JPH04283261A - 改良されたポリフェニレンエーテル−ポリエステル樹脂組成物 - Google Patents
改良されたポリフェニレンエーテル−ポリエステル樹脂組成物Info
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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-
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- Y10S525/905—Polyphenylene oxide
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
本明細書においては熱可塑性組成物特に、多くの有利な
性質で特徴づけられるポリフェニレンエーテル−ポリエ
ステル組成物が記載されている。
性質で特徴づけられるポリフェニレンエーテル−ポリエ
ステル組成物が記載されている。
【0001】ポリフェニレンエーテルと熱可塑性ポリエ
ステルとのブレンドは、結晶性タイプのポリエステルの
耐溶剤性をも発揮しながら、ポリフェニレンエーテル[
「PPE」又はポリフェニレンオキシドとしても知られ
る]の耐熱性と寸法安定性を発揮するため、いくつかの
用途において一般に魅力的である。
ステルとのブレンドは、結晶性タイプのポリエステルの
耐溶剤性をも発揮しながら、ポリフェニレンエーテル[
「PPE」又はポリフェニレンオキシドとしても知られ
る]の耐熱性と寸法安定性を発揮するため、いくつかの
用途において一般に魅力的である。
【0002】PPE樹脂と熱可塑性ポリエステルとは幾
分不相容であるため、これらの相容性を増すための様々
な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン及
びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第4,806
,297号においてポリカーボネート−ベース材料がそ
の相容化剤として使用されている。他の例として、エス
・ビー・ブラウンは、1989年5月15日付で提出さ
れた米国特許出願第351,905号明細書に記載され
ている様に、同様にポリエステルとの相容性の向上をも
たらすPPEの様々なエポキシトリアジン化合物による
キャップ化を開示している。
分不相容であるため、これらの相容性を増すための様々
な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン及
びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第4,806
,297号においてポリカーボネート−ベース材料がそ
の相容化剤として使用されている。他の例として、エス
・ビー・ブラウンは、1989年5月15日付で提出さ
れた米国特許出願第351,905号明細書に記載され
ている様に、同様にポリエステルとの相容性の向上をも
たらすPPEの様々なエポキシトリアジン化合物による
キャップ化を開示している。
【0003】相容化PPE/ポリエステル材料は、高度
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例には、芝生管理機器の製作に使用
するハウジング及びその他の部品、並びにドア、フェン
ダー等の自動車部品がある。
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例には、芝生管理機器の製作に使用
するハウジング及びその他の部品、並びにドア、フェン
ダー等の自動車部品がある。
【0004】現在市販されているPPE/ポリエステル
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野においてその性能の絶え間ない改良が要求
されている。高める必要のある性質の例には、しばしば
引張伸び及び延性が包含される。更に、この向上は引張
及び衝撃強さ、曲げモジュラス及びメルトフロー等の他
の必要な性質の犠牲の上に達成されてはならない。
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野においてその性能の絶え間ない改良が要求
されている。高める必要のある性質の例には、しばしば
引張伸び及び延性が包含される。更に、この向上は引張
及び衝撃強さ、曲げモジュラス及びメルトフロー等の他
の必要な性質の犠牲の上に達成されてはならない。
【0005】この様に、改良されたPPE/ポリエステ
ルブレンドへの要望は明らかである。この種の材料は、
耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ及びメルトフロー等の他
の重要な性質を実質的に維持しつつ優れた引張伸びを有
する必要がある。
ルブレンドへの要望は明らかである。この種の材料は、
耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ及びメルトフロー等の他
の重要な性質を実質的に維持しつつ優れた引張伸びを有
する必要がある。
【0006】
【発明の概要】前記製品に対する要件の直接的帰結とし
て、本発明は、(A) エポキシトリアジン化合物で
キャップされたポリフェニレンエーテル(PPE)樹脂
、(B) 熱可塑性ポリエステル樹脂及び(C)
線状テーパ型ブロック共重合体を含む改良された熱可塑
性組成物に係わる。
て、本発明は、(A) エポキシトリアジン化合物で
キャップされたポリフェニレンエーテル(PPE)樹脂
、(B) 熱可塑性ポリエステル樹脂及び(C)
線状テーパ型ブロック共重合体を含む改良された熱可塑
性組成物に係わる。
【0007】本発明はいくつかの態様では、また、以下
に更に記載するような様々なエラストマー性成分をも含
むことができる。
に更に記載するような様々なエラストマー性成分をも含
むことができる。
【0008】
【発明の詳述】成分(A)として適切なポリフェニレン
エーテルは当業界で周知であり、そして例えばアラン・
ヘイの米国特許第3,306,874号、同3,306
,875号及び同3,432,469号、ゲル・スタマ
トフの同3,257,357号及び同3,257,35
8号、ドゥエイン・エム・ホワイトらの同4,806,
602号、並びにスターリング・ビー・ブラウンらの同
4,806,297号各明細書に記載されている。 ホモポリマー及び共重合体の両方のポリフェニレンエー
テルが、本発明の範囲内である。
エーテルは当業界で周知であり、そして例えばアラン・
ヘイの米国特許第3,306,874号、同3,306
,875号及び同3,432,469号、ゲル・スタマ
トフの同3,257,357号及び同3,257,35
8号、ドゥエイン・エム・ホワイトらの同4,806,
602号、並びにスターリング・ビー・ブラウンらの同
4,806,297号各明細書に記載されている。 ホモポリマー及び共重合体の両方のポリフェニレンエー
テルが、本発明の範囲内である。
【0009】好適なPPE樹脂は、複数の式(I):
【
0010】
0010】
【化3】
の構造単位から成るホモポリマー及び共重合体である[
式中各Q1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも2個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Q2 は夫々水素原子、
ハロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェ
ニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はQ1
に関して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である]。
式中各Q1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも2個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Q2 は夫々水素原子、
ハロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェ
ニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はQ1
に関して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である]。
【0011】適切な第一級低級アルキル基の例は、メチ
ル、エチル、n−プロピル、n−ブチル、イソブチル、
n−アミル、イソアミル、2−メチルブチル、n−ヘキ
シル、2,3−ジメチルブチル、2−、3−又は4−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、sec−ブチル及
び3−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁には、各Q
1 はアルキル又はフェニル基、特に炭素数1乃至4の
アルキル基であり、そして各Q2 は水素原子である。
ル、エチル、n−プロピル、n−ブチル、イソブチル、
n−アミル、イソアミル、2−メチルブチル、n−ヘキ
シル、2,3−ジメチルブチル、2−、3−又は4−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、sec−ブチル及
び3−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁には、各Q
1 はアルキル又はフェニル基、特に炭素数1乃至4の
アルキル基であり、そして各Q2 は水素原子である。
【0012】とりわけ好適なポリフェニレンエーテルは
、2,6−ジメチルフェノールから誘導される単位から
成る。場合によって同様に好適なのは、2,6−ジメチ
ルフェノール及び2,3,6−トリメチルフェノールか
ら誘導される単位から成るPPE共重合体である。
、2,6−ジメチルフェノールから誘導される単位から
成る。場合によって同様に好適なのは、2,6−ジメチ
ルフェノール及び2,3,6−トリメチルフェノールか
ら誘導される単位から成るPPE共重合体である。
【0013】本発明の範囲内には、また分子量、溶融粘
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
PPE樹脂も包含される。例えば、1989年5月15
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第351,903号明細書に記載されている
様に、PPEポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
PPE樹脂も包含される。例えば、1989年5月15
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第351,903号明細書に記載されている
様に、PPEポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
【0014】他の例として、カップリング剤が2個のP
PE鎖のヒドロキシ基と反応されて高分子量ポリマーと
して生成されているカップリングされたPPEポリマー
を使用することもできる。
PE鎖のヒドロキシ基と反応されて高分子量ポリマーと
して生成されているカップリングされたPPEポリマー
を使用することもできる。
【0015】本発明に係わるPPE樹脂は、ゲル透過ク
ロマトグラフィーで測定して通常約20,000乃至8
0,000の重量平均分子量を有する。
ロマトグラフィーで測定して通常約20,000乃至8
0,000の重量平均分子量を有する。
【0016】更に、本発明に係わるPPE樹脂は、例え
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等当業界で公知の方法により製造することができ
る。
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等当業界で公知の方法により製造することができ
る。
【0017】前述した様に、本発明に係わるPPEポリ
マーを、1989年5月15日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第351,90
5号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ(即ち官能化)する。このタイプ
のキャップされたポリマーは、式(II):
マーを、1989年5月15日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第351,90
5号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ(即ち官能化)する。このタイプ
のキャップされたポリマーは、式(II):
【0018
】
】
【化4】
の末端基を含む[式中Q1 及びQ2 は前述の意味を
有し、Xはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又
は式(III):
有し、Xはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又
は式(III):
【0019】
【化5】
であり、そしてR1 は2価の脂肪族、脂環式、複素環
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である]。
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である]。
【0020】前記エポキシトリアジン−キャップPPE
物質は、溶液中で少なくとも1種のPPEポリマーを式
(IV):
物質は、溶液中で少なくとも1種のPPEポリマーを式
(IV):
【0021】
【化6】
の化合物と反応させることにより製造することができる
[式中R1 及びXは前述の意味を有する]。
[式中R1 及びXは前述の意味を有する]。
【0022】前記反応は、ピリジン等の塩基性試薬の存
在下で行なうことができる。
在下で行なうことができる。
【0023】式(IV)に合致し、そして本発明に適し
たエポキシクロロトリアジンの例は、 2−クロロ−4,6−ジグリシドキシ−1,3,5−ト
リアジン[ジグリシジルクロロシアヌレート(DGCC
)としても知られる]、 2−クロロ−4−(n−ブトキシ)−6−グリシドキシ
−1,3,5−トリアジン[n−ブチルグリシジルクロ
ロシアヌレート(BGCC)としても知られる]及び2
−クロロ−4−(2,4,6−トリメチルフェノキシ)
−6−グリシドキシ−1,3,5−トリアジン[メシチ
ルグリシジルクロロシアヌレート(MGCC)としても
知られる]である。
たエポキシクロロトリアジンの例は、 2−クロロ−4,6−ジグリシドキシ−1,3,5−ト
リアジン[ジグリシジルクロロシアヌレート(DGCC
)としても知られる]、 2−クロロ−4−(n−ブトキシ)−6−グリシドキシ
−1,3,5−トリアジン[n−ブチルグリシジルクロ
ロシアヌレート(BGCC)としても知られる]及び2
−クロロ−4−(2,4,6−トリメチルフェノキシ)
−6−グリシドキシ−1,3,5−トリアジン[メシチ
ルグリシジルクロロシアヌレート(MGCC)としても
知られる]である。
【0024】これらのエポキシクロロトリアジンの適切
な製造方法は当業界で周知であり、例えばスターリング
・ビー・ブラウンらの米国特許第4,895,945号
明細書に記載されている。例えば、2,4,6−トリク
ロロトリアジンをグリシドール又はグリシドールとn−
ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応させる
ことができる。
な製造方法は当業界で周知であり、例えばスターリング
・ビー・ブラウンらの米国特許第4,895,945号
明細書に記載されている。例えば、2,4,6−トリク
ロロトリアジンをグリシドール又はグリシドールとn−
ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応させる
ことができる。
【0025】通常、使用するPPEの量を基準として約
1乃至20重量%のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン1
モルあたり約0.5乃至5当量の量で存在する。
1乃至20重量%のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン1
モルあたり約0.5乃至5当量の量で存在する。
【0026】前記溶液法の代りとして、エポキシクロロ
トリアジン−キャップPPEポリマーを製造するために
、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテト
ラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動触
媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。この
方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となるた
め、時として好適である。
トリアジン−キャップPPEポリマーを製造するために
、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテト
ラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動触
媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。この
方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となるた
め、時として好適である。
【0027】前記キャップしたPPEポリマーは、非溶
媒による沈殿など従来からの方法で単離することができ
る。
媒による沈殿など従来からの方法で単離することができ
る。
【0028】前述した様に、本発明の組成物は成分(B
)として少なくとも1種の熱可塑性ポリエステルを含む
。
)として少なくとも1種の熱可塑性ポリエステルを含む
。
【0029】特定の熱可塑性ポリエステルを選択するこ
とは本発明の臨界条件ではなく、熱可塑性ポリエステル
の多くは式(V): の構造単位を含む[式中各R4 は夫々2価の脂肪族、
脂環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキ
レン基であり、そしてA1 は2価の芳香族基である]
。
とは本発明の臨界条件ではなく、熱可塑性ポリエステル
の多くは式(V): の構造単位を含む[式中各R4 は夫々2価の脂肪族、
脂環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキ
レン基であり、そしてA1 は2価の芳香族基である]
。
【0030】式(V)の構造を含む適切なポリエステル
の例は、ポリ(アルキレンジカルボキシレート)、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、前記ポリエステルは例えば約5乃至250マ
イクロ当量/グラム、更に好ましくは約20乃至70マ
イクロ当量/グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基
濃度を有することが時として望ましい。
の例は、ポリ(アルキレンジカルボキシレート)、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、前記ポリエステルは例えば約5乃至250マ
イクロ当量/グラム、更に好ましくは約20乃至70マ
イクロ当量/グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基
濃度を有することが時として望ましい。
【0031】本発明に係わるポリエステルは、時として
式(VI):
式(VI):
【0032】
【化7】
の構造単位を含む[式中R4 は前述の意味を有し、R
5はポリオキシアルキレン基であり、そしてA2 は3
価の芳香族基である]。
5はポリオキシアルキレン基であり、そしてA2 は3
価の芳香族基である]。
【0033】式(V)中のA1 基は通常p−もしくは
m−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式(
VI)中のA2 は通常トリメリト酸から誘導されそし
て構造:
m−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式(
VI)中のA2 は通常トリメリト酸から誘導されそし
て構造:
【0034】
【化8】
を有する。
【0035】ポリ(アルキレンテレフタレート)はしば
しば本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ(
エチレンテレフタレート)(PET)及びポリ(ブチレ
ンテレフタレート)(PBT)がこのポリ(アルキレン
テレフタレート)群の最も好適な一員である。PETと
PBTとの混合物も、時として非常に適している。
しば本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ(
エチレンテレフタレート)(PET)及びポリ(ブチレ
ンテレフタレート)(PBT)がこのポリ(アルキレン
テレフタレート)群の最も好適な一員である。PETと
PBTとの混合物も、時として非常に適している。
【0036】ポリアルキレンテレフタレートの例が、そ
のほかに米国特許第4,902,753号、同4,12
8,526号、同3,953,394号、同3,671
,487号、同3,047,539号、同2,822,
348号、同2,727,881号、同2,720,5
02号及び同2,465,319号各明細書に示されて
いる。
のほかに米国特許第4,902,753号、同4,12
8,526号、同3,953,394号、同3,671
,487号、同3,047,539号、同2,822,
348号、同2,727,881号、同2,720,5
02号及び同2,465,319号各明細書に示されて
いる。
【0037】前記ポリエステルは、30℃の60重量%
のフェノールと40重量%の1,1,2,2−テトラク
ロロエタンとの混合物中での固有粘度で測定して通常約
20,000乃至70,000の範囲内の数平均分子量
を有する。本明細書中に記載されているポリエステルの
製造方法は、一般的に当業界で周知である。
のフェノールと40重量%の1,1,2,2−テトラク
ロロエタンとの混合物中での固有粘度で測定して通常約
20,000乃至70,000の範囲内の数平均分子量
を有する。本明細書中に記載されているポリエステルの
製造方法は、一般的に当業界で周知である。
【0038】本発明において使用するPPEとポリエス
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
として所望する性質の種類により主として規定される。 通常は、各ポリマーを組成物の総重量を基準として約1
5重量%乃至約70重量%の範囲内の量で使用する。好
適な態様においては、キャップしたPPEポリマーの熱
可塑性ポリエステルに対する重量比は約60:40乃至
約20:80の範囲内である。
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
として所望する性質の種類により主として規定される。 通常は、各ポリマーを組成物の総重量を基準として約1
5重量%乃至約70重量%の範囲内の量で使用する。好
適な態様においては、キャップしたPPEポリマーの熱
可塑性ポリエステルに対する重量比は約60:40乃至
約20:80の範囲内である。
【0039】前記キャップ化PPE樹脂と熱可塑性ポリ
エステルとの混合には、以下に記載する様な様々な従来
からの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレ
ンド法を通常使用する。反応温度は、約175乃至35
0℃の範囲内である。
エステルとの混合には、以下に記載する様な様々な従来
からの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレ
ンド法を通常使用する。反応温度は、約175乃至35
0℃の範囲内である。
【0040】反応性条件下での前記キャップPPEとポ
リエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含まれ
るある種のPPE−ポリエステル共重合体が生成する。 このブレンドにより得られる何れの生成共重合体をも、
「PPE−ポリエステル共重合体」として言及する。即
ち、本発明の組成物は様々な割合のPPE及びポリエス
テルホモポリマーと共にPPE−ポリエステル共重合体
を含むことができる。
リエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含まれ
るある種のPPE−ポリエステル共重合体が生成する。 このブレンドにより得られる何れの生成共重合体をも、
「PPE−ポリエステル共重合体」として言及する。即
ち、本発明の組成物は様々な割合のPPE及びポリエス
テルホモポリマーと共にPPE−ポリエステル共重合体
を含むことができる。
【0041】成分(C)はテーパ型線状ブロック共重合
体であり、そして通常A1 及びB1 のブロックを含
む[但し、前記A1 は重合されたビニル芳香族炭化水
素のブロックであり、そしてB1 は少なくとも1種の
重合された共役ジエンから誘導される水素化、部分水素
化又は非水素化ブロックである]。
体であり、そして通常A1 及びB1 のブロックを含
む[但し、前記A1 は重合されたビニル芳香族炭化水
素のブロックであり、そしてB1 は少なくとも1種の
重合された共役ジエンから誘導される水素化、部分水素
化又は非水素化ブロックである]。
【0042】ポリマー技術の当業者は、「テーパ型」の
概念を理解していよう。また、テーパ型ポリマー又は共
重合体を得る技術は当業界で周知である。テーパ型ポリ
マーに関する文献の例は、米国特許第4,948,83
2号、同4,939,207号、同4,918,145
号、同4,914,248号、同4,913,971号
及び同4,116,917号各明細書である。
概念を理解していよう。また、テーパ型ポリマー又は共
重合体を得る技術は当業界で周知である。テーパ型ポリ
マーに関する文献の例は、米国特許第4,948,83
2号、同4,939,207号、同4,918,145
号、同4,914,248号、同4,913,971号
及び同4,116,917号各明細書である。
【0043】成分(C)は、通常該成分の総重量を基準
として約50重量%乃至約90重量%のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、70重量%乃至約
80重量%のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記共
重合体全体の重量平均分子量は、好ましくは約90,0
00乃至約270,000であり、そして最も好ましく
は約110,000乃至約150,000の範囲内であ
る。
として約50重量%乃至約90重量%のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、70重量%乃至約
80重量%のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記共
重合体全体の重量平均分子量は、好ましくは約90,0
00乃至約270,000であり、そして最も好ましく
は約110,000乃至約150,000の範囲内であ
る。
【0044】成分(C)のビニル芳香族ポリマーは、好
ましくはランダム及びブロックの両方の構造単位を含む
形態にあり、ランダムのブロックに対する重量比は通常
約1.5:1乃至約4:1の範囲内であり、そして更に
好ましくは約2.5:1乃至約3:1の範囲内である。 このタイプの適切な物質のいくつかは、約10,000
乃至約30,000の分子量を有するビニル芳香族ポリ
マーのブロック、これに続く約25,000乃至約65
,000の分子量を有する重合された共役ジエンのブロ
ックを含み、該ブロック自体は約30,000乃至約5
0,000の分子量を有するビニル芳香族−共役ジエン
ポリマーのランダムブロック(例えばスチレン−ブタジ
エンのランダムブロック)に結合している。前記ランダ
ムブロックを、他端で通常約30,000乃至約50,
000の分子量を有するもう1つのビニル芳香族ポリマ
ーのブロックに結合させることができる。
ましくはランダム及びブロックの両方の構造単位を含む
形態にあり、ランダムのブロックに対する重量比は通常
約1.5:1乃至約4:1の範囲内であり、そして更に
好ましくは約2.5:1乃至約3:1の範囲内である。 このタイプの適切な物質のいくつかは、約10,000
乃至約30,000の分子量を有するビニル芳香族ポリ
マーのブロック、これに続く約25,000乃至約65
,000の分子量を有する重合された共役ジエンのブロ
ックを含み、該ブロック自体は約30,000乃至約5
0,000の分子量を有するビニル芳香族−共役ジエン
ポリマーのランダムブロック(例えばスチレン−ブタジ
エンのランダムブロック)に結合している。前記ランダ
ムブロックを、他端で通常約30,000乃至約50,
000の分子量を有するもう1つのビニル芳香族ポリマ
ーのブロックに結合させることができる。
【0045】いくつかの好適な態様においては、成分(
C)のA1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレン
、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレ
ン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれる
単量体から誘導される。B1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、1,3
−ペンタジエン、2,3−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分(C)は1種を超えるA1 及び/又は
B1 ブロックを含むことが可能である。
C)のA1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレン
、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレ
ン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれる
単量体から誘導される。B1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、1,3
−ペンタジエン、2,3−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分(C)は1種を超えるA1 及び/又は
B1 ブロックを含むことが可能である。
【0046】前記分子量範囲内のテーパ型線状スチレン
−ブタジエン−スチレン(SBS)「トリブロック」共
重合体が、成分(C)として使用するのにとりわけ適し
ている。この種の物質の例は、フィナ・オイル・アンド
・ケミカル・カンパニイ(Fina Oil an
d Chemical Company)から市販
されている製品である登録商標フィナクリアー(FIN
ACLEAR)520である。
−ブタジエン−スチレン(SBS)「トリブロック」共
重合体が、成分(C)として使用するのにとりわけ適し
ている。この種の物質の例は、フィナ・オイル・アンド
・ケミカル・カンパニイ(Fina Oil an
d Chemical Company)から市販
されている製品である登録商標フィナクリアー(FIN
ACLEAR)520である。
【0047】成分(C)の適切な量は、製品の最終用途
、所望する衝撃強さの程度、及び存在する特定の他の成
分の種類及び特性などのいくつかのファクターに依存す
る。
、所望する衝撃強さの程度、及び存在する特定の他の成
分の種類及び特性などのいくつかのファクターに依存す
る。
【0048】通常、組成物の総重量を基準として約1重
量%乃至約20重量%の成分(C)を使用する。好まし
くは、この量は約5重量%乃至約15重量%である。
量%乃至約20重量%の成分(C)を使用する。好まし
くは、この量は約5重量%乃至約15重量%である。
【0049】いくつかの態様においては、本発明の組成
物はエラストマー性ブロック共重合体及びその混合物等
のエラストマー性物質の混合により更に増強される。そ
れらは、以下に更に記載する様に、通常組成物の総重量
を基準として約1重量%乃至約30重量%の範囲内の量
で使用する。
物はエラストマー性ブロック共重合体及びその混合物等
のエラストマー性物質の混合により更に増強される。そ
れらは、以下に更に記載する様に、通常組成物の総重量
を基準として約1重量%乃至約30重量%の範囲内の量
で使用する。
【0050】適切な物質の例には、A−B、A−B−A
′もしくは(A−B)m −X構造又はこれらの構造の
混合物で示される様々なジブロック又はトリブロック共
重合体が包含される[但し、前記A及びA′は夫々重合
されたビニル芳香族炭化水素のブロックであり、各Bは
少なくとも1種の重合された共役ジエンから誘導され、
Xは多官能カップリング剤の基であり、そしてmは少な
くとも2の整数である]。これらの種類の物質は当業界
で周知であり、そしてしばしばポリスチレンのブロック
とポリイソプレン又はポリブタジエンのブロックとを含
む。前記ポリブタジエン又はポリイソプレンは、完全水
素化、部分水素化又は非水素化であることができる。適
切なブロック共重合体のいくつかの例が、英国特許第1
,264,741号、米国特許第3,078,254号
、同3,149,182号、同3,231,635号、
同3,265,765号、同3,287,333号、同
3,297,793号、同3,462,162号、同3
,594,452号、同3,595,942号、同3,
694,523号、同3,842,029号、同4,4
02,159号、同4,755,566号、同4,87
4,810号、同4,889,889号、同4,900
,786号及び同4,935,472号各明細書に示さ
れている。
′もしくは(A−B)m −X構造又はこれらの構造の
混合物で示される様々なジブロック又はトリブロック共
重合体が包含される[但し、前記A及びA′は夫々重合
されたビニル芳香族炭化水素のブロックであり、各Bは
少なくとも1種の重合された共役ジエンから誘導され、
Xは多官能カップリング剤の基であり、そしてmは少な
くとも2の整数である]。これらの種類の物質は当業界
で周知であり、そしてしばしばポリスチレンのブロック
とポリイソプレン又はポリブタジエンのブロックとを含
む。前記ポリブタジエン又はポリイソプレンは、完全水
素化、部分水素化又は非水素化であることができる。適
切なブロック共重合体のいくつかの例が、英国特許第1
,264,741号、米国特許第3,078,254号
、同3,149,182号、同3,231,635号、
同3,265,765号、同3,287,333号、同
3,297,793号、同3,462,162号、同3
,594,452号、同3,595,942号、同3,
694,523号、同3,842,029号、同4,4
02,159号、同4,755,566号、同4,87
4,810号、同4,889,889号、同4,900
,786号及び同4,935,472号各明細書に示さ
れている。
【0051】ブロック共重合体のいくつかの具体例は、
ポリスチレン−ポリブタジエン、ポリスチレン−ポリイ
ソプレン、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンで
ある。前述した様に、これらの物質の例えばスチレン−
エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチ
レン−エチレン−プロピレンブロック共重合体等の水素
化形も可能である。
ポリスチレン−ポリブタジエン、ポリスチレン−ポリイ
ソプレン、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンで
ある。前述した様に、これらの物質の例えばスチレン−
エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチ
レン−エチレン−プロピレンブロック共重合体等の水素
化形も可能である。
【0052】これらの組成物中に含ませることができる
エラストマー性物質の他の種類は、共役ジエンポリマー
、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリング剤か
ら成るセグメント又は「ブロック」を含むラジアルテレ
ブロック共重合体である。これらの物質は時として「枝
分れ」ポリマーと言われ、そして当業界で公知である。 例えば、これらは米国特許第4,097,550号明細
書、アドヘシブス・エージ、マースら、1971年12
月、15乃至20頁[ADHESIVES AGE,
Marrs et al,December,19
71,pp 15−20]及びラバー・ワールド、ホ
ースら、1973年1月、27乃至32頁[RUBBE
R WORLD,Haws et al,Jan
uary,1973,pp27−32]に概括的に記載
されている。
エラストマー性物質の他の種類は、共役ジエンポリマー
、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリング剤か
ら成るセグメント又は「ブロック」を含むラジアルテレ
ブロック共重合体である。これらの物質は時として「枝
分れ」ポリマーと言われ、そして当業界で公知である。 例えば、これらは米国特許第4,097,550号明細
書、アドヘシブス・エージ、マースら、1971年12
月、15乃至20頁[ADHESIVES AGE,
Marrs et al,December,19
71,pp 15−20]及びラバー・ワールド、ホ
ースら、1973年1月、27乃至32頁[RUBBE
R WORLD,Haws et al,Jan
uary,1973,pp27−32]に概括的に記載
されている。
【0053】通常、前記ジエンポリマーのいくつか(頻
繁には3個以上)の鎖がカップリング剤から伸長し、夫
々の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロ
ックにより末端停止されている。
繁には3個以上)の鎖がカップリング剤から伸長し、夫
々の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロ
ックにより末端停止されている。
【0054】前記ラジアルテレブロック共重合体の形成
に使用することができる共役ジエンの例は、1,3−ブ
タジエン、イソプレン、2,3−ジメチル−1,3−ブ
タジエン、1,3−ペンタジエン、3−ブチル−1,3
−オクタジエン及びこれらジエンの混合物であり、1,
3−ブタジエンが最も好適である。
に使用することができる共役ジエンの例は、1,3−ブ
タジエン、イソプレン、2,3−ジメチル−1,3−ブ
タジエン、1,3−ペンタジエン、3−ブチル−1,3
−オクタジエン及びこれらジエンの混合物であり、1,
3−ブタジエンが最も好適である。
【0055】前記ラジアルテレブロック共重合体用のビ
ニル芳香族ポリマーは、通常前出の米国特許第4,09
7,550号明細書の2欄式(I)で表わされる化合物
等の化合物から製造される。この種の化合物の例は、ス
チレン、クロロスチレン、ビニルトルエン、3−メチル
スチレン、4−n−プロピルスチレン、4−シクロヘキ
シルスチレン、4−ドデシルスチレン、2−エチル−4
−ベンジルスチレン、4−p−トリルスチレン、4−(
4−フェニル−n−ブチル)スチレン、1−ビニルナフ
タレン、2−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物の
何れかのアルキル、シクロアルキル、アリール、アルカ
リール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの化
合物の何れかの混合物及び/又は共重合体を、前記ビニ
ル芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
ニル芳香族ポリマーは、通常前出の米国特許第4,09
7,550号明細書の2欄式(I)で表わされる化合物
等の化合物から製造される。この種の化合物の例は、ス
チレン、クロロスチレン、ビニルトルエン、3−メチル
スチレン、4−n−プロピルスチレン、4−シクロヘキ
シルスチレン、4−ドデシルスチレン、2−エチル−4
−ベンジルスチレン、4−p−トリルスチレン、4−(
4−フェニル−n−ブチル)スチレン、1−ビニルナフ
タレン、2−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物の
何れかのアルキル、シクロアルキル、アリール、アルカ
リール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの化
合物の何れかの混合物及び/又は共重合体を、前記ビニ
ル芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
【0056】前記ラジアルテレブロック共重合体の分子
量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは約100
,000乃至約350,000の範囲内である。更に、
前記ラジアルテレブロック共重合体は、好ましくは該テ
レブロック共重合体の総重量を基準として約1乃至約5
0重量部のビニル芳香族化合物及び約99乃至約50重
量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な量の
選定には、使用する試剤の種類及び使用する有機金属開
始剤の量(後者については下述する)等様々なファクタ
ーを考慮する。通常、例えば樹脂100部あたり約0.
1乃至1.0重量部など、比較的少量のカップリング剤
が好適である。
量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは約100
,000乃至約350,000の範囲内である。更に、
前記ラジアルテレブロック共重合体は、好ましくは該テ
レブロック共重合体の総重量を基準として約1乃至約5
0重量部のビニル芳香族化合物及び約99乃至約50重
量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な量の
選定には、使用する試剤の種類及び使用する有機金属開
始剤の量(後者については下述する)等様々なファクタ
ーを考慮する。通常、例えば樹脂100部あたり約0.
1乃至1.0重量部など、比較的少量のカップリング剤
が好適である。
【0057】本発明に係わるラジアルテレブロック共重
合体は、市販されている。また、それらは当業界で公知
の方法で製造することができる。例えば、n−ブチルリ
チウム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共
役ジエンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合さ
せ、これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活
性金属原子を含む共重合体を生成させることで製造する
ことができる。これらの金属原子−末端停止ポリマーを
、その後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応し
、そして前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する少
なくとも3個の活性部倍を有するカップリング剤と反応
させることができる。これにより、前記多官能カップリ
ング剤により形成される核から放射する比較的長い枝を
有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許第
3,281,383号明細書に、この種の製造方法が教
示されている。
合体は、市販されている。また、それらは当業界で公知
の方法で製造することができる。例えば、n−ブチルリ
チウム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共
役ジエンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合さ
せ、これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活
性金属原子を含む共重合体を生成させることで製造する
ことができる。これらの金属原子−末端停止ポリマーを
、その後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応し
、そして前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する少
なくとも3個の活性部倍を有するカップリング剤と反応
させることができる。これにより、前記多官能カップリ
ング剤により形成される核から放射する比較的長い枝を
有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許第
3,281,383号明細書に、この種の製造方法が教
示されている。
【0058】前記ラジアルテレブロック共重合体用のカ
ップリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアナート
、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無水
物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択するこ
とができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特許
明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデヒ
ド基との組合せ、又はイソシアナート基とハロゲン化物
基との組合せなどの2種以上の官能基を含むことができ
る。
ップリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアナート
、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無水
物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択するこ
とができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特許
明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデヒ
ド基との組合せ、又はイソシアナート基とハロゲン化物
基との組合せなどの2種以上の官能基を含むことができ
る。
【0059】本発明のいくつかの好適な態様では、スチ
レンから誘導される末端ブロックと、エポキシ化ポリブ
タジエン、SiCl4 又はこれらの混合物から選ばれ
るカップリング剤を含む、スチレンとブタジエンとのラ
ジアルテレブロック共重合体を必要とする。好適なエポ
キシ化ポリブタジエンカップリング剤の例は、オキシロ
ン(Oxiron)2000及びオキシロン2001と
して商品表示されているものである。
レンから誘導される末端ブロックと、エポキシ化ポリブ
タジエン、SiCl4 又はこれらの混合物から選ばれ
るカップリング剤を含む、スチレンとブタジエンとのラ
ジアルテレブロック共重合体を必要とする。好適なエポ
キシ化ポリブタジエンカップリング剤の例は、オキシロ
ン(Oxiron)2000及びオキシロン2001と
して商品表示されているものである。
【0060】時として、前記ラジアルテレブロック物質
を軽鉱油等の鉱油で増量又は希釈することができる。こ
れらの増量剤は、前記ラジアルテレブロック物質の約6
0重量%までを構成することができる。
を軽鉱油等の鉱油で増量又は希釈することができる。こ
れらの増量剤は、前記ラジアルテレブロック物質の約6
0重量%までを構成することができる。
【0061】本発明に適したラジアルテレブロック共重
合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニイ(Fi
na Oil Company)から入手できるフ
ィナプレン(FINAPRENE)製品群、等級401
、411、414、416及び417である。
合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニイ(Fi
na Oil Company)から入手できるフ
ィナプレン(FINAPRENE)製品群、等級401
、411、414、416及び417である。
【0062】本発明の組成物に使用するエラストマー性
物質の量は、使用する特定の単量体、並びに最終製品に
所望する様々な性質(例えば衝撃強さ)の程度などのい
くつかのファクターに依存する。通常、組成物の総重量
を基準として約1重量%乃至約30重量%のエラストマ
ーを使用する。更に好適な態様において、約5重量%乃
至約15重量%のエラストマーを使用する。
物質の量は、使用する特定の単量体、並びに最終製品に
所望する様々な性質(例えば衝撃強さ)の程度などのい
くつかのファクターに依存する。通常、組成物の総重量
を基準として約1重量%乃至約30重量%のエラストマ
ーを使用する。更に好適な態様において、約5重量%乃
至約15重量%のエラストマーを使用する。
【0063】本発明の組成物中には、様々な特性を付与
する又は特性を高める様々な添加剤が時として含まれる
。添加剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、着
色剤、潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定剤
、紫外線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の有
効な量は、夫々について、通常組成物の総重量を基準と
して約0.1重量%乃至約50重量%の範囲内である。
する又は特性を高める様々な添加剤が時として含まれる
。添加剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、着
色剤、潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定剤
、紫外線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の有
効な量は、夫々について、通常組成物の総重量を基準と
して約0.1重量%乃至約50重量%の範囲内である。
【0064】本発明の組成物は、当業界で周知の従来か
らの方法により製造することができる。例えば、前記成
分を親密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混合
することができる。これらの方法には、しばしば、可成
りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。1つの
供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用す
ることができ、あるいはその代りに、複数の供給口を含
む押出機を使用することができる。例えば、適切な押出
機の上流供給口を通してキャップしたPPE及び一部の
ポリエステルを加え、残りのポリエステル、線状テーパ
型ブロック共重合体及び何れかのその他の成分を下流供
給口から加えることができる。押出機を、時として真空
ベントする。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者に
よれば実験なしに決定することができ、通常は約240
℃乃至約320℃の範囲内である。
らの方法により製造することができる。例えば、前記成
分を親密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混合
することができる。これらの方法には、しばしば、可成
りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。1つの
供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用す
ることができ、あるいはその代りに、複数の供給口を含
む押出機を使用することができる。例えば、適切な押出
機の上流供給口を通してキャップしたPPE及び一部の
ポリエステルを加え、残りのポリエステル、線状テーパ
型ブロック共重合体及び何れかのその他の成分を下流供
給口から加えることができる。押出機を、時として真空
ベントする。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者に
よれば実験なしに決定することができ、通常は約240
℃乃至約320℃の範囲内である。
【0065】前記組成物は、一般に溶融状態及び成形品
の形態で並はずれた性質の組合せを有する。これらの性
質のいくつかは、優れた引張伸び、高いメルトフロー、
優れた耐薬品性及び引張強さ、及び良好な衝撃強さであ
る。以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
の形態で並はずれた性質の組合せを有する。これらの性
質のいくつかは、優れた引張伸び、高いメルトフロー、
優れた耐薬品性及び引張強さ、及び良好な衝撃強さであ
る。以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
【0066】
【実施例】これらの実施例において、下記物質を使用し
た。
た。
【0067】キャップしたPPE(成分A) −
ベースの樹脂は、クロロホルム中、25℃で0.40d
l/gの固有粘度を有するポリ(2,6−ジメチル−1
,4−フェニレンエーテル)であった。4重量%(%は
前記PPEに対する%として表示した)の式(IV)の
エポキシトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後
PPEとトルエンとの溶液にかくはん下で加えた。溶液
を0.5時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物
を沈殿させ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥
させた。
ベースの樹脂は、クロロホルム中、25℃で0.40d
l/gの固有粘度を有するポリ(2,6−ジメチル−1
,4−フェニレンエーテル)であった。4重量%(%は
前記PPEに対する%として表示した)の式(IV)の
エポキシトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後
PPEとトルエンとの溶液にかくはん下で加えた。溶液
を0.5時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物
を沈殿させ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥
させた。
【0068】ポリエステル(成分B) − 使用し
たポリエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定
して約103,000の重量平均分子量と約1.9の分
散度を有するポリ(ブチレンテレフタレート)であった
。このポリエステルは、滴定により測定して約50マイ
クロ当量/gの酸末端基数を有していた。
たポリエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定
して約103,000の重量平均分子量と約1.9の分
散度を有するポリ(ブチレンテレフタレート)であった
。このポリエステルは、滴定により測定して約50マイ
クロ当量/gの酸末端基数を有していた。
【0069】テーパ型線状ブロック共重合体(成分C)
− 使用した物質は、フィナ・オイル・アンド・
ケミカル・カンパニイから登録商標フィナクリアー52
0として市販されているスチレン−ブタジエン−スチレ
ンブロック共重合体であった。この物質は、約27重量
%のブタジエン及び73重量%のポリスチレン(約56
%がブロック形で、そして17%がブタジエンにランダ
ムに結合)を含んでいた。この共重合体の重量平均分子
量(絶対)は約120,000乃至130,000であ
り、数平均分子量(絶対)は約100,000乃至10
5,000の範囲内であった。一方のポリスチレン末端
ブロックが約25,000の重量平均分子量を有し、そ
して他方のポリスチレン末端ブロックが約40,000
乃至47,000の平均分子量を有していた。
− 使用した物質は、フィナ・オイル・アンド・
ケミカル・カンパニイから登録商標フィナクリアー52
0として市販されているスチレン−ブタジエン−スチレ
ンブロック共重合体であった。この物質は、約27重量
%のブタジエン及び73重量%のポリスチレン(約56
%がブロック形で、そして17%がブタジエンにランダ
ムに結合)を含んでいた。この共重合体の重量平均分子
量(絶対)は約120,000乃至130,000であ
り、数平均分子量(絶対)は約100,000乃至10
5,000の範囲内であった。一方のポリスチレン末端
ブロックが約25,000の重量平均分子量を有し、そ
して他方のポリスチレン末端ブロックが約40,000
乃至47,000の平均分子量を有していた。
【0070】フィナクリアー520の他の関連する性質
は以下の通りである。
は以下の通りである。
【0071】メルトフローインデックス[g/10分、
ASTM法D−1238、条件Gによる] : 7
.5、 引張強さ[ASTM法D−638] : 3,00
0psi、伸び[D−638] : 200%、曲
げモジュラス[ASTM法D−790] : 17
5メガpsi、 アイゾット衝撃[ASTM法D−256A、ノッチなし
] : 15フート・ポンド/インチ、ガードナー
衝撃[ASTM法D−3029] : 150イン
チ・ポンド。
ASTM法D−1238、条件Gによる] : 7
.5、 引張強さ[ASTM法D−638] : 3,00
0psi、伸び[D−638] : 200%、曲
げモジュラス[ASTM法D−790] : 17
5メガpsi、 アイゾット衝撃[ASTM法D−256A、ノッチなし
] : 15フート・ポンド/インチ、ガードナー
衝撃[ASTM法D−3029] : 150イン
チ・ポンド。
【0072】ブロック共重合体 − いくつかの試
料で使用した衝撃変性剤は、不飽和スチレン−ブタジエ
ン−スチレン線状ブロック共重合体、登録商標クレート
ン(KRATON)D−1102であった。
料で使用した衝撃変性剤は、不飽和スチレン−ブタジエ
ン−スチレン線状ブロック共重合体、登録商標クレート
ン(KRATON)D−1102であった。
【0073】下記実施例における組成物を、30mmウ
エルナー・アンド・フライダラー(Werner &
Pfleiderer)二軸押出機を用いて成分を
乾式ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り
、成分量は重量部で表示した。
エルナー・アンド・フライダラー(Werner &
Pfleiderer)二軸押出機を用いて成分を
乾式ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り
、成分量は重量部で表示した。
【0074】押出物を急冷し、そしてペレット化し、そ
の後生成物をトーシバ(Toshiba)射出成形機を
用いて試験片に成形した。
の後生成物をトーシバ(Toshiba)射出成形機を
用いて試験片に成形した。
【0075】安定剤 − 組成物には、そのほか、
樹脂100重量部を基準として夫々約0.2乃至0.3
重量部の量の3種類の酸化防止剤[硫黄ベースの物質、
ヒンダードフェノール及び亜リン酸エステルベースの物
質]が含まれていた。
樹脂100重量部を基準として夫々約0.2乃至0.3
重量部の量の3種類の酸化防止剤[硫黄ベースの物質、
ヒンダードフェノール及び亜リン酸エステルベースの物
質]が含まれていた。
【0076】実施例1
前述の様にして、表1中の組成物を調製した。成形片に
対する試験[従来からのASTM法を用いた]により、
下記表に示した性質が判明した。
対する試験[従来からのASTM法を用いた]により、
下記表に示した性質が判明した。
【0077】
【表1】
表1
試 料 番 号
1*
2 3キャップしたPP
E(重量部) 30
30 30ポリエステル
60 60 60
トリブロック共重合体 a
−− −−
5テーパ型共重合体 c
−− 1
0 5性質 アイゾット衝撃強さ(ノッチ
0.24 0.54 3.3付、フー
ト・ポンド/インチ) ダイナタップ衝撃強さ b
3B 24B 4
2D(室温、フート・ポンド) ダイナタップ衝撃強さ
4B 5B
50D( −20°F、フート・ポンド) 曲げモジュラス(kpsi)
386 375 332曲げ
強さ(kpsi)
14.9 14.5 12.8引張
降伏(kpsi)
9.2 9.4 8.
3引張伸び(破断点、%)
8 25
45*: 対照例、 a: スチレン−ブタジエン−スチレン線状ブロック
共重合体、b: 「D」は延性、「B」は脆性、c:
フィナクリアー520。
表1
試 料 番 号
1*
2 3キャップしたPP
E(重量部) 30
30 30ポリエステル
60 60 60
トリブロック共重合体 a
−− −−
5テーパ型共重合体 c
−− 1
0 5性質 アイゾット衝撃強さ(ノッチ
0.24 0.54 3.3付、フー
ト・ポンド/インチ) ダイナタップ衝撃強さ b
3B 24B 4
2D(室温、フート・ポンド) ダイナタップ衝撃強さ
4B 5B
50D( −20°F、フート・ポンド) 曲げモジュラス(kpsi)
386 375 332曲げ
強さ(kpsi)
14.9 14.5 12.8引張
降伏(kpsi)
9.2 9.4 8.
3引張伸び(破断点、%)
8 25
45*: 対照例、 a: スチレン−ブタジエン−スチレン線状ブロック
共重合体、b: 「D」は延性、「B」は脆性、c:
フィナクリアー520。
【0078】表1のデータにより、一般に本発明の組成
物が様々な優れた特性を発揮することが示された。例え
ば、これらの組成物ではアイゾット衝撃強さ及び引張伸
びが非常に高まる。
物が様々な優れた特性を発揮することが示された。例え
ば、これらの組成物ではアイゾット衝撃強さ及び引張伸
びが非常に高まる。
【0079】化学工業の当業者は、前記の教示を考慮し
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識しよう。従って、前記特定の態様において、請求の
範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内での
変形が可能であることを理解すべきである。
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識しよう。従って、前記特定の態様において、請求の
範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内での
変形が可能であることを理解すべきである。
Claims (31)
- 【請求項1】 (A) エポキシトリアジン化合物
でキャップされたポリフェニレンエーテル、(B)
熱可塑性ポリエステル樹脂及び (C) 線状テーパ型ブロック共重合体を含む熱可塑
性組成物。 - 【請求項2】 ポリフェニレンエーテルが複数の式:
【化1】 の構造単位から成る請求項1記載の組成物[式中各Q1
は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル
基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、
炭化水素オキシ基又は少なくとも2個の炭素原子がハロ
ゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化水素オキシ
基であり、そして各Q2 は夫々水素原子、ハロゲン原
子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニル基、ハ
ロアルキル基、炭化水素オキシ基又はQ1 に関して定
義した様なハロ炭化水素オキシ基である]。 - 【請求項3】 ポリフェニレンエーテルがポリ(2,
6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)である請
求項2記載の組成物。 - 【請求項4】 ポリフェニレンエーテルが2,6−ジ
メチルフェノール、2,3,6−トリメチルフェノール
及びこれらの混合物か成なる群から選ばれる単量体から
誘導される請求項2記載の組成物。 - 【請求項5】 ポリエステルが式: の構造単位を含む請求項2記載の組成物[式中各R4
は夫々2価の脂肪族、脂環式もしくは芳香族炭化水素基
又はポリオキシアルキレン基であり、そしてA1 は2
価の芳香族基である]。 - 【請求項6】 ポリエステルがポリ(アルキレンジカ
ルボキシレート)又は少なくとも2種のポリ(アルキレ
ンジカルボキシレート)の混合物である請求項5記載の
組成物。 - 【請求項7】 ポリ(アルキレンジカルボキシレート
)がポリ(エチレンテレフタレート)、ポリ(ブチレン
テレフタレート)又はこれらの混合物である請求項6記
載の組成物。 - 【請求項8】 ポリエステルが更に式:【化2】 の単位を含む請求項5記載の組成物[式中R5 はポリ
オキシアルキレン基であり、そしてA2 は3価の芳香
族基である]。 - 【請求項9】 成分(C)のテーパ型共重合体がA1
及びB1 のブロックを含む請求項1記載の組成物[
但し、前記A1は少なくとも1種の重合されたビニル芳
香族炭化水素のブロックであり、そしてB1 は少なく
とも1種の重合された共役ジエンから誘導される水素化
、部分水素化又は非水素化ブロックである]。 - 【請求項10】 A1 ブロックがスチレン、α−メ
チルスチレン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、
ビニルキシレン及びこれらの単量体の混合物から成る群
から選ばれる単量体から誘導される請求項9記載の組成
物。 - 【請求項11】 B1 ブロックがブタジエン、イソ
プレン、エチレン、ブチレン、1,3−ペンタジエン、
2,3−ジメチルブタジエン及びこれらの組合せから成
る群から選ばれる単量体から誘導される請求項10記載
の組成物。 - 【請求項12】 存在する成分(C)の量が組成物の
総重量を基準として約1重量%乃至約20重量%の範囲
内である請求項9記載の組成物。 - 【請求項13】 存在する成分(C)の量が約5重量
%乃至約15重量%の範囲内である請求項12記載の組
成物。 - 【請求項14】 更にエラストマー性物質を含む請求
項1記載の組成物。 - 【請求項15】 エラストマー性物質がA−B、A−
B−A′もしくは(A−B)m −Xの構造又はこれら
の構造の混合物で示されるブロック共重合体である請求
項14記載の組成物[式中A及びA′は夫々重合された
ビニル芳香族炭化水素のブロックであり、各Bは少なく
とも1種の重合された共役ジエンから誘導され、Xは多
官能カップリング剤の基であり、そしてmは少なくとも
2の整数である]。 - 【請求項16】 エラストマー性物質がスチレンのブ
ロックとポリブタジエン又はポリイソプレンのブロック
とを含み、そして水素化、部分水素化又は非水素化であ
る請求項15記載の組成物。 - 【請求項17】 エラストマー性物質がスチレン−ブ
タジエン−スチレンブロック共重合体又はスチレン−エ
チレン−プロピレンブロック共重合体である請求項16
記載の組成物。 - 【請求項18】 エラストマー性物質がラジアルテレ
ブロック共重合体である請求項14記載の組成物。 - 【請求項19】 テレブロック共重合体がビニル芳香
族化合物、共役ジエン及びカップリング剤から成る請求
項18記載の組成物。 - 【請求項20】 ラジアルテレブロック共重合体が約
1乃至約50重量部のビニル芳香族化合物、約99乃至
約50重量部の共役ジエン及び少量のカップリング剤か
ら成る請求項19記載の組成物。 - 【請求項21】 ビニル芳香族化合物がスチレン、ク
ロロスチレン、ビニルトルエン、3−メチルスチレン、
4−n−プロピルスチレン、4−シクロヘキシルスチレ
ン、4−ドデシルスチレン、2−エチル−4−ベンジル
スチレン、4−p−トリルスチレン、4−(4−フェニ
ル−n−ブチル)スチレン、1−ビニルナフタレン、2
−ビニルナフタレン及びこれらの化合物の何れかの有機
誘導体から成る群から選ばれる請求項20記載の組成物
。 - 【請求項22】 共役ジエンが1,3−ブタジエン、
イソプレン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、
1,3−ペンタジエン、3−ブチル−1,3−オクタジ
エン及びこれらのジエンの何れかの混合物から成る群か
ら選ばれる請求項21記載の組成物。 - 【請求項23】 カップリング剤がポリエポキシド、
ポリイソシアナート、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポ
リケトン、ポリ無水物、ポリエステル、ポリハロゲン化
物、エポキシ化ポリジエン、ハロゲン化シラン及びこれ
らの物質の何れかの混合物から成る群から選ばれる請求
項18記載の組成物。 - 【請求項24】 ラジアルテレブロック成分が、末端
ブロックがスチレンから誘導され、そしてカップリング
剤がエポキシ化ポリブタジエン、テトラクロロシラン及
びこれらの混合物から成る群から選ばれる、スチレンと
ブタジエンとの共重合体である請求項18記載の組成物
。 - 【請求項25】 存在するエラストマー性物質の量が
組成物の総重量を基準として約1重量%乃至約30重量
%の範囲内である請求項18記載の組成物。 - 【請求項26】 更に有効な量の、難燃剤、滴下防止
剤、可塑剤、安定剤、帯電防止剤、充填材、補強材、潤
滑剤、着色剤、染料及び顔料から成る群から選ばれる少
なくとも1種の添加剤を含む請求項1記載の組成物。 - 【請求項27】 成分(A)の成分(B)に対する重
量比が約60:40乃至約20:80の範囲内である請
求項1記載の組成物。 - 【請求項28】 (I) エポキシトリアジン−官
能化ポリフェニレンエーテルポリマーと熱可塑性ポリエ
ステルとの反応生成物及び(II) 少なくとも1種の
テーパ型線状ブロック共重合体を含む熱可塑性組成物。 - 【請求項29】 ポリフェニレンエーテルが2,6−
ジメチルフェノール、2,3,6−トリメチルフェノー
ル及びこれらの混合物から成る群から選ばれる単量体か
ら誘導され、そしてポリエステルがポリ(アルキレンジ
カルボキシレート)、エラストマー性ポリエステル、ポ
リアリーレート、ポリエステル共重合体及びこれらの物
質の混合物から成る群から選ばれる請求項28記載の組
成物。 - 【請求項30】 ポリ(アルキレンジカルボキシレー
ト)がポリ(エチレンテレフタレート)、ポリ(ブチレ
ンテレフタレート)及びこれらの混合物から成る群から
選ばれる請求項29記載の組成物。 - 【請求項31】 エポキシトリアジン化合物がジグリ
シジルクロロシアヌレート、n−ブチルグリシジルクロ
ロシアヌレート及びメシチルグリシジルクロロシアヌレ
ートから成る群から選ばれる請求項30記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US07/589,871 US5237005A (en) | 1990-09-28 | 1990-09-28 | Polyphenylene ether-polyester resin compositions |
US589,871 | 1990-09-28 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04283261A true JPH04283261A (ja) | 1992-10-08 |
JP2512648B2 JP2512648B2 (ja) | 1996-07-03 |
Family
ID=24359903
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3265468A Expired - Lifetime JP2512648B2 (ja) | 1990-09-28 | 1991-09-18 | 改良されたポリフェニレンエ―テル−ポリエステル樹脂組成物 |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
US (2) | US5237005A (ja) |
EP (1) | EP0477558A3 (ja) |
JP (1) | JP2512648B2 (ja) |
Families Citing this family (14)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US6784234B2 (en) * | 1998-10-07 | 2004-08-31 | General Electric Company | High performance plastic pallets |
US6576700B2 (en) * | 2000-04-12 | 2003-06-10 | General Electric Company | High flow polyphenylene ether formulations |
US6414084B1 (en) | 2000-04-13 | 2002-07-02 | General Electric Company | High flow polyphenylene ether formulations with dendritic polymers |
US6316592B1 (en) | 2000-05-04 | 2001-11-13 | General Electric Company | Method for isolating polymer resin from solution slurries |
US6620885B2 (en) | 2001-08-30 | 2003-09-16 | General Electric Company | Copolymers of functionalized polyphenylene ether resins and blends thereof |
US6608166B2 (en) | 2001-08-30 | 2003-08-19 | General Electric Company | Three-dimensional copolymers of polyphenylene ether resinsand sytrenic resins |
US6794450B2 (en) | 2002-03-06 | 2004-09-21 | General Electric Company | High flow compositions of compatibilized poly(arylene ether) polyamide blends |
TWI228208B (en) * | 2002-06-03 | 2005-02-21 | Mitsui Chemicals Inc | Binder resin for toner and toner for electrophotography |
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