JPS62148380A - 窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法 - Google Patents

窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法

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JPS62148380A
JPS62148380A JP28835085A JP28835085A JPS62148380A JP S62148380 A JPS62148380 A JP S62148380A JP 28835085 A JP28835085 A JP 28835085A JP 28835085 A JP28835085 A JP 28835085A JP S62148380 A JPS62148380 A JP S62148380A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒化けい素系セラミック焼結体同士を接合す
るための接着剤および接着方法に関する。
〔従来の技術〕
窒化けい素(Si3N4)系焼結品は、各種のセラミッ
クの中でも、硬く、しかも靭性が高いので、強度、靭性
、耐摩耗性等が要求される高温材料、例えばバルブ類、
軸受類等の耐熱部品材料として有用であり、従来の耐熱
合金に代わる新材料としてその応用が種々試みられてい
る。
しかるに、これらの構造部材は、形状が複雑であり、ま
た寸法精度が厳しく要求されるので、これらを一体物の
焼結晶として製造することは容易でない。このため、こ
れらの構造部材を製作する方法として、部材を複数の部
分に分割して単純な形状を有する複数の焼結晶を製作し
、それらを接着剤で接合して目的とする形状・サイズを
有する構造部材に組み立てる方法が提案されており、ま
たそのための接着剤、接着方法についてもいくつかの有
用な提案がなされている(例えば、特開昭55−949
75号、同58−91086号、同59−190277
号)。
〔解決しようとする問題点〕
しかるに、セラミック焼結体同士を無加圧下に接合する
場合に使用される接着剤は、耐熱ガラス組成を有するも
のが大部分である。ガラス接着剤を用いて窒化けい素系
セラミック焼結品同士を接着した場合、その接合部の接
着強度や接着層の硬度は、その焼結体の半分以下と極め
て低く、また接着層はガラス質であるために、靭性にも
乏しい。
本発明は上記実情に対処すべく、窒化けい素系セラミッ
ク焼結品同士を接着するための改良された接着剤および
接着方法を提供しようとするものである。
〔問題点を解決するための手段および作用〕本発明のセ
ラミック接着剤は、MgO:5〜23%、A 6 z 
03 : 20〜50%、およびS i Oz:40〜
60%からなるMgO−AAzO3−Al−Si− O
z粉末100重量部に、平均粒径:1.5μm以下の5
43N4粉末=26〜65重量部を配合した混合粉末組
成物として構成される。
また、本発明は、上記接着剤を、窒化けい素系セラミッ
ク焼結品同士の接合面に介在させ、無加圧下、温度: 
1500〜1700℃にて加熱処理することにより、M
g−A 1−3 i −0−N系のオキシナイトライド
ガラスもしくはガラスセラミックのマトリックス中にS
i、N、粒子が均一分散した接着層を形成することを特
徴とする接着方法を提供する。
なお、本発明接着剤の成分組成比を示す%はすべで重量
%である。
本発明の接着剤を、接合すべき1組の窒化けい素系焼結
品(以下、「被接着体」ともいう)の接着面間に介在さ
せて加熱処理すると、生成するMg OA l1zOz
  S t 02系ガラス融液が、被接着体のガラス相
とよくなじむと共に、該ガラス融液と、その中に混在分
散している微細粒子、つまり比表面積の大きなAl−S
i−3Na粒子とが反応(Si、N4がガラス融液中に
固溶)することにより、窒素含有ガラス(このものは、
一般のガラスに比し、硬度および靭性が高い)が生成し
、かつ残余のAl−Si−3Na粒子は窒素含有ガラス
(マトリックス)中に均一分散する。このように、硬度
、靭性の高い窒素含有ガラスのマトリックスが形成され
ることと、そのマトリックス中に硬質の微細Si3N4
粒子が分散相として混在することの2つの効果が相まっ
て、接着層の硬度、靭性および強度が改良される。
本発明において、MgO−Al2O2−Al−Si−O
□系混合粉末の配合比は、MgO:5〜23%、好まし
くは10〜23%、AβzO++20〜50%、Sin
g:40〜60%に規定される。この3成分系の組成は
、第1図中、領域(A)に位置する。これらの3成分の
組成をこのように限定したのは、この領域(A)内の融
点が最も低く、該混合粉末が溶融し易く、これに混在す
るSi3N4粒子との濡れ性が良好であり、またその融
液と被接着体のガラス相とも良くなじみ、もしこの領域
(A)からいずれの方向に逸脱しても、溶融が不完全と
なり易く、Si3N、粒子や被接着体との濡れ・なじみ
が不十分となるほか、被接着体と形成される接着層との
熱膨張率のミスマツチによりクラックが発生し、強度が
低下する等の不具合が生じるからである。
また、MgO−Aj#Oz  S i Ot系3成分混
合粉末100重量部に対するSi、N、粒子の配合量を
26〜65重量部に限定した理由は、配合量が26重量
部に満たないと、マトリックスガラス中の5ttNa粒
子の分散量が少ないために、分散による効果、特に高硬
度化が不足し、またSi3N。
粒子の固溶によるガラスマトリックスの硬化・高靭性化
の効果も乏しくなり、他方その配合量が65重量部を超
えると、接着剤としての濡れ性が悪くなり、却って接着
強度、靭性が低下する等の不都合が生じるからである。
なお、si、rNa粒子が粗大であると、ガラス融液と
の反応が少なく、ガラスマトリックスの高靭性化が不足
するので、粒径は1.5μm以下であることが望ましい
。このガラス融液との反応によるガラスマトリックスの
高靭性化と、残存粒子の分散による高硬度化の両面から
、Si3N4粒子径は、0.8〜1.5 μmの範囲が
特に好適である。
本発明の接着剤は、MgO1AA20. 、S iO2
および513N4の各粉末を所定の配合比に混合し、そ
の混合粉末をボールミル等で混練することにより調製さ
れる。混合粉末を混練する場合に、該混合粉末に、水、
アルコール、その他の溶媒を添加して湿式混練を行うこ
とにより、ペースト状の接着剤として調製することもで
きる。
本発明の接着剤を用いて接着する場合の加熱処理温度は
、1500〜1700℃とする。1500℃を下限とす
るのは、それより低いと、ガラス融液の粘性が高く、流
動性が不足するために、形成される接着層中に、微小空
孔が生成し、接着強度、靭性等が損なわれるからであり
、一方1700℃を上限とするのは、それを超える高温
度では、ガラス融液の粘性が低くなり、接着界面から流
れ出し、適当な層厚の接着層を形成することができなく
なるからである。
形成される接着層の層厚は、20〜100μmであるの
が適当である。この層厚は、被接着体同士の接着界面に
対する接着剤の塗布量により調節される。
〔実施例〕
大旌皿上 (1)接着剤の調製 MgO,A1zO3、S io□および5i3Naの粉
末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアルコール
混練することにより、第1表に示す配合比を有する接着
剤(NIIO〜29)を調製した。なお、いずれの接着
剤も、粉末の平均粒径は1μmであり、またMgOA1
zO3S i Ot粉末100重量部に対するSi:+
N4粉末の配合比は26重量部に一定した。
各供試接着剤魚10〜29のM g OA 12 z 
O3−Al−Si−Oz組成をその三元グラフ上に示す
と第1図のとおりである。図中の各点に付した番号は接
着剤の番号であり、実線で画成された領域(A)は、本
発明の規定するMgO−AA20.−Al−Si−O□
の3成分の組成範囲を示している。
供試接着剤磁lO〜29のうち、患13〜16、l1h
18〜22、およびl1h25は本発明例であり、それ
以外の接着剤は、MgOANzOs  S i Oxの
組成比が本発明の規定した範囲からはずれている比較例
である。
CII)被接着体の接着処理 2つの窒化けい素焼粘体(20x20x20. +n)
を1!備し、その−面に上記接着剤を塗布して塗布面を
重ね合わせ、窒素雰囲気中(1atm)、1600℃で
15分間加熱焼成することにより接着をおこなった。
接着層の層厚はいずれも20〜100μmである。・な
お、供試被接着体は、窒化けい素粉末に焼結助剤として
主にスピネル(Mg A 14 z04)を配合しくそ
の配合量は10重量%)、常圧焼結法により焼成して得
られた焼結体であり、曲げ強度は60〜70kg f 
/ +u2、硬度はHv 1800 kg r / m
m 2である。
上記のように接合された被接着体から、試験片(3X 
4 X40.1m)を切り出して三点曲げ試験に付して
接合部の接着強度を測定し、第1表右欄に示す結果を得
た。表中、「曲げ強度(kg/ mm”) Jの欄の「
*」印は、接着強度が低く、強度測定用試験片製作中に
接合面で破断したものである。
第1表に示したとおり、M g OA 1 z O!−
Al−Si−nsの組成比が本発明の規定からはずれた
比較例(陽10〜12、隘17、隘23〜24、患26
〜29)は適量のSi、N、粒子を含んでいるものの、
いずれも曲げ試験用試験片調製時に接合面から破断する
等、接着強度に劣るのに対し、本発明例はすぐれた接着
強度を有していることがわかる。
実施例2 (T)接着剤の調製 MgO,/l、03 、S I 02および5iaN4
の各粉末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアル
コール混練することにより第2表に示す配合比の接着剤
を調製した。
賦香(llh) 30〜33は本発明例、寛40〜43
は比較例である。比較例隘40〜43のうち、隘40は
Si3N4粒子を含まない例、N1141はSi3N4
粒子を含むが、その量が不足している例、患42はSi
3N4粒子が過剰に配合された例、また嵐43は適量の
Si3N4粒子を含んでいるが、その粒径が粗大である
例である。
rIl)被接着体の接着処理 上記各接着剤を使用し、実施例1と同じ条件で窒化けい
素焼粘体同士を接合し、その接合部の接着強度、靭性を
測定すると共に、クラックの有無□を調査して第2表右
欄に示す結果を得た。
fa)  接着強度の測定:実施例1と同じように被接
着体の接合部から切り出した試験片(3X 4 X40
、1m)を用い、゛三点曲げ試験により測定。
(b)  硬さ:接着層の中央部にマイクロピンカース
圧子を打ち込むことにより測定。
(C)  靭性:接着層にマイクロビッカース圧子を打
ち込み(荷重:300g)、その圧痕の稜から生じるク
ラックの有無により定性的に評価。第2表中、「靭性」
欄の「○」はクランクなし、「×」はクラック発生、を
意味する。
第2表に示したように、本発明例煮30〜33は、いず
れも接着強度、硬度が高く、また靭性にもすくれている
。他方、比較例のNa40 (S i 3N、粒子を含
まない)およびに41 (S l 3 N a粒子量不
足)では、硬度が低く、靭性にも乏しい。また、m42
 (S I :l N a粒子量過剰)では、硬度は高
いが、曲げ強度が著しく低く、かつ靭性に乏しい。
更に、黒43(適量の5j3N4粒子を含むが粒径が粗
大)では、靭性が低く、また硬度、強度も十分でなく、
いずれも本発明例に及ばない。
なお、本発明例の上記曲げ強度は常温での測定値である
が、900℃付近までその強度は殆ど変化しないことも
確認されている。
第2表 〔発明の効果〕 本発明方法により窒化けい素系焼結品同士を接着して形
成される接合部は、接着強度が高く、かつ硬く、靭性に
もすぐれている。従って、窒化けい素系焼結品同士を接
合し、バルブ類、軸受類、その他の耐熱用途の構造部材
の組立製作に有用であり、窒化けい素糸セラミックの工
学的応用の拡大・多様化に寄与するものである。
【図面の簡単な説明】
第1図はMgOA#zOz  S ioz 三元グラフ
による接着剤のマトリックス組成を示す図である。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)MgO:5〜23%、Al_2O_3:20〜5
    0%、およびSiO_2:40〜60%からなるMgO
    −Al_2O_3−SiO_2粉末100重量部に、平
    均粒径1.5μm以下のSi_3N_4粉末26〜65
    重量部を配合してなる窒化けい素系セラミック焼結体接
    合用接着剤。
  2. (2)MgO:5〜23%、Al_2O_3:20〜5
    0%、およびSiO_2:40〜60%からなるMgO
    −Al_2O_3−SiO_2粉末100重量部に、平
    均粒径1.5μm以下のSi_3N_4粉末26〜65
    重量部を配合してなる接着剤を窒化けい素系セラミック
    焼結体の接合面に介在させ、1500〜1700℃にて
    加熱処理することにより、Mg−Al−Si−N−O系
    ガラスもしくはガラスセラミックのマトリックスにSi
    _3N_4粒子が分散する接着層を形成することを特徴
    とする窒化けい素系セラミック焼結体の接着方法。
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