JPH05147116A - 長繊維強化複合材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 複合材料表面の毛羽立ちの発生が著しく抑制
されると共に、ストランド等の切れの原因となるノズル
部への破断繊維の蓄積も実質的に生じないため、ストラ
ンド等の引取り速度を高めることが可能であり、複合材
料中の繊維の分散および樹脂の含浸性も良好な長繊維強
化複合材料の製造方法を提供する。 【構成】 連続した強化用繊維を引きながら溶融熱可塑
性樹脂を含浸させる長繊維強化複合材料の製造方法にお
いて、繊維に溶融樹脂を含浸もしくは被覆させた後、ス
リットノズルで過剰量の樹脂を絞り込みながら連続的に
引き抜き、次いで賦形ノズルを通して目的形状に整える
ことを特徴とする長繊維強化複合材料の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、長繊維で強化された熱
可塑性樹脂複合材料の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】長繊維
で強化された熱可塑性樹脂複合材料を製造する方法とし
て、近年、引き抜き成形が注目されている。中でも、連
続した強化用繊維を引きながら、クロスヘッドダイにお
いて熱可塑性樹脂の溶融物を含浸させ、円形ノズル等で
過剰量の樹脂を絞り込みながら一段階で賦形してストラ
ンド等を得る方法は、操作が容易で、しかも繊維含有量
の制御も容易であるという利点を有している。この種の
方法として具体的には、例えば、特公昭49−41105 号公
報に、クロスヘッドダイに連続した繊維を通して長繊維
強化樹脂組成物を得る方法が示されている。更に米国特
許第4439387 号明細書に、クロスヘッドの形状を波型に
することにより繊維に溶融樹脂を効果的に含浸させる方
法が示されている。しかし、これらクロスヘッドによっ
て熱可塑性樹脂の溶融物を連続した繊維に含浸させ、円
形ノズル等により一段階で賦形する方法には次のような
問題点がある。第１には、クロスヘッドダイ内部で連続
繊維の一部が破損することであり、これに伴い、ダイか
ら引き抜かれるストランド表面に破断繊維が毛羽となっ
て現れ、製品外観を損ねることになる。また、破断した
連続繊維がダイ内部に蓄積し、それが円形ノズル部で目
詰まりを起こすと、ダイから引き抜かれるストランド自
体が切断し、運転不能に陥ることもある。第２には、ク
ロスヘッドダイによる含浸と円形ノズル等による一段階
での賦形処理では繊維に対する樹脂の含浸を十分に行う
ことがことが難しいことである。これに対し、含浸性を
良くし、かつ運転を安定させるための手段として、使用
するマトリックス樹脂の分子量を小さくして溶融粘度を
下げたり、高分子量の熱可塑性樹脂を用い、これを高温
に加熱して樹脂の溶融粘度を下げることによって含浸を
促進する方法等が従来より検討されてきたが、前者の方
法ではマトリックス樹脂が低分子量であるため、また後
者の方法では高温下での樹脂の熱分解等のため、いずれ
も十分な物性向上は達成できないものであった。また、
別の含浸方法として、熱可塑性樹脂の溶融槽中に連続繊
維を通した後、ローラーあるいはベルトに挟んで含浸を
促進し、その後、ダイで賦形する方法も知られている
が、この方法では繊維含有量の制御が難しく、しかも操
作が幾分繁雑になる等の欠点を有する。かかる如く、従
来の引き抜き成形による長繊維強化複合材料の製造法に
はそれぞれ欠点があり、長繊維強化による複合材料とし
ての優れた物性を維持した上で、安定でかつ制御された
運転が可能な製造方法が切望されていた。

【０００３】

【課題を解決するための手段】本発明者はこのような現
状に鑑み、連続した強化用繊維束を引きながら熱可塑性
樹脂の溶融物を含浸させる長繊維強化複合材料の製造方
法における上記課題を解決し、毛羽立ちがなく、物性的
にも優れた長繊維強化複合材料を安定した操作で得るべ
く鋭意検討した結果、樹脂の含浸された連続繊維を、一
旦スリットダイを通して引き抜くことが有効であること
を見出し、本発明を完成するに至った。即ち、本発明
は、連続した強化用繊維を引きながら溶融熱可塑性樹脂
を含浸させる長繊維強化複合材料の製造方法において、
繊維に溶融樹脂を含浸もしくは被覆させた後、スリット
ノズルで過剰量の樹脂を絞り込みながら連続的に引き抜
き、次いで賦形ノズルを通して目的形状に整えることを
特徴とする長繊維強化複合材料の製造方法に関する。

【０００４】以下、本発明の製造方法を説明する。本発
明において、長繊維で強化された複合材料を製造するに
あたり、強化用繊維としては、一般的にロービングパッ
ケージ、ケーキ等の形で供される繊維束捲体が用いられ
る。かかる繊維束捲体から引き出された連続繊維は、好
ましくはテンションロール、テンションバー等により開
繊したのち熱可塑性樹脂の溶融物中に導入され、溶融樹
脂による含浸もしくは被覆が行われる。含浸法としては
特に制約はなく、クロスヘッドダイを用いる方法、含浸
浴槽を用いる方法等、公知の含浸法がいずれも可能であ
るが、操作性の面で特にクロスヘッドダイを用いるのが
好ましい。

【０００５】本発明において、溶融樹脂の含浸もしくは
被覆された連続繊維は、スリットノズルを通して過剰の
樹脂を絞り込みながら連続的に引き抜かれる。かかる如
く、溶融樹脂の含浸後、一旦スリットノズルを通して引
き抜くところに本発明の特徴がある。スリットノズルの
形状は、使用する繊維束の本数および含浸させる樹脂量
（逆に言えば繊維含量）等に応じて変化させ、適切な形
状が選択されるべきものであり、一義的にその形状を規
定することはできないが、使用した繊維束を個々のフィ
ラメントの重なりが極力少なくなるように偏平な状態に
押し潰し、かつ、含浸された樹脂の絞り込みを行い得る
ような厚みとするのが有効である。かかる観点から、最
終断面積の大きな引抜き成形品を得る場合には、スリッ
トノズルの厚みは、一般的には10mm以下が好ましく、特
に好ましくは５mm以下であり、また最終的にストランド
あるいは薄肉シートやテープに賦形して引抜く場合にお
いては、スリットノズルの厚みは２mm以下が好ましく、
特に好ましくは１mm以下であり、斯くすれば含浸促進効
果も生じる。このように、含浸後の過剰樹脂の絞り込み
にスリットノズルを用いると、スリットの横方向は連続
的となり、毛羽の原因となる繊維の破断が生じにくくな
ると共に、繊維の破断が生じても、それが蓄積されるこ
となく容易に排出されることにより効果が生じるものと
考えられる。本発明において、かかるスリットノズル
は、樹脂含浸のためのクロスヘッドダイと共に用いるの
が好ましく、特に、その先端にスリットノズルを備えた
クロスヘッドダイを用いるのが好ましい。かかる方法に
よれば、操作性が良く、繊維含有量の制御も容易である
というクロスヘッドダイの特徴を維持しつつ、クロスヘ
ッドダイの欠点であった含浸性、毛羽立ち等の問題が著
しく改善される。また、本発明においては、かかるスリ
ットノズルと次の賦形ダイの間にロール等を設け、ロー
ル等による押圧力によりさらに含浸を促進することも可
能である。

【０００６】かかる如くして溶融樹脂が含浸され、スリ
ットノズルを通してリボン状あるいはシート状にして引
き抜かれた樹脂含浸連続繊維は、目的に応じて必要なら
ば複数のストランド状等に分流し、さらに賦形ダイを通
すことにより所望形状、例えばストランド状、棒状、リ
ボン状、テープ状、シート状あるいは目的に応じた特殊
形状等に整えられ、引取りロール等によって引き取られ
長繊維強化複合材料が得られる。得られた各種形状の複
合材料は、そのままの形であるいはこれを任意の長さに
切断して、成形あるいは他の加工に供することができ
る。本発明のかかる製造方法は、ストランド状の複合材
料及びこれを切断してなるペレット状複合材料の製造に
特に効果を発揮するものである。

【０００７】本発明は、上記の如く、長繊維強化複合材
料の製造方法に特徴を有するものであり、その組成、例
えば用いられる強化用繊維の種類、繊維の含有量、樹脂
の種類等については特に制約はない。例えば強化用繊維
の種類として、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、芳香
族ポリアミド繊維等の高融点（高軟化点）繊維がいずれ
も使用でき、その形態もロービング、ヤーン、モノフィ
ラメント等の連続した繊維であれば何れも使用できる。
また、２種以上の繊維を併用することも可能である。こ
れらの繊維は、公知の表面処理剤で処理したものであっ
てもよい。また、これらの繊維の配合量も任意である
が、得られる複合材料の諸物性の面から、繊維の配合量
としては20〜80重量％（組成物中）が好ましく、特に好
ましくは30〜70重量％（組成物中）である。また、含浸
に用いられる熱可塑性樹脂としても、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリエチレンテレフタレートやホリブチ
レンテレフタレート等のポリエステル、ナイロン６、ナ
イロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610 、ナ
イロン612 等のポリアミド、ポリアセタール、ポリカー
ボネート、ポリウレタン、ポリフェニレンサルファイ
ド、ポリフェニレンオキサイド、ポリスルフォン、ポリ
エーテルケトン、ポリエーテルアミド、ポリエーテルイ
ミド等の公知の熱可塑性樹脂またはそれらの共重合体、
変性体がいずれも使用できる。

【０００８】また、本発明の方法は、目的、用途に応じ
て一般に樹脂に添加される各種の物質、例えば酸化防止
剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤等の安定剤、帯電防止
剤、潤滑剤、可塑剤、離型剤、難燃剤、難燃助剤、結晶
化促進剤、染料や顔料等の着色剤あるいは粉粒状、板状
の無機充填剤や有機充填剤をさらに配合した長繊維強化
複合材料の製造にも適用できる。

【０００９】本発明の方法によれば、含浸性を高め、毛
羽立ちを抑えるための手段として従来行われてきた低分
子量樹脂の使用あるいは高温での含浸操作といった物性
低下の原因ともなるような手段を用いなくても、十分な
含浸性と毛羽立ち抑制効果が得られる。また、連続繊維
の引取り速度、言いかえれば得られる複合材料の引取り
速度を上げても十分な効果が得られるため、生産性も向
上する。

【００１０】

【実施例】以下、実施例により本発明を更に具体的に説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

【００１１】実施例１〜３及び比較例１〜２ ガラス繊維のロービング10本を開繊した後、先端にスリ
ットノズル（厚さ0.6mm）を備えたクロスヘッドダイを
通して引きながら、別途押出機からクロスヘッドダイに
供給されるポリプロピレン樹脂を含浸させた。スリット
ノズルで過剰の樹脂を絞り込みながら引き抜かれ、シー
ト状で取り出された樹脂含浸繊維を10本に分流し、その
各々を円形ノズル（直径2.8mm)で賦形してストランド状
にして引取り、これを長さ12mmのペレット状に切断し
た。尚、繊維含有量は40重量％になるよう調整した。一
方、比較のため、先端に円形ノズル（直径2.8mm 、10
口）を備えたクロスヘッドダイを用いて一段階で含浸と
賦形を行い、ペレット状の複合材料を得た。これらの評
価は下記の方法で行い、結果を表１に示す。 （毛羽立ち状態）スリットノズルおよび円形ノズルから
引き取られる複合材料表面の毛羽立ち状態を肉眼で観察
した。 （毛羽量）運転時間中にスリットノズル部および円形ノ
ズル部で分離した毛羽の重量を測定し、製造量10kg当り
の値に換算した。 （ストランド切れ）破断した繊維がスリットノズルおよ
び円形ノズルに蓄積して詰まり、ストランド切れを生じ
る頻度を測定した。 （ペレット中の繊維の分散状態）ペレットの切断面にお
ける繊維の分散状態を観察した。繊維が偏在するペレッ
トを用いて平板を成形した場合、成形品中にも繊維の部
分的な偏在が認められた。

【００１２】

【表１】

【００１３】この結果より、スリットノズルで過剰樹脂
を絞り込んだのち賦形する方法では、毛羽立ちが極めて
少なく、製品価値が向上するとともに、引取り速度を高
めても毛羽立ち、ストランド切れを生じることがなく、
生産性は飛躍的に向上することが判る。尚、この他に、
ASTMに準拠して引張強度、衝撃強度を測定したところ、
実施例および比較例で、実質的な差異は認められなかっ
た。

【００１４】

【発明の効果】以上の説明並びに実施例により明らかな
ように、本発明の長繊維強化複合材料の製造方法によれ
ば、樹脂含浸時あるいはノズルでの過剰樹脂の絞り込み
時の繊維の部分的な破断によって生じる複合材料表面の
毛羽立ちの発生が著しく抑制されると共に、ストランド
等の切れの原因となるノズル部への破断繊維の蓄積も実
質的に生じないため、ストランド等の引取り速度を高め
ることが可能となり、生産性を飛躍的に向上させること
ができる。また、得られる複合材料中の繊維の分散およ
び樹脂の含浸性も良好である。このように、本発明の長
繊維強化複合材料の製造方法は、高品質の複合材料を効
率良く安定して得ることができるものであり、極めて工
業的価値の高いものである。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 連続した強化用繊維を引きながら溶融熱
   可塑性樹脂を含浸させる長繊維強化複合材料の製造方法
   において、繊維に溶融樹脂を含浸もしくは被覆させた
   後、スリットノズルで過剰量の樹脂を絞り込みながら連
   続的に引き抜き、次いで賦形ノズルを通して目的形状に
   整えることを特徴とする長繊維強化複合材料の製造方
   法。
2. 【請求項２】 繊維に対する溶融樹脂の含浸もしくは被
   覆を、スリットノズルを備えたクロスヘッドダイを用い
   て行う請求項１記載の長繊維強化複合材料の製造方法。
3. 【請求項３】 スリットノズルから引き抜かれたものを
   複数の流れに分割し、賦形ノズルを通してストランド
   状、棒状、テープ状、シート状の形状に整える請求項１
   または２記載の長繊維強化複合材料の製造方法。
4. 【請求項４】 スリットノズルが、厚さ５mm以下のもの
   である請求項１〜３のいずれか１項記載の長繊維強化複
   合材料の製造方法。