JPH05269349A - 窒素酸化物除去方法およびその装置 - Google Patents
窒素酸化物除去方法およびその装置Info
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- JPH05269349A JPH05269349A JP4071679A JP7167992A JPH05269349A JP H05269349 A JPH05269349 A JP H05269349A JP 4071679 A JP4071679 A JP 4071679A JP 7167992 A JP7167992 A JP 7167992A JP H05269349 A JPH05269349 A JP H05269349A
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Abstract
体還元剤水溶液を噴霧して排ガス中に固体還元剤を混合
し、触媒の存在下に排ガス中の窒素酸化物を選択的に還
元除去する方法において、ノズル11内部および先端部
において固体還元剤またはその反応物による閉塞を防止
し、固体還元剤水溶液を排ガス中に安定かつ連続的に噴
霧できることを可能にすると同時に該水溶液を排ガス中
に均一に混合させ、排ガス中の窒素酸化物を高効率で除
去する。 【構成】 高濃度で貯蔵されている固体還元剤水溶液2
3を噴霧のために送液する途中に水31で希釈してから
噴霧する。固体還元剤水溶液供給用ライン33に希釈の
ための水を供給する希釈ライン32を付加する。
Description
排ガス中の窒素酸化物(ノックス:NOx)を触媒と接
触させて高効率で還元して除去する方法と装置に関す
る。
ルエンジン、加熱炉および各種ボイラ等から排出される
排ガスから窒素酸化物を除去する方法としては、アンモ
ニアを還元剤として用いる選択還元脱硝方法が排ガス中
の酸素濃度の影響を受けずに、窒素酸化物を選択的に高
効率で除去できるために、これまでに各種の固定発生源
の脱硝プロセスに適用されてきた。アンモニアは、液体
アンモニア(液安)、アンモニア水(安水)等の形で供
給される。
ディーゼルエンジンを駆動源とするコージェネレーショ
ンシステムが地球環境保全や経済性の面から臨海部およ
び都市部において急速に増加する傾向にあり、それに伴
い脱硝プロセスもビル内や居住地域内に設置されること
が必要となる。この場合、還元剤として使用される液体
アンモニアおよびアンモニア水は毒物及び劇物取締法、
高圧ガス取締法、消防法等の規制により使用が制限され
ている上、悪臭の漏洩を防ぐために、その取り扱い、輸
送、貯蔵などに特別の注意を払う必要がある。
アに代わって取り扱いが安易で安定性の高い還元剤を用
いることが必要である。特開平2−194817号公報
に安定性が高く取り扱いが容易な還元剤として、尿素、
メラミン、シアヌル酸等の固体還元剤を固体または液体
の状態で用いたNOx除去方法が開示されている。固体
還元剤を水溶液にすると輸送、貯蔵等の取扱いが容易で
あるが、水の重量が余分な負荷となるためコストメリッ
トの大きい飽和濃度に近い高濃度水溶液で取り扱われ
る。
ノズルからダクト内を流れている排ガス中に噴霧されて
排ガスと混合される。
溶液は、固体還元剤含有量が高いため少ない流量でノズ
ルに供給されるが、高温の排ガスからノズル内部への伝
熱により水分が蒸発すると極めて容易に固体還元剤が結
晶化したり重合したりする。その結果、ノズルが閉塞し
て還元剤水溶液が供給できなくなり、脱硝設備の機能が
停止する。
の十分な噴霧性能が得られなくなり、固体還元剤が均一
に排ガスダクト中に分散しなくなる。その結果、NOx
除去触媒での還元反応が不十分に終わって未反応アンモ
ニア量が増加し、排ガスがアンモニアを含んだ状態で排
出される。この発明は、このような事情に鑑みてなされ
たもので、ノズル内部および先端部において固体還元剤
またはその反応物による閉塞を防止し、固体還元剤水溶
液を排ガス中に安定かつ連続的に噴霧できることを可能
にすると同時に該水溶液を排ガス中に均一に混合させ、
排ガス中の窒素酸化物を高効率で除去するとともに未反
応アンモニア量を低下させる方法および装置を提供する
ことを課題とする。
解決するために、ダクト内において、流れている排ガス
に固体還元剤水溶液を噴霧して排ガス中に固体還元剤を
混合し、触媒の存在下に排ガス中の窒素酸化物を選択的
に還元除去する方法において、高濃度で貯蔵されている
固体還元剤水溶液を噴霧のために送液する途中に水で希
釈してから噴霧することを特徴とする窒素酸化物除去方
法を提供する。
排ガスを流すためのダクトに排ガス流の上流から下流に
かけて、ダクト内を流れている排ガスに固体還元剤水溶
液を噴霧するためのノズル、および、排ガス中の窒素酸
化物の還元反応のための触媒が順次設けられており、固
体還元剤水溶液が高濃度で貯蔵されるようになっている
貯蔵手段から前記ノズルまで還元剤水溶液供給用ライン
が設けられている窒素酸化物除去装置において、前記還
元剤水溶液供給用ラインには前記高濃度水溶液を希釈す
るための水を供給する希釈ラインが接続されていて、前
記高濃度水溶液がノズルに供給される途中に水で希釈さ
れるようになっていることを特徴とする窒素酸化物除去
装置を提供する。
ン、ガスエンジン、ディーゼルエンジン、加熱炉および
各種ボイラ等から排出される排ガスをダクト内に流す。
ダクト内を流れている排ガスに対して固体還元剤水溶液
を噴霧し、触媒の存在下で排ガス中の窒素酸化物を還元
反応させて除去した後、排ガスを外部へ排出するように
なっている。
あり、尿素、メラミン、炭酸アンモニウム、炭酸水素ア
ンモニウム、シアヌル酸などが使用される。特に還元剤
として尿素を用い、水溶液で取り扱う場合、輸送、貯蔵
等の取り扱いが容易であると同時にメラミン、炭酸アン
モニウム、炭酸水素アンモニウム、シアヌル酸等に比べ
て安価であるため実用上極めて有利である。
用する固体還元剤にもよるが、ほぼ0℃における飽和濃
度であって通常30重量%以上(たとえば、尿素水溶液
は30〜40数重量%)と高濃度であり従来はこの高濃
度水溶液が噴霧されていたのに対し、この発明では貯蔵
時は従来と同様に高濃度であるがノズルから噴霧される
ときに2倍以上に水で希釈される。希釈倍数が前記範囲
を下回ると固体還元剤濃度が高くなるため、少ない流量
でノズルに供給されることになり、その結果、ノズル噴
霧性能が低下し固体還元剤が排ガス中に分散しにくくな
って脱硝効率が低下したり、または、高温の排ガスから
の伝熱によりノズル内管内に固体還元剤が結晶化してノ
ズルが閉塞したりするおそれがある。
で貯蔵されるようになっている貯蔵手段からノズルまで
設けられた還元剤水溶液供給用ラインに、前記高濃度水
溶液を希釈するための水を供給する希釈ラインが接続さ
れている。還元剤水溶液供給用ラインより供給されてい
る前記高濃度水溶液が希釈ラインにより供給されている
水と合流して希釈され、この希釈水溶液がノズルから噴
霧される。希釈水には工業用水、ボイラ用水、純水、上
水などが用いられるが特に限定されない。
量は、排ガスからの伝熱による固体還元剤のノズル内管
内への析出防止および固体還元剤の排ガス中への均一混
合という点を考慮して適宜設定される。この発明では、
従来よりも多量の水を有する固体還元剤水溶液、すなわ
ち上述のように希釈された水溶液をノズルに供給するの
で、熱容量が高く、流量が多くなる。
注入ノズル)をダクトの中心部付近に設置してもよい
が、ダクトの側周面に設置して固体還元剤水溶液を噴霧
することが好ましい。これによりノズルまでの配管内の
閉塞を防ぐことができる。ノズルをダクトの側周面に設
置すると噴霧された固体還元剤水溶液が排ガス中に均一
に混合されないおそれがあるが、ノズルの構造を工夫す
ることにより該水溶液の均一混合を図ることができる。
すなわち、ノズルは、内管と外管からなる二重管構造を
有し、内管に固体還元剤水溶液を供給する一方、内管と
外管の間に冷却用の噴霧ガスを供給することが好まし
い。これにより、ノズル外部からノズル内管への伝熱が
抑制される結果、ノズル先端部において固体還元剤の結
晶化や反応生成物によるノズルの詰まり等の現象が回避
される。
部よりも1〜5mm突出させた構造を持たせることにより
水溶液を微細化し霧状に噴霧できるようになり、水溶液
の排ガス中への混合均一化が一層促進されるので好まし
い。ノズル内管先端部の突出長さが1mmを下回ると水溶
液の液滴が内管の外壁を伝って垂れ落ちるため外管と内
管の間に固化した固体還元剤が蓄積し、ノズルが閉塞す
るおそれがある。一方、内管先端部の突出長さが5mmを
上回ると水溶液の排ガス中への分散が悪くなるおそれが
ある。
面からダクト内に突出しないように、すなわちダクト内
周面と同一面内かまたはダクト内周面よりも外側に下が
った位置に配されるように設置されるのが良い。外管先
端部がダクトの内周面から突出しているとノズルの外管
と内管の間に流れる噴霧ガスによる冷却効果が減少する
ためノズル先端部において内管内に固体還元剤が析出、
固化し、ノズルが閉塞するおそれがある。
する噴霧ガスは、空気、水蒸気の他、窒素などの固体還
元剤に対して不活性なガスであれば特に限定されない。
設置するノズルの個数は、1個および複数のいずれでも
よいが、複数が好ましい。複数個のノズルを設けると、
噴霧された固体還元剤水溶液が排ガス中に均一に分散さ
れやすい。
場合、複数のノズルの配置は、ダクトの側周面に周に沿
ってほぼ均等な間隔でなされるのが好ましい。通常、ダ
クトの1周360°をノズルの個数で割った角度ごとに
設置され、たとえば、4個のノズルは90°ごとに配置
される。ノズルの向きは、排ガス流の上流向き、下流向
き、排ガス流に対して直角のいずれでもよいが、ノズル
から噴霧された固体還元剤水溶液の排ガス中への均一混
合という点からは排ガス流に対して45〜135°の範
囲の角度に設定されるのが好ましい。
スとを同時に供給し、噴霧ガスにより該水溶液のノズル
内管通過速度を上げると、水溶液への伝熱が効果的に防
止されるためノズル先端部の詰まりを防止できるのみな
らず、水溶液の排ガス中への分散を良くすることができ
る。固体還元剤水溶液注入ノズルは、排気ダクト内の排
ガス流速が15m/s以上を示すゾーンに設置された場
合、排ガス中に水溶液がより均一に分散されることにな
るので、高脱硝率が得られ好ましい結果が得られる。排
ガスの流速は、通常、ダクトの断面積を変えることによ
り変えられるので、そのような流速に適した断面積のダ
クト側周面にノズルを設置するのが良い。
の速度は、0.1m/s以上が好ましい。この範囲を下
回ると高温の排ガスからの伝熱によりノズル内管内で固
体還元剤が結晶化したり重合したりしてノズルが閉塞す
るおそれがある。ノズル内管と外管の間を通過する噴霧
ガスの速度は、水溶液のノズル内管内を通過する速度に
対して10倍以上の数値に設定されるのが好ましい。こ
の範囲を下回るとノズルより噴霧された固体還元剤水溶
液の排ガス中への分散が悪くなると同時にノズルの外管
と内管の間に流れる噴霧ガスによる冷却効果が減少する
ためにノズル内管内に固体還元剤が析出、固化しノズル
が閉塞するおそれがある。
スの両方を供給する場合、該水溶液と噴霧ガスの比率
は、該水溶液1容量部に対して噴霧ガス20容量部以下
が好ましい。この範囲を上回って噴霧ガス量を増加させ
ても固体還元剤水溶液の排ガス中への分散性向上による
NOx除去性能の向上は期待できない。この発明の方法
および装置は、脱硫の前または後に適用されることがで
き、ボイラー排ガスを処理する場合には、通常、脱硫の
前に設置される。
に送液する途中に水で希釈してから噴霧することによ
り、固体還元剤がコストメリットの高い高濃度水溶液で
貯蔵でき、高温の排ガスからノズル内部への伝熱により
水分が蒸発しても固体還元剤の結晶化や変成が起こりに
くい。その結果、ノズルが閉塞せずに還元剤水溶液を連
続的に噴霧でき、脱硝設備を長期間連続して運転でき
る。しかも、固体還元剤水溶液の流量が増加するので、
ノズルの十分な噴霧性能が得られ、固体還元剤が均一に
排ガスダクト中に分散しやすい。その結果、NOx除去
触媒での未反応アンモニア量が低減する。
内管先端部が外管先端部よりも1〜5mm突出しているノ
ズルをダクトの側周面に設置しておき、前記ノズルの内
管内に固体還元剤水溶液を供給するとともに前記内管と
外管の間に噴霧ガスを供給することにより固体還元剤水
溶液を排ガスに噴霧すると、ノズルが固体還元剤の析出
物または反応物で詰まることなく長期間にわたって連続
的に噴霧でき、固体還元剤水溶液が排ガス中に均一に混
合される。
の排ガス流にさらされるためにノズルおよび配管内に固
体還元剤やその反応物が析出して閉塞を起こすが、ダク
トの側周面上にノズルを設置すると固体還元剤やその反
応物の析出等も起こらず、ノスルのメンテナンスを行い
やすい。
基づいて説明するが、この発明は図示されたものに限定
されない。図1は、この発明の窒素酸化物除去装置の1
実施例であって、排ガスが15m/s以上の流速で流れ
る領域に固体還元剤水溶液注入ノズルを設置した場合を
概略的に示す。図1に示す窒素酸化物除去装置では、排
ガス発生源であるガスタービン1からの排ガスがダクト
2内を流れるようになっている。ダクト2は、この実施
例では円形ダクトであり、排ガス流の上流から下流にか
けて、ガスタービン1と同径の高流速領域2a、径が徐
々に拡大している拡大領域2b、径が大きな低流速領域
2cを有している。高流速領域2aでは排ガスは通常1
5m/s以上の流速で流れ、低流速領域2cでは5〜1
0m/sの流速で流れるようになっている。高流速領域
2aにはノズル11が設けられており、低流速領域2c
には排熱回収ボイラ(廃熱ボイラ)3、脱硝触媒層4お
よびエコノマイザー40が順次設けられている。
水溶液23が溜められるようになっている貯槽10から
ノズル11まで還元剤水溶液供給用ライン33が設けら
れている。この還元剤水溶液供給用ライン33には高濃
度水溶液23を希釈するための水31を供給する希釈ラ
イン32が接続されている。ポンプ9によって貯槽10
から還元剤水溶液供給用ライン33を通じて供給される
高濃度水溶液23は、途中、ポンプ39によって貯水槽
30から希釈ライン32を通じて供給される水31と合
流する。このようにして希釈された還元剤水溶液がノズ
ル11からダクト2内に噴霧される。
剤水溶液供給用ライン33への合流点が流量制御弁(コ
ントロールバルブ)8よりも下流に配されているのは次
の理由による。固体還元剤水溶液の流量調整は、希釈前
の濃い溶液の状態で行う方が制御しやすいこと、流量制
御弁8よりも上流で希釈すると希釈後の濃度管理が必要
となること、このため、設備コストが希釈ライン32の
合流点を流量制御弁8の下流に設ける方が安価になるこ
とである。
ズル11から噴霧された固体還元剤水溶液から析出した
固体還元剤と混合される。排ガスに噴霧された固体還元
剤水溶液は熱分解してアンモニアを生成する。排ガス
は、この状態で排熱回収ボイラ3を経て脱硝触媒層4を
通る際に窒素酸化物が選択的に還元を受けて除去された
後、エコノマイザー40を経て煙突5へ導かれ、外部へ
排出される。排熱回収ボイラ3およびエコノマイザー4
0は必要に応じて設けられるものである。
活性成分としてV2 O5 、WO3 からなるハニカム状触
媒など、窒素酸化物の還元反応を促進する触媒が充填さ
れている。ノズル11は、図2にみるように、ダクト2
の側周面の周に沿ってほぼ均等な間隔で設置されている
ノズル取付座20に取り付けられている。すなわち、4
つのノズル11が90°ごとに配置されている。ノズル
11は、図3にみるように、ダクト2に取り付けられた
ノズル取付座20に取り付けられている。ノズル11
は、その外管先端部がダクト2の内周面よりもダクト内
に突出しないように、たとえば、取付座20のフランジ
に取り付けられる。
1例を示す。図4に示すノズル11は二重管構造で、該
ノズル内管内13に固体還元剤水溶液を、内管と外管の
間14に噴霧ガス21を供給するようになっている。図
5に示すノズルは二重管構造の内管の入口部15を二股
構造とし、該内管内13に固体還元剤水溶液と噴霧ガス
21を同時に供給し、内管と外管の間14に噴霧ガス2
1のみを供給するようになっている。内管先端部は外管
先端部よりも長さtだけ突出している。長さtは、上述
のように1〜5mmである。16は内管を支持する部材で
ある。
の間14に流通させる噴霧ガス21は、それぞれ流量計
6および流量計7を通って所定量が供給され、同時に固
体還元剤水溶液23は貯槽10からポンプ9で送液さ
れ、流量制御弁8で所定量の注入量がコントロールされ
た後、図4または5に示されたノズルの内管内に供給さ
れ排ガス中に噴霧される。
供給するためのガスライン、27は内管内13に噴霧ガ
スを供給するためのガスラインである。ガスタービン1
での排ガス中の窒素酸化物(NOx)濃度は、固体還元
剤水溶液注入ノズル11の上流に検出端が設けられたN
Ox計24により測定されるとともに、排ガス量はガス
タービン1の出力信号により求められ、これらのNOx
濃度および排ガス量からNOx量を決定し、得られたN
Ox値に応じて必要な固体還元剤量に基づく制御信号が
制御装置25から流量制御弁8へ送られ、ノズル11よ
り固体還元剤水溶液が排ガス中に噴霧される。
領域2cに設けられていてもよい。この場合には、固体
還元剤を排ガス中に均一に混合するため、固体還元剤の
拡散混合用の分散板等をダクト2内に設置すると効果的
である。図1〜8中、同じ番号を付しているものは同じ
ものである。この発明では、二重管構造を持つノズル1
1の代わりに、図8にみるように、単管構造を持つノズ
ル100を用いてもよい。固体還元剤の高濃度水溶液2
3を溜めた貯槽10からノズル100中の管100aま
で還元剤水溶液供給用ライン33が設けられており、該
ライン33には貯水槽30に溜めた水31を供給して高
濃度水溶液23を希釈するための希釈ライン32が接続
されている。前記ライン33には、空気などのガスを供
給するライン27が接続されてもよく、このようになっ
ていると、還元剤水溶液にガスが供給される。
クト2内を横切るように設置された配管102にノズル
11または100を取り付けたものも可能である。図7
中、図1〜5と同じ番号を付しているものは同じもので
ある。以下に、この発明の具体的な実施例を示すが、こ
の発明は下記実施例に限定されない。
図2および3に示すようにダクト2に設置した図1に示
す装置を用いて脱硝試験を行った。40重量%の尿素水
溶液が溜められている貯槽10からポンプ9により供給
ライン33を通じて供給される高濃度水溶液(40重量
%)は途中、ポンプ39により貯水槽30から希釈ライ
ン32を通じて供給された水と合流して希釈され、7重
量%の濃度の尿素水溶液としてノズル11からダクト2
内に噴霧された。
mm突出したノズル11を4個用い、アンモニア換算値基
準でNH3 /NOxのモル比が0.9となるように、上
記7重量%の濃度に希釈された尿素水溶液を1.9m/
sの速度(ノズル11内管を通過する速度)でノズル内
管内13に供給すると同時にノズル外管と内管の間14
に空気を、内管内13を流れる尿素水溶液の速度に対し
て30倍の速度(ノズル外管と内管の間14を通過する
速度)で供給し、ノズル11から連続的に尿素水溶液を
ダクト2内の排ガスに噴霧し、表1に示す条件下で脱硝
試験を行った。
よび尿素重合物によるノズルの詰まりがなく、尿素水溶
液を連続的に供給することができた。脱硝率は89.5
%、未反応アンモニアは0.2ppmを示し、優れた結
果が得られた。
ンモニア量(リークアンモニア量)が低減し、尿素水等
の固体還元剤水溶液使用量の低減によるコストダウンが
図られ、脱硝性能が向上する。
略縦断面図である。
示す説明図である。
示す説明図である。
である。
面図である。
の概略縦断面図である。
実施例の概略縦断面図である。
概略断面図である。
Claims (9)
- 【請求項1】 ダクト内において、流れている排ガスに
固体還元剤水溶液を噴霧して排ガス中に固体還元剤を混
合し、触媒の存在下に排ガス中の窒素酸化物を選択的に
還元除去する方法において、高濃度で貯蔵されている固
体還元剤水溶液を噴霧のために送液する途中に水で希釈
してから噴霧することを特徴とする窒素酸化物除去方
法。 - 【請求項2】 内管と外管からなる二重管構造を有しそ
の内管先端部が外管先端部よりも1〜5mm突出している
ノズルをダクトの側周面に設置しておき、前記ノズルの
内管内に固体還元剤水溶液を供給するとともに前記内管
と外管の間に噴霧ガスを供給することにより固体還元剤
水溶液を排ガスに噴霧する請求項1記載の方法。 - 【請求項3】 ノズルの内管内に固体還元剤水溶液とと
もに噴霧ガスを供給する請求項1または2記載の方法。 - 【請求項4】 15m/s以上の流速で流れている排ガ
スに固体還元剤水溶液を噴霧する請求項1から3までの
いずれかに記載の方法。 - 【請求項5】 固体還元剤が尿素である請求項1から4
までのいずれかに記載の方法。 - 【請求項6】 排ガスを流すためのダクトに排ガス流の
上流から下流にかけて、ダクト内を流れている排ガスに
固体還元剤水溶液を噴霧するためのノズル、および、排
ガス中の窒素酸化物の還元反応のための触媒が順次設け
られており、固体還元剤水溶液が高濃度で貯蔵されるよ
うになっている貯蔵手段から前記ノズルまで還元剤水溶
液供給用ラインが設けられている窒素酸化物除去装置に
おいて、前記還元剤水溶液供給用ラインには前記高濃度
水溶液を希釈するための水を供給する希釈ラインが接続
されていて、前記高濃度水溶液がノズルに供給される途
中に水で希釈されるようになっていることを特徴とする
窒素酸化物除去装置。 - 【請求項7】 ノズルが内管と外管からなる二重管構造
を有しその内管先端部を外管先端部よりも1〜5mm突出
しているものであって、ダクトの側周面に設置されてお
り、前記ノズルの内管には固体還元剤水溶液供給用ライ
ンが接続されていて水で希釈された固体還元剤水溶液が
供給されるとともに前記ノズルの内管と外管の間には噴
霧ガスを供給する第1のガスラインが接続されていて噴
霧ガスが供給されるようになっている請求項6記載の装
置。 - 【請求項8】 噴霧ガスを供給する第2のガスラインが
固体還元剤水溶液供給用ラインに接続されていて、ノズ
ルの内管に水で希釈された固体還元剤水溶液とともに噴
霧ガスを供給するようになっている請求項6または7記
載の装置。 - 【請求項9】 排ガスが15m/s以上の流速で流れる
領域にノズルが設置されている請求項6から8までのい
ずれかに記載の装置。
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JP3513163B2 JP3513163B2 (ja) | 2004-03-31 |
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ID=13467501
Family Applications (1)
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