JPH0259473A

JPH0259473A - 窒化アルミニウム焼結体の製造法

Info

Publication number: JPH0259473A
Application number: JP63207264A
Authority: JP
Inventors: Kazuhiro Okuyama; 一広奥山; Hiromi Mizuno; 水野　博美
Original assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Priority date: 1988-08-23
Filing date: 1988-08-23
Publication date: 1990-02-28

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は窒化アルミニウム焼結体の製造法に関し、詳し
くは粒子径の異なる窒化アルミニウムの（微）粉末を混
合使用することによって、低い焼結温度にて、高密度で
熱伝導性が良好な窒化アルミニウム焼結体を効率よく製
造することのできる方法に関する。

〔従来の技術及び発明が解決しようとする課題］近年、
半導体工業の急速な技術進歩により、大規模集積回路（
ＬＳＩ）は、高集積化や高出力化が進行し、それに伴う
発熱量の増大に従来のアルミナ基板では耐えられなくな
ってきている。そのため、アルミナ基板に代わる熱伝導
性の良好な絶縁性基板に対する要求が高まっている。

このような絶縁性基板に適する素材として、窒化アルミ
ニウム焼結体が知られているが、製造方法が煩雑である
と共に、得られる窒化アルミニウム焼結体の物性が未だ
満足できるものではなかった。例えば、従来から行われ
ている方法は、１〜２μｍの金属アルミニウムを直接窒
化して得られた窒化アルミニウムを焼結する方法が一般
的であるが、この方法では得られる窒化アルミニウム焼
粘体の高密度化は困難であり、また、熱伝導率も６０〜
１００Ｗ／ｍ−に程度にすぎなかった。

最近になって、特開昭６３−１３４５７０号公報や同６
３−１６６７６５号公報に、新たな窒化アルミニウム焼
結体の製造方法が提案されている。

このうち前者の方法は、平均粒径２〜２０１Ｉｍで比表
面積０゜５〜０．３ｒｒｆ／ｇの窒化アルミニウム粉末
を原料とするものであり、得られる窒化アルミニウム焼
結体は性能的にはある程度満足しうるちのである。しか
し、原料が極めて限定されるとともに、焼結温度を高く
しなければならないという大きな問題がある。また、後
者の方法は、焼結用原料を所望形状に成形後、気密性の
容器中で窒素雰囲気下に１７００〜２１００°Ｃの高温
で加熱して焼結体とし、さらに解放系の容器中で窒素気
流中にて１８００〜２１００°Ｃの高温で加熱焼成する
方法である。この方法は、焼結（焼成）温度を高くしな
ければならないという欠点とともに、二段階の焼成処理
を必要とし、実用には不向きなものであった。

そこで、本発明者らは簡単な操作で、また低い焼結温度
で処理するだけで、密度が高く熱伝導性の良好な窒化ア
ルミニウム焼結体を製造する方法を開発すべく鋭意研究
を重ねた。

〔課題を解決するための手段］その結果、原料として平均粒子径０．５〜５μｍの窒化
アルミニウム粉末と平均粒子径０．０１〜０．３μｍの
窒化アルミニウム微粉末とを併用することによって、上
記課題を解決できることを見出した。本発明はかかる知
見に基いて完成したものである。

すなわち、本発明は（Ａ）平均粒子径０．５〜５μｍの
窒化アルミニウム粉末、（Ｂ）平均粒子径０，０１〜０
．３μｍの窒化アルミニウム微粉末および（Ｃ）焼結助
剤を混合して成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気
下で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造法を提供するものである。

本発明の製造法では、上述の如く原料として（Ａ）、（
Ｂ）二種類の平均粒子径の異なる窒化アルミニウム（微
）粉末を用いることが必要である。

ここで、（Ａ）成分である窒化アルミニウム粉末として
は、平均粒子径０．５〜５μｍ、好ましくは０．５〜２
μｍのものが用いられる。この窒化アルミニウム粉末は
、各種公知の方法によって得られるものを充当すればよ
く、特に制限はない。

様々な方法によって得られる窒化アルミニウムをそのま
ま、あるいはこれをさらに粉砕したものが用いられる。

ここで上述の平均粒子径の範囲に粉砕するには、これも
また各種の手法によることができるが、例えば、アトマ
イズ法、液体急冷法あるいはジェットミル、ボールミル
、スタンプミル等の従来から一般に行われている機械的
粉砕法などによればよい。このような窒化アルミニウム
粉末には、若干の不純物が混入したものであっても使用
上支障はないが、通常は酸素含有量が１重量％以下、金
属不純物合計含有量が１１００ｐｐ以下ものが好ましい
。

一方、ＣＢ）成分である窒化アルミニウム微粉末として
は、平均粒子径０．０１〜０．３μｍ、好ましくは０．
０５〜０．２μｍのものが用いられる。

この窒化アルミニウム微粉末は、様々な方法によって調
製することが可能であるが、例えば、高周波プラズマ法
、直流アークプラズマ法、アークプラズマジェット法、
ハイブリッドプラズマ法等の従来から行われているプラ
ズマ法によって得ることができる。本発明に用いる窒化
アルミニウム微粉末には、若干の不純物が混入したもの
であってもよいが、通常は酸素含有量が２．０重量％以
下、金属不純物合計含有量が５０ｐｐｍ以下ものが好ま
しい。

本発明の製造法では、原料として上記（Ａ）。

（Ｂ）両成分を用いることが必要であり、ここで（Ａ）
成分のみでは、焼結温度が高くなるばかりか、高密度の
焼結体が得られ難いという不都合が生じ、また（Ｂ）成
分のみでは、原料微粉末が高価であるため安価な焼結体
が得られないばかりか、原料の酸素含有量が高く、結果
として熱伝導率の高い焼結体が得られないという不都合
がある。

上記（Ａ）、（Ｂ）両成分を併用するにあたっては、両
成分の使ＪｌｆｉＰＪ合は特に制限はなく、状況に応じ
て適宜選定すればよいが、好ましくは（Ａ）成分である
平均粒子径０．５〜５μｍの窒化アルミニウム粉末９９
．５〜５０重量％、（Ｂ）成分である平均粒子径０．０
１〜０．３μｍの窒化アルミニウム微粉末０．５〜５０
重量％であり、特に好ましくは（Ａ）成分９９〜７０９
〜７０重量）成分１〜３０重量％の範囲である。

本発明の製造法では、上記原料成分とともに、（Ｃ）成
分として焼結助剤を加える。この焼結助剤としては、従
来からこの種の焼結体の製造に用いられている各種のも
のを用いることができ、例えば、酸化イツトリウム、酸
化ランタン、酸化セリウム、酸化ガドリニウム等の希土
類酸化物をはじめ、酸化カルシウム、酸化ジルコニウム
、フッ化イツトリウム、亜硝酸カルシウム、亜硝酸バリ
ウム、亜硝酸イツトリウムなどを好適に使用できる。こ
の（Ｃ）成分である焼結助剤の配合割合は、各種の条件
に応じて適宜定めればよいが、好ましくは前述の（Ａ）
、（Ｂ）両成分の合計量に対して０．２〜１０重量％の
割合、特に好ましくは０．５〜６重量％とする。ここで
、焼結助剤の配合割合が少なすぎると、焼結密度が充分
に高くならない場合があり、逆にあまり多すぎても得ら
れる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、
この焼結助剤の粒子径については、用いる焼結助剤の種
類、その配合割合等により異なるが、通常は平均粒子径
０．１〜１．０μｍ程度のものが好ましい。

本発明の製造法では、上記の（Ａ）、（Ｂ）、（ｃ）成
分を所定割合で混合して成形するが、さらにこの際に、
所望により成形助剤（バインダーなど）。

分散媒体を適量配合することもできる。この成形助剤と
しては、モリブデン酸などのほか、パラフィン、ポリビ
ニルアルコール、ポリビニルブチラール、ステアリン酸
など公知のものを用いることができる。また、分散媒体
としては水、アルコール、炭化水素類あるいはこれらの
混合物が好適に用いられる。

本発明の製造法では、これら各成分を充分に混合した後
に、成形して所定形状の成形体を作製する。成形方法と
しては、ボールミル等によす充分混合されたものを、必
要により乾燥した後、金型成形法、静水圧成形法、ドク
ターブレード法などを採用することができる。続いてこ
の成形体を非酸化性雰囲気下、即ち真空あるいは窒素ガ
ス、水素ガス、−酸化炭素ガス、アルゴンガス、ヘリウ
ムガス等の雰囲気下で焼結する。焼結温度は特に制限な
ないが、一般には１５００〜２１００°Ｃの範囲で適宜
定めればよい。また、この焼結の際の他の条件としては
、特にないが、通常は常圧にて、成形体の形状や大きさ
に応じた時間焼結を行えばよい。

本発明の製造法では、このような焼結処理を行えば、優
れた性状の窒化アルミニウム焼結体が得られるが、さら
に必要に応じて、窒素雰囲気あるいは窒化物容器中で焼
成を行うこともできる。この焼成を行うことにより、焼
結体中の酸素含有量を低減させて、該焼結体の熱伝導性
を一層高めることが可能である。

〔実施例〕

次に本発明を実施例および比較例により、さらに詳しく
説明する。

実施例１市販の窒化アルミニウム粉末（平均粒子径１．０μｍ）
に、直流アークプラズマを用いて製造した窒化アルミニ
ウム微粉末（平均粒子径０．１μｍ。

酸素含有Ｎ２．０重量％、金属不純物合計５０ｐｐｍ以
下）を、前者：後者＝９６：４（重量比）の割合で加え
、さらに焼結助剤として酸化イツトリウムを、前記窒化
アルミニウム粉末と窒化アルミニウム微粉末の合計量に
対して３重量％の割合で加えて混合し、成形した。

次に、得られた成形体を窒素ガス雰囲気中で、常圧、１
５００°Ｃの条件にて３時間焼結処理を行った。

得られた焼結体は、密度が３．２６　ｇ　／ｃ４であり
、１００％理論密度に達していることがわかった。また
、この焼結体の熱伝導率は２００Ｗ／ｍ−にであった。

実施例２実施例１において、窒化アルミニウム粉末と窒化アルミ
ニウム微粉末との混合割合を、９８：２（重量比）とし
たこと以外は、実施例１と同様な操作を行った。

得られた焼結体は、密度が３．２３ｇ／ｃ＋ｆｌであり
、９９％理論密度に達していることがわかった。

また、この焼結体の熱伝導率は１６０Ｗ／ｍ−にであっ
た。

実施例３実施例１において、窒化アルミニウム粉末と窒化アルミ
ニウム微粉末との混合割合を、９０：１０（重量比）と
したこと以外は、実施例１と同様な操作を行った。

得られた焼結体は、密度が３．２４　ｇ　／ｃ１１１で
あり、９９％理論密度に達していることがわかった。

また、この焼結体の熱伝導率は１８０Ｗ／ｍ、にであっ
た。

実施例４実施例１において、窒化アルミニウム粉末と窒化アルミ
ニウム微粉末との混合割合を、８０：２０（重量比）と
したこと以外は、実施例１と同様な操作を行った。

得られた焼結体は、密度が３．２３　ｇ　／ｃｄであり
、９９％理論密度に達していることがわかった。

また、この焼結体の熱伝導率は１７５　Ｗ／ｍ−にであ
った。

比較例１実施例１と同じ市販の窒化アルミニウム粉末（平均粒子
径１．０μｍ）に、焼結助剤として実施例１と同じ酸化
イツトリウムを、３重量％の割合で加えて混合し、成形
した。

得られた焼結体は、密度が２．６５　ｇ　／ｃ４であり
、理論密度の８１％に達しただけであった。また、この
焼結体の熱伝導率は８２Ｗ／ｍ−にであった。

〔発明の効果〕

叙上の如く、本発明の製造法によれ・ば、簡単な操作で
、また低い焼結温度で、密度が高くしかも熱伝導性の良
好な窒化アルミニウム焼結体を製造することができる。

本発明の製造法は、操作が簡単であるとともに、焼結の
際の温度が低いため運転コストが安価であり、また原料
の入手が比較的容易であるため、工業的に極めて有利で
ある。

また、本発明の製造法で製造される窒化アルミニウム焼
結体は、高密度であってしかも熱伝導性が良好なもので
あるため、高集積化された大規模集積回路の絶縁性基板
をはじめとする電子材料、さらには各種構造材料等に幅
広くかつ有効な利用が期待される。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）（Ａ）平均粒子径０．５〜５μｍの窒化アルミニ
ウム粉末，（Ｂ）平均粒子径０．０１〜０．３μｍの窒
化アルミニウム微粉末および（Ｃ）焼結助剤を混合して
成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気下で焼結する
ことを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造法。
（２）（Ａ）平均粒子径０．５〜５μｍの窒化アルミニ
ウム粉末９９．５〜５０重量％，（Ｂ）平均粒子径０．
０１〜０．３μｍの窒化アルミニウム微粉末０．５〜５
０重量％および（Ｃ）焼結助剤を前記（Ａ）窒化アルミ
ニウム粉末と（Ｂ）窒化アルミニウム微粉末の合計に対
して０．２〜１０重量％の割合で混合してなる請求項１
記載の製造法。