JP3027540B2 - 長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料の製造法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ＦＲＴＰ（繊維強
化熱可塑性樹脂）の成形材料となる、熱可塑性樹脂の含
浸性を向上させた長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料の製
造法に関する。

【０００２】

【従来の技術】連続長繊維で強化されたＦＲＴＰ（繊維
強化熱可塑性樹脂）は、短繊維で強化された一般的なＦ
ＲＴＰより力学的特性に優れており、近年、盛んに利用
されるようになってきている。

【０００３】長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料は、一般
的には、連続繊維束を、溶融した熱可塑性樹脂中に引き
込み、ダイを通して引き抜くプルトルージョン法により
製造され、場合によっては任意の長さに切断して使用さ
れている。長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料は、力学的
特性を十分発揮させるため、また、外観、作業性の面か
らも、連続繊維束に熱可塑性樹脂を十分かつ均一に含浸
させる必要がある。

【０００４】樹脂の含浸性を向上させる方法の一つとし
て、連続繊維束に開繊処理を施した後に樹脂を含浸させ
る方法が知られており、開繊処理の方法について種々の
方法が行われている。例えば、テンションバー又はロー
ルにかけて開繊する方法、静電気による繊維間の反発を
利用して開繊する方法、エアージェットやウォータージ
ェットを吹き付けて開繊する方法等がとられている。

【０００５】一方、特開平7-216104号公報には、開繊工
程で連続繊維束を開繊し、次いで含浸工程で開繊連続繊
維束へ溶融樹脂を含浸させる長繊維強化樹脂構造物の製
造方法において、前記開繊連続繊維束の下記数式２で定
義される開繊指標Ｓが2.0 〜18.0の範囲にあることを特
徴とする長繊維強化樹脂構造物の製造方法が開示されて
いる。

【０００６】

【数２】Ｓ＝５×10^-2・（Ｔ／Ｌ）・（１／Ｒ） （式中、Ｔは連続繊維束のテックス数を表し、Ｒは連続
繊維の繊維径（μｍ）を表し、Ｌは連続繊維束の幅（ｃ
ｍ）を表す。）

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、本発明
者らの研究によると、特開平7-216104号公報に記載され
た上記開繊指標の範囲では、樹脂の含浸性が未だ十分と
は言えないことがわかった。このため、開繊の程度を更
に大きくすることを検討したが、その場合、従来の開繊
方法では、次のような問題点があった。

【０００８】すなわち、テンションバー又はロールを用
いる方法においては、通過回数を増やすか又は張力を高
くすることが必要となり、連続繊維束に大きなダメージ
を与え、フィラメント切れ等を引き起こし、作業性を悪
化させるだけでなく、長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
とした場合に強度低下を生じるという問題があった。ま
た、テンションバー又はロールの表面形状をタイコ型に
して開繊効果を高めることも提案されているが、その場
合には、連続繊維束の開繊に偏りが生じるという問題が
あった。

【０００９】また、静電気を利用する方法においては、
開繊方向が二次元的となって、取扱いにくいという問題
があった。更に、エアージェットを利用した方法は、均
一な気体流を得ることが困難で、したがって、均一に開
繊しにくいという問題があった。更にまた、ウォーター
ジェットによる方法は、水を除去する工程が必要になる
という問題があった。

【００１０】本発明は、上記問題点に鑑みてなされたも
ので、その目的は、樹脂を十分かつ均一に含浸させるこ
とによって、力学的特性を十分発揮できるようにした長
繊維強化熱可塑性樹脂複合材料の製造法を提供すること
にある。

【００１１】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明は、無撚りの連続繊維束を、平均流速１０〜
５０ｍ／秒で流れる気体中に、この気体の流れ方向に対
してほぼ直交する方向から導入し、前記気体流中を通過
する際に、通過方向に沿った長さ１０ｍｍ当たりに対し
て１〜５０ｍｍたるむようにたるみを与えて開繊処理を
施し、下記数式１で定義される開繊指数Ｆが０．５〜３
とされた開繊連続繊維束を得た後、この開繊連続繊維束
に熱可塑性樹脂を含浸させることを特徴とする長繊維強
化熱可塑性樹脂複合材料の製造法である。

【００１２】

【数３】Ｆ＝Ｗ／ＤＮ （数式中、Ｆは開繊指数、Ｗは連続繊維束の幅（mm）、
Ｄは連続繊維モノフィラメントの径（mm）、Ｎは連続繊
維モノフィラメントの本数を表し、連続繊維束の幅は、
巻糸においては有姿の状態で測定し、開繊処理直後のも
のは処理装置出口における状態で測定する。）

【００１３】本発明において開繊指数Ｆとは、上記数式
３で定義するものであって、以下、開繊指数とのみ記載
する。

【００１４】

【００１５】本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
の製造法によれば、無撚りの連続繊維束に開繊処理を施
すので開繊しやすく、工業的に作業性よく開繊指数が
０．５〜３となるように開繊することができる。また、
上記開繊指数とされた開繊連続繊維束に熱可塑性樹脂を
含浸させるので、熱可塑性樹脂が十分かつ均一に含浸さ
れる。したがって、力学的特性に優れ、外観に優れたＦ
ＲＴＰ成形品を得ることができる長繊維強化熱可塑性樹
脂複合材料を作業性よく得ることができる。

【００１６】上記開繊処理方法の原理は未だよくわかっ
ていないが、連続繊維束の幅方向の中央部と両端部とに
おける気体の流速の違いから発生する圧力差により、連
続繊維束が外側に広がって開繊するものと考えられる。
なお、この方法によると、フィラメント切れ等のダメー
ジを与えることがないので、長繊維強化熱可塑性樹脂複
合材料とした際に強度低下が生じず、また、開繊に用い
た水等の除去の必要もない。

【００１７】

【発明の実施の形態】本発明において、連続繊維束を構
成する繊維としては、例えば、ガラス繊維、カーボン繊
維、セラミック繊維、金属繊維、アラミド繊維等から選
ばれた一種又は二種以上の混合物を使用することができ
るが、物性、価格等の点から、ガラス繊維を用いるのが
好ましい。なお、これらの繊維は、マトリックスとなる
熱可塑性樹脂とのヌレ性や接着性を高めるために、表面
処理を施しておいてもよい。

【００１８】連続繊維束の集束本数は、取扱性等を考慮
して、400 〜4000本程度とすることが好ましい。ガラス
繊維束の場合、好ましくはストランドが用いられるが、
シングルエンドロービング等のロービングを用いてもよ
い。また、連続繊維束は、実質的に無撚りのものを用い
る。撚りがかかったものは、開繊処理を施した際に、十
分開繊されないので好ましくない。

【００１９】本発明で用いる熱可塑性樹脂としては、Ｆ
ＲＴＰのマトリックスとして一般に用いられているもの
を使用することができ、例えば、ポリエチレン、ポリプ
ロピレン等のポリオレフィン樹脂、ナイロン６、ナイロ
ン６，６等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹
脂、ポリカーボネイト、ポリアセタール等のその他の熱
可塑性樹脂、あるいはそれらの変性物を単独、あるいは
組み合わせて使用することができる。また、熱可塑性樹
脂には、必要に応じて酸化防止剤、帯電防止剤、難燃
剤、潤滑剤、離型剤、可塑剤、着色剤、体質フィラー等
の一般的な添加剤を添加してもよい。

【００２０】本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
の繊維含有率は、特に制限されないが、補強効果、物性
等の面から、８〜85容量％とすることが好ましく、15〜
75容量％がより好ましい。

【００２１】図１、２には、本発明を実施するための製
造装置の一例が示されている。図１は同製造装置の概略
側面図、図２は同製造装置における開繊装置の概略平面
図である。

【００２２】図１、２において、１１は連続繊維束１２
ａの回巻体であるケーキ、１３は連続繊維束１２ａを引
き出すための駆動ロール、１４は吸引方式によって気体
流を形成する開繊装置、１５は連続繊維束に樹脂を含浸
させるためのダイ、１６は樹脂を含浸された連続繊維束
を引き取るための引き取り装置、１７は得られた長繊維
強化熱可塑性樹脂複合材料をペレット化するペレタイザ
ーである。

【００２３】この製造装置によれば、複数個の連続繊維
束のケーキ１１を回転させつつ、その外側から、連続繊
維束１２ａがそれぞれ引き出され、駆動ロール１３を経
て、開繊装置１４に供給される。なお、連続繊維束１２
ａを、連続繊維束ケーキ１１を回転させつつ、その外側
から引き出すのは、連続繊維束１２ａに撚りを与えない
ようにするためである。

【００２４】開繊装置１４は、例えば吸引手段によっ
て、平均流速10〜50ｍ／秒で矢印イの方向に流れる気体
流を形成する。連続繊維束１２ａは、この気体流に対し
てほぼ直交する方向から導入され、通過方向に沿った長
さ10mm当たりに対して１〜50mmたるむようにたるみＡを
与えられながら、上記気体流中を通過する。そして、連
続繊維束１２ａは、上記気体流中を通過する間に開繊処
理され、前記数式３で定義される開繊指数が0.5 〜３と
された開繊連続繊維束１２ｂが得られる。

【００２５】次に、この開繊連続繊維束１２ｂを、図示
しない溶融押出機から供給管１５ａを介して熱可塑性樹
脂を供給されるダイ１５に導入して、熱可塑性樹脂を含
浸させる。こうして得られた長繊維強化熱可塑性樹脂複
合材料を引き取り装置１６で引き取り、ペレタイザー１
７により所望のサイズに切断してペレット化する。

【００２６】なお、上記開繊装置１４において、気体
は、空気、不活性ガス等の安全なガスであれば何でもよ
いが、平均流速10〜50ｍ／秒で流れるようにすることが
必要である。気体の平均速度が10ｍ／秒未満の場合、連
続繊維束１２ａが十分開繊されるまでに時間がかかる
か、又は十分に開繊されず、50ｍ／秒を超えると、連続
繊維束１２ａを構成しているフィラメントが切れやすく
なるので好ましくない。

【００２７】また、連続繊維束１２ａのたるみＡは、通
過方向に沿った長さ10mm当たりに対して１〜50mmたるむ
ようにする。長さ10mm当たりに対するたるみ量が１mm未
満の場合、十分に開繊せず、50mmを超えると、連続繊維
束１２ａに過剰な振動が生じるため、導入、引き取りの
隣接部分、あるいは、複数の連続繊維束１２ａ、１２ａ
…を同時に並行して開繊処理している場合は隣の連続繊
維束１２ａに接触してダメージを受けやすくなるので好
ましくない。

【００２８】開繊処理された連続繊維束１２ｂの開繊指
数は0.5 〜３、好ましくは0.5 〜２とする。上記開繊指
数が0.5 未満の場合は、開繊が不十分で熱可塑性樹脂の
含浸性が悪くなり、十分に熱可塑性樹脂を含浸させるた
めには樹脂圧を高くしなければならなくなりなり、開繊
連続繊維束１２ｂの損傷を招く。また、上記開繊指数が
３を超えると、開繊後の連続繊維束１２ｂの取り扱いが
困難になる。

【００２９】

【００３０】なお、図１、２の開繊装置１４に連続繊維
束１２ａを導入する前に、連続繊維束を管状通路へ送り
ながら、この通路へ圧縮空気を噴出させて、生じる高速
空気流によって開繊する方法や、連続繊維束を複数個の
テンションバーの間を湾曲させて引っ張って開繊させる
方法等の従来の方法によって、連続繊維束１２ａにダメ
ージを与えない範囲で予備開繊を施しておいてもよい。

【００３１】また、開繊連続繊維束１２ｂに熱可塑性樹
脂を含浸させて長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を製造
する方法は、上記方法に限定されず、他の方法を採用す
ることもできる。例えば、開繊連続繊維束１２ｂを、２
枚の熱可塑性樹脂のフィルム又は不織布の間に挟み込ん
だ後、加熱ロールプレス、加熱カレンダー等を通してテ
ープ又はシート状の長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料と
する方法であってもよい。また、開繊連続繊維束１２ｂ
を、熱可塑性樹脂に溶媒を加えて得られる溶液又はエマ
ルジョン中に引込み、加熱炉を通して乾燥すると共に熱
可塑性樹脂を溶融させた後、賦形ノズルを通してテー
プ、シート、あるいはロッド状の長繊維強化熱可塑性樹
脂複合材料とする方法を採用してもよい。

【００３２】得られた長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
は、テープ、シート、あるいはロッド状のままの形で使
用することもでき、前記のようにペレタイザー等によっ
て所定の長さに切断して使用してもよい。

【００３３】本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
は、例えば、自動車、電気・電子部品のハウジングやケ
ーシング、一般雑貨等の広い分野における成形品に使用
することができる。

【００３４】

【実施例】

実施例１ 連続繊維束として、繊維径16μｍのフィラメントを4000
本集束したガラス繊維ロービングを用いて、平均流速40
ｍ／秒で流れる空気流中へ、空気の流れ方向に対してほ
ぼ直交する方向から、空気流中を通過する際に、通過方
向に沿った長さ30mmに対して60mm（10mmに対して20mm）
たるむようにたるみを与えながら導入して開繊処理を施
した。開繊されたガラス繊維ストランドの幅は77mmであ
り、開繊指数は1.2 であった。

【００３５】次いで、得られた開繊ガラス繊維ストラン
ドを、その幅を維持したまま、溶融されたポリプロピレ
ンが供給されているダイの中に引き込んで、ポリプロピ
レンを含浸させた後、引き出してガラス含有率45容量％
のロッドを得た。

【００３６】次に、得られたロッドを、冷却槽を通した
後、引き取り機で引き取り、ペレタイザーで長さ６mmに
切断して、長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料のペレット
を得た。

【００３７】実施例２ 実施例１において空気流の平均流速を20ｍ／秒に代え、
あとは実施例１と同様にして、幅39mm、開繊指数0.6 の
開繊されたガラス繊維ストランドを得た。

【００３８】得られた開繊ガラス繊維ストランドを、実
施例１と同様にしてロッドとし、次いで、ペレットにし
た。

【００３９】比較例 実施例１と同様のガラス繊維ロービングを、ロールバー
を用いて開繊させて、幅10mm、開繊指数0.15の開繊ガラ
ス繊維ストランドを得た。

【００４０】得られた開繊ガラス繊維ストランドを、実
施例１と同様にしてロッドとし、次いで、ペレットにし
た。

【００４１】試験例 実施例１、２、及び比較例で得られたペレットを、ガラ
ス含有率15容量％となるようにポリプロピレンで希釈
し、直接射出成形して試験片とし、ＡＳＴＭに準拠した
強度試験を行い、引張強度、曲げ強度を測定した。ま
た、100 ×100 ×2.5mm の平板を成形し、目視によって
ガラス繊維ストランドの未分散の個数を数えた。この結
果を表１に示す。

【００４２】

【表１】

【００４３】表１の結果から、開繊指数を1.2 、0.6 と
した実施例１、２の長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料
は、開繊指数が0.15と低い比較例の長繊維強化熱可塑性
樹脂複合材料より、ガラス繊維ストランドの未分散個数
が非常に少なく、また、引張強度、曲げ強度ともに優れ
ていることがわかる。なお、実施例１と２の比較におい
ては、開繊指数が高いほうがこれらの効果が大きいこと
がわかる。

【００４４】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
連続繊維束にダメージを与えることなく、かつ作業性よ
く開繊指数が０．５〜３となるように開繊することがで
き、このように大きく開繊させた連続繊維束に熱可塑性
樹脂を含浸させることによって、熱可塑性樹脂が十分か
つ均一に含浸された長繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を
得ることができる。そして、この複合材料を用いること
によって、成形品の力学的特性や外観をより一層改善す
ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明を実施するための製造装置の一例を示す
概略側面図である。

【図２】同製造装置に用いられる開繊装置の概略平面図
である。

【符号の説明】

１１ 連続繊維束のケーキ １２ａ 連続繊維束 １２ｂ 開繊連続繊維束 １３ 駆動ロール １４ 開繊装置 １５ ダイ １６ 引き取り装置 １７ ペレタイザー Ａ 連続繊維束のたわみ

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B29B 15/08 - 15/14 B29B 11/16 C08J 5/24

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 無撚りの連続繊維束を、平均流速１０〜
   ５０ｍ／秒で流れる気体中に、この気体の流れ方向に対
   してほぼ直交する方向から導入し、前記気体流中を通過
   する際に、通過方向に沿った長さ１０ｍｍ当たりに対し
   て１〜５０ｍｍたるむようにたるみを与えて開繊処理を
   施し、下記数式１で定義される開繊指数Ｆが0.5 〜３と
   された開繊連続繊維束を得た後、この開繊連続繊維束に
   熱可塑性樹脂を含浸させることを特徴とする長繊維強化
   熱可塑性樹脂複合材料の製造法。 【数１】Ｆ＝Ｗ／ＤＮ （数式中、Ｆは開繊指数、Ｗは連続繊維束の幅（ｍ
   ｍ）、Ｄは連続繊維モノフィラメントの径（ｍｍ）、Ｎ
   は連続繊維モノフィラメントの本数を表し、連続繊維束
   の幅は、巻糸においては有姿の状態で測定し、開繊処理
   直後のものは処理装置出口における状態で測定する。）