JPH04253162A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH04253162A JPH04253162A JP3029537A JP2953791A JPH04253162A JP H04253162 A JPH04253162 A JP H04253162A JP 3029537 A JP3029537 A JP 3029537A JP 2953791 A JP2953791 A JP 2953791A JP H04253162 A JPH04253162 A JP H04253162A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はリチウム二次電池に関す
るもので、さらに詳しくはその正極に関するものである
。
るもので、さらに詳しくはその正極に関するものである
。
【０００２】
【従来の技術】リチウムを負極活物質として用いるリチ
ウム電池は、高電圧、高エネルギー密度及び高信頼性を
有する特長から広く一般に用いられるようになってきた
が、これらは１次電池である。最近では、２次電池の研
究も盛んに行われ、一部では実用化もされている。しか
し、これらの電池の特性は未だに十分ではない。その原
因の一つとして正極活物質の特性が悪いことがあげられ
る。
ウム電池は、高電圧、高エネルギー密度及び高信頼性を
有する特長から広く一般に用いられるようになってきた
が、これらは１次電池である。最近では、２次電池の研
究も盛んに行われ、一部では実用化もされている。しか
し、これらの電池の特性は未だに十分ではない。その原
因の一つとして正極活物質の特性が悪いことがあげられ
る。
【０００３】従来研究されてきた代表的な正極活物質と
してはＭｏＳ２ ，Ｖ２ Ｏ５ ，ＭｎＯ２ ，ＮｂＳ
ｅ３ ，ＴｉＳ２ などがある。これらの中で、特にＭ
ｎＯ２ は安価であるということから注目され、改質さ
れたマンガン酸化物が種々提案されている。例えば特願
昭６３−２５８９４０号や特願平１−１５９１号に開示
されているが、これらのマンガン酸化物はいずれも作動
電圧が３Ｖ程度であり、容量はさほど大きくない。
してはＭｏＳ２ ，Ｖ２ Ｏ５ ，ＭｎＯ２ ，ＮｂＳ
ｅ３ ，ＴｉＳ２ などがある。これらの中で、特にＭ
ｎＯ２ は安価であるということから注目され、改質さ
れたマンガン酸化物が種々提案されている。例えば特願
昭６３−２５８９４０号や特願平１−１５９１号に開示
されているが、これらのマンガン酸化物はいずれも作動
電圧が３Ｖ程度であり、容量はさほど大きくない。
【０００４】極最近では、容量はマンガン酸化物と同程
度であるが、作動電圧が４Ｖ程度と高いＬｉＣｏＯ２
が高電圧、高エネルギー密度を得られる活物質として注
目され研究されている。
度であるが、作動電圧が４Ｖ程度と高いＬｉＣｏＯ２
が高電圧、高エネルギー密度を得られる活物質として注
目され研究されている。
【０００５】そこで、ＬｉＣｏＯ２ を用いて深い深度
の充放電サイクル試験を行ったところ、サイクルの進行
に伴って容量が劣化することが判った。これはリチウム
の挿入・脱離に伴う結晶構造の変化が大きいために、活
物質自身の可逆性が低下することと、電極が膨張収縮を
繰り返すうちに活物質と導電剤の接触が不十分になるこ
とが原因であると考えられることから、結晶構造の変化
の小さいＬｉＣｏＯ２ を作製する必要があるという問
題点があった。
の充放電サイクル試験を行ったところ、サイクルの進行
に伴って容量が劣化することが判った。これはリチウム
の挿入・脱離に伴う結晶構造の変化が大きいために、活
物質自身の可逆性が低下することと、電極が膨張収縮を
繰り返すうちに活物質と導電剤の接触が不十分になるこ
とが原因であると考えられることから、結晶構造の変化
の小さいＬｉＣｏＯ２ を作製する必要があるという問
題点があった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記問題点を
解消するために、深い深度での充放電サイクルにおいて
も可逆性に優れ、結晶構造変化の少ないＬｉＣｏＯ２
を得ることを目的とする。
解消するために、深い深度での充放電サイクルにおいて
も可逆性に優れ、結晶構造変化の少ないＬｉＣｏＯ２
を得ることを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、ＬｉＣｏＯ２
のＣｏの一部をＰｂ，Ｂｉ，Ｂの中から選ばれた少な
くとも１種の元素で置換したものを活物質とした正極を
具備するリチウム二次電池である。
のＣｏの一部をＰｂ，Ｂｉ，Ｂの中から選ばれた少な
くとも１種の元素で置換したものを活物質とした正極を
具備するリチウム二次電池である。
【０００８】
【作 用】ＬｉＣｏＯ２ に一部をＰｂ，Ｂｉ，Ｂの
中から選ばれた少なくとも１種の元素で置換することに
より、リチウムの挿入脱離に伴う結晶構造の変化が抑え
られるために、サイクル特性が向上する。このメカニズ
ムは明らかではないが考えられるものとして、置換元素
が非遷移金属であることから、電池内の酸化還元反応に
寄与せず、はじめから取り込んでいるリチウムを放出し
ないためにその部分のリチウムが柱の役目をし、他のリ
チウムが取り除かれた部分の酸素同士の反発力による結
晶構造の変化を抑えているのではないかということが挙
げられる。また、一方では置換元素が酸素と強く結合し
ているために、酸素同士の反発力が弱められ、結晶構造
の変化が抑えられているのではないかとも考えられる。
中から選ばれた少なくとも１種の元素で置換することに
より、リチウムの挿入脱離に伴う結晶構造の変化が抑え
られるために、サイクル特性が向上する。このメカニズ
ムは明らかではないが考えられるものとして、置換元素
が非遷移金属であることから、電池内の酸化還元反応に
寄与せず、はじめから取り込んでいるリチウムを放出し
ないためにその部分のリチウムが柱の役目をし、他のリ
チウムが取り除かれた部分の酸素同士の反発力による結
晶構造の変化を抑えているのではないかということが挙
げられる。また、一方では置換元素が酸素と強く結合し
ているために、酸素同士の反発力が弱められ、結晶構造
の変化が抑えられているのではないかとも考えられる。
【０００９】
【実施例】以下本発明の詳細について実施例に基づき説
明する。
明する。
【００１０】（実施例１）まず、正極活物質の調製にあ
たっては、市販特級試薬の炭酸リチウム３７ｇと炭酸コ
バルト１０７ｇと二酸化鉛２４ｇとをボールミルで粉砕
しながら十分混合し、混合物をアルミナ坩堝に入れ空気
中６５０℃で５時間仮焼成したのち、９５０℃で２０時
間焼成した。焼成後室温までゆっくり冷却し、粉砕した
ものを正極活物質とした。得られた生成物のＸ線回折パ
ターンを図１に示す。図１より、ＬｉＣｏＯ２ のＣｏ
に一部がＰｂで置換されたものが単一相で得られている
ことが判る。さらにこの生成物について化学定量分析を
行ったところ、その組成はＬｉＣｏ０．９０Ｐｂ０．１
０Ｏ２ であることが判った。
たっては、市販特級試薬の炭酸リチウム３７ｇと炭酸コ
バルト１０７ｇと二酸化鉛２４ｇとをボールミルで粉砕
しながら十分混合し、混合物をアルミナ坩堝に入れ空気
中６５０℃で５時間仮焼成したのち、９５０℃で２０時
間焼成した。焼成後室温までゆっくり冷却し、粉砕した
ものを正極活物質とした。得られた生成物のＸ線回折パ
ターンを図１に示す。図１より、ＬｉＣｏＯ２ のＣｏ
に一部がＰｂで置換されたものが単一相で得られている
ことが判る。さらにこの生成物について化学定量分析を
行ったところ、その組成はＬｉＣｏ０．９０Ｐｂ０．１
０Ｏ２ であることが判った。
【００１１】このようにして得られた活物質とアセチレ
ンブラック及びポリテトラフルオロエチレン粉末とを重
量比８５：１０：５で混合し、トルエンを加えて十分混
練した。これをローラープレスにより厚み０．８ｍｍの
シート状に成形した。次にこれを１６ｍｍに円形に打ち
抜き減圧下２００℃で１５時間熱処理し、リチウム含有
マンガン酸化物を活物質とした正極を得た。負極は厚み
０．３ｍｍのリチウム箔を直径１５ｍｍの円形に打ち抜
き、集電体を介して負極缶に圧着して用いた。非水電解
液にはγ−ブチロラクトンに１ｍｏｌ ／ｌ のＬｉＢ
Ｆ４を溶解したものを用い、セパレータにはポリプロピ
レン製微孔薄膜を用いた。上記正極、負極、電解液及び
セパレータを用いて直径２０ｍｍ厚さ１．６ｍｍのボタ
ン型のリチウム電池を作製した。この電池をＡ１とする
。
ンブラック及びポリテトラフルオロエチレン粉末とを重
量比８５：１０：５で混合し、トルエンを加えて十分混
練した。これをローラープレスにより厚み０．８ｍｍの
シート状に成形した。次にこれを１６ｍｍに円形に打ち
抜き減圧下２００℃で１５時間熱処理し、リチウム含有
マンガン酸化物を活物質とした正極を得た。負極は厚み
０．３ｍｍのリチウム箔を直径１５ｍｍの円形に打ち抜
き、集電体を介して負極缶に圧着して用いた。非水電解
液にはγ−ブチロラクトンに１ｍｏｌ ／ｌ のＬｉＢ
Ｆ４を溶解したものを用い、セパレータにはポリプロピ
レン製微孔薄膜を用いた。上記正極、負極、電解液及び
セパレータを用いて直径２０ｍｍ厚さ１．６ｍｍのボタ
ン型のリチウム電池を作製した。この電池をＡ１とする
。
【００１２】（実施例２）二酸化鉛の代わりに酸化ビス
マス２３ｇを用いたことを除いては、実施例１と同様の
工程で正極活物質を得た。さらにこの活物質を用いて実
施例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＡ２
とする。
マス２３ｇを用いたことを除いては、実施例１と同様の
工程で正極活物質を得た。さらにこの活物質を用いて実
施例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＡ２
とする。
【００１３】（実施例３）二酸化鉛の代わりに酸化ホウ
素３．５ｇを用いたことを除いては、実施例１と同様の
工程で正極活物質を得た。さらにこの活物質を用いて実
施例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＡ３
とする。
素３．５ｇを用いたことを除いては、実施例１と同様の
工程で正極活物質を得た。さらにこの活物質を用いて実
施例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＡ３
とする。
【００１４】（実施例４）二酸化鉛２４ｇの代わりに二
酸化鉛１２ｇと酸化ビスマス１２ｇの混合物を用いたこ
とを除いては、実施例１と同様の工程で正極活物質を得
た。さらにこの活物質を用いて、実施例１と同様の工程
で電池を作製した。この電池をＡ４とする。
酸化鉛１２ｇと酸化ビスマス１２ｇの混合物を用いたこ
とを除いては、実施例１と同様の工程で正極活物質を得
た。さらにこの活物質を用いて、実施例１と同様の工程
で電池を作製した。この電池をＡ４とする。
【００１５】
【比較例】市販特級試薬の炭酸リチウム３７ｇと炭酸コ
バルト１１９ｇとをボールミルで粉砕しながら十分混合
し、混合物をアルミナ坩堝に入れ空気中６５０℃で５時
間仮焼成したのち、９５０℃で２０時間焼成した。焼成
後室温までゆっくり冷却し、粉砕したものを正極活物質
とした。得られた生成物のＸ線回折パターンを図２に示
す。図２により、得られた生成物がＬｉＣｏＯ２ であ
ることが判った。さらに生成物について化学定量分析を
行ったところ、その組成はＬｉＣｏＯ２ であることが
判った。このようにして得られた活物質を用いて、実施
例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＢとす
る。
バルト１１９ｇとをボールミルで粉砕しながら十分混合
し、混合物をアルミナ坩堝に入れ空気中６５０℃で５時
間仮焼成したのち、９５０℃で２０時間焼成した。焼成
後室温までゆっくり冷却し、粉砕したものを正極活物質
とした。得られた生成物のＸ線回折パターンを図２に示
す。図２により、得られた生成物がＬｉＣｏＯ２ であ
ることが判った。さらに生成物について化学定量分析を
行ったところ、その組成はＬｉＣｏＯ２ であることが
判った。このようにして得られた活物質を用いて、実施
例１と同様の工程で電池を作製した。この電池をＢとす
る。
【００１６】このようにして作製した電池Ａ１，Ａ２，
Ａ３，Ａ４，Ｂを用いて、充放電サイクル試験を行った
。試験条件は、充電電流３ｍＡ、充電終止電圧４．５Ｖ
、放電電流３ｍＡ、放電終止電圧３．０Ｖとした。この
結果を図３に示した。
Ａ３，Ａ４，Ｂを用いて、充放電サイクル試験を行った
。試験条件は、充電電流３ｍＡ、充電終止電圧４．５Ｖ
、放電電流３ｍＡ、放電終止電圧３．０Ｖとした。この
結果を図３に示した。
【００１７】図３より、本発明電池Ａ１〜Ａ４はいずれ
も比較電池Ｂよりもサイクル特性が向上していることが
判る。これはＬｉＣｏＯ２ のＣｏの一部をＰｂ，Ｂｉ
，Ｂの中から選ばれた少なくとも１種の元素で置換した
ことによって、結晶構造の変化が抑えられ、その結果活
物質と導電剤の接触が良好に保たれたことに起因してい
るものと考えられる。
も比較電池Ｂよりもサイクル特性が向上していることが
判る。これはＬｉＣｏＯ２ のＣｏの一部をＰｂ，Ｂｉ
，Ｂの中から選ばれた少なくとも１種の元素で置換した
ことによって、結晶構造の変化が抑えられ、その結果活
物質と導電剤の接触が良好に保たれたことに起因してい
るものと考えられる。
【００１８】
【発明の効果】上述した如く、ＬｉＣｏＯ２ の一部を
Ｐｂ，Ｂｉ，Ｂの中から選ばれた少なくとも１種の元素
で置換して得られるものを活物質とした正極は、置換し
ていないＬｉＣｏＯ２ を活物質とした正極に比べて充
放電サイクルにともなう容量劣化が小さい。その結果、
本発明による正極と負極及び電解質とを具備したリチウ
ム二次電池は、従来のリチウム二次電池のサイクル特性
を大幅に改善することができる。
Ｐｂ，Ｂｉ，Ｂの中から選ばれた少なくとも１種の元素
で置換して得られるものを活物質とした正極は、置換し
ていないＬｉＣｏＯ２ を活物質とした正極に比べて充
放電サイクルにともなう容量劣化が小さい。その結果、
本発明による正極と負極及び電解質とを具備したリチウ
ム二次電池は、従来のリチウム二次電池のサイクル特性
を大幅に改善することができる。
【００１９】なお、本発明は実施例に記載された負極、
電解質、セパレータ及び電池形状などに限定されるもの
ではなく、負極に有機焼成体を用いるものや電解液、セ
パレータの代わりに固体電解質を用いたものなどにも適
用可能である。
電解質、セパレータ及び電池形状などに限定されるもの
ではなく、負極に有機焼成体を用いるものや電解液、セ
パレータの代わりに固体電解質を用いたものなどにも適
用可能である。
【図１】実施例１で用いた正極活物質のＸ線回折パター
ンである。
ンである。
【図２】比較例で用いた正極活物質のＸ線回折パターン
である。
である。
【図３】サイクル数と容量保持率との関係図である。
Claims (1)
- 【請求項１】 ＬｉＣｏＯ２ のＣｏの一部をＰｂ、
Ｂｉ、Ｂの中から選ばれた少なくとも１種の元素で置換
したものを活物質とした正極を具備することを特徴とす
るリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3029537A JP2586747B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3029537A JP2586747B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04253162A true JPH04253162A (ja) | 1992-09-08 |
| JP2586747B2 JP2586747B2 (ja) | 1997-03-05 |
Family
ID=12278863
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3029537A Expired - Lifetime JP2586747B2 (ja) | 1991-01-29 | 1991-01-29 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2586747B2 (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0672622A1 (en) * | 1994-03-07 | 1995-09-20 | TDK Corporation | Layer structure oxide |
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