JPH01253694A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明４，１、原子力発電に用いられる核燃和１ペレツ
）への製造方法に関づ−る。

［従来の技術］ 発電炉とじて稼動中の軽水炉あるいは高速炉に用いられ
る核燃料棒を構成する核燃料ベレッ１〜は、一般に第４
図に示す一一うな工程で製作される。すなわち、まず核
燃料物質から成る原料粉末の所定量を秤量し、これをプ
レス、粉砕、バインダー必るいはボアフＡ−マ添加等の
粉末処理を行なった後、ペレット状に加圧成型する。次
にこの成型体（グリーンペレット）を脱脂工程を経て還
元性必るいは弱酸化性雰囲気中で高温加熱して一定寸法
の高密度焼結体、すなわち燃オ゛ミ１ペレッ１へを得る
。

核燃料棒はこれらペレッ（〜を端栓て一端を封じた被覆
管に装填し、更に充１眞ガスやスプリング等の構成（Δ
を充填した後、被覆管の他端を端栓で蜜月して組立てら
れる。

核燃料棒製造時は、ペレットと被覆色・どの間に一定の
間隔（ギヤツブ）か設（プられている。これは原子炉稼
動時に高温となるペレットか熱膨張で′被覆管と強い相
互作用（ＰＣＩ）を起こすのを防ぐためである。このう
な配慮にもかかわら覆、燃利俸稼動中には、ベーン１〜
手径方向に２０００°Ｃ／ｃｍ以上の温度勾配か発生ず
ることかあること、また、出力変動時には局所的に１　
ｘｌｏｂ　Ｗ／ｃｍ／ｈという急激な出力変動を経験す
ることかあること等により、セラミックであるペレット
は静的熱応力破壊あるいは熱衝撃破壊を起こし、割れた
ベレッ１〜破片は外側にせり出して（これをリロケーシ
ョンという）製造時のギ（・ツブを埋め、結果的に強い
ＰＣＩを起こすことがある。

ペレッ１−片による不規則で局所的なＰＣＩは、被覆管
に局所的な応力歪みの集中を起こし、被覆管の機械的健
全性の損傷を引ぎ起こすのみならり、この部位にペレッ
トから放出した腐食性核***生成ガス（Ｆ　Ｐカス）が
化学的に作用すると被覆管の応力腐食破損（Ｓ　ＣＣ）
を誘引する恐れかある。

また、この様なベレッ１〜の割れによるＰＣＩの問題の
仙にも、燃焼度が高く／よるとベレッ１〜の内部に蓄積
する［Ｐの量か増加するため、スエリング（ＦＰの蓄積
による体積膨張）に起因するキャップの減少からＰＣＩ
が増大するという問題かある。

さらに高温にへるぺ１ノツ１〜では、結晶粒の成長等の
組織変化か起こることがある３、この様な組織変化【Ｊ
：、結晶粒界に滞溜していた「Ｐカス原子を４吊引する
作用かあるため、ペレットの「Ｐカス放出率を増大させ
るおそれかおる。「Ｐガス放出率増大は、被覆管内圧上
昇を招くた（プてむく、ベレツ１−−被覆管ギャップ熱
伝導率を低下させ、ペレットの温度の上昇、熱膨張の増
大、ＰＣＩの増加といったサイクル効果を招くことにｋ
る。

また、燃焼の進行に伴ない燃料ペレットの０７Ｍ比は次
第に増加ザるど考えられている。これ（Ｊ、−核***当
りウラン酸化物必るい（Ｊ１プル１〜ニウム酸化物から
ｙ’ｆｉ　Ｒ１１Ｌ／た２個の酸素原子は中性子照射に
よって影響されない上、これらの酸素原子を全て結合す
るに子分な串の］二Ｆ）原子が生成しないためである。

過剰な酸素原子は燃料７１〜リックス内に固溶し、酸素
ポテンシャルを増加させる。０／Ｍ比の増加及び酸素ボ
テンシｉ・ルの増加は、燃ボＮ１ペレッｊ〜の物性、特
性に様々な影響を与える。例えば、Ｏ／Ｍ比の増加によ
って熱伝導率は減少し、「Ｐノｊス放用率は増加する。

以上のように、核燃わ１の高性能化、高庁命化を図れば
図る程、ペレットの割れ、スエリング、０７Ｍ比、Ｆ　
Ｐカス放出等の問題の解決か重要な課題となってくる。

これらの課題に対する従来の技術としては以下のような
ものが必る。ペレットに対しでは、特開昭５２−９８８
９７号や特開昭５３−１６１９８号に記載されるにうに
、ベレッ１〜内部にＳ＋Ｃ等の繊維状物質を分散さゼ、
熱応力によるペレットの破滅的破損を防止するもの、（
特開昭り　４−２　Ｊ　３９７号や特開昭５６−４９９
８８号に記載されるようにペレット外表面に金属膜や樹
脂膜を形成さゼ、リロケーションを抑制り−るもの等が
ある。

また「Ｐ）ｊス放出に関しては、例えばジャーナル・Δ
−ブ・ニュークリアマテリアルス、９８　（１９８１年
）第２１６頁から第２２０頁（Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　
Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｈａｔｅｒｌａｌｓ、９８　）　　（
１９８１）　Ｐ、２１６−２２０）において論じられて
いるように、ペレツ１〜を製造する際、原料核燃料粉末
にＮｂ２Ｏ５等の金属酸化物を焼結促進剤としてＩＪ［
１えることによりペレッ（〜焼結体の結晶粒を粗大化し
、「Ｐガスの放出率を低減するもの等がおる。

燃焼に伴なう０／Ｍ比の増加や）酸化ポテンシャルの増
加に対しては、特開昭５８−１　／Ｉ　７６７８号では
燃ＩＮ１棒製造時にＧＯ２／Ｃｏの混合カスを充填し、
燃オ′）１棒稼動時に両者のガス平衡により燃１！３１
俸内の酸素ポテンシャルを低くする方法か、また特開昭
５Ｌ＋−１５１２９１号では二酸化ウラン−プル１〜ニ
ウム燃利ペレツ１〜にＴａ、Ｎｂ。

ＣＩ−、Ｍｏ、Ｗの酸化物を添加し、これらの物質に照
射時に遊離した酸素を結合ざｌることにより燃わ１俸内
の酸素ポテンシャルの増加を抑制する方法か提案されて
いる。

［発明か解決しようとする課題」 しかしながら、上記した従来技術には以下のＪ：うな問
題点かあった。

従来技術の第−例として挙げた繊維状物質添加ペレッｌ
〜では、ペレットの熱応力破壊に対しては効果かあるも
のの、実際には添加する繊維物質か燃料物質の７１〜ワ
ツクスとの共存性が良好なこと、高温に耐えること、中
性子経済の点で著しい損失か無い等の条件を）菌たず物
質でなくてはならないため実用化か難しいのが現状でお
る。

従来技術の第二の例とじて述べたペレットを金属膜や樹
脂膜で覆うアイディアでは、上記第一の例で挙げｌこ各
条件に加えて、特に被覆管との共存性の問題や製造技術
上の難点、例えばペレット１個当りの核燃料物質の量を
大幅に減少することなく被覆を形成しな（プればなら／
よいという問題がある。さらに、金属被膜おるいは樹脂
被膜は、ペレットの熱膨張−収縮リイクルに充分追従で
きる展延性を高放射線下で長時間維持しな（プればなら
ないという要求かあるため、これもまた実用化に至って
いくｆい。

従来技術の第三の例どじで挙げた、結晶粒を粗大化する
いわゆる大粒径ベレッ１〜では、焼結促進剤として異種
物質を燃料物質に添加・混合するためペレットの熱伝導
率や融点か低下する可能性かおること、また異種物質の
燃料７１ヘリックス内への固溶は、７１〜リツクス結晶
内の結晶欠陥か形成されることを意味しており、Ｆ　Ｆ
）ガス原子の７１〜リツクス内の拡散か一般にこれら結
晶欠陥を介して起こることを考えると、焼結促進剤の添
加がＦＰカス放出の増加を招く恐れがあるという問題を
生じる。

従来技術の第四の例として挙げた、燃料棒製造時にＣＯ
２／Ｃｏガスを燃斜俸内に充填する方法では、人体に危
険性のあるＣＯガスを取り扱うこと、ｄ３よびヘリウム
ガスに比ｌ〈熱伝導率の低いＣＯ２／ＧＯカスの使用は
ペレッ１−−被覆管ギヤップ］ンダクタンスの低下を招
く１５゛の問題点かある。また、燃料ペレットに丁ａ、
Ｗ等の酸化物を添７ＪＩ］する方法は、中性子経済性や
熱的性能の劣化（熱伝導率や融点の低下）等の問題を生
ずる可能性かある。

本発明の目的は、上記のような問題を生ザることなくベ
レッ１〜の熱衝撃破壊を防止すると同時に、ペレッｌへ
の酸素ポテンシャルの増加すなわち０７Ｍの増加を抑制
し、スエリングやＦ　Ｐガス放出を低減できるような燃
料ベレッ１〜を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 上記目的は、核燃料ペレッ１へを製造Ｊ−るとぎに、原
料粉末調製工程、ず４ｒわちウラン、プルトニウムなど
の核燃料物質の酸化物粉末を調合する工程で、原石酸化
物粉末にその原石酸化物粉末と同種または異種の金属核
燃料物質を混合して製造することによって達成される。

ずなわら、本発明は核燃料物質の酸化物粉末を圧粉成型
後焼結する核燃料ペレットの製造法において、核燃料物
質の酸化物の粉末に、その粉末と同種また（ｊ、異種の
金属核燃料物質を混合することを特徴とする核燃料ペレ
ットの製造法に関する。

上記金属核燃料物質はウィスカー状もしくはワイヤー状
の細線または顆粒状等の形状で用いると効果的でおる。

［作　用］ 本発明は核燃料酸化物粉末にそれと同種または異種の金
属核燃料物質を混合したことによって、この金属核燃料
物質が網目状に分散した燃オ′３１ベレッ１〜か得られ
る。このペレッＩ〜は次のような特性を持つ。

第一に、耐熱衝撃性に優れた待・１１を有する。これは
、 （１）ペレッｌ〜に混入した燃料物質の細線（以下、細
線の場合について説明するが、他の形状をとった場合で
も同様である）かクラックの進行を妨害するので、熱応
力破壊時に余分なエネルギーを必要とすること、 （２）細線入り焼結体は、焼結時の金属細線と酸化物粉
末との熱膨張率の外界により細線の周囲に微細クランク
を含む微細組織を右するため、熱応力で発生したクラッ
クの進行か、細線の周囲の微細クランクによって捕獲さ
れる（この悦象はｃｒａｃｋａｒｒｅｓｔど呼ばれる）
こと、 さらに （３）酸化物に比べ金属の熱伝導率【Ｊ、高いがら、金
属細線入り焼結体は酸化物のみの焼結体に比べ熱伝導率
が向上し、熱衝撃時に発生する熱応力が低くなること 等の理由による。

第二に、燃焼の進行に伴なうペレツ１〜の０／Ｍ比の増
加か小さい。これは金属物質は酸化物７１〜リツクスよ
り酸素ポテンシＡ？ルが低いので金属物質が酸素ゲッタ
ーとして作用するためでおる。例えば、燃焼に伴い０／
Ｕが増加し、通常のＬＪＯ２ペレツ１〜てＵＯ２，１に
なるような場合、ｆｉ　Ｎ’ｌペレツ１〜中に約１ｍｏ
＋ｅ％の金属ウランを添加した金属細線入りベレッ１〜
では、ＵＯｌ、８９またはＵＯ２，。。

にウランが混合した二相領域を持つペレツ１〜になり、
この様な場合でもペレツｉ〜の０／、Ｍが量論性を越え
ることはない。前）ボしたように、ペレツ１〜のＯ／Ｍ
比の増加は、熱伝導率の減少、ＦＰガス放出率の増加イ
ｒとを引き起こす要因でおるから、０／Ｍ比の増加抑制
は特に「Ｐカス放出や、ペレットの熱膨張に起因するＰ
ＣＩの点で燃料性能向上に大きく寄与する。

第三に、ベレッｌ〜のスエリングが小さい。これは、細
線入り焼結体では多数の微細クラックをマ（へリックス
中に抱合しているので、結晶粒内から粒界に拡散した［
Ｐガス原子は近傍のクラックを通路とし−Ｃ速やかにペ
レット外に放出され、スエリングの原因どなる粒界気泡
を生成しないことによる。

第四に、核的経済性が高い。これは、核燃１’３＋物質
以外の物質を使用しないためである。核燃料物質からな
る金属細線は、酸化物粉末と同様に核的濃縮度は任意に
調整可能である上、細線の添加量、直径、長さを適当に
することによりペレッ（・の密度調整が可能でおる、。

以上のように、本発明の燃料ペレットは、ＰＣＩやＦＰ
ガス放出、あるいはＯ／Ｍ変化に伴う熱的性能の低下等
の、特に高燃焼度簡の燃オ′々１問題を解決する。

［実施例］ 本発明の実施例を軽水炉（＋ＷＲ＞に用いられる二酸化
ウラン（ＵＯ２）ペレットを例にとって述べる。

Ａ　ｔＪ　Ｃ法で製作した高活性度ＵＯ２粉末の一定量
　１２− 量を秤量し、これに金属ウラン細線の一定量（０，５ｗ
ｔ％）を秤量し混合した。本実施例においては、金属ウ
ラン細線は金属「ノラン棒から旋盤７Ｊｎ工により直径
約１００μ７１１、長さ２〜３０ｍｍの切りこ状細線を
切り出したが、溶融金属ウランから直接【クイスカー状
の細線を得るなど他の方法で金属ウラン細線を作成して
もよい。なお、金属ウランは活性度が高く空気中で容易
に酸化するため、加工、混合等の取り扱いは不活性雰囲
気で行なうことが必要である。

金属ウラン細線を混入したＵＯ２粉末をメノウ鉢で、次
いでボールミルで攪拌・混合した。攪拌・混合後の金属
ウラン細線の平均長さは約２鯖であった。この混合粉末
の一定量を秤量し、プレスにより約１．５ｔ／ｃｍ２の
圧力で汁粉成型しグリーンペレットを製作した。このグ
リーンペレッＩ〜を真空中で約１１００　°Ｃ１２時間
焼結した。金属ウランの融点は、約１１３０℃でおるか
ら焼結はそれ以下の低温が望ましい。また、金属ウラン
は還元雰囲気中で水素化物となり昇温中に容易に粉化し
てしまうから、焼結雰囲気は真空か不活性ガス雰囲気が
望ましい。

焼結を終了したペレッ１への密度は約９４％ゴー１つて
あった。ペレットの気孔率約６％の内、約５０％に相当
する約３％は開気孔率で、従来の焼結ベレツ１への開気
孔率かほぼ１％以下であることから、本製造法からなる
金属ウラン細線入りペレツ１〜は開気孔率が高いベレッ
ｌ〜であることかわかる。

上記の如く製造したペレッ（−を縦割すした面の典型的
な微細組織を模式的に第１図に示ず。図に示したように
ＵＯ２の結晶粒１（平均結晶粒径約１５、ｕａ＋）、気
孔２（平均径約６０ｐａ）からなるマトリックスに金属
ウラン細線３か分散しており細線の周囲には微細クラッ
ク４か児られる。

この細線入りベレッ１〜の耐熱衝撃特性を調べるため、
加熱・急冷方式の熱衝撃試験を行なった。

供試ペレットは、金属ウラン細線入りペレッ１−と比較
用の従来の方法で作成した無添加ベレッ１−の２種類と
した。ペレッｌ〜を電気炉内−Ｃ一定温度、一定時間加
熱した後、水槽の中に落下して熱衝撃−１／ｌ　− を加えた。熱衝撃によるペレッ１−の損傷の程度は、試
料ベレッ（〜の熱衝撃前後の破壊強度の変化から評価し
た。第２図にその結果の代表例を示す。従来の製法で製
作したベレッ１〜に対して、本発明の金属線入りペレッ
ｉ〜は、初期の破壊強度（熱衝撃試験前のベレッ１〜の
破壊強度）か高いばかりでなく、△Ｔ−〇から△Ｔ＝　
６００°Ｃに至る全ての熱衝撃温度差範囲で残留強度が
高く、熱衡撃損傷抵抗性に優れていることかわかる。

ＢＷＲ燃利燃料合、最初の出力上昇時に燃オ゛」ペレッ
１へに生ずる熱衝撃は、温度差で４５０°Ｃから５５０
°Ｃと予想される。この程度の熱衝撃温度差を受けると
、」ニ記実験で示したように従来の燃オ′１ベレッ（へ
では壊滅的な熱衝撃損傷を受（プるから、破砕したペレ
ット片のりロケーションか発生すると予想されるのに対
し、本発明のペレッ１へては、クラックｆ、、＝１１発
牛覆るもののペレッｉ〜かバラバラに破砕することはな
く、初期ベレッ１へ形状を維持する。

したかって、熱衝撃破壊に起因するペレットのりロケー
ションか抑制され、そのためリロケーションが原因とな
るＰ○■は大幅に減少する。

次に、本発明のウラン金属細線人りペレットのスエリン
グ特性を調べるため、スエリング模擬実験を行なった。

この実験手法は、焼結ペレットをＣＯ２／Ｃ（］Ｆｉ：
合カス中で７Ｊ［］熱し、結晶粒界に気泡を形成させる
ものである。結果の一例を第３図に示す。この結果は、
本発明のウラン金属細線人りペレッｉ〜か、気体スエリ
ングに対してかなりの低減効果があることを示している
。

なお、本実施例では軽水炉燃料を対象どじたため、ＵＯ
２粉末に金属ウランを混合してペレッ１−を製作したが
、核燃Ｍ’ｌ物質としてはプルトニウム。

１〜リウ八等でもよく、これ等の酸化物粉末に金属プル
ミルニウム、金属１〜リウムあるいは金属ウランを混合
して燃料ペレットを焼結しても本発明の特性を持つ燃料
ペレッ１へが得られる。

また、本実施例では原料粉末に添加する金属核燃料物質
の形状を細線と１ノでいるか、特に細線に限定する必要
はイ１い。例えば、顆粒状の金属核燃料物質であっても
よい。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明により製造された金属核燃
お１物貿を混入したペレットは、従来のペレットに比較
して燃４′」俸出力上界時のベレッ（〜の熱応力破壊防
止効果が大ぎい３゜ また、本発明−よるペレッ１へては金属核燃料物質が酸
素のゲッターとして作用し、ペレッ１への０／Ｍ比の増
加を抑制する効果を有する。

さらに本発明によるペレットでは高燃焼度におけるペレ
ットのスエリングを低減できるという効果を＠覆る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の燃料ペレットの製造工程で製作した燃
オ９１ペレットの典型的な組織を示す図、第２図は本発
明で製作したＵＯ２ペレッ）への熱酊撃損傷抵抗に関す
る実験結果、第３図は本発明で製作したＵＯ２ペレット
の気泡スエリング特性に関する実験結果、第４図（Ｊ、
従来の燃料ペレットの製造工程を示ず図である。 １・・・ＵＯ２ベレッ１への結晶粒 ２・・・ＵＯ２ペレツ］〜の気孔 ３・・・ＵＯ２ペレットの中の金属ウラン細線４・・・
ＵＯ２ペレットの微細クラック （８７３３）代理人　弁理士　猪　股　祥　晃（ほか　
１名） 第１図 第２図 第３図 ペ　　し　　・〜ノ　　　ト 第４図

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）核燃料物質の酸化物粉末を圧粉成型後焼結する核
   燃料ペレットの製造方法において、核燃料物質の酸化物
   の粉末に、その粉末と同種または異種の金属核燃料物質
   を混合することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法
   。
2. （２）上記金属核燃料物質が、ウイスカー状またはワイ
   ヤー状細線であることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項記載の核燃料ペレットの製造方法。
3. （３）上記金属核燃料物質が顆粒状であることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の核燃料ペレットの製造
   方法。