する場合は、高強度・高耐熱
性の窒化ケイ素や炭化ケイ素が用いられる。また、各々
同種又は異種のセラミックスで構成されていてもよい。
【0013】また、接合すべきセラミックス部材の形
状、厚み及び大きさは、特に限定されるものではない。
例えば、単なる平面同士の接合でもよく、また平板状体
に多数の孔を形成した多孔板の各孔に管状体を挿入して
平板表面と孔部とに連続的接合層を形成する接合でもよ
い。この場合、管状体は、円形、楕円、矩形、多角形、
星形等のいずれでもよく、また、平板の孔をテーパー
状、段形状やネジ構造等に変形し、管状体の端部を孔の
形状に合わせて形成することも可能である。
【0014】次に、本発明のセラミックス接合体の製造
方法の一例につき説明する。2以上の被接合部材(セラ
ミックス部材)の接合面の少なくとも一方の表面に、前
記無機接合材から成るペーストを塗布し、各被接合部材
の接合面を合わせた後、大気中約100〜120℃で約
1〜3時間乾燥させる。次いで、約400〜500℃で
約1〜3時間仮焼した後、窒素雰囲気中において加熱処
理して無機接合材を溶融させ、その後冷却固化させるこ
とにより、本発明の接合体を得ることができる。この場
合の乾燥及び仮焼の温度及び時間は、前記無機接合材の
各構成成分の配合量や被接合部材の性質等により適宜変
更できる。
【0015】また、前述の方法において、加熱処理温度
及び時間は、前記無機接合材の各構成成分の配合量や接
合部の形状や厚さ等により適宜選定することができる
が、約1500〜1600℃で約1〜2時間静置するの
が好ましい。加熱処理温度が1500℃未満の場合は、
接合部を形成する塗布した無機接合材全体が均一に溶融
されないため、均質な接合部を得ることができず、得ら
れるセラミックス接合体の気密性も劣るため好ましくな
い。また、1600℃を越えると、無機接合材の構成成
分の一部が気化するため、接合面がポーラスになり易く
好ましくない。また、加熱処理後の降温速度が、被接合
部材であるセラミックス部材を焼成した後の降温速度と
同等であることが好ましい。これは、被接合部材の粒界
相と物理的状態の接近した接合部を形成することがで
き、被接合部材に対する濡れ性が向上し、良好な気密性
が得られるからである。また、無機接合材を塗布する厚
さは特に限定されるものではない。通常は、約0.1〜
5mmの厚さにすればよい。但し、被接合部材の形状、
材質、接合部の構造、接合部に求められる強度等により
適宜変更できる。
【0016】
【実施例】以下、本発明を、図面を参照して実施例及び
比較例により詳細に説明するが、本発明はこれら実施例
に限定されるものではない。 (実施例1〜13、比較例1〜4) (接合材の調製)表1に示す配合組成により得られる各
混合粉末に、水を添加して水分が67重量%になるよう
に調整した。得られた混合液を、直径5mmのアルミナ
玉石を用いて湿式振動ミルで3時間粉砕混合した。次い
で、得られた微粉砕混合物と水とを2:3(重量比)の
割合で混合した。このようにして得られたスラリー10
0重量部に対して、メチルセルロース系バインダー3重
量部及び界面活性剤1重量部を添加して混合し、接合材
ペーストを調製した。
【0017】
【表1】
【0018】(接合体の作製)図1に、本発明のセラミ
ックス接合体の一例を示す。同図において、接合体1
は、円塔状の窒化ケイ素棒2と、円盤状の窒化ケイ素孔
空き板3と、接合材4とから成る。接合体1の作製は、
次の手順で行なった。即ち、まず窒化ケイ素板3の孔部
に窒化ケイ素棒2を挿入し、これら両者のなす円形状の
接合部5に、前述のようにして得られた接合材ペースト
を約5mm塗布した。次いで、電気炉内に移し約110
℃で約1時間乾燥し、更に温度を上昇させ、約500℃
で約1時間仮焼した後、電気炉内を窒素雰囲気とし、温
度を更にそれぞれ表2に示した接合温度に上昇させて1
時間加熱処理し、その後、そのまま放置して冷却し接合
体1を得た。
【0019】(性能評価)このようにして得られた各接
合体について以下に示す気密性及び接合強度試験を行な
い、その結果を表2に示した。 (気密性試験)図2に気密性試験装置を示す。接合体1
は、水槽6に設置された保持治具7により保持されてい
る。この保持治具7の底部8と接合体1との間は、Oリ
ング9より封止されている。そして、この状態で、7k
g/cm2 のエアーを通気路10を介して接合部5に負
荷し、接合部5から漏出したエアーを水上置換により捕
集し、その容量を測定した。また、接合体1を大気中8
00℃で曝露し、10時間後及び100時間後に同様の
測定を行なった。
【0020】(接合強度試験)図3に接合強度試験装置
を示す。接合体1を保持治具11により固定し、接合体
1の頂部にロードセル12を介して荷重を負荷し、その
押抜荷重を測定した。なお、ロードセル12の最大負荷
加重は500kgである。また、前記と同様に曝露し、
接合強度の測定を行なった。
【0021】
【表2】
【0022】表2に示すように、本発明のセラミックス
接合体は、接合強度が大きいのみならず、気密性にも極
めて優れていることが分かる。
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
接合部に気孔が少なく接合部全体が均質で、接合強度や
気密性に優れたセラミックス接合体及びその製造方法を
提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のセラミックス接合体の一例を示す断面
図である。
【図2】気密性試験装置を示す断面図である。
【図3】接合強度試験装置を示す断面図である。
【符号の説明】 1 接合体 2 窒化ケイ素棒 3 窒化ケイ素板 4 接合材 5 接合部 6 水槽 7 保持治具 8 底部 9 Oリング 10 通気路 11 保持治具 12 ロードセル

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 被接合部材たるセラミックス部材の粒界
    相を形成する金属元素の化合物のうちの少なくとも1種
    類とSiO2 、Al23 及びSi34 とを含有する
    無機接合材を用いて作製して成ることを特徴とするセラ
    ミックス接合体。
  2. 【請求項2】 被接合部材たるセラミックス部材の粒界
    相を形成する金属元素の化合物のうちの少なくとも1種
    類とSiO2 、Al23 及びSi34 とを含有する
    無機接合材をセラミックス部材間の接合部に介在させ、
    次いで、窒素雰囲気下1500〜1600℃で加熱して
    無機接合材を溶融させた後、固化することを特徴とする
    セラミックス接合体の製造方法。
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