JPH025181B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は易開封性を有する多層フイルムに関す
る。更に詳しくは、高密度ポリエチレンを芯材と
して片面にプロピレン・α―オレフインランダム
共重合体層、他の片面にプロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体層もしくはエチレン・α―
オレフイン共重合体層を積層してなる低温衝撃強
度、透明性、低温ヒートシール性に優れ且つ易開
封性を有する多層フイルムに関する。 一般に箱入りのタバコ、菓子、医薬品等の比較
的硬い内容物の包装には、主として腰が強い二軸
延伸ポリプロピレンフイルムもしくはセロフアン
からなる基材の両面にポリ塩化ビニリデン、高圧
法低密度ポリエチレンあるいはプロピレン・エチ
レンランダム共重合体を積層した三層フイルムが
オーバーラツプ包装用フイルムとして用いられて
いる。しかしながら食パン、トイレツトペーパー
等の柔かい内容物の包装材としてはかかる腰が強
い三層フイルムは不向きであり、それに代わり、
無延伸ポリプロピレンフイルムの両面に高圧法低
密度ポリエチレンまたはエチレン・酢酸ビニル共
重合体を積層した三層フイルムあるいは高圧法低
密度ポリエチレンの単体フイルムが用いられてい
る。中でも無延伸ポリプロピレンフイルムを基材
とした前記三層フイルムは、低温ヒートシール性
に優れ且つ易開封性を有するので、内容物を無理
なく取り出せることからオーバーラツプ包装用フ
イルムとして好適である。 しかしながら三層フイルムはポリプロピレンを
基材としていることから、耐寒性に劣り、低温下
では衝撃により簡単に破袋したり、ピンホールが
生じたりする。そこで低温衝撃強度の改良のため
にポリプロピレンにポリエチレンあるいはエチレ
ン・α―オレフイン共重合体を添加混合したり、
プロピレンにエチレンを少量共重合させたいわゆ
るプロピレンランダムコポリマーを用いる方法が
提案されている。ところがポリプロピレンを主体
としている限り、低温衝撃強度の改良には限りが
ある。 一方、前記低温衝撃強度の改良を目的として高
密度ポリエチレンと高圧法低密度ポリエチレンの
組成物あるいは高圧法低密度ポリエチレンからな
る基材の両面にエチレン・酢酸ビニル共重合体を
積層したフイルムが提案されているが、逆に腰が
柔かすぎて製袋機でのフイルムの切断性に劣ると
いう欠点を有し、又ヒートシール強度が強く取り
出す際に内容物を傷つける虞れがあつた。 そこで本発明者らは高密度ポリエチレンを芯材
として片面にプロピレン・α―オレフインランダ
ム共重合体層、他の片面にプロピレン・α―オレ
フインランダム共重合体層あるいはエチレン・α
―オレフイン共重合体層を積層することにより、
適当な腰を有し、低温衝撃強度、透明性、低温ヒ
ートシール性に優れ、且つ易開封性を有する多層
フイルムが得られることが分かり、本発明に到達
した。 すなわち本発明はメルトフローレート
（ASTM D1238：Ｅ）0.3ないし15.0ｇ／10min、
密度0.950ないし0.970ｇ／cm3の範囲の高密度ポリ
エチレン(A)を芯材として、片面にメルトフローレ
ート（ASTM D1238：Ｌ）0.1ないし40ｇ／
10min、プロピレン含有率43ないし重量％、示差
走査型熱量計の熱分析に基づく結晶融解熱量10な
いし80Joule／ｇの範囲のプロピレンと炭素数４
ないし10のα―オレフインとのランダム共重合体
(B)層を、他の片面に前記プロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体(B)層もしくはメルトフロー
レート（ASTM D1238：Ｅ）0.5ないし20ｇ／
10min、密度0.910ないし0.940ｇ／cm3および融点
115ないし130℃の範囲のエチレンを炭素数４ない
し20のα―オレフインとの共重合体(C)層を積層し
てなることを特徴とする多層フイルムを提供する
ものである。 本発明に用いる芯材となる高密度ポリエチレン
(A)とは、メルトフローレート（ASTM D1238：
Ｅ）が0.3ないし15.0ｇ／10min、好ましくは0.5
ないし7.0ｇ／10min、密度が0.950ないし0.970
ｇ／cm3、好ましくは0.950ないし0.965ｇ／cm3の範
囲のものでエチレンの単独重合体あるいはエチレ
ンと２モル％以下の他のα―オレフイン、例えば
プロピレン、１―ブチン、１―ペンテン、１―ヘ
キセン、４―メチル―１―ペンテン、１―オクテ
ン、１―デセン等との共重合体である。メルトフ
ローレートが0.3ｇ／10min未満のものは溶融粘
度が高く成形が困難であり、また基材の表面が肌
荒れ起こし後述のプロピレン・α―オレフインラ
ンダム共重合体(B)層等を積層しても外観の良い多
層フイルムが得られない。一方メルトフローレー
トが15.0ｇ／10minを越えるものは、溶融粘度が
低く成形性に劣る。密度が0.950ｇ／cm3未満のも
のは、剛性が低く、多層フイルムにした場合の腰
が弱く、包装機への適性が劣る。 前記高密度ポリエチレン(A)からなる芯材の少な
くとも片面に積層するプロピレン・α―オレフイ
ンランダム共重合体(B)とは、メルトフローレート
（ASTM D1238：Ｌ）が0.1ないし40ｇ／10min、
好ましくは１ないし20ｇ／10min、プロピレン含
有率が43ないし80重量％、好ましくは53ないし75
重量％、示差走査型熱量計の熱分析に基づく結晶
融解熱量が10ないし80Joule／ｇ、好ましくは20
ないし70Joule／ｇの範囲のプロピレンと炭素数
４ないし10のα―オレフインとのランダム共重合
体、好ましくはプロピレンと１―ブテンとのラン
ダム共重合体である。メルトフローレートが0.1
ｇ／10min未満のものは、溶融粘度が高く成形性
に劣り、40ｇ／10minを越えるものは、溶融粘度
が低く成形性に劣る。プロピレン含有率が43重量
％未満のものは共重合体の融点が低く、フイルム
の耐熱性が劣り、ブロツキングし易く、80重量％
を越えるものは、フイルムとしての透明性、柔軟
性に劣り、融点が高く低温ヒートシール性に劣
る。 結晶融解熱量は重合体の結晶化度と相関する値
であるが、融解熱量が80Joule／ｇを越えたプロ
ピレン・α―オレフインランダム共重合体は共重
合成分であるα―オレフインの量が少ないか、あ
るいはα―オレフインがブロツク的に共重合した
ものであるため、透明性及び柔軟性に劣つたもの
となる。一方、融解熱量が10Joule／ｇ以下のプ
ロピレン・α―オレフインランダム共重合体は機
械的特性および耐熱性が劣り、かつべたついた感
触を持つ。 なお、本発明における重合体の融解熱量の測定
は示差走査型熱量計による共重合体の完全溶融状
態の比熱曲線（好ましくは160℃以上240℃以下で
示される比熱曲線）を低温側に直接外挿して得ら
れる直線をベースラインとして計算される値であ
る。 融解熱量の測定は以下の測定条件下で行う。す
なわち、試料を200℃で５分間放置後、10℃／
minの速度で−40℃まで冷却し、−40℃で５分間
放置する。その後20℃／minの昇温速度で−40℃
から200℃まで測定を行う。 前記のような諸性質を有するプロピレン含有率
43ないし80重量％のプロピレン・α―オレフイン
ランダム共重合体は、例えば(a)少なくともマグネ
シウム、チタンおよびハロゲンを含有する複合
体、(b)周期律表第１族ないし第３族金属の有機金
属化合物および(c)電子供与体とから形成される触
媒を用いて、プロピレンとα―オレフインとをラ
ンダム共重合させることによつて得られる。上記
電子供与体(c)の一部又は全部は、複合体(a)の一部
又は全部は固定されていてもよく、又、使用に先
立つて有機金属化合物(b)と予備接触されていても
よい。とくに好ましいのは、電子供与体(c)の一部
が複合体(a)に固定されており、残部をそのまま重
合系に加えるかあるいは有機金属化合物(b)と予備
接触させて使用する態様である。この場合、複合
体(a)に固定された電子供与体と、重合系にそのま
ま加えて使用するかまたは(b)と予備接触させて使
用する電子供与体とは同一のものでも異なるもの
であつてもよい。 又前記プロピレン・α―オレフインランダム共
重合体(B)には本発明の目的を損わない範囲で、い
わゆる通常のプロピレンランダム共重合体として
市販されているポリプロピレンの範疇に入るもの
の中で、メルトフローレートが0.1ないし40ｇ／
10min、プロピレン含有率93ないし99モル％の範
囲のもの及びホモのポリプロピレンを添加しても
よい。 本発明の多層フイルムの芯材となる高密度ポリ
エチレン(A)の少なくとも片面には前記プロピレ
ン・α―オレフインランダム共重合体(B)層が積層
されている必要があるが、他の片面はプロピレ
ン・α―オレフインランダム共重合体(B)層に代え
てエチレン・α―オレフイン共重合体(C)層を積層
してもよい。 本発明に用いる前記エチレン・α―オレフイン
共重合体(C)とは、メルトフローレート（ASTM
D1238：Ｅ）が0.5ないし20ｇ／10min、好ましく
は1.0ないし10ｇ／10min、密度が0.910ないし
0.940ｇ／cm3、好ましくは0.915ないし0.935ｇ／cm3
および融点が115ないし130℃、好ましくは115な
いし125℃の範囲のエチレンと炭素数４ないし20、
好ましくは５ないし18のα―オレフインとの共重
合体である。メルトフローレートが0.5ｇ／
10min未満のものは溶融粘度が高く成形性に劣
り、20ｇ／10minを越えたものは溶融粘度が低く
て成形性に劣る。密度が0.910ｇ／10min未満の
ものはフイルムにした場合、表面がべたつき、耐
油性に劣り、0.940ｇ／cm3を越えたものは透明性、
低温ヒートシール性に劣る。前記融点とは、示差
走査型熱量計による昇温速度10℃／minでの吸熱
曲線から求めた鋭い吸熱ピークを示す点の最高温
度のことである。前記エチレン・α―オレフイン
共重合体(C)は、鋭い吸熱ピーク１個ないし複数
個、多くの場合２個ないし３個存在し、その鋭い
吸熱ピークの最高温度すなわち融点が115ないし
130℃の範囲のものである。融点が115℃未満のも
のは耐熱性に劣り、130℃を越えるものは低温ヒ
ートシール性に劣る。又炭素数４ないし20のα―
オレフインとは具体的には、１―ブテン、１―ペ
ンテン、１―ヘキセン、４―メチル―ペンテン、
１―オクテン、１―デセン、１―ヘキサデセン、
１―オクタデセン、あるいはこれらの混合物であ
り、特に炭素数５ないし18のα―オレフインが好
ましい。プロピレンとの共重合体は機械的強度に
劣る。 本発明に用いる前記性状のエチレン・α―オレ
フイン共重合体(C)は、遷移金属触媒を用いる、い
わゆる中・低圧法によつてエチレンとα―オレフ
インとを所要密度となるような割合で重合させる
ことによつて得られる。その際所望のメルトフロ
ーレートのものを得るには水素の如き分子量調節
剤を用いればよい。重合はスラリー重合、気相重
合、高温溶解重合などの種々の方法によつて行い
うる。 本発明に用いるエチレン・α―オレフイン共重
合体(C)には、本発明の目的を損わない範囲で、低
結晶性のエチレン・プロピレンランダム共重合
体、エチレン・１―ブテンランダム共重合体等を
ブレンドしてもよい。 本発明の多層フイルムの各層の厚みはとくに限
定されないが、被覆層であるプロピレン・α―オ
レフインランダム共重合体(B)層、もしくはエチレ
ン・α―オレフイン共重合体層の厚みは通常１な
いし20μ、好ましくは１ないし10μ、とくに好ま
しくは１ないし5μである。厚みが20μを越えると
低温ヒートシール性及び易開封性が劣る傾向にあ
る。一方芯材となる高密度ポリエチレン(A)層につ
いてもとくに限定されないが、通常５ないし
100μ、好ましくは５ないし50μの範囲の厚みであ
る。 本発明の多層フイルムすなわち(B)／(A)／(B)もし
くは(C)／(A)／(B)からなる多層フイルムを得る方法
としては、予は得た高密度ポリエチレン(A)層の両
面にプロピレン・α―オレフインランダム共重合
体(B)層、あるいは片面にプロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体(B)層、他の片面にエチレ
ン・α―オレフイン共重合体(C)層を押出ラミネー
トする方法、三層構造のダイを用い、共押出し成
形による方法があるが、層間接着力およびプロピ
レン・α―オレフインランダム共重合体(B)層もし
くはエチレン・α―オレフイン共重合体(C)層を薄
くできることから共押出し成形法を用いることが
好ましい。共押出し成形法としてはフラツト・ダ
イを用いるＴ―ダイ法とサーキユラー・ダイを用
いるインフレーシヨン法とがある。フラツト・ダ
イはブラツク・ボツクスを使用したシングル・マ
ニフオールド形式あるいはマルチ・マニフオール
ド形式のいずれを用いても良い。インフレーシヨ
ン法に用いるダイについてもいずれも公知のダイ
を用いることができる。 本発明の多層フイルムは高密度ポリエチレン(A)
層の少なくとも片面にプロピレン・α―オレフイ
ンランダム共重合体(B)層を積層することにより、
適度の腰を有し、しかも透明性、低温ヒートシー
ル性で且つ易開封性のオーバー・ラツプ包装に適
した多層フイルムが得られるのである。又高密度
ポリエチレン(A)層の片面をエチレン・α―オレフ
イン共重合体(C)層にすることにより前記性能を有
し、しかもエチレン・α―オレフイン共重合体(C)
層同志をヒートシールするとヒートシール強度が
強い多層フイルムとなるので角底袋例えば特開昭
55―217号にあるような袋の材料としても好適で
ある。しかしながら高密度ポリエチレン(A)層の両
面をプロピレン・α―オレフインランダム共重合
体(B)層以外のもの、例えばエチレン・α―オレフ
イン共重合体(C)層あるいはエチレン・酢酸ビニル
共重合体層にするとヒートシール強度が強く、易
開封性の多層フイルムが得られない。 本発明の多層フイルムには高密度ポリエチレン
(A)層、プロピレン・α―オレフインランダム共重
合体(B)層およびエチレン・α―オレフイン共重合
体(C)層のいずれかの層あるいは全層に、耐候安定
剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、防曇剤、抗ブロツ
クキング剤、スリツプ剤、滑剤、顔料、染料、流
滴剤、核剤等の通常ポリオレフインに添加して使
用される各種配合剤を本発明の目的を損わない範
囲で添加してもよい。 本発明の多層フイルムは適度な腰を有し、低温
衝撃強度、透明性、低温ヒートシール性に優れ、
且つ易開封性を有しているので角袋包装やオーバ
ーラツプ包装等、広い分野で使用出来る。 次に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明す
るが、本発明はその要旨を越えない限りこれらの
例に何ら制約されるものではない。 実施例 １ 芯材として、メルトフローレート1.0ｇ／
10min及び密度0.953ｇ／cm3の高密度ポリエチレ
ン（以下HDPE―Ｉと略す）、被覆層としてメル
トフローレート7.0ｇ／10min、プロピレン含有
率70重量％、結晶融解熱量50Joule／ｇ及び融点
110℃のプロピレン・１―ブテンランダム共重合
体（以下PBR―Ｉと略す）を用い、HDPE―Ｉ
を略す）を用い、HDPE―Ｉを65mmφ押出機（シ
リンダー温度240℃）、PBR―Ｉを２台の40mmφ
押出機（シリンダー温度230℃）で溶融して、三
層Ｔ―ダイ（ダイ温度240℃）に供給しPBR―
Ｉ／HDPE―Ｉ／PBR―Ｉ＝3μ／14μ／3μからな
る三層フイルムを得た。次いで以下の方法により
性能評価を行つた。 霞度（％）：ASTM D1003 引張試験：ASTM D638に準じ降伏点応力
（以下YSと略す）及び破断点抗張力（以下
TBと略す）を各々縦方向（以下MDと略
す）及び横方向（以下TDと略す）につい
て測定した。 曲げ剛性（Kg／cm2）：140mm×140mmの試料を用
意し、Handle―ｏ―Meter（Thwing
Albert社製：米国）を用い、スリツト巾
を５mmにして試料に曲げ応力を与え、最大
応力を求め試料の厚みで除した値を曲げ剛
性（Kg／cm2）とした。尚曲げ剛性は試料の
MD及びTDの二点について求めた。 衝撃強度（Kg・cm／cm）：ASTM D3420 ヒートシール部剥離強度（ｇ／15mm）：フイル
ム面を重ね合せ、90℃、100℃、110℃、
120℃、130℃、140℃の温度、２Kg／cm2の
圧力で１秒間、幅５mmのシールバーでヒー
トシールした後放冷した。これから15mm幅
の試験片を切り取り、クロスヘツド速度
200mm／minでヒートシール部を剥離した
際の強度で示した。 結果を第１表に示す。 実施例 ２ 実施例１で用いたPBR―Ｉの一層を、メルト
フローレート２ｇ／10min、密度0.920ｇ／cm3及
び融点121℃のエチレン・４―メチル―１―ペン
テン共重合体（以下EMC―Ｉと略す）を用いる
以外は実施例１と同様に行つた。結果を第１表に
示す。尚ヒートシール部剥離強度はPBR―Ｉ層
同志をヒートシールして測定した値である。 比較例 １ 実施例２で用いたHDPE―Ｉの代わりに、メル
トフローレート７ｇ／10minのポリプロピレン
（尚品名三井石油化学ポリプロ F631、三井石油
化学工業KK製：以下PP―Ｉと略す）を用いる以
外は実施例２と同様に行つた結果を第１表に示
す。 比較例 ２ 実施例１で用いたHDPE―Ｉの代わりに比較例
１で用いたPP―Ｉを、実施例１で用いたPBR―
Ｉの代わりにエチレン・酢酸ビニル共重合体（商
品名エバフレツクス P1405、三井ポリケミカル
KK製：以下EVA―Ｉと略す）を用いる以外は実
施例１と同様に行つた。結果を表１表に示す。 比較例 ３ 実施例２で用いたHDPE―Ｉの代わりに比較例
２で用いたPP―Ｉとメルトフローレート４ｇ／
10min（ASTM D1238：Ｅ）、エチレン含有量91
モル％、融点73℃のエチレン・１―ブテンランダ
ム共重合体（以下EBR―Ｉと略す）とからなる
組成物（PP―Ｉ／EBR―Ｉ＝70／30重量比）を
用いる以外は実施例１と同様に行つた。結果を表
１表に示す。 比較例 ４ 実施例１で用いたPBR―Ｉの代わりに比較例
２で用いたEVA―Ｉを用い、芯材として実施例
１で用いたHDPE―Ｉとメルトフローレート4.8
ｇ／10min及び密度0.921ｇ／cm3の高圧法低密度
ポリエチレン（商品名ミラソン 24H、三井ポリ
ケミカルKK製：以下LDPEと略す）とからなる
組成物（HDPE―Ｉ／LDPE＝70／30重量比）を
用いる以外は実施例１と同様に行つた。結果を第
１表に示す。 【表】
る。更に詳しくは、高密度ポリエチレンを芯材と
して片面にプロピレン・α―オレフインランダム
共重合体層、他の片面にプロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体層もしくはエチレン・α―
オレフイン共重合体層を積層してなる低温衝撃強
度、透明性、低温ヒートシール性に優れ且つ易開
封性を有する多層フイルムに関する。 一般に箱入りのタバコ、菓子、医薬品等の比較
的硬い内容物の包装には、主として腰が強い二軸
延伸ポリプロピレンフイルムもしくはセロフアン
からなる基材の両面にポリ塩化ビニリデン、高圧
法低密度ポリエチレンあるいはプロピレン・エチ
レンランダム共重合体を積層した三層フイルムが
オーバーラツプ包装用フイルムとして用いられて
いる。しかしながら食パン、トイレツトペーパー
等の柔かい内容物の包装材としてはかかる腰が強
い三層フイルムは不向きであり、それに代わり、
無延伸ポリプロピレンフイルムの両面に高圧法低
密度ポリエチレンまたはエチレン・酢酸ビニル共
重合体を積層した三層フイルムあるいは高圧法低
密度ポリエチレンの単体フイルムが用いられてい
る。中でも無延伸ポリプロピレンフイルムを基材
とした前記三層フイルムは、低温ヒートシール性
に優れ且つ易開封性を有するので、内容物を無理
なく取り出せることからオーバーラツプ包装用フ
イルムとして好適である。 しかしながら三層フイルムはポリプロピレンを
基材としていることから、耐寒性に劣り、低温下
では衝撃により簡単に破袋したり、ピンホールが
生じたりする。そこで低温衝撃強度の改良のため
にポリプロピレンにポリエチレンあるいはエチレ
ン・α―オレフイン共重合体を添加混合したり、
プロピレンにエチレンを少量共重合させたいわゆ
るプロピレンランダムコポリマーを用いる方法が
提案されている。ところがポリプロピレンを主体
としている限り、低温衝撃強度の改良には限りが
ある。 一方、前記低温衝撃強度の改良を目的として高
密度ポリエチレンと高圧法低密度ポリエチレンの
組成物あるいは高圧法低密度ポリエチレンからな
る基材の両面にエチレン・酢酸ビニル共重合体を
積層したフイルムが提案されているが、逆に腰が
柔かすぎて製袋機でのフイルムの切断性に劣ると
いう欠点を有し、又ヒートシール強度が強く取り
出す際に内容物を傷つける虞れがあつた。 そこで本発明者らは高密度ポリエチレンを芯材
として片面にプロピレン・α―オレフインランダ
ム共重合体層、他の片面にプロピレン・α―オレ
フインランダム共重合体層あるいはエチレン・α
―オレフイン共重合体層を積層することにより、
適当な腰を有し、低温衝撃強度、透明性、低温ヒ
ートシール性に優れ、且つ易開封性を有する多層
フイルムが得られることが分かり、本発明に到達
した。 すなわち本発明はメルトフローレート
（ASTM D1238：Ｅ）0.3ないし15.0ｇ／10min、
密度0.950ないし0.970ｇ／cm3の範囲の高密度ポリ
エチレン(A)を芯材として、片面にメルトフローレ
ート（ASTM D1238：Ｌ）0.1ないし40ｇ／
10min、プロピレン含有率43ないし重量％、示差
走査型熱量計の熱分析に基づく結晶融解熱量10な
いし80Joule／ｇの範囲のプロピレンと炭素数４
ないし10のα―オレフインとのランダム共重合体
(B)層を、他の片面に前記プロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体(B)層もしくはメルトフロー
レート（ASTM D1238：Ｅ）0.5ないし20ｇ／
10min、密度0.910ないし0.940ｇ／cm3および融点
115ないし130℃の範囲のエチレンを炭素数４ない
し20のα―オレフインとの共重合体(C)層を積層し
てなることを特徴とする多層フイルムを提供する
ものである。 本発明に用いる芯材となる高密度ポリエチレン
(A)とは、メルトフローレート（ASTM D1238：
Ｅ）が0.3ないし15.0ｇ／10min、好ましくは0.5
ないし7.0ｇ／10min、密度が0.950ないし0.970
ｇ／cm3、好ましくは0.950ないし0.965ｇ／cm3の範
囲のものでエチレンの単独重合体あるいはエチレ
ンと２モル％以下の他のα―オレフイン、例えば
プロピレン、１―ブチン、１―ペンテン、１―ヘ
キセン、４―メチル―１―ペンテン、１―オクテ
ン、１―デセン等との共重合体である。メルトフ
ローレートが0.3ｇ／10min未満のものは溶融粘
度が高く成形が困難であり、また基材の表面が肌
荒れ起こし後述のプロピレン・α―オレフインラ
ンダム共重合体(B)層等を積層しても外観の良い多
層フイルムが得られない。一方メルトフローレー
トが15.0ｇ／10minを越えるものは、溶融粘度が
低く成形性に劣る。密度が0.950ｇ／cm3未満のも
のは、剛性が低く、多層フイルムにした場合の腰
が弱く、包装機への適性が劣る。 前記高密度ポリエチレン(A)からなる芯材の少な
くとも片面に積層するプロピレン・α―オレフイ
ンランダム共重合体(B)とは、メルトフローレート
（ASTM D1238：Ｌ）が0.1ないし40ｇ／10min、
好ましくは１ないし20ｇ／10min、プロピレン含
有率が43ないし80重量％、好ましくは53ないし75
重量％、示差走査型熱量計の熱分析に基づく結晶
融解熱量が10ないし80Joule／ｇ、好ましくは20
ないし70Joule／ｇの範囲のプロピレンと炭素数
４ないし10のα―オレフインとのランダム共重合
体、好ましくはプロピレンと１―ブテンとのラン
ダム共重合体である。メルトフローレートが0.1
ｇ／10min未満のものは、溶融粘度が高く成形性
に劣り、40ｇ／10minを越えるものは、溶融粘度
が低く成形性に劣る。プロピレン含有率が43重量
％未満のものは共重合体の融点が低く、フイルム
の耐熱性が劣り、ブロツキングし易く、80重量％
を越えるものは、フイルムとしての透明性、柔軟
性に劣り、融点が高く低温ヒートシール性に劣
る。 結晶融解熱量は重合体の結晶化度と相関する値
であるが、融解熱量が80Joule／ｇを越えたプロ
ピレン・α―オレフインランダム共重合体は共重
合成分であるα―オレフインの量が少ないか、あ
るいはα―オレフインがブロツク的に共重合した
ものであるため、透明性及び柔軟性に劣つたもの
となる。一方、融解熱量が10Joule／ｇ以下のプ
ロピレン・α―オレフインランダム共重合体は機
械的特性および耐熱性が劣り、かつべたついた感
触を持つ。 なお、本発明における重合体の融解熱量の測定
は示差走査型熱量計による共重合体の完全溶融状
態の比熱曲線（好ましくは160℃以上240℃以下で
示される比熱曲線）を低温側に直接外挿して得ら
れる直線をベースラインとして計算される値であ
る。 融解熱量の測定は以下の測定条件下で行う。す
なわち、試料を200℃で５分間放置後、10℃／
minの速度で−40℃まで冷却し、−40℃で５分間
放置する。その後20℃／minの昇温速度で−40℃
から200℃まで測定を行う。 前記のような諸性質を有するプロピレン含有率
43ないし80重量％のプロピレン・α―オレフイン
ランダム共重合体は、例えば(a)少なくともマグネ
シウム、チタンおよびハロゲンを含有する複合
体、(b)周期律表第１族ないし第３族金属の有機金
属化合物および(c)電子供与体とから形成される触
媒を用いて、プロピレンとα―オレフインとをラ
ンダム共重合させることによつて得られる。上記
電子供与体(c)の一部又は全部は、複合体(a)の一部
又は全部は固定されていてもよく、又、使用に先
立つて有機金属化合物(b)と予備接触されていても
よい。とくに好ましいのは、電子供与体(c)の一部
が複合体(a)に固定されており、残部をそのまま重
合系に加えるかあるいは有機金属化合物(b)と予備
接触させて使用する態様である。この場合、複合
体(a)に固定された電子供与体と、重合系にそのま
ま加えて使用するかまたは(b)と予備接触させて使
用する電子供与体とは同一のものでも異なるもの
であつてもよい。 又前記プロピレン・α―オレフインランダム共
重合体(B)には本発明の目的を損わない範囲で、い
わゆる通常のプロピレンランダム共重合体として
市販されているポリプロピレンの範疇に入るもの
の中で、メルトフローレートが0.1ないし40ｇ／
10min、プロピレン含有率93ないし99モル％の範
囲のもの及びホモのポリプロピレンを添加しても
よい。 本発明の多層フイルムの芯材となる高密度ポリ
エチレン(A)の少なくとも片面には前記プロピレ
ン・α―オレフインランダム共重合体(B)層が積層
されている必要があるが、他の片面はプロピレ
ン・α―オレフインランダム共重合体(B)層に代え
てエチレン・α―オレフイン共重合体(C)層を積層
してもよい。 本発明に用いる前記エチレン・α―オレフイン
共重合体(C)とは、メルトフローレート（ASTM
D1238：Ｅ）が0.5ないし20ｇ／10min、好ましく
は1.0ないし10ｇ／10min、密度が0.910ないし
0.940ｇ／cm3、好ましくは0.915ないし0.935ｇ／cm3
および融点が115ないし130℃、好ましくは115な
いし125℃の範囲のエチレンと炭素数４ないし20、
好ましくは５ないし18のα―オレフインとの共重
合体である。メルトフローレートが0.5ｇ／
10min未満のものは溶融粘度が高く成形性に劣
り、20ｇ／10minを越えたものは溶融粘度が低く
て成形性に劣る。密度が0.910ｇ／10min未満の
ものはフイルムにした場合、表面がべたつき、耐
油性に劣り、0.940ｇ／cm3を越えたものは透明性、
低温ヒートシール性に劣る。前記融点とは、示差
走査型熱量計による昇温速度10℃／minでの吸熱
曲線から求めた鋭い吸熱ピークを示す点の最高温
度のことである。前記エチレン・α―オレフイン
共重合体(C)は、鋭い吸熱ピーク１個ないし複数
個、多くの場合２個ないし３個存在し、その鋭い
吸熱ピークの最高温度すなわち融点が115ないし
130℃の範囲のものである。融点が115℃未満のも
のは耐熱性に劣り、130℃を越えるものは低温ヒ
ートシール性に劣る。又炭素数４ないし20のα―
オレフインとは具体的には、１―ブテン、１―ペ
ンテン、１―ヘキセン、４―メチル―ペンテン、
１―オクテン、１―デセン、１―ヘキサデセン、
１―オクタデセン、あるいはこれらの混合物であ
り、特に炭素数５ないし18のα―オレフインが好
ましい。プロピレンとの共重合体は機械的強度に
劣る。 本発明に用いる前記性状のエチレン・α―オレ
フイン共重合体(C)は、遷移金属触媒を用いる、い
わゆる中・低圧法によつてエチレンとα―オレフ
インとを所要密度となるような割合で重合させる
ことによつて得られる。その際所望のメルトフロ
ーレートのものを得るには水素の如き分子量調節
剤を用いればよい。重合はスラリー重合、気相重
合、高温溶解重合などの種々の方法によつて行い
うる。 本発明に用いるエチレン・α―オレフイン共重
合体(C)には、本発明の目的を損わない範囲で、低
結晶性のエチレン・プロピレンランダム共重合
体、エチレン・１―ブテンランダム共重合体等を
ブレンドしてもよい。 本発明の多層フイルムの各層の厚みはとくに限
定されないが、被覆層であるプロピレン・α―オ
レフインランダム共重合体(B)層、もしくはエチレ
ン・α―オレフイン共重合体層の厚みは通常１な
いし20μ、好ましくは１ないし10μ、とくに好ま
しくは１ないし5μである。厚みが20μを越えると
低温ヒートシール性及び易開封性が劣る傾向にあ
る。一方芯材となる高密度ポリエチレン(A)層につ
いてもとくに限定されないが、通常５ないし
100μ、好ましくは５ないし50μの範囲の厚みであ
る。 本発明の多層フイルムすなわち(B)／(A)／(B)もし
くは(C)／(A)／(B)からなる多層フイルムを得る方法
としては、予は得た高密度ポリエチレン(A)層の両
面にプロピレン・α―オレフインランダム共重合
体(B)層、あるいは片面にプロピレン・α―オレフ
インランダム共重合体(B)層、他の片面にエチレ
ン・α―オレフイン共重合体(C)層を押出ラミネー
トする方法、三層構造のダイを用い、共押出し成
形による方法があるが、層間接着力およびプロピ
レン・α―オレフインランダム共重合体(B)層もし
くはエチレン・α―オレフイン共重合体(C)層を薄
くできることから共押出し成形法を用いることが
好ましい。共押出し成形法としてはフラツト・ダ
イを用いるＴ―ダイ法とサーキユラー・ダイを用
いるインフレーシヨン法とがある。フラツト・ダ
イはブラツク・ボツクスを使用したシングル・マ
ニフオールド形式あるいはマルチ・マニフオール
ド形式のいずれを用いても良い。インフレーシヨ
ン法に用いるダイについてもいずれも公知のダイ
を用いることができる。 本発明の多層フイルムは高密度ポリエチレン(A)
層の少なくとも片面にプロピレン・α―オレフイ
ンランダム共重合体(B)層を積層することにより、
適度の腰を有し、しかも透明性、低温ヒートシー
ル性で且つ易開封性のオーバー・ラツプ包装に適
した多層フイルムが得られるのである。又高密度
ポリエチレン(A)層の片面をエチレン・α―オレフ
イン共重合体(C)層にすることにより前記性能を有
し、しかもエチレン・α―オレフイン共重合体(C)
層同志をヒートシールするとヒートシール強度が
強い多層フイルムとなるので角底袋例えば特開昭
55―217号にあるような袋の材料としても好適で
ある。しかしながら高密度ポリエチレン(A)層の両
面をプロピレン・α―オレフインランダム共重合
体(B)層以外のもの、例えばエチレン・α―オレフ
イン共重合体(C)層あるいはエチレン・酢酸ビニル
共重合体層にするとヒートシール強度が強く、易
開封性の多層フイルムが得られない。 本発明の多層フイルムには高密度ポリエチレン
(A)層、プロピレン・α―オレフインランダム共重
合体(B)層およびエチレン・α―オレフイン共重合
体(C)層のいずれかの層あるいは全層に、耐候安定
剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、防曇剤、抗ブロツ
クキング剤、スリツプ剤、滑剤、顔料、染料、流
滴剤、核剤等の通常ポリオレフインに添加して使
用される各種配合剤を本発明の目的を損わない範
囲で添加してもよい。 本発明の多層フイルムは適度な腰を有し、低温
衝撃強度、透明性、低温ヒートシール性に優れ、
且つ易開封性を有しているので角袋包装やオーバ
ーラツプ包装等、広い分野で使用出来る。 次に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明す
るが、本発明はその要旨を越えない限りこれらの
例に何ら制約されるものではない。 実施例 １ 芯材として、メルトフローレート1.0ｇ／
10min及び密度0.953ｇ／cm3の高密度ポリエチレ
ン（以下HDPE―Ｉと略す）、被覆層としてメル
トフローレート7.0ｇ／10min、プロピレン含有
率70重量％、結晶融解熱量50Joule／ｇ及び融点
110℃のプロピレン・１―ブテンランダム共重合
体（以下PBR―Ｉと略す）を用い、HDPE―Ｉ
を略す）を用い、HDPE―Ｉを65mmφ押出機（シ
リンダー温度240℃）、PBR―Ｉを２台の40mmφ
押出機（シリンダー温度230℃）で溶融して、三
層Ｔ―ダイ（ダイ温度240℃）に供給しPBR―
Ｉ／HDPE―Ｉ／PBR―Ｉ＝3μ／14μ／3μからな
る三層フイルムを得た。次いで以下の方法により
性能評価を行つた。 霞度（％）：ASTM D1003 引張試験：ASTM D638に準じ降伏点応力
（以下YSと略す）及び破断点抗張力（以下
TBと略す）を各々縦方向（以下MDと略
す）及び横方向（以下TDと略す）につい
て測定した。 曲げ剛性（Kg／cm2）：140mm×140mmの試料を用
意し、Handle―ｏ―Meter（Thwing
Albert社製：米国）を用い、スリツト巾
を５mmにして試料に曲げ応力を与え、最大
応力を求め試料の厚みで除した値を曲げ剛
性（Kg／cm2）とした。尚曲げ剛性は試料の
MD及びTDの二点について求めた。 衝撃強度（Kg・cm／cm）：ASTM D3420 ヒートシール部剥離強度（ｇ／15mm）：フイル
ム面を重ね合せ、90℃、100℃、110℃、
120℃、130℃、140℃の温度、２Kg／cm2の
圧力で１秒間、幅５mmのシールバーでヒー
トシールした後放冷した。これから15mm幅
の試験片を切り取り、クロスヘツド速度
200mm／minでヒートシール部を剥離した
際の強度で示した。 結果を第１表に示す。 実施例 ２ 実施例１で用いたPBR―Ｉの一層を、メルト
フローレート２ｇ／10min、密度0.920ｇ／cm3及
び融点121℃のエチレン・４―メチル―１―ペン
テン共重合体（以下EMC―Ｉと略す）を用いる
以外は実施例１と同様に行つた。結果を第１表に
示す。尚ヒートシール部剥離強度はPBR―Ｉ層
同志をヒートシールして測定した値である。 比較例 １ 実施例２で用いたHDPE―Ｉの代わりに、メル
トフローレート７ｇ／10minのポリプロピレン
（尚品名三井石油化学ポリプロ F631、三井石油
化学工業KK製：以下PP―Ｉと略す）を用いる以
外は実施例２と同様に行つた結果を第１表に示
す。 比較例 ２ 実施例１で用いたHDPE―Ｉの代わりに比較例
１で用いたPP―Ｉを、実施例１で用いたPBR―
Ｉの代わりにエチレン・酢酸ビニル共重合体（商
品名エバフレツクス P1405、三井ポリケミカル
KK製：以下EVA―Ｉと略す）を用いる以外は実
施例１と同様に行つた。結果を表１表に示す。 比較例 ３ 実施例２で用いたHDPE―Ｉの代わりに比較例
２で用いたPP―Ｉとメルトフローレート４ｇ／
10min（ASTM D1238：Ｅ）、エチレン含有量91
モル％、融点73℃のエチレン・１―ブテンランダ
ム共重合体（以下EBR―Ｉと略す）とからなる
組成物（PP―Ｉ／EBR―Ｉ＝70／30重量比）を
用いる以外は実施例１と同様に行つた。結果を表
１表に示す。 比較例 ４ 実施例１で用いたPBR―Ｉの代わりに比較例
２で用いたEVA―Ｉを用い、芯材として実施例
１で用いたHDPE―Ｉとメルトフローレート4.8
ｇ／10min及び密度0.921ｇ／cm3の高圧法低密度
ポリエチレン（商品名ミラソン 24H、三井ポリ
ケミカルKK製：以下LDPEと略す）とからなる
組成物（HDPE―Ｉ／LDPE＝70／30重量比）を
用いる以外は実施例１と同様に行つた。結果を第
１表に示す。 【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ メルトフローレート（ASTM D1238：Ｅ）
0.3ないし15.0ｇ／10min、密度0.950ないし0.970
ｇ／cm3の高密度ポリエチレン(A)を芯材として、 片面にメルトフローレート（ASTM D1238：
Ｌ）0.1ないし40ｇ／10min、プロピレン含有率
43ないし80重量％、示差走査型熱量計の熱分析に
基づく結晶融解熱量10ないし80Joule／ｇの範囲
のプロピレンと炭素数４ないし10のα―オレフイ
ンとのランダム共重合体(B)層を、 他の片面に前記プロピレン・α―オレフインラ
ンダム共重合体(B)層もしくはメルトフローレート
（ASTM D1238：Ｅ）0.5ないし20ｇ／10min、
密度0.910ないし0.940ｇ／cm3および融点115ない
し130℃の範囲のエチレンと炭素数４ないし20の
α―オレフインとの共重合体(C)層を積層してなる
ことを特徴とする多層フイルム。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2117982A JPS58140249A (ja) | 1982-02-15 | 1982-02-15 | 多層フイルム |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2117982A JPS58140249A (ja) | 1982-02-15 | 1982-02-15 | 多層フイルム |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58140249A JPS58140249A (ja) | 1983-08-19 |
| JPH025181B2 true JPH025181B2 (ja) | 1990-01-31 |
Family
ID=12047706
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2117982A Granted JPS58140249A (ja) | 1982-02-15 | 1982-02-15 | 多層フイルム |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58140249A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0616744Y2 (ja) * | 1989-11-08 | 1994-05-02 | 大成ラミック株式会社 | 包装用積層フィルム |
| JP5857495B2 (ja) * | 2011-07-20 | 2016-02-10 | 株式会社トッパン・コスモ | 透明樹脂シート |
| JP6705299B2 (ja) * | 2016-06-09 | 2020-06-03 | 日本ポリプロ株式会社 | 積層体の製造方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5422453A (en) * | 1977-07-21 | 1979-02-20 | Mitsui Petrochem Ind Ltd | Soft composition of olefin polymer |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5931574Y2 (ja) * | 1980-02-22 | 1984-09-06 | サンエ−化学工業株式会社 | レトルト殺菌可能な易開封性包装容器 |
-
1982
- 1982-02-15 JP JP2117982A patent/JPS58140249A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5422453A (en) * | 1977-07-21 | 1979-02-20 | Mitsui Petrochem Ind Ltd | Soft composition of olefin polymer |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58140249A (ja) | 1983-08-19 |
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