JPS61286267A - 窒化アルミニウム質焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、高密度の窒化アルミニウム質焼結体の製造方
法に関し、特に本発明は、電子回路用基板としての用途
に適した高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム質焼結
体の製造方法に関するものである。

〔従来の技術〕

近年、電子技術の進歩に伴い電子機器に対する高密度化
あるいは演算機能の高速化が進められている。その結果
、配線基板には高集積性および高い信頼性が要求されて
おり、なかでも低い熱膨張性、高い熱伝導性、優れた寸
法安定性および長期安定性などの特性を具備するものが
要求されている。

前述の如き特性を具備する配線基板としては種々のセラ
ミワク材料、例えばアルミナ、ベリリア、炭化３素ある
いは窒化アルミニウムなどの焼結体が知られているが、
これらのうち窒化アルミニウム焼結体は、配線基板材料
として要求される特性のうち電気絶縁性、熱伝導性、熱
膨張率、機械的強度等において特に優れた特性を有する
材料であり、注目されている。

ところで、窒化アμミニウムはそれ自体を焼結し緻密化
することは困難であるが、最近になって種々の焼結助剤
による焼結方法が提案されている。

例えば、特開昭５８−５５８７７号公報に［（ａ）窒化
アルミニウム粉末、（ｂ）酸化カルシウム、酸化バリウ
ム、酸化ストロンチウム、及び焼成によってこれらの酸
化物となる化合物から選ばれた少なくとも１種の化合物
の粉末、及び、（６）炭素粉末もしくは焼成によって炭
素となる物質の粉末、を含む混合粉末を、成形、次いで
焼結することを特徴とする窒化アＶミニウム焼結体の製
造方法」に係る発明が開示されている。

特開昭５８−８２０７２号公報に「窒化アルミニウムを
主成分とし、これにリチウム又はリチウム含有物質を含
み、理論密度の９０％以上の密度を有することを特徴と
する窒化アルミニウム焼結体」に係る発明が開示されて
いる。

特開昭５８−８２０７８号公報に「窒化アμミニウムに
対して窒化ホウ素を０．１〜３０重量％添加して成るこ
とを特徴とする焼結体」に係る発明が開示されている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

ところで、前記特開昭５８−５５８７７号公報記載の発
明によれば、高密度で電電絶縁性および低熱膨張性を有
する窒化アルミニウム焼結体を得ることができるが、酸
化物を焼結助剤として使用するため、得られる焼結体の
熱伝導性はそれ程高くない欠点を有している。

また、前記特開昭５８−８２０７２号公報および特開昭
５８−８２０７８号公報記載の発明によれば、いずれも
高密度で電気絶縁性、低熱膨張性および高熱伝導性を有
する窒化アルミニウム焼結体を得ることができるが、特
に高密度に印刷回路が形成されるハイブリッドＩＣ基板
等の用途に使用する際に好適な誘電率の低い窒化アルミ
ニウム焼結体については何ら記載されていない。

本発明は、前述の如き従来知られた窒化アμミニクム焼
結体と異なり、電気絶縁性、低熱膨張性、高熱伝導性、
低誘電性等のすべての特性において優れた電子回路用基
板として好適な窒化アルミニウム質焼結体を製造する方
法を提供することを目的とする。

〔問題を解決するための手段〕

本発明によれば、窒化アルミニウム粉末１００重量部に
対し、下記（ａ）群より選択されるいずれか少なくとも
１種のホウ素含有添加剤をホウ素含有量に換算して０．
１〜３０重量部添加し均質混合した後、非酸化性雰囲気
中で焼成し、２．７５ｆ／１４以上の密度となすことを
特徴とする窒化アルミニウム質焼結体の製造方法によっ
て前記目的を達成す、ることかできる。

（ａ）　　金属ホウ素、炭化ホウ素、ホウ化アμミニ１
７Ａ、リン化ホウ素、ホウ化ランタン、アモルファスホ
ウ素。

次に本発明の詳細な説明する。

本発明によれば、窒化アルミニウム粉末１００重量部に
対し、前記（ａ）群より選択されるいずれか少なくとも
１種のホウ素含有添加剤をホウ素含有量゛に換算して０
．１〜ａＯ重量部添加することが必要である。その理由
は、ホウ素含有添加剤′ｔ−焼結助剤として添加し焼結
して得られる窒化アルミニウム質焼結体は電電絶縁性、
低熱膨張性、高謔伝導性等の電子回路用基板材料として
要求される緒特性に極めて優れており、しかもハイプリ
ウドＩＣ基板等の特に高密度の印刷回路が形成される用
途において要求される低い誘電特性をも充分に満足させ
ることができるからであり、また前記ホウ素含有添加剤
の添加量をホウ素含有量に換算して０．１〜３０重量部
に限定する理由は、前記添加量が０．１重量部より少な
いと焼結助剤としての効果を充分に発揮させることがで
きず、高密度の焼結体を得ることが困難であるからであ
り、一方３０重量部より多いと逆に焼結を阻害するため
高密度の焼結体を製造することが困難になるばかりでな
く、得られる焼結体の特性が劣化するからである。

前記ホウ素含有添加剤′ｆＩ：焼結助剤として使用して
窒化アルミニウム質焼結体を製造することにより、誘電
率の低い窒化アルミニウム質焼結体を製造することがで
きる理由は、通常窒化アルミニウム質焼結体の主原料で
あるところの窒化アルミニ捩 ラム粉末には製造工程あるいは取挨い過程中に不可避的
に含有された酸素あるいは酸化物が含まれており、この
酸素あるいは酸化物が結晶粒界層に偏析するため、従来
の窒化アルミニウム焼結体は誘電率が高いものであった
のに対し、本発明によれば、焼結助剤として添加される
ホウ素含有添加剤に含有されるホウ素が焼Ｊ＠温度域で
樺めて拡散し易く、しかも酸素と結合して揮散し易い亜
酸化物を生成し、窒化アルミニウム質焼結体の結晶粒界
に生成する酸化物層を減少させることができるためであ
ると考えられる。

本発明によれば、前記ホウ素含有添加剤としては、金属
ホウ素、炭化ホウ素、ホウ化アμミニウム、リン化ホウ
素、ホウ化ランタン、アモ〃ファスホウ素から選択され
るいずれか少なくとも１種−を使用することが好適であ
り、なかでも金属ホウ本発明によれば、前記窒化アルミ
ニウム粉末と前記ホウ素含有添加剤はなるべく均質分散
させて混合せしめることが望ましく、窒化アルミニウム
粉末は平均粒径が２０μｍ以下、ホウ素含有添加物は平
均粒径が５０μｍ以下の粉末を使用することが好ましい
。

なお、前記ホウ素含有添加剤は微粉末状で混合する方法
の他に窒化アルミニウム粉末表面に例えば化学蒸着する
ことにより被覆して用いることもできる。

本発明によれば、前記窒化アルミニウム粉末とホウ素含
有添加剤とからなる生成形体は、非酸化性雰囲気中で構
成され、２．７５ｆ〜以上の密度まで緻密化される。

本発明によれば、前記生成形体は１５００〜２０００℃
の温度範囲内で焼成される。その理由は、温度が１５０
０℃より低いと緻密な焼結体を製造することが困難であ
るからであり、一方２０００″Ｃより高いと一旦焼結し
た焼結体の結晶粒が粗大化し易いからである。

なお、本発明における焼成は常圧焼結法あるいは加圧焼
結法のいずれの方法でも適用することができる。

本発明によれば、窒化アルミニウム粉末とホウ素含有添
加剤との混合物よりなる成形体を焼成する雰囲気も、本
発明の目的とする誘電率の低い焼結体を得る上で極めて
重要であり、前記成形体は非酸化性雰囲気中で焼成され
る。前記非酸化性雰囲気としては、例えばアルゴン、ヘ
リウム、水素、窒素などのいずれか少なくとも１種ある
いは真空であることが有利である。なお、前記非酸化性
雰囲気として使用される非酸化性ガスのうち、窒素はホ
ウ素含有添加剤中のホウ素と反応して窒化ホウ素を生成
するため、ホウ素と窒化アルミニウム中の酸素との反応
が終了するまではなるべく使用しないことが望ましい。

その理由は、窒化ホウ素は極めて安定な化合物であるた
め、一旦窒化ホウ素となったホウ素は窒化アルミニウム
中の酸素を除去する効果が著しく減少するため、誘電率
の低い焼結体を製造することが困難になるからである。

本発明の方法によって製造される窒化アルミニウム質焼
結体は、室温における電気抵抗率が１０１８オームα以
上、室温における熱伝導率が０．１５ｄ／α・ｓ９上、
室温から４００″Ｃにおける平均熱膨張係数が４．　Ｏ
Ｘ　１０”’〜６．　ＯＸ　１Ｇ−’／　”Ｃの範囲内
、比誘電率（Ｉ　ＭＨｚ　）が７．５以下であり、電子
回路用基板としての適用に優れたものである。

次に本発明を実施例および比較例によって説明する。

実施例１ 平均粒径が２０μｍで酸素含有量が１．５重量％の窒化
アルミニウム粉末１００ｆと平均粒径が２０μｍの金属
ホウ素粉末５ｇとベンゼン４００コとを炭化珪素製のポ
ールミ〃中へ装入し、２４時間混合した後、凍結乾燥し
た。

この乾燥物を適量採取し、成形した後、加圧焼結して焼
結体を得た。

昇温過程は常温〜１５００”Ｏまでの間は３５°Ｃ／分
で昇温し、１５００°Ｃにて３０分間保持した後、さら
に１０℃／分の割合で昇温し、最高温度１９００°Ｃで
１時間保持した。

雰囲気は常温〜１５００℃まで減圧下で昇温し、１５０
０℃では最終的にＩ　Ｘ　１０−’Ｔｏｒｒまで到達さ
せた。１５００″Ｃより高温域は大気圧の窒素気流とし
た。

成形圧力は常温〜１５００”Ｃまでは無加圧、１５００
°Ｃよりも高温域では３００　ｋＷ／ｅＪの圧力を負荷
した。

得られた焼結体は８．０２ｆ／−の密度であり、室温に
おける電気抵抗率は８　Ｘ　１０１４Ωα、室温におけ
る準伝導率は０．８５　ｅｄ／ｅｘ　ｓｅｅ　”（：ｊ
　、室温から４００℃における平均熱膨張係数は４．２
　Ｘ　１０−’／”Ｃ１比誘電率（ＩＭＨｇ）は４．９
と電子回路用基板として極めて優れた特性を有していた
。

またこの焼結体の平均曲げ強度は８８．８　ｋｇ／−と
比較的高強度で、構造用材料としての用途にも充分適用
が可能であることが認められた。

実施例２、比較例１ 実施例１と同様であるが、窒化アルミニウム粉末と金属
ホウ素粉末の配合比率を第１表に示す如く変化させて焼
結体を得た。

得られた焼結体の特性は第１表に示した。

第１表に示した結果よりわかるように、金属ホウ素の添
加量の少ない比較例１−１は高密度の焼結体を得ること
が困難であり、一方金属ホウ素の添加量の多い比較例１
−２の焼結体は熱伝導率および比誘電率に劣っていた。

比較例２ 実施例１と同様であるが、金属ホウ素に換えて窒化ホウ
素をホウ素添加量が実施例２−２とほぼ同量となるよう
約２．５ｇ添加して焼結体を得た。

得られた焼結体の特性は第２表に示した。

第２表に示した結果より、熱伝導率が０，１５ａｔ／ｅ
ｘ　ｓｅｅ　”Ｑ、比誘電率が８．０でｓｂ、ホウ素添
加量がほぼ同量の実施例２−２に比較して劣っていた。

第２表 実施例８ 実施例１と同様であるが、焼成雰囲気を減圧することな
く大気圧の窒素気流中で焼成し、焼結体を得た。

得られた焼結体の特性はＷＩＪ２表に示した。

第２表に示した結果よりわかるように、１５００°Ｃ以
下を減圧して焼成した実施例１の焼結体に比較して、熱
伝導率が０．２０　ｒｄ／ｃｍ　ｍｅｔ″Ｃ１比誘電率
が７．４と若干劣るものであった。

実施例４、比較例８ 実施例１と同様であるが、焼成時の焼成温度、時間、成
形圧力を第３表に示す如く変化させて焼結体を得た。

得られた焼結体の焼結条件と密度の関係を第８表に示し
た。

第８表 本実施例の焼結体は、ｈずれも室温における電気抵抗が
１０１２Ω１以上、室温における熱伝導率が０、１５　
ｃｄ／ａｍ　ｓｅｃ″Ｃ以上、室温から４００″Ｃにお
ける平均熱膨張係数が６．　ＯＸ　１０−＠／”Ｃ以下
、比誘電率（Ｉ　ＭＨｚ　）が７．５以下であった。こ
れに対して、焼成温度を２１００°Ｃに高めた比較例８
の焼結体は、窒化アルミニウムの揮散が著しく低密度で
おった。

実施例５ 実施例１と同様であるが、金属ホウ素に換えてｌと嫌ぼ
同量となる量添加して焼結体を得た。

得られた焼結体は、いずれも電子回路用基板として好適
な特性を有していた。

〔発明の効果〕

以上述べた如く、本発明によれば、従来知られた窒化ア
ルミニウム焼結体に比較して、電気絶縁性、低熱膨張性
、高熱伝導性、低誘電性等のすべての特性にお匹て優れ
た電子回路用基板として極めて好適な窒化アμミニウム
質焼結体を製造することができ、産業上極めて有用であ
る。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、窒化アルミニウム粉末１００重量部に対し、下記（
   ａ）群より選択されるいずれか少なくとも１種のホウ素
   含有添加剤をホウ素含有量に換算して０．１〜３０重量
   部添加し均質混合した後、非酸化性雰囲気中で焼成し、
   ２．７５ｇ／ｃｍ＾３以上の密度となすことを特徴とす
   る窒化アルミニウム質焼結体の製造方法。 （ａ）金属ホウ素、炭化ホウ素、ホウ化アルミニウム、
   リン化ホウ素、ホウ化ランタン、 アモルファスホウ素。 ２、前記窒化アルミニウム粉末は平均粒径が２０μｍ以
   下である特許請求の範囲第１項記載の製造方法。 ３、前記ホウ素含有添加剤は平均粒径が５０μｍ以下の
   粉末である特許請求の範囲第１あるいは２項記載の製造
   方法。