JPH01299549A - 骨移植用人工骨構造体 - Google Patents
骨移植用人工骨構造体Info
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- JPH01299549A JPH01299549A JP63128230A JP12823088A JPH01299549A JP H01299549 A JPH01299549 A JP H01299549A JP 63128230 A JP63128230 A JP 63128230A JP 12823088 A JP12823088 A JP 12823088A JP H01299549 A JPH01299549 A JP H01299549A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野]
本発明は、燐酸カルシウム系を用いた骨移植人工骨構造
体に関する。特に、医療分野、主に整形外科、形成外科
及び口腔外科の分野において荷重負荷のかかる部位に代
替適用できる骨移植用人工骨構造体に関する。
体に関する。特に、医療分野、主に整形外科、形成外科
及び口腔外科の分野において荷重負荷のかかる部位に代
替適用できる骨移植用人工骨構造体に関する。
[従来の°技術]
ハイドロオキシアパタイト、燐酸三カルシウムを含む燐
酸カルシウム系化合物の化学成分は、生体内の無機成分
である骨や歯の化学成分に非常に類似しており、且つそ
の焼結体は、優れた生体親和性を有しており、これまで
緻密体、多孔体として人工骨、骨補填材、人工歯根など
生体代替材料として利用きれている。
酸カルシウム系化合物の化学成分は、生体内の無機成分
である骨や歯の化学成分に非常に類似しており、且つそ
の焼結体は、優れた生体親和性を有しており、これまで
緻密体、多孔体として人工骨、骨補填材、人工歯根など
生体代替材料として利用きれている。
然し乍ら、従来の緻密体では、生体運動機能上で必要な
高強度は得られるものの、人工骨緻密体内部への骨組織
化及び新生骨の形成は全く望めず、また生体内での組織
との結合力は、そのスl、−ズな界面における結合力に
依存しており、それ以上の機能を持つことが出来ない、
一方、多孔体ではその力学的強度に限界があり、荷重負
荷部位への移植には、この単独使用を避けなければなら
なかった。
高強度は得られるものの、人工骨緻密体内部への骨組織
化及び新生骨の形成は全く望めず、また生体内での組織
との結合力は、そのスl、−ズな界面における結合力に
依存しており、それ以上の機能を持つことが出来ない、
一方、多孔体ではその力学的強度に限界があり、荷重負
荷部位への移植には、この単独使用を避けなければなら
なかった。
また、骨移植用人工骨を、力学的荷重負荷部位に単独に
使用することを可能にするために、生体親和性のすぐれ
た組織と構造を有する燐酸カルシウム系化合物に、有機
並びに無機の高弾性材料と複合化する方法並びに、後処
理として生体材料と複合化する材料、即ち、多孔質セラ
ミックス材料を、特開昭60−16879号に示す。
使用することを可能にするために、生体親和性のすぐれ
た組織と構造を有する燐酸カルシウム系化合物に、有機
並びに無機の高弾性材料と複合化する方法並びに、後処
理として生体材料と複合化する材料、即ち、多孔質セラ
ミックス材料を、特開昭60−16879号に示す。
[発明が解決しようとする問題点]
本発明で技術的に解決するための課題は、緻密体の人工
骨において、人工骨内部への骨組織化が生じ、そして新
生骨の形成が生じ、生体内において、人工骨が生体組織
と良く結合し、又は、人工骨内への組織発達が生4”る
ような高強度の人工骨構造体を得ようとするものである
。従って、本発明は、生体内で移植されて、高い強度を
示し、また、生体内組織と良く結合できる人工骨構造体
を提供するこ゛とを目的にする。
骨において、人工骨内部への骨組織化が生じ、そして新
生骨の形成が生じ、生体内において、人工骨が生体組織
と良く結合し、又は、人工骨内への組織発達が生4”る
ような高強度の人工骨構造体を得ようとするものである
。従って、本発明は、生体内で移植されて、高い強度を
示し、また、生体内組織と良く結合できる人工骨構造体
を提供するこ゛とを目的にする。
[発明の構成]
[問題点を解決するための手段]
本発明の骨セメント組成物は、上記の技術的な課題の解
決のために、燐酸カルシウム系化合物の焼結体からなり
、径0.1〜2.0111で一方向の管状孔を、ハバー
ス管の走る方向に、最も多く形成させ、間隔1.0〜5
.01で2次元最密充填になるように配列した構造を有
することを特徴とする骨移植用人工骨構造体である。そ
の焼結構造体の内部構造に50〜600μm径の真球状
孔を有し、且つ、その気孔率が0.5〜40%であるも
のが好適である0本明細書において、′燐酸カルシラ1
1系化合物”とは、ハイドロオキシアパタイト、燐酸三
カルシウム、燐酸四カルシラl、など人工骨を構成する
燐酸カルシウム系化合物すべてを意味する。
決のために、燐酸カルシウム系化合物の焼結体からなり
、径0.1〜2.0111で一方向の管状孔を、ハバー
ス管の走る方向に、最も多く形成させ、間隔1.0〜5
.01で2次元最密充填になるように配列した構造を有
することを特徴とする骨移植用人工骨構造体である。そ
の焼結構造体の内部構造に50〜600μm径の真球状
孔を有し、且つ、その気孔率が0.5〜40%であるも
のが好適である0本明細書において、′燐酸カルシラ1
1系化合物”とは、ハイドロオキシアパタイト、燐酸三
カルシウム、燐酸四カルシラl、など人工骨を構成する
燐酸カルシウム系化合物すべてを意味する。
本発明による高強度の骨移植用人工骨は、多孔質の人工
骨セラミックス材料(例えば、特開昭60−16879
号)に開示される1本発明は、そのような人工骨材に対
して、特殊な構造を施すものである。即ち、人工骨セラ
ミックス材料の成形の途上で、或いはグリーン体又は焼
結体として作成した後に、一方向に小径管状孔を設け、
生体内に移植後に新生骨の形成とその成長に役立つ血流
を均一に且つ十分に確保せしめ、生体との親和性及び融
合力を高める機能を有せしめた構造である。
骨セラミックス材料(例えば、特開昭60−16879
号)に開示される1本発明は、そのような人工骨材に対
して、特殊な構造を施すものである。即ち、人工骨セラ
ミックス材料の成形の途上で、或いはグリーン体又は焼
結体として作成した後に、一方向に小径管状孔を設け、
生体内に移植後に新生骨の形成とその成長に役立つ血流
を均一に且つ十分に確保せしめ、生体との親和性及び融
合力を高める機能を有せしめた構造である。
この−フS向に設けた小径管状孔の構成、構造は、次の
通りのものである。
通りのものである。
即ち、該小径管状孔は、径d:o、1〜2.0−の範囲
であり、その間隔りは、1.0〜5.0Iの範囲が好適
であり、更に、より好適には、径d:1.0〜2.01
11であり、間隔D:1.0〜3.0膿である。
であり、その間隔りは、1.0〜5.0Iの範囲が好適
であり、更に、より好適には、径d:1.0〜2.01
11であり、間隔D:1.0〜3.0膿である。
径dが0.11111以下では、ハバース管を含む骨単
位の径より小さくなる可能性があり、好適でなく、また
径dが2.Cl1m以」二では、強度の低下を招き、実
用的でない。
位の径より小さくなる可能性があり、好適でなく、また
径dが2.Cl1m以」二では、強度の低下を招き、実
用的でない。
また、間隔pは1.0111以下では同様に強度の低下
を招き、3.01111以上では少数のハバース管しか
流通させることができず、血流を均一に得られには間隔
が広過ぎる。
を招き、3.01111以上では少数のハバース管しか
流通させることができず、血流を均一に得られには間隔
が広過ぎる。
そして、この小径管状孔を設ける方向は、一方向であり
、それはハバース管の走る方向に一致させる。該管状孔
を設ける構造は、その管状孔の走る方向に直角な面にお
いて、2次最密充填構造になるようにする。この2次最
密充填構造は、例えば、第4図A%Bに示すものであり
、第4図Aは、立方対称2次最密充填構成を示し、第4
図Bは、六方対称2次最密充填構成を示す、即ち、小径
管状孔2の分布が、その走る方向に垂直な面で最密充填
になるように充填されているようなものである。2次最
密充填構成は、円の中心が正方形を取るように配置され
た立方対称の第4図Aのものと、円の中心が正六角形を
取る六方対称の第4図Bのものがある。
、それはハバース管の走る方向に一致させる。該管状孔
を設ける構造は、その管状孔の走る方向に直角な面にお
いて、2次最密充填構造になるようにする。この2次最
密充填構造は、例えば、第4図A%Bに示すものであり
、第4図Aは、立方対称2次最密充填構成を示し、第4
図Bは、六方対称2次最密充填構成を示す、即ち、小径
管状孔2の分布が、その走る方向に垂直な面で最密充填
になるように充填されているようなものである。2次最
密充填構成は、円の中心が正方形を取るように配置され
た立方対称の第4図Aのものと、円の中心が正六角形を
取る六方対称の第4図Bのものがある。
生体内に配置した人工骨の中において、第4図A、Bに
示す構造の小径孔2に血流が流れると、その周囲に新し
い組織の成長が期待されるので、本発明の構造の人工骨
を生体内に移植後は、人工骨の中に新生骨形成とその成
長が容易に為されるものとなる。即ち、移植された人工
骨内で血流が均一に走り、且つ充分な栄養が人工骨内に
充分に供給され、造骨細砲の活性化に基づいて新生骨形
成と成長が生じ、人工骨の生体との親和性2融合力を高
めることができる。これにより、骨が早期に増生じ、そ
れに基づいて人工骨の複合的強度が向上し、背面との接
合力が確保され、もって、力学的加重負荷部位への単独
使用を可能にする。
示す構造の小径孔2に血流が流れると、その周囲に新し
い組織の成長が期待されるので、本発明の構造の人工骨
を生体内に移植後は、人工骨の中に新生骨形成とその成
長が容易に為されるものとなる。即ち、移植された人工
骨内で血流が均一に走り、且つ充分な栄養が人工骨内に
充分に供給され、造骨細砲の活性化に基づいて新生骨形
成と成長が生じ、人工骨の生体との親和性2融合力を高
めることができる。これにより、骨が早期に増生じ、そ
れに基づいて人工骨の複合的強度が向上し、背面との接
合力が確保され、もって、力学的加重負荷部位への単独
使用を可能にする。
本発明の人工骨を構成する材料としては、1例としてハ
イドロキシアパタイト、例えば、水酸化カルシウムのス
ラリーに燐酸を滴下して、反応温度、pHを調節して得
たハイドロキシアパタイトを成形し、焼成したものであ
る。
イドロキシアパタイト、例えば、水酸化カルシウムのス
ラリーに燐酸を滴下して、反応温度、pHを調節して得
たハイドロキシアパタイトを成形し、焼成したものであ
る。
即ち、本発明の構造体の製造で用いられる粉体の原料と
して、カルシウムと燐のモル比が、l。
して、カルシウムと燐のモル比が、l。
O〜2.0の範囲にある燐酸カルシウム系化合物が好適
である。
である。
即ち、Ca/P比が1.0未満では、燐〜が遊離し化学
的に不安定になる、また、Ca/P比が2゜0以上では
、焼成において燐酸カルシウム系化合物が分解した酸化
カルシウムが含まれ、人工骨材料として用いる際に、こ
のM化カルシウムは生体に対し刺激が強く、炎症の原因
となることが多く、使用することができない0以上の理
由によりCa/P= 1 、0〜2 、0とする。
的に不安定になる、また、Ca/P比が2゜0以上では
、焼成において燐酸カルシウム系化合物が分解した酸化
カルシウムが含まれ、人工骨材料として用いる際に、こ
のM化カルシウムは生体に対し刺激が強く、炎症の原因
となることが多く、使用することができない0以上の理
由によりCa/P= 1 、0〜2 、0とする。
具体的に本発明のより小径管状孔を作製する方法として
は、上記のように合成される燐酸カルシウム系化合物の
未焼成の成形体に、一方向の管状孔を、例えば、ドリル
バーなどでドリリングする方法、又は成形時に、射出成
形法、押出成形法で小径管状孔をも成形した構造体を成
形する方法、又は、有機合成樹脂繊維混入して成形し、
それを焼成のときに除去することにより小径管状孔を有
する焼成体を得る方法などがある。 ゛また、
本発明の燐酸カルシウム系化合物成形体を、多孔質にす
る方法として、特に、真球状孔を成形体即ち焼成体に与
える方法を用いるが、その方法としては、有機合成樹脂
ビーズを混入し、成形し、グリーン体を得、それを焼成
することにより、焼成体内に真球状孔を有する燐酸カル
シウム系化合物焼成体を得る。ここでは更に、有機合成
繊維を混入させ、管状孔と真球状孔の組合わせを有する
焼成体を得ることができる。そのための、有機合成樹脂
としては、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート
、ポリスチレン、ポリエチレンの各樹脂の少なくとも一
種を用いる。
は、上記のように合成される燐酸カルシウム系化合物の
未焼成の成形体に、一方向の管状孔を、例えば、ドリル
バーなどでドリリングする方法、又は成形時に、射出成
形法、押出成形法で小径管状孔をも成形した構造体を成
形する方法、又は、有機合成樹脂繊維混入して成形し、
それを焼成のときに除去することにより小径管状孔を有
する焼成体を得る方法などがある。 ゛また、
本発明の燐酸カルシウム系化合物成形体を、多孔質にす
る方法として、特に、真球状孔を成形体即ち焼成体に与
える方法を用いるが、その方法としては、有機合成樹脂
ビーズを混入し、成形し、グリーン体を得、それを焼成
することにより、焼成体内に真球状孔を有する燐酸カル
シウム系化合物焼成体を得る。ここでは更に、有機合成
繊維を混入させ、管状孔と真球状孔の組合わせを有する
焼成体を得ることができる。そのための、有機合成樹脂
としては、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート
、ポリスチレン、ポリエチレンの各樹脂の少なくとも一
種を用いる。
この場合、人工骨の強度を高く確保するために、真球状
孔の気孔率は、0.5〜40%、より好ましくは、5〜
35%にすることが好適である。即ち、気孔率が0.5
%以下になると、真球状孔の連通の割合が低下し、40
%以上になると、人工骨としての強度を確保できなくな
る。
孔の気孔率は、0.5〜40%、より好ましくは、5〜
35%にすることが好適である。即ち、気孔率が0.5
%以下になると、真球状孔の連通の割合が低下し、40
%以上になると、人工骨としての強度を確保できなくな
る。
更に、本発明の人工骨構造体を図面によって説明する。
第1図A%Bは、本発明により得られる高強度の骨移植
用人工骨の代表例の斜視図である。上記のように多孔質
の燐酸カルシウム焼結体1に一方向に小径管状孔2を多
数設けたもので、その間には真球状孔3と毛細管通路(
図示せず)を多数有する材料である。第1図Aは、立方
体に本発明の人工骨構造体を作製したものであり、これ
から切削して、或いは始めから所望の形状に成形し、骨
移植形にした、第1図Bの如き形状の人工骨を作製する
こともできる。また、第2図は、このような本発明の人
工骨構造体の内部構造を示す断面図である。即ち、真球
状孔3と毛細管通路(図示せず)を多数有する多孔質燐
酸カルシウム系化合物焼成体に一定方向の小径管状孔2
を、ドリリング又は成形成いは他の方法で設けたもので
ある。
用人工骨の代表例の斜視図である。上記のように多孔質
の燐酸カルシウム焼結体1に一方向に小径管状孔2を多
数設けたもので、その間には真球状孔3と毛細管通路(
図示せず)を多数有する材料である。第1図Aは、立方
体に本発明の人工骨構造体を作製したものであり、これ
から切削して、或いは始めから所望の形状に成形し、骨
移植形にした、第1図Bの如き形状の人工骨を作製する
こともできる。また、第2図は、このような本発明の人
工骨構造体の内部構造を示す断面図である。即ち、真球
状孔3と毛細管通路(図示せず)を多数有する多孔質燐
酸カルシウム系化合物焼成体に一定方向の小径管状孔2
を、ドリリング又は成形成いは他の方法で設けたもので
ある。
本発明による骨移植用人工骨構造体は、骨移植用人工骨
として、生体骨の欠損部への充填、補填の際などに適用
すると、早期の新生骨の成長などにより人工骨強度が早
期に得られるくとが期待される。
として、生体骨の欠損部への充填、補填の際などに適用
すると、早期の新生骨の成長などにより人工骨強度が早
期に得られるくとが期待される。
次に本発明による骨移植用人工骨の構造とその作成法を
具体的に実施例により説明するが、本発明はそれらによ
って限定きれるものではない。
具体的に実施例により説明するが、本発明はそれらによ
って限定きれるものではない。
[実施例]
湿式法で合成したC a/ P” 1 、6757)ハ
イドロキシアパタイトの未焼成の粉末に対して、50〜
2501tm径のメチルメタクリレート樹虐真球状ビー
ズ及び動物の毛(ネコの毛、φ−5μ、長さ50.g)
を混入し、300 kgf/cs+”の加圧力で冷間等
方加圧成形した。この成形物を201角の板状に加工し
、径1 0!11のドリルバーを用い、ドリリングで3
.0mの間隔で細孔を設けたグリーン体を作製した。こ
れを敷き粉中に埋没させて、1150℃で1時間焼成し
、−辺15■の立方体に加工成形した。この加工成形体
は、圧縮強度800 ktf/cea”の焼結体になっ
た。
イドロキシアパタイトの未焼成の粉末に対して、50〜
2501tm径のメチルメタクリレート樹虐真球状ビー
ズ及び動物の毛(ネコの毛、φ−5μ、長さ50.g)
を混入し、300 kgf/cs+”の加圧力で冷間等
方加圧成形した。この成形物を201角の板状に加工し
、径1 0!11のドリルバーを用い、ドリリングで3
.0mの間隔で細孔を設けたグリーン体を作製した。こ
れを敷き粉中に埋没させて、1150℃で1時間焼成し
、−辺15■の立方体に加工成形した。この加工成形体
は、圧縮強度800 ktf/cea”の焼結体になっ
た。
この人工骨を、骨移植用人工骨として成犬に用い、その
下肢内側部骨端線直下より長さ15■の部分で、その断
面積の315部分を摘出し、その替わり、その骨欠損部
(Cに同一形状に上述の人工骨を加工し、第3図に示す
ように、埋め込んだ。
下肢内側部骨端線直下より長さ15■の部分で、その断
面積の315部分を摘出し、その替わり、その骨欠損部
(Cに同一形状に上述の人工骨を加工し、第3図に示す
ように、埋め込んだ。
即ら、本発明による構造を有する(ハバース管の走る方
向の一方向に小径管状孔を有する)骨移植用人工骨4を
脛骨5のハバース管の走る方向の一方向に合わせて脛骨
5のめ中に埋め込んだ。
向の一方向に小径管状孔を有する)骨移植用人工骨4を
脛骨5のハバース管の走る方向の一方向に合わせて脛骨
5のめ中に埋め込んだ。
手術後8週間でXia像においてはクリアゾーンが消失
し、52週間経過後では、クラック発生、破損などの異
常が見られなかった。
し、52週間経過後では、クラック発生、破損などの異
常が見られなかった。
また、12週間及び26週間経過後で摘出したものの一
軸圧縮強度は、各々1100 kgf/ cm”及び1
150 kgf/am’であり、生体骨に力学的耐久力
を与える能力が確認できた。
軸圧縮強度は、各々1100 kgf/ cm”及び1
150 kgf/am’であり、生体骨に力学的耐久力
を与える能力が確認できた。
[発明の効果]
本発明の骨移植用人工骨構造体は、以上のような構造に
することにより、以下のような種々の顕著な技術的効果
が得られた。
することにより、以下のような種々の顕著な技術的効果
が得られた。
第1に、生体親和性にすぐれた燐酸カルシウム系化合物
を用いた人工骨に、血流の方向に、即ちハバース管の走
る方向に骨受容孔を形成させることにより、血流の増大
、生体との結合力の増大が図られる人工骨構造体が得ら
れる。
を用いた人工骨に、血流の方向に、即ちハバース管の走
る方向に骨受容孔を形成させることにより、血流の増大
、生体との結合力の増大が図られる人工骨構造体が得ら
れる。
第2に、生体への適応性、親和性にも優れてい、荷重負
荷部位に単独使用することにも耐えられる高い強度の骨
移植用人工骨を提供することができる。
荷部位に単独使用することにも耐えられる高い強度の骨
移植用人工骨を提供することができる。
第3に、人工骨中に、新生骨が早期に増殖し、それによ
り、早期の複合的強度の向上と、同時に生体骨との結合
力の保持が図られ、それにより高い力学的強度が得られ
る人工骨構造体を提供することができる。
り、早期の複合的強度の向上と、同時に生体骨との結合
力の保持が図られ、それにより高い力学的強度が得られ
る人工骨構造体を提供することができる。
第1図A、Bは、本発明による高強度の骨移植用人工骨
の代表例の構造を示す斜視図である。 第2図は、本発明の高強度骨移植用人工骨の代表例の構
造を説明する断面図である。 第3図は、本発明の高強度骨移植用人工骨を実際の骨に
適用した様子を示す斜視概略図である。 第4図A、Bは、本発明による最密充填を示すものであ
り、そのAは、立方晶系の最密充填の様子を示し、その
Bは、六方晶系の最密充填の様子を示す図である。 [主要部分の符号の説明] 1、、、、燐酸カルシウム系化合物焼結体2、、、、管
状孔 3、、、、真球状孔 4、、、、移植用人工骨 特許出願人 住友セメント株式会社 代理人 弁理士 倉 持 裕 図
の代表例の構造を示す斜視図である。 第2図は、本発明の高強度骨移植用人工骨の代表例の構
造を説明する断面図である。 第3図は、本発明の高強度骨移植用人工骨を実際の骨に
適用した様子を示す斜視概略図である。 第4図A、Bは、本発明による最密充填を示すものであ
り、そのAは、立方晶系の最密充填の様子を示し、その
Bは、六方晶系の最密充填の様子を示す図である。 [主要部分の符号の説明] 1、、、、燐酸カルシウム系化合物焼結体2、、、、管
状孔 3、、、、真球状孔 4、、、、移植用人工骨 特許出願人 住友セメント株式会社 代理人 弁理士 倉 持 裕 図
Claims (3)
- (1)ハバース管の走る方向の一方向に、立方或いは六
方の対称性の2次最密充填様に燐酸カルシウム系化合物
焼結体中に小径管状孔を有することを特徴とする骨移植
用人工骨構造体。 - (2)燐酸カルシウム系化合物の焼結体からなり、径0
.1〜2.0mmで一方向の小径管状孔を、ハバース管
の走る方向に、最も多く形成させ、その方向に直角な面
において、間隔1.0〜5.0mmで2次元最密充填に
なるように配列した構造を有することを特徴とする骨移
植用人工骨構造体。 - (3)前記焼結構造体の内部構造に50〜600μm径
の真球状孔を有し、且つ、その気孔率が0.5〜40%
である特許請求の範囲第1項の記載の骨移植用人工骨構
造体。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63128230A JP2706467B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 骨移植用人工骨構造体 |
PCT/JP1989/000533 WO1989011300A1 (en) | 1988-05-27 | 1989-05-29 | Artificial bone structure for transplantation of bone |
US07/460,054 US5141510A (en) | 1988-05-27 | 1989-05-29 | Structure of artificial bone material for use in implantation |
EP89906432A EP0369034B1 (en) | 1988-05-27 | 1989-05-29 | Artificial bone structure for transplantation of bone |
DE68913152T DE68913152T2 (de) | 1988-05-27 | 1989-05-29 | Kunstknochenstruktur für knochentransplantation. |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63128230A JP2706467B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 骨移植用人工骨構造体 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01299549A true JPH01299549A (ja) | 1989-12-04 |
JP2706467B2 JP2706467B2 (ja) | 1998-01-28 |
Family
ID=14979711
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP63128230A Expired - Fee Related JP2706467B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 骨移植用人工骨構造体 |
Country Status (5)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US5141510A (ja) |
EP (1) | EP0369034B1 (ja) |
JP (1) | JP2706467B2 (ja) |
DE (1) | DE68913152T2 (ja) |
WO (1) | WO1989011300A1 (ja) |
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