JPS6362716B2 - - Google Patents
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Classifications
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
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Description
【発明の詳細な説明】
発明の背景
本発明は、広くは核***原子炉の炉心に使用す
る核燃料要素、特にジルコニウム合金管の内側表
面に結合したスポンジジルコニウムの金属障壁を
有する複合被覆を具える改良型核燃料要素の製法
に関する。
る核燃料要素、特にジルコニウム合金管の内側表
面に結合したスポンジジルコニウムの金属障壁を
有する複合被覆を具える改良型核燃料要素の製法
に関する。
現在設計、製造および運転されている原子炉に
おいては、平板、管または棒のような種々の幾何
学的形状とし得る燃料要素中に核燃料を収容して
いる。通常、耐食性、非反応性かつ熱伝導性の容
器または被覆内に核燃料物質を封入する。冷却材
流れチヤネルまたは領域内に互いに一定間隔に格
子状に燃料要素を集合し組立てて燃料集合体(燃
料アセンブリ)を形成し、これら燃料集合体を適
当数組合わせて自己持続型核***反応の可能な核
***連鎖反応型集合体または炉心を形成する。こ
の炉心を冷却材の流通する原子炉容器内に入れ
る。
おいては、平板、管または棒のような種々の幾何
学的形状とし得る燃料要素中に核燃料を収容して
いる。通常、耐食性、非反応性かつ熱伝導性の容
器または被覆内に核燃料物質を封入する。冷却材
流れチヤネルまたは領域内に互いに一定間隔に格
子状に燃料要素を集合し組立てて燃料集合体(燃
料アセンブリ)を形成し、これら燃料集合体を適
当数組合わせて自己持続型核***反応の可能な核
***連鎖反応型集合体または炉心を形成する。こ
の炉心を冷却材の流通する原子炉容器内に入れ
る。
被覆(Cladding)(被覆容器(Cladding
vessel)、被覆管(Cladding pipe)、被覆筒
(Cladding tube)ともいう)は幾つかの目的で
使用され、その2つの主要目的のうちの第一は、
核燃料と冷却材または減速材(減速材が存在する
場合には減速材、または冷却材および減速材の双
方が存在する場合にはこれら双方)との接触およ
び化学反応を防止することにある。第二の目的
は、一部が気体である放射性核***生成物が燃料
から冷却材または減速材または冷却材および減速
材の双方が存在する場合にはこれら双方の中に漏
れ出るのを防止することにある。普通の被覆材料
は、ステンレス鋼、アルミニウムおよびその合
金、ジルコニウムおよびその合金、ニオブ(コロ
ンビウム)、ある種のマグネシウム合金などであ
る。被覆の破損、即ち漏れ密封性の喪失が生じる
と、冷却材または減速材およびその関連する系
が、放射性長寿命生成物でブラントの運転を妨げ
る程に汚染される恐れがある。
vessel)、被覆管(Cladding pipe)、被覆筒
(Cladding tube)ともいう)は幾つかの目的で
使用され、その2つの主要目的のうちの第一は、
核燃料と冷却材または減速材(減速材が存在する
場合には減速材、または冷却材および減速材の双
方が存在する場合にはこれら双方)との接触およ
び化学反応を防止することにある。第二の目的
は、一部が気体である放射性核***生成物が燃料
から冷却材または減速材または冷却材および減速
材の双方が存在する場合にはこれら双方の中に漏
れ出るのを防止することにある。普通の被覆材料
は、ステンレス鋼、アルミニウムおよびその合
金、ジルコニウムおよびその合金、ニオブ(コロ
ンビウム)、ある種のマグネシウム合金などであ
る。被覆の破損、即ち漏れ密封性の喪失が生じる
と、冷却材または減速材およびその関連する系
が、放射性長寿命生成物でブラントの運転を妨げ
る程に汚染される恐れがある。
被覆材料としてある種の金属および合金を使用
して核燃料要素を製造および運転する場合、特定
の条件下でこれらの被覆材料に機械的または化学
的反応が生じることから種々の問題が起つてい
る。ジルコニウムおよびその合金は、平常条件下
では、優秀な核燃料被覆材である。その理由は、
ジルコニウムおよびその合金が、小さい中性子吸
収断面積を有し、さらに約750〓(約398℃)以下
の温度では、原子炉冷却材および減速材として普
通に使用される脱鉱物水または水蒸気の存在下で
強く、延性を有し、極めて安定で、かつ非反応性
であるからである。
して核燃料要素を製造および運転する場合、特定
の条件下でこれらの被覆材料に機械的または化学
的反応が生じることから種々の問題が起つてい
る。ジルコニウムおよびその合金は、平常条件下
では、優秀な核燃料被覆材である。その理由は、
ジルコニウムおよびその合金が、小さい中性子吸
収断面積を有し、さらに約750〓(約398℃)以下
の温度では、原子炉冷却材および減速材として普
通に使用される脱鉱物水または水蒸気の存在下で
強く、延性を有し、極めて安定で、かつ非反応性
であるからである。
しかし、燃料要素の作動から、核燃料、被覆お
よび核***反応中に生成する核***生成物間の錯
綜した相互作用により被覆材に脆い割れが生じる
という問題が明らかになつた。この望ましくない
作動は、燃料―被覆の膨脹差と摩擦に基づく被覆
の局部的な機械的応力によつて促進されることが
確かめられた。原子炉の運転中に***連鎖反応に
よつて、***生成物が核燃料内に発生しそしてこ
れらの核***生成物が核燃料から放出され、被覆
表面に存在する。ヨウ素やカドミウムなどの特定
***生成物の存在下では、これらの局部化応力及
びひずみは、応力腐食割れとか液体金属脆化とし
て知られる現象によつて複覆の破壊を生じさせる
ことがある。
よび核***反応中に生成する核***生成物間の錯
綜した相互作用により被覆材に脆い割れが生じる
という問題が明らかになつた。この望ましくない
作動は、燃料―被覆の膨脹差と摩擦に基づく被覆
の局部的な機械的応力によつて促進されることが
確かめられた。原子炉の運転中に***連鎖反応に
よつて、***生成物が核燃料内に発生しそしてこ
れらの核***生成物が核燃料から放出され、被覆
表面に存在する。ヨウ素やカドミウムなどの特定
***生成物の存在下では、これらの局部化応力及
びひずみは、応力腐食割れとか液体金属脆化とし
て知られる現象によつて複覆の破壊を生じさせる
ことがある。
シールされた燃料要素内で、被覆とその内側の
残留水との遅い反応により水素ガスが発生し得、
この水素ガスがある程度のレベルまで増加し、こ
の結果、特定の条件下で被覆が局部的に水素化さ
れ、これと同時に被覆の機械的特性が局部的に劣
化することが起り得る。被覆は、広範囲の温度に
わたつて、酸素、窒素、一酸化炭素および二酸化
炭素のようなガスによつても悪影響を受ける。
残留水との遅い反応により水素ガスが発生し得、
この水素ガスがある程度のレベルまで増加し、こ
の結果、特定の条件下で被覆が局部的に水素化さ
れ、これと同時に被覆の機械的特性が局部的に劣
化することが起り得る。被覆は、広範囲の温度に
わたつて、酸素、窒素、一酸化炭素および二酸化
炭素のようなガスによつても悪影響を受ける。
核燃料要素のジルコニウム被覆は、原子炉での
照射中に上述した1種またはそれ以上のガスおよ
び核***生成物にさらされ、このことは、これら
のガスが原子炉冷却材または減速材中に存在せ
ず、さらに被覆および燃料要素の製造時に周囲雰
囲気からできる限り除去されている事実があるに
もかかわらず生起する。核燃料として使用される
二酸化ウランおよび他の組成物のような、焼結さ
れた耐火性のセラミツク組成物は、加熱時、例え
ば燃料要素の製造中に計量し得る量の上記ガスを
放出し、またさらに核***連鎖反応中に核***生
成物を放出する。核燃料として使用される粒状耐
火性セラミツク組成物、例えば二酸化ウラン粉末
および他の粉末は、照射中に上記ガスを一層多量
に放出することが知られている。これらの放出ガ
スは核燃料を収容したジルコニウム被覆と反応し
うる。
照射中に上述した1種またはそれ以上のガスおよ
び核***生成物にさらされ、このことは、これら
のガスが原子炉冷却材または減速材中に存在せ
ず、さらに被覆および燃料要素の製造時に周囲雰
囲気からできる限り除去されている事実があるに
もかかわらず生起する。核燃料として使用される
二酸化ウランおよび他の組成物のような、焼結さ
れた耐火性のセラミツク組成物は、加熱時、例え
ば燃料要素の製造中に計量し得る量の上記ガスを
放出し、またさらに核***連鎖反応中に核***生
成物を放出する。核燃料として使用される粒状耐
火性セラミツク組成物、例えば二酸化ウラン粉末
および他の粉末は、照射中に上記ガスを一層多量
に放出することが知られている。これらの放出ガ
スは核燃料を収容したジルコニウム被覆と反応し
うる。
上述したところから明らかなように、原子力発
電所の運転に燃料要素を使用している期間全体に
わたつて、燃料要素の内側からの、且つ被覆と反
応性の水、水蒸気および他のガス、特に水素によ
つて被覆がおかされるのを最小にするのが望まし
いことがわかつた。このような目的を達成するた
めの1方策は、水、水蒸気および他のガスと迅速
に化学反応して、これらを被覆の内部から除去す
る材料を見つけることであつた。このような材料
はゲツタと称される。
電所の運転に燃料要素を使用している期間全体に
わたつて、燃料要素の内側からの、且つ被覆と反
応性の水、水蒸気および他のガス、特に水素によ
つて被覆がおかされるのを最小にするのが望まし
いことがわかつた。このような目的を達成するた
めの1方策は、水、水蒸気および他のガスと迅速
に化学反応して、これらを被覆の内部から除去す
る材料を見つけることであつた。このような材料
はゲツタと称される。
他の方策は、いろいろな材料で核燃料物質を被
覆することであつて米国特許第3108396号に開示
されているように、核燃料材料をセラミツクで被
覆して、水分が核燃料材料と接触するのを防止す
ることが行われている。米国特許第3085059号に
開示された燃料要素においては、核***可能セラ
ミツク材料の1個以上のペレツトを含有する金属
ケーシングおよびセラミツクペレツトに結合した
ガラス質材料の層を設け、上記層をケーシングと
核燃料との間に配置してペレツトからケーシング
への均一かつ良好な熱伝導を保証している。米国
特許第2873238号に記載された、金属ケースに内
蔵されたジヤケツト付核***可能ウランスラグに
おいては、保護ジヤケツトを亜鉛―アルミニウム
結合層としている。米国特許第2849387号には、
核燃料の複数個の端部開口ジヤケツト付本体部分
よりなるジヤケツト付核***可能本体が開示され
ており、上記本体部分を、ウラン本体部分と被覆
との間に有効な熱伝導性結合を形成する結合材料
の溶融浴中に浸漬している。良好な熱伝導特性を
有する任意の金属合金としてコーテイングが記載
されており、その例にはアルミニウム―珪素およ
び亜鉛―アルミニウム合金が含まれる。特公昭47
−46559号(昭和47年11月24日)には、ペレツト
のまわりの高密度の滑らかな炭素含有コーテイン
グで核燃料粒子を被覆することにより、各別の核
燃料粒子を炭素含有マトリツクスの燃料組成物に
固めることが開示されている。他のコーテイング
が特公昭47−14200号に記載されており、この場
合には、2群のペレツトのうち1群を炭化珪素の
層でコーテイングし、他の群を熱分解炭素または
金属炭化物のコーテイングする。
覆することであつて米国特許第3108396号に開示
されているように、核燃料材料をセラミツクで被
覆して、水分が核燃料材料と接触するのを防止す
ることが行われている。米国特許第3085059号に
開示された燃料要素においては、核***可能セラ
ミツク材料の1個以上のペレツトを含有する金属
ケーシングおよびセラミツクペレツトに結合した
ガラス質材料の層を設け、上記層をケーシングと
核燃料との間に配置してペレツトからケーシング
への均一かつ良好な熱伝導を保証している。米国
特許第2873238号に記載された、金属ケースに内
蔵されたジヤケツト付核***可能ウランスラグに
おいては、保護ジヤケツトを亜鉛―アルミニウム
結合層としている。米国特許第2849387号には、
核燃料の複数個の端部開口ジヤケツト付本体部分
よりなるジヤケツト付核***可能本体が開示され
ており、上記本体部分を、ウラン本体部分と被覆
との間に有効な熱伝導性結合を形成する結合材料
の溶融浴中に浸漬している。良好な熱伝導特性を
有する任意の金属合金としてコーテイングが記載
されており、その例にはアルミニウム―珪素およ
び亜鉛―アルミニウム合金が含まれる。特公昭47
−46559号(昭和47年11月24日)には、ペレツト
のまわりの高密度の滑らかな炭素含有コーテイン
グで核燃料粒子を被覆することにより、各別の核
燃料粒子を炭素含有マトリツクスの燃料組成物に
固めることが開示されている。他のコーテイング
が特公昭47−14200号に記載されており、この場
合には、2群のペレツトのうち1群を炭化珪素の
層でコーテイングし、他の群を熱分解炭素または
金属炭化物のコーテイングする。
核燃料物質のコーテイングには、欠陥のない均
一なコーテイングを得るのが困難であるという信
頼性に関する問題がある。さらに、コーテイング
の劣化から、核燃料物質の長寿命作動に関する問
題が生じる。
一なコーテイングを得るのが困難であるという信
頼性に関する問題がある。さらに、コーテイング
の劣化から、核燃料物質の長寿命作動に関する問
題が生じる。
米国特許出願第330152号(1973年2月6日出
願)に開示された核燃料被覆の腐食防止法は、ニ
オブのような金属を燃料に添加することからな
る。この添加剤は、後続の燃料処理運転により金
属が酸化されないとすれば粉末の形態で添加で
き、あるいはまたワイヤ、シートまたは他の形状
として燃料要素内に入れることができるし、また
は燃料ペレツトのまわりに又はそれらの間に置く
ことができる。
願)に開示された核燃料被覆の腐食防止法は、ニ
オブのような金属を燃料に添加することからな
る。この添加剤は、後続の燃料処理運転により金
属が酸化されないとすれば粉末の形態で添加で
き、あるいはまたワイヤ、シートまたは他の形状
として燃料要素内に入れることができるし、また
は燃料ペレツトのまわりに又はそれらの間に置く
ことができる。
1974年2月付の文書GEAP−4555には、ジルコ
ニウム合金に冶金結合したステンレス鋼の内側ラ
イニングを有するジルコニウム合金の複合被覆が
記載されている。この複合被覆は、ステンレス鋼
の内側ライニングを有するジルコニウム合金の中
空ビレツトを押出し成形することによつて製造す
る。この被覆は、ステンレス鋼が脆弱相を発現
し、またステンレス鋼層の中性子吸収ペナルテイ
が同じ厚さのジルコニウム合金層のペナルテイの
10〜15倍であるという欠点を有する。
ニウム合金に冶金結合したステンレス鋼の内側ラ
イニングを有するジルコニウム合金の複合被覆が
記載されている。この複合被覆は、ステンレス鋼
の内側ライニングを有するジルコニウム合金の中
空ビレツトを押出し成形することによつて製造す
る。この被覆は、ステンレス鋼が脆弱相を発現
し、またステンレス鋼層の中性子吸収ペナルテイ
が同じ厚さのジルコニウム合金層のペナルテイの
10〜15倍であるという欠点を有する。
米国特許第3502549号に開示されたジルコニウ
ムおよびその合金の保護方法においては、クロム
を電着して原子炉に有用な複合材料を形成する。
ジルカロイ―2の表面に銅を電着し、次いで電着
金属の拡散を行わせるために熱処理する方法が、
「エネルギア・ニユークリア(Energia
Nucleare)」第11巻、第9号(1964年9月)、第
505〜508頁に記載されている。エフ・ブロツサ
(F・Brossa)らの「ジルコニウム合金に適用し
た水素障壁の安定生および融和性(Stability
and Compatibility of Hydrogen Barriers
Applied to Zirconium Alloys)」ヨーロツパ原
子力共同体、合同原子核研究センタ(European
Atomic Energy Community Joint Nuclear
Research Center)EUR4098e(1969年)に、
種々のコーテイングの堆積方法およびその水素拡
散障壁としての効率が記載されており、Al―Si
コーテイングが水素拡散に対するもつとも有望な
障壁とされている。ダブリユー・シー・シツクナ
ー(W.C.Schickner)らの「ジルコニウムおよび
ジルコニウム―錫への電気めつき
(Electroplating on Zirconium and Zirconium
―Tin)」テカニカル・インフオーメーシヨン・
サービス(Technical Information Service)
BMI―757(1952年)に、ジルコニウムおよびジ
ルコニウム―錫合金にニツケルを電気めつきし、
これらの合金を熱処理して合金拡散結合を形成す
る方法が記載されている。米国特許第3625821号
に燃料被覆管を有する原子炉用燃料要素が記載さ
れており、この燃料被覆管の内表面にニツケルの
ような中性子捕獲断面積の小さい金属をコーテイ
ングするとともに、可燃性毒物の微細分散粒子を
配置する。「原子炉開発計画進行レポート
(Reactor Development Program Progress
Report)」ANL―RDP―19(1973年8月)に、ス
テンレス鋼被覆の内表面にクロムの犠牲層を設け
た化学的ゲツタ配置が開示されている。
ムおよびその合金の保護方法においては、クロム
を電着して原子炉に有用な複合材料を形成する。
ジルカロイ―2の表面に銅を電着し、次いで電着
金属の拡散を行わせるために熱処理する方法が、
「エネルギア・ニユークリア(Energia
Nucleare)」第11巻、第9号(1964年9月)、第
505〜508頁に記載されている。エフ・ブロツサ
(F・Brossa)らの「ジルコニウム合金に適用し
た水素障壁の安定生および融和性(Stability
and Compatibility of Hydrogen Barriers
Applied to Zirconium Alloys)」ヨーロツパ原
子力共同体、合同原子核研究センタ(European
Atomic Energy Community Joint Nuclear
Research Center)EUR4098e(1969年)に、
種々のコーテイングの堆積方法およびその水素拡
散障壁としての効率が記載されており、Al―Si
コーテイングが水素拡散に対するもつとも有望な
障壁とされている。ダブリユー・シー・シツクナ
ー(W.C.Schickner)らの「ジルコニウムおよび
ジルコニウム―錫への電気めつき
(Electroplating on Zirconium and Zirconium
―Tin)」テカニカル・インフオーメーシヨン・
サービス(Technical Information Service)
BMI―757(1952年)に、ジルコニウムおよびジ
ルコニウム―錫合金にニツケルを電気めつきし、
これらの合金を熱処理して合金拡散結合を形成す
る方法が記載されている。米国特許第3625821号
に燃料被覆管を有する原子炉用燃料要素が記載さ
れており、この燃料被覆管の内表面にニツケルの
ような中性子捕獲断面積の小さい金属をコーテイ
ングするとともに、可燃性毒物の微細分散粒子を
配置する。「原子炉開発計画進行レポート
(Reactor Development Program Progress
Report)」ANL―RDP―19(1973年8月)に、ス
テンレス鋼被覆の内表面にクロムの犠牲層を設け
た化学的ゲツタ配置が開示されている。
燃料要素の被覆の内側表面上のコーテイングを
開示している他の特許がいくつかある。米国特許
第3145150号では、***性物質のコアをゆるく支
持する金属水素化物の中空密封型圧力容器とを該
圧力容器を囲む薄い耐腐食性ジヤケツトとを有す
る燃料要素を特許請求している。米国特許第
3053743号に開示されている燃料要素は、金属被
覆管を有し、その内側壁を金属ニツケル又はニツ
ケル―鉄―クロム合金で被覆しており、そして当
該管は核燃料ペレツトのコアを囲み、該ペレツト
の間にはところどころにスペーサーがある。英国
特許明細書第933500号に記載されている変形断面
型核燃料要素では、個々の燃料粒子がそれらの表
面に1つ以上の物質でコーテイングされ、被覆部
材に封入されそして当該要素の断面を縮小するた
めに変形プロセスに置かれている。
開示している他の特許がいくつかある。米国特許
第3145150号では、***性物質のコアをゆるく支
持する金属水素化物の中空密封型圧力容器とを該
圧力容器を囲む薄い耐腐食性ジヤケツトとを有す
る燃料要素を特許請求している。米国特許第
3053743号に開示されている燃料要素は、金属被
覆管を有し、その内側壁を金属ニツケル又はニツ
ケル―鉄―クロム合金で被覆しており、そして当
該管は核燃料ペレツトのコアを囲み、該ペレツト
の間にはところどころにスペーサーがある。英国
特許明細書第933500号に記載されている変形断面
型核燃料要素では、個々の燃料粒子がそれらの表
面に1つ以上の物質でコーテイングされ、被覆部
材に封入されそして当該要素の断面を縮小するた
めに変形プロセスに置かれている。
他の方法では、核燃料物質とこれを保持する被
覆との間に自立型障壁を介在させる。このような
方法は、米国特許第3230151号(銅箔)、ドイツ連
邦共和国特許公告第DAS1238115号(チタン障
壁)、米国特許第3212988号(ジルコニウム、アル
ミニウムまたはベリリウムのさや)、米国特許第
3018238号(UO2とジルコニウム被覆との間に結
晶質炭素の障壁)、および米国特許第3088893号
(ステンレス鋼箔)に開示されている。障壁を設
ける思想は有望であるが、上述した文献の一部に
は核燃料または被覆または核***反応と両立し難
い材料が含まれている。例えば核燃料に関して
は、炭素が核燃料からの酸素と結合し得、被覆に
関しては、或る金属が被覆と反応し得、被覆の特
性を変え、さらに核***反応に関しては、中性子
吸収材として作用し得る。
覆との間に自立型障壁を介在させる。このような
方法は、米国特許第3230151号(銅箔)、ドイツ連
邦共和国特許公告第DAS1238115号(チタン障
壁)、米国特許第3212988号(ジルコニウム、アル
ミニウムまたはベリリウムのさや)、米国特許第
3018238号(UO2とジルコニウム被覆との間に結
晶質炭素の障壁)、および米国特許第3088893号
(ステンレス鋼箔)に開示されている。障壁を設
ける思想は有望であるが、上述した文献の一部に
は核燃料または被覆または核***反応と両立し難
い材料が含まれている。例えば核燃料に関して
は、炭素が核燃料からの酸素と結合し得、被覆に
関しては、或る金属が被覆と反応し得、被覆の特
性を変え、さらに核***反応に関しては、中性子
吸収材として作用し得る。
障壁の思想に沿つた他の解決策として、米国特
許第3969186号には、耐火性金属、例えばモリブ
デン、タングステン、レニウム、ニオブおよびこ
れらの合金が被覆と燃料間の単層または多層の管
または箔の形であり、また米国特許第3925151号
には、ジルコニウム、ニオブまたはこれらの合金
の箔が、核燃料と被覆との間にあつて、高潤滑性
材料のコーテイングを該ライナ又は被覆に設ける
ことがそれぞれ記載されている。
許第3969186号には、耐火性金属、例えばモリブ
デン、タングステン、レニウム、ニオブおよびこ
れらの合金が被覆と燃料間の単層または多層の管
または箔の形であり、また米国特許第3925151号
には、ジルコニウム、ニオブまたはこれらの合金
の箔が、核燃料と被覆との間にあつて、高潤滑性
材料のコーテイングを該ライナ又は被覆に設ける
ことがそれぞれ記載されている。
発明の目的
本願発明の目的は、被覆の割れや腐食又は他の
燃料欠陥問題を生じることなく、長期間にわたつ
て原子炉内で運転できる核燃料要素を提供するこ
とである。
燃料欠陥問題を生じることなく、長期間にわたつ
て原子炉内で運転できる核燃料要素を提供するこ
とである。
本願発明の他の目的は、ペレツトと被覆の相互
作用(PCI)問題を克服すると同時に水(または
蒸気)の混入後の被覆劣化を克服するために複合
被覆(複合被覆管、複合被覆容器、複合被覆筒)
を設けた核燃料要素を提供することである。
作用(PCI)問題を克服すると同時に水(または
蒸気)の混入後の被覆劣化を克服するために複合
被覆(複合被覆管、複合被覆容器、複合被覆筒)
を設けた核燃料要素を提供することである。
本願発明の他の目的は、ジルコニウム合金管の
内側表面に結合された金属障壁からなる複合被覆
を有し、前記結合が当該合金管と金属障壁の間の
長寿命結合をもたらしている核燃料要素を提供す
ることである。
内側表面に結合された金属障壁からなる複合被覆
を有し、前記結合が当該合金管と金属障壁の間の
長寿命結合をもたらしている核燃料要素を提供す
ることである。
本願発明の更に他の目的は、ジルコニウム合金
管の内側表面に結合された金属障壁からなる複合
被覆を有し、金属障壁がスポンジジルコニウムか
らなつている核燃料要素をもたらすことである。
管の内側表面に結合された金属障壁からなる複合
被覆を有し、金属障壁がスポンジジルコニウムか
らなつている核燃料要素をもたらすことである。
発明の構成
原子炉のコアに使用する特に効果的な核燃料要
素は、複合被覆を有しており、これが、ジルコニ
ウム以外の成分を重量で5000ppm以上含むジルコ
ニウム合金管の内側面に冶金結合されたスポンジ
ジルコニウムのような適度な純度のジルコニウム
の金属障壁を有する。複合被覆は、核燃料物質を
囲み、核燃料物質と複合被覆の間に隙間を残す。
当該金属障壁は、複合被覆内に閉じ込められた核
燃料物質から合金管を保護して、核***生成物と
ガスから合金管を保護する。金属障壁は、複合被
覆の厚さの5〜30%を形成する。複合被覆の厚さ
の5%より薄い金属障壁では、ジルコニウム合金
管へ微小クラツクが伝播するのを防止するには不
十分であり、複合被覆の厚さの30%より厚い金属
障壁では、厚さを加重しても利益を加重すること
にならないのであつて、さらに複合被覆の全体の
強度を下げてしまう。障壁(liner barrier)は、
重量で1000ppmより多く5000ppmより少ない不純
物を含むが、その純粋さのために、照射中軟さを
維持し、核燃料要素内の局部化されたひずみを極
小にし、かくして応力腐食割れ又は液体金属脆化
から合金管を保護するのに役立つ。設計上及び機
能上、複合被覆の合金管部分は、従前の原子炉慣
行と全く代わらないのであつて、ジルコニウム合
金のような従来の被覆材料から選択される。
素は、複合被覆を有しており、これが、ジルコニ
ウム以外の成分を重量で5000ppm以上含むジルコ
ニウム合金管の内側面に冶金結合されたスポンジ
ジルコニウムのような適度な純度のジルコニウム
の金属障壁を有する。複合被覆は、核燃料物質を
囲み、核燃料物質と複合被覆の間に隙間を残す。
当該金属障壁は、複合被覆内に閉じ込められた核
燃料物質から合金管を保護して、核***生成物と
ガスから合金管を保護する。金属障壁は、複合被
覆の厚さの5〜30%を形成する。複合被覆の厚さ
の5%より薄い金属障壁では、ジルコニウム合金
管へ微小クラツクが伝播するのを防止するには不
十分であり、複合被覆の厚さの30%より厚い金属
障壁では、厚さを加重しても利益を加重すること
にならないのであつて、さらに複合被覆の全体の
強度を下げてしまう。障壁(liner barrier)は、
重量で1000ppmより多く5000ppmより少ない不純
物を含むが、その純粋さのために、照射中軟さを
維持し、核燃料要素内の局部化されたひずみを極
小にし、かくして応力腐食割れ又は液体金属脆化
から合金管を保護するのに役立つ。設計上及び機
能上、複合被覆の合金管部分は、従前の原子炉慣
行と全く代わらないのであつて、ジルコニウム合
金のような従来の被覆材料から選択される。
高純度の、すなわち不純物の量が重量で
1000ppm以下のジルコニウム障壁をジルコニウム
合金管に冶金結合することは、例えば特開昭51−
69795号により公知になつている。しかし、高純
度のジルコニウムは高価であつて入手し難いう
え、水の浸食に対して敏感である。これに対し
て、スポンジジルコニウムは適度の不純物を含有
していて、低価格で容易に入手できるうえ、PCI
に対する抵抗性能に関しては高純度のジルコニウ
ムよりほんのわずかに劣るだけである。
1000ppm以下のジルコニウム障壁をジルコニウム
合金管に冶金結合することは、例えば特開昭51−
69795号により公知になつている。しかし、高純
度のジルコニウムは高価であつて入手し難いう
え、水の浸食に対して敏感である。これに対し
て、スポンジジルコニウムは適度の不純物を含有
していて、低価格で容易に入手できるうえ、PCI
に対する抵抗性能に関しては高純度のジルコニウ
ムよりほんのわずかに劣るだけである。
さらに水の浸食に対するスポンジジルコニウム
の抵抗が著しく大きい点で、スポンジジルコニウ
ムは高純度ジルコニウムより有利であり、このこ
とは特開昭51−69795号から示唆されないし、明
白でもない。
の抵抗が著しく大きい点で、スポンジジルコニウ
ムは高純度ジルコニウムより有利であり、このこ
とは特開昭51−69795号から示唆されないし、明
白でもない。
本発明に係わる複合被覆を製造する方法におい
ては、(1)金属障壁の中空カラーを中空のジルコニ
ウム合金ビレツト内に嵌挿し、当該中空カラーを
ビレツトに爆発結合し、次いでこの複合体を押出
してから管縮小加工するか、(2)金属障壁の中空カ
ラーを基体の中空のジルコニウム合金ビレツト内
に嵌挿し、カラーおよびビレツト圧縮荷重の下で
加熱して管のビレツトへの拡散結合を行い、次い
でこの複合体を押出してから管縮小加工するか、
または(3)金属障壁のカラーを中空のジルコニウム
合金ビレツト内に嵌挿し、次いでこの複合体を押
出してから管縮小加工する。
ては、(1)金属障壁の中空カラーを中空のジルコニ
ウム合金ビレツト内に嵌挿し、当該中空カラーを
ビレツトに爆発結合し、次いでこの複合体を押出
してから管縮小加工するか、(2)金属障壁の中空カ
ラーを基体の中空のジルコニウム合金ビレツト内
に嵌挿し、カラーおよびビレツト圧縮荷重の下で
加熱して管のビレツトへの拡散結合を行い、次い
でこの複合体を押出してから管縮小加工するか、
または(3)金属障壁のカラーを中空のジルコニウム
合金ビレツト内に嵌挿し、次いでこの複合体を押
出してから管縮小加工する。
本発明により核燃料要素に長い動作寿命を付与
する幾つかの利点が得られる。これらの利点と
は、複合被覆と核燃料との化学的相互作用を減少
させること、複合被覆のジルコニウム合金管部分
に加わる局部化応力を最小にすること、複合被覆
のジルコニウム合金管部分に加わる応力腐食とひ
ずみ腐食を最小にすること、ジルコニウム合金管
に割れ破損が生じる可能性を減少させることであ
る。
する幾つかの利点が得られる。これらの利点と
は、複合被覆と核燃料との化学的相互作用を減少
させること、複合被覆のジルコニウム合金管部分
に加わる局部化応力を最小にすること、複合被覆
のジルコニウム合金管部分に加わる応力腐食とひ
ずみ腐食を最小にすること、ジルコニウム合金管
に割れ破損が生じる可能性を減少させることであ
る。
本発明に係わる複合被覆の重要な性質は、上述
した種々の改良を中性子ペナルテイをほとんど増
加することなく実現できることにある。このよう
な複合被覆は原子炉に容易に使用できる。その理
由は、冷却材そう失事故または核制御棒が落下す
るなどの事故の際に、複合被覆が共融混合物を形
成しないからである。さらにこの複合被覆は、別
個の箔またはライナを燃料要素内に挿入した状態
で生じるような熱伝達に対する熱障壁がないの
で、その熱伝達ペナルテイが極めて小さい。
した種々の改良を中性子ペナルテイをほとんど増
加することなく実現できることにある。このよう
な複合被覆は原子炉に容易に使用できる。その理
由は、冷却材そう失事故または核制御棒が落下す
るなどの事故の際に、複合被覆が共融混合物を形
成しないからである。さらにこの複合被覆は、別
個の箔またはライナを燃料要素内に挿入した状態
で生じるような熱伝達に対する熱障壁がないの
で、その熱伝達ペナルテイが極めて小さい。
当該金属障壁は、重大な中性子捕獲ペナルテ
イ、伝熱ペナルテイまたは材料非両立問題を本願
発明の燃料要素に惹起しない。また本発明の複合
被覆は、製造及び運転の種々の段階で通常の非破
壊測定法によつて検査することができる。
イ、伝熱ペナルテイまたは材料非両立問題を本願
発明の燃料要素に惹起しない。また本発明の複合
被覆は、製造及び運転の種々の段階で通常の非破
壊測定法によつて検査することができる。
実施例の説明
本発明を一層よく理解できるようにするため
に、以下に図面を参照しながら本発明を説明す
る。
に、以下に図面を参照しながら本発明を説明す
る。
第1図に核燃料集合体10を部分的に破断した
断面図として示す。この燃料集合体10は、上端
に吊上げ取手12を、下端に先端部材(nose
piece)(集合体10の下部を省略したので図示さ
れていない)をそれぞれ設けた大体正方形断面の
管状流れチヤネル11を具える。チヤネル11の
上端には開口13が、また下端の先端部材には冷
却材流れ開口がそれぞれ設けられている。燃料要
素または棒14の配列体はチヤネル11内に入れ
られ、ここに上端プレート15および下端プレー
ト(集合体10の下部を省略したので図示されて
いない)によつて支持されている。冷却液は通
常、先頭部材の下端の開口から入り、燃料要素1
4のまわりを上方に通過し、上部出口13から沸
騰形原子炉の場合には部分的に蒸発した状態で、
また加圧形原子炉の場合には蒸発せぬ状態でかつ
高温度で外へ出る。
断面図として示す。この燃料集合体10は、上端
に吊上げ取手12を、下端に先端部材(nose
piece)(集合体10の下部を省略したので図示さ
れていない)をそれぞれ設けた大体正方形断面の
管状流れチヤネル11を具える。チヤネル11の
上端には開口13が、また下端の先端部材には冷
却材流れ開口がそれぞれ設けられている。燃料要
素または棒14の配列体はチヤネル11内に入れ
られ、ここに上端プレート15および下端プレー
ト(集合体10の下部を省略したので図示されて
いない)によつて支持されている。冷却液は通
常、先頭部材の下端の開口から入り、燃料要素1
4のまわりを上方に通過し、上部出口13から沸
騰形原子炉の場合には部分的に蒸発した状態で、
また加圧形原子炉の場合には蒸発せぬ状態でかつ
高温度で外へ出る。
核燃料要素または核燃料棒14の端部が、複合
被覆17に溶接された端部プラグ18によつてシ
ールされ、プラグ18にはスタツド19が設けら
れ、これにより燃料要素の集合体への装着を容易
にしている。燃料要素の一端に空隙スペースまた
は空所20を設けて、燃料物質が長さ方向に膨脹
し、また燃料物質から放出されたガスが溜まり得
るようにする。螺線部材の形状の核燃料物質保持
部材24を空所20内に配置して、特に燃料要素
の取扱いおよび輸送中にペレツト柱が軸方向に移
動するのを制止する。
被覆17に溶接された端部プラグ18によつてシ
ールされ、プラグ18にはスタツド19が設けら
れ、これにより燃料要素の集合体への装着を容易
にしている。燃料要素の一端に空隙スペースまた
は空所20を設けて、燃料物質が長さ方向に膨脹
し、また燃料物質から放出されたガスが溜まり得
るようにする。螺線部材の形状の核燃料物質保持
部材24を空所20内に配置して、特に燃料要素
の取扱いおよび輸送中にペレツト柱が軸方向に移
動するのを制止する。
燃料要素は、複合被覆および燃料物質が良好に
熱接触し、寄生的中性子吸収を最小にし、さらに
冷却材が高速度で流れることにより時々生じる反
りおよび振動に対して抵抗力を有するように設計
する。
熱接触し、寄生的中性子吸収を最小にし、さらに
冷却材が高速度で流れることにより時々生じる反
りおよび振動に対して抵抗力を有するように設計
する。
本発明に従つて構成した核燃料要素または核燃
料棒14を第1図に一部を破断して示す。この燃
料要素は、本例では核***可能および/または燃
料親物質の複数個の燃料ペレツトとして示されて
いる核燃料物質のコアまたは中央円筒形部分16
を構造用複合被覆17内に配置して構成されてい
る。場合によつては、燃料ペレツトを円筒形ペレ
ツトまたは球のような種々の形状とすることがで
き、他の場合には粒状燃料のような異なる燃料形
状を使用することができる。燃料の物理的形状は
本発明にとつて重要でない。核燃料にはウラン化
合物、プルトニウム化合物、トリウム化合物およ
びこれらの混合物を含む種々の核燃料物質を使用
することができる。好適な燃料は二酸化ウランま
たは二酸化ウランおよび二酸化プルトニウムより
なる混合物である。
料棒14を第1図に一部を破断して示す。この燃
料要素は、本例では核***可能および/または燃
料親物質の複数個の燃料ペレツトとして示されて
いる核燃料物質のコアまたは中央円筒形部分16
を構造用複合被覆17内に配置して構成されてい
る。場合によつては、燃料ペレツトを円筒形ペレ
ツトまたは球のような種々の形状とすることがで
き、他の場合には粒状燃料のような異なる燃料形
状を使用することができる。燃料の物理的形状は
本発明にとつて重要でない。核燃料にはウラン化
合物、プルトニウム化合物、トリウム化合物およ
びこれらの混合物を含む種々の核燃料物質を使用
することができる。好適な燃料は二酸化ウランま
たは二酸化ウランおよび二酸化プルトニウムより
なる混合物である。
第2図では、燃料要素14の中央コアを形成す
る核燃料物質16は複合被覆17でかこまれてい
る。複合被覆は原子炉における使用中、コアと複
合被覆との間に隙間23を残すようにして、コア
を囲んでいる。複合被覆のジルコニウム合金管2
1は、本願発明の好ましい実施例では、ジルカロ
イ―2で作られている。当該ジルコニウム合金管
はその内面で金属障壁22に冶金結合し、従つて
金属障壁はジルコニウム合金管21と複合被覆内
に保持された核燃料との間に遮蔽を形成する。金
属障壁は複合被覆の厚さの5〜30%をなすように
し、低中性子吸収金属すなわち適度な純度のジル
コニウム(例えばスポンジジルコニウム)により
形成する。金属障壁22はガスおよび核***生成
物との接触および反応から複合被覆のジルコニウ
ム合金部分を保護すると共に局部化応力とひずみ
の発生を防止する。
る核燃料物質16は複合被覆17でかこまれてい
る。複合被覆は原子炉における使用中、コアと複
合被覆との間に隙間23を残すようにして、コア
を囲んでいる。複合被覆のジルコニウム合金管2
1は、本願発明の好ましい実施例では、ジルカロ
イ―2で作られている。当該ジルコニウム合金管
はその内面で金属障壁22に冶金結合し、従つて
金属障壁はジルコニウム合金管21と複合被覆内
に保持された核燃料との間に遮蔽を形成する。金
属障壁は複合被覆の厚さの5〜30%をなすように
し、低中性子吸収金属すなわち適度な純度のジル
コニウム(例えばスポンジジルコニウム)により
形成する。金属障壁22はガスおよび核***生成
物との接触および反応から複合被覆のジルコニウ
ム合金部分を保護すると共に局部化応力とひずみ
の発生を防止する。
適度な純度の金属障壁の内容物は重要な因子
で、金属障壁に特殊な性質を付与する作用をな
す。一般に金属障壁の材料中には、不純物が重量
で少なくとも約1000ppmより多く且つ約5000ppm
より少なく、好ましくは約4200ppm以下とする。
これら不純物のなかで酸素を約200〜1200ppmの
範囲に維持する。他の全ての不純物は、市販のも
のの通常の範囲内にある。原子炉級のスポンジジ
ルコニウムを次に示す。
で、金属障壁に特殊な性質を付与する作用をな
す。一般に金属障壁の材料中には、不純物が重量
で少なくとも約1000ppmより多く且つ約5000ppm
より少なく、好ましくは約4200ppm以下とする。
これら不純物のなかで酸素を約200〜1200ppmの
範囲に維持する。他の全ての不純物は、市販のも
のの通常の範囲内にある。原子炉級のスポンジジ
ルコニウムを次に示す。
アルミニウム―75ppm以下、ホウ素―0.4ppm
以下、カドミウム―0.4ppm以下、炭素―270ppm
以下、クロム―200ppm以下、コバルト―20ppm
以下、銅―50ppm以下、ハフニウム―100ppm以
下、水素―25ppm以下、鉄―1500ppm以下、マグ
ネシウム―20ppm以下、マンガン―50ppm以下、
モリブデン―50ppm以下、ニツケル―70ppm以
下、ニオブ―100ppm以下、チツ素―80ppm以下、
ケイ素―120ppm以下、すず―50ppm以下、タン
グステン―100ppm以下、チタン―50ppm以下、
ウラン―3.5ppm以下。
以下、カドミウム―0.4ppm以下、炭素―270ppm
以下、クロム―200ppm以下、コバルト―20ppm
以下、銅―50ppm以下、ハフニウム―100ppm以
下、水素―25ppm以下、鉄―1500ppm以下、マグ
ネシウム―20ppm以下、マンガン―50ppm以下、
モリブデン―50ppm以下、ニツケル―70ppm以
下、ニオブ―100ppm以下、チツ素―80ppm以下、
ケイ素―120ppm以下、すず―50ppm以下、タン
グステン―100ppm以下、チタン―50ppm以下、
ウラン―3.5ppm以下。
本発明の核燃料要素の複合被覆は基体すなわち
ジルコニウム合金管に強固な結合部で結合した金
属障壁を有する。金属組織学的な検査によれば、
結合部を形成するのに十分な基体材料および金属
障壁の交差拡散(Cross diffusion)が存在する
が、この交差拡散は、結合区域から離れてはな
い。
ジルコニウム合金管に強固な結合部で結合した金
属障壁を有する。金属組織学的な検査によれば、
結合部を形成するのに十分な基体材料および金属
障壁の交差拡散(Cross diffusion)が存在する
が、この交差拡散は、結合区域から離れてはな
い。
本発明者らは、複合被覆の金属障害壁を形成す
るスポンジジルコニウム金属が高い耐放射線硬化
性を有し、これがため金属障壁が、長期間の照射
後に、降伏強さおよび硬さのような構造的特性
を、同様に照射された普通のジルコニウム合金よ
りもかなり低いレベルに好適に維持し得ることを
発見した。
るスポンジジルコニウム金属が高い耐放射線硬化
性を有し、これがため金属障壁が、長期間の照射
後に、降伏強さおよび硬さのような構造的特性
を、同様に照射された普通のジルコニウム合金よ
りもかなり低いレベルに好適に維持し得ることを
発見した。
実際のジルコニウム障壁付き複合被覆の室温硬
さに関して本件出願人が得たデータによれば、第
3図に示すように、高度の中性子照射による硬化
作用にもかかわらず2つの純度レベルのジルコニ
ウムがジルカロイ―2よりもはるかにその柔らか
さを維持した。これらの実験における照射温度
は、核燃料の被覆に加えられる範囲内にあつた。
最高純度のジルコニウムは、それよりも純度の低
い「低酸素スポンジ」ジルコニウムよりも柔らか
さを維持する。しかし、低酸素スポンジ・ジルコ
ニウムはジルカロイよりもはるかにその柔らかさ
を維持する。
さに関して本件出願人が得たデータによれば、第
3図に示すように、高度の中性子照射による硬化
作用にもかかわらず2つの純度レベルのジルコニ
ウムがジルカロイ―2よりもはるかにその柔らか
さを維持した。これらの実験における照射温度
は、核燃料の被覆に加えられる範囲内にあつた。
最高純度のジルコニウムは、それよりも純度の低
い「低酸素スポンジ」ジルコニウムよりも柔らか
さを維持する。しかし、低酸素スポンジ・ジルコ
ニウムはジルカロイよりもはるかにその柔らかさ
を維持する。
実際に金属障壁は、照射を受けたときに、普通
のジルコニウム合金ほどには硬化されないし、ま
たこれは、その低い初期降伏強さと共に、金属障
壁が塑性変形し、出力移行(power transient)
中に燃料要素にペレツトによつて誘発される応力
を解放しうるようにする。燃料要素内のペレツト
誘起応力は、例えば原子炉運転温度(300〜350
℃)で該燃料のペレツトが膨潤してペレツトが被
覆と接触することによつて生じ得るものである。
のジルコニウム合金ほどには硬化されないし、ま
たこれは、その低い初期降伏強さと共に、金属障
壁が塑性変形し、出力移行(power transient)
中に燃料要素にペレツトによつて誘発される応力
を解放しうるようにする。燃料要素内のペレツト
誘起応力は、例えば原子炉運転温度(300〜350
℃)で該燃料のペレツトが膨潤してペレツトが被
覆と接触することによつて生じ得るものである。
さらに、本発明者らは、スポンジジルコニウム
の金属障壁を好ましくは複合被覆の厚さの約5〜
15%程度、特に好ましくは複合被覆の厚さの10%
の厚さとしてジルコニウム合金管に結合した場合
に、応力が減少し、複合被覆の破損を防止するの
に十分な障壁効果が得られることを発見した。適
当な合金管として働くジルコニウム合金にジルカ
ロイ―2とジルカロイ―4がある。ジルカロイ―
2は、重量で、約1.5%Sn、0.12%Fe、0.09%Cr
及び0.005%Niを含有し、広く水冷型原子炉に使
用されている。ジルカロイ―4は、ジルカロイ―
2よりニツケル含有量が少なくて、鉄含有量がわ
ずかに多い。
の金属障壁を好ましくは複合被覆の厚さの約5〜
15%程度、特に好ましくは複合被覆の厚さの10%
の厚さとしてジルコニウム合金管に結合した場合
に、応力が減少し、複合被覆の破損を防止するの
に十分な障壁効果が得られることを発見した。適
当な合金管として働くジルコニウム合金にジルカ
ロイ―2とジルカロイ―4がある。ジルカロイ―
2は、重量で、約1.5%Sn、0.12%Fe、0.09%Cr
及び0.005%Niを含有し、広く水冷型原子炉に使
用されている。ジルカロイ―4は、ジルカロイ―
2よりニツケル含有量が少なくて、鉄含有量がわ
ずかに多い。
本発明の核燃料要素に使用する複合被覆は以下
に説明する方法のうち任意の方法で製造すること
ができる。
に説明する方法のうち任意の方法で製造すること
ができる。
1方法においては、金属障壁として選択された
スポンジジルコニウムの中空カラーを、合金管と
して選択されたジルコニウム合金の中空ビレツト
中に挿入し、次いでこの組立体に爆発結合を施し
てカラーをビレツトに結合する。通常の管胴押出
技術を用いてこの複合体を約1000〜1400〓(約
538〜750℃)の高温で押出す。次に押出複合体に
通常の管縮小加工処理を施こして所望の寸法の複
合被覆を得る。
スポンジジルコニウムの中空カラーを、合金管と
して選択されたジルコニウム合金の中空ビレツト
中に挿入し、次いでこの組立体に爆発結合を施し
てカラーをビレツトに結合する。通常の管胴押出
技術を用いてこの複合体を約1000〜1400〓(約
538〜750℃)の高温で押出す。次に押出複合体に
通常の管縮小加工処理を施こして所望の寸法の複
合被覆を得る。
他の方法においては、金属障壁として選択され
たスポンジジルコニウムの中空カラーを合金管と
して選択されたジルコニウム合金の中空ビレツト
中に挿入し、次いでこの組立体に加熱処理[例え
ば1400〓(750℃)に約8時間]を施こしてカラ
ーおよびビレツト間に拡散結合を行わせる。次に
通常の管胴押出技術を用いてこの複合体を押出
し、押出複合体に通常の管縮小加工処理を施こし
て所望の寸法の複合被覆を得る。
たスポンジジルコニウムの中空カラーを合金管と
して選択されたジルコニウム合金の中空ビレツト
中に挿入し、次いでこの組立体に加熱処理[例え
ば1400〓(750℃)に約8時間]を施こしてカラ
ーおよびビレツト間に拡散結合を行わせる。次に
通常の管胴押出技術を用いてこの複合体を押出
し、押出複合体に通常の管縮小加工処理を施こし
て所望の寸法の複合被覆を得る。
さらに他の方法においては、金属障壁として選
択されたスポンジジルコニウムの中空カラーを合
金管として選択されたジルコニウム合金の中空ビ
レツト中に挿入し、次いで通常の管胴押出技術を
用いてこの組立体を押出す。次に押出複合体に通
常の管縮小加工処理を施こして所望の寸法の複合
被覆を得る。
択されたスポンジジルコニウムの中空カラーを合
金管として選択されたジルコニウム合金の中空ビ
レツト中に挿入し、次いで通常の管胴押出技術を
用いてこの組立体を押出す。次に押出複合体に通
常の管縮小加工処理を施こして所望の寸法の複合
被覆を得る。
本発明の複合被覆を製造する上述の方法は、被
覆の製造に用いられる電気めつきまたは蒸着のよ
うな他の方法よりも経済的である。
覆の製造に用いられる電気めつきまたは蒸着のよ
うな他の方法よりも経済的である。
本発明の核燃料要素の製造方法においては、ジ
ルコニウム合金管の内表面に結合したスポンジジ
ルコニウム金属障壁を有する複合被覆をつくり、
この複合被覆は、一端が開口していて、その開口
端に空所を残して且つコアと複合被覆の間に隙間
を残して、核燃料物質のコアを複合被覆に充填
し、上記空所に核燃料物質保持装置を挿入し、上
記空所を核燃料と連通させた状態で複合被覆の開
口端に閉止部材を設け、次いで複合被覆の端部を
上記閉止部材に結合させてこれらの間に緻密なシ
ールを形成する。
ルコニウム合金管の内表面に結合したスポンジジ
ルコニウム金属障壁を有する複合被覆をつくり、
この複合被覆は、一端が開口していて、その開口
端に空所を残して且つコアと複合被覆の間に隙間
を残して、核燃料物質のコアを複合被覆に充填
し、上記空所に核燃料物質保持装置を挿入し、上
記空所を核燃料と連通させた状態で複合被覆の開
口端に閉止部材を設け、次いで複合被覆の端部を
上記閉止部材に結合させてこれらの間に緻密なシ
ールを形成する。
次に、本発明に従つて原子力プラントのために
製造され、それに利用された核燃料要素の実施例
を示す。
製造され、それに利用された核燃料要素の実施例
を示す。
実施例
ジルカロイ―2合金管の内面に適度な純度の
(スポンジ)ジルコニウムを金属障壁として冶金
結合した複合被覆を各々有する複数の核燃料要素
を次の工程に従つて製造した。
(スポンジ)ジルコニウムを金属障壁として冶金
結合した複合被覆を各々有する複数の核燃料要素
を次の工程に従つて製造した。
中空のジルカロイ―2ビレツト内に低酸素
(600ppm未満)のスポンジジルコニウムの中空カ
ラーを挿入し、通常の押出技術によりこの組立体
を押出して、外径2.50インチ(6.35cm)、全壁厚
0.480インチ(1.22cm)の複合管体を製造した。
そのうち、スポンジジルコニウム層の厚さは0.05
インチ(0.13cm)であつた。
(600ppm未満)のスポンジジルコニウムの中空カ
ラーを挿入し、通常の押出技術によりこの組立体
を押出して、外径2.50インチ(6.35cm)、全壁厚
0.480インチ(1.22cm)の複合管体を製造した。
そのうち、スポンジジルコニウム層の厚さは0.05
インチ(0.13cm)であつた。
次に、複合管体をピルガーミル法により管縮小
処理を行い、外径0.483インチ(1.23cm)、全壁厚
0.032インチ(0.08cm)の複合被覆を製造した。
複合被覆のスポンジジルコニウム障壁の厚さは
0.003インチ(0.008cm)であつた。
処理を行い、外径0.483インチ(1.23cm)、全壁厚
0.032インチ(0.08cm)の複合被覆を製造した。
複合被覆のスポンジジルコニウム障壁の厚さは
0.003インチ(0.008cm)であつた。
複合被覆には、0.410インチ(1.04cm)径で約
95%理論密度の二酸化ウラン(UO2)の焼結ペレ
ツトを充填した。それから、通常の燃料要素製造
技術により、複合被覆内を排気し、ヘリウムを充
填して、密封した。
95%理論密度の二酸化ウラン(UO2)の焼結ペレ
ツトを充填した。それから、通常の燃料要素製造
技術により、複合被覆内を排気し、ヘリウムを充
填して、密封した。
このようにして製造した核燃料要素を機械的に
組立てて、沸騰水型原子炉(BWR)用途に適し
た核燃料組立体とした。この核燃料組立体の特性
は次の通りである。
組立てて、沸騰水型原子炉(BWR)用途に適し
た核燃料組立体とした。この核燃料組立体の特性
は次の通りである。
表
寸法形状 8×8列の核燃料要素
核燃料要素のピツチ 0.640インチ(1.63cm)
水―燃料体積比 2.55
熱移動面積 94.33平方フイート
(8.76m2)
UO2重量 199.3Kg
U 重量 175.7Kg
U―235濃縮 2.82重量%(平均)
これらの核燃組立体を原子力発電プラント(直
接サイクルBWR型、出力810MWe)に装荷し
た。運転経過は全く順調であつた。
接サイクルBWR型、出力810MWe)に装荷し
た。運転経過は全く順調であつた。
次に、本発明にかかる核燃料要素が従来技術の
ものに比較して著しい特徴や効果を有しているの
で、それについて説明する。
ものに比較して著しい特徴や効果を有しているの
で、それについて説明する。
PCI特性
PCIによる破壊に対する抵抗を試験するために
設計されたパワーランプテスト(power ramp
test)において、本発明にかかる核燃料の性能を
試験した。この試験のデータを第4図に示す。同
図で、ジルコニウム障壁を設けた核燃料要素の性
能を従来のジルカロイ被覆の核燃料要素の性能と
直接に比較した。これらのテストでは数個のラン
プシーケンスが使用された。すなわち、C―ラン
プあるいはC′―ランプで表示したものはウルトラ
フアーストランプ率(328KW/m/分以上)で
あり、他のデータは18KW/m/分以下でランプ
したものである。
設計されたパワーランプテスト(power ramp
test)において、本発明にかかる核燃料の性能を
試験した。この試験のデータを第4図に示す。同
図で、ジルコニウム障壁を設けた核燃料要素の性
能を従来のジルカロイ被覆の核燃料要素の性能と
直接に比較した。これらのテストでは数個のラン
プシーケンスが使用された。すなわち、C―ラン
プあるいはC′―ランプで表示したものはウルトラ
フアーストランプ率(328KW/m/分以上)で
あり、他のデータは18KW/m/分以下でランプ
したものである。
このデータによれば、高純度ジルコニウムまた
は低酸素スポンジジルコニウムの金属障壁を有す
る核燃料要素は従来のものに比較してPCI抵抗に
おいて勝れている。14MWd/KgUより大きいバ
ーンマツプを行つた従来の核燃料要素は50KW/
m以上の直線的パワーレベルにランプしたとき必
ず破壊された。しかし、ジルコニウム障壁(高純
度または低酸素スポンジ)を設けた核燃料要素は
このパワーレベルまでのランプに対し実際に強い
ことがわかる。しかし、PCI抵抗に対しては純度
の影響もある。高純度ジルコニウム(最高の純度
で、200ppm未満の酸素)の金属障壁を有する核
燃料要素は、高バーンアッブで約59KW/mへの
最高速パワーランプにも耐えられる。しかし、低
酸素スポンジジルコニウム障壁の核燃料要素は、
16.4MWd/Kg、Uのバーンアツプで、56KW/
mにウルトラフアーストランプをすると破壊され
る。それでも、従来の(障壁のない)核燃料要素
におけるランプテストの95%破壊率の曲線よりは
はるかに上にある。更に、酸素含有量が高い(約
1000ppm)スポンジジルコニウムの金属障壁を有
する核燃料要素の性能も極めて良好であつたが、
低酸素のものほどではなかつた。こうして、純度
の実際的範囲が定められた。
は低酸素スポンジジルコニウムの金属障壁を有す
る核燃料要素は従来のものに比較してPCI抵抗に
おいて勝れている。14MWd/KgUより大きいバ
ーンマツプを行つた従来の核燃料要素は50KW/
m以上の直線的パワーレベルにランプしたとき必
ず破壊された。しかし、ジルコニウム障壁(高純
度または低酸素スポンジ)を設けた核燃料要素は
このパワーレベルまでのランプに対し実際に強い
ことがわかる。しかし、PCI抵抗に対しては純度
の影響もある。高純度ジルコニウム(最高の純度
で、200ppm未満の酸素)の金属障壁を有する核
燃料要素は、高バーンアッブで約59KW/mへの
最高速パワーランプにも耐えられる。しかし、低
酸素スポンジジルコニウム障壁の核燃料要素は、
16.4MWd/Kg、Uのバーンアツプで、56KW/
mにウルトラフアーストランプをすると破壊され
る。それでも、従来の(障壁のない)核燃料要素
におけるランプテストの95%破壊率の曲線よりは
はるかに上にある。更に、酸素含有量が高い(約
1000ppm)スポンジジルコニウムの金属障壁を有
する核燃料要素の性能も極めて良好であつたが、
低酸素のものほどではなかつた。こうして、純度
の実際的範囲が定められた。
水(または蒸気)混入後の複合被覆の劣化
ジルコニウム障壁を有する核燃料要素は、ジル
カロイが冷却材兼減速材の水と接触すると共にジ
ルコニウム障壁が核燃料体と接触するように設計
されている。高温の水(または蒸気)中でのジル
カロイの酸化抵抗はジルコニウムより大きい。複
合被覆は、ジルコニウム障壁と水との間の直接接
触を防止するように設計されているが、複合被覆
に欠陥があれば水(または蒸気)が核燃料要素内
に入つて、金属障壁と反応を起こす可能性があ
る。この状態のシミユレーシヨン試験を本件出願
人は行つており、第5図に未照射複合被覆に関す
るデータを示す。350℃(運転中におけるジルコ
ニウム障壁の妥当な推定温度)における酸化率
は、高純度ジルコニウムよりも低酸素スポンジジ
ルコニウムの方が著しく低い(前者の83.3mg/d
m2/日に対して後者は62.5mg/dm2/日)。これ
らのデータによれば、低酸素スポンジジルコニウ
ムの障壁を有する核燃料要素に欠陥がある場合、
高純度ジルコニウムの障壁を有する核燃料要素に
同様に欠陥がある場合よりも、劣化の度合が遅い
ということが推定される。
カロイが冷却材兼減速材の水と接触すると共にジ
ルコニウム障壁が核燃料体と接触するように設計
されている。高温の水(または蒸気)中でのジル
カロイの酸化抵抗はジルコニウムより大きい。複
合被覆は、ジルコニウム障壁と水との間の直接接
触を防止するように設計されているが、複合被覆
に欠陥があれば水(または蒸気)が核燃料要素内
に入つて、金属障壁と反応を起こす可能性があ
る。この状態のシミユレーシヨン試験を本件出願
人は行つており、第5図に未照射複合被覆に関す
るデータを示す。350℃(運転中におけるジルコ
ニウム障壁の妥当な推定温度)における酸化率
は、高純度ジルコニウムよりも低酸素スポンジジ
ルコニウムの方が著しく低い(前者の83.3mg/d
m2/日に対して後者は62.5mg/dm2/日)。これ
らのデータによれば、低酸素スポンジジルコニウ
ムの障壁を有する核燃料要素に欠陥がある場合、
高純度ジルコニウムの障壁を有する核燃料要素に
同様に欠陥がある場合よりも、劣化の度合が遅い
ということが推定される。
前述したことは、次のようにして、核燃料照射
実験において確められた。ジルコニウム障壁付き
複合被覆を有する核燃料要素の複合被覆に欠陥
(穴)を設けて、水(蒸気)を混入させた。この
ような核燃料要素を試験用原子炉で約3MWd/
KgUで運転し、次いで試験した。これらの試験
で、欠陥のある核燃料要素(従来方式のもの、ジ
ルコニウム障壁のあるもの)の全てが無事であつ
た。しかし、高純度ジルコニウム障壁を有する核
燃料要素のジルコニウム障壁は酸化が著しく、且
つ複合被覆内に水素化物(ジルコニウム水素化
物)が生じることがわかつた。この水素化物の水
素はジルコニウムが水によつて酸化されたときの
反応生成物である。この反応は次の通りである。
実験において確められた。ジルコニウム障壁付き
複合被覆を有する核燃料要素の複合被覆に欠陥
(穴)を設けて、水(蒸気)を混入させた。この
ような核燃料要素を試験用原子炉で約3MWd/
KgUで運転し、次いで試験した。これらの試験
で、欠陥のある核燃料要素(従来方式のもの、ジ
ルコニウム障壁のあるもの)の全てが無事であつ
た。しかし、高純度ジルコニウム障壁を有する核
燃料要素のジルコニウム障壁は酸化が著しく、且
つ複合被覆内に水素化物(ジルコニウム水素化
物)が生じることがわかつた。この水素化物の水
素はジルコニウムが水によつて酸化されたときの
反応生成物である。この反応は次の通りである。
ペレツト表面で:
600℃
UO2+H2O→UO2+x+XH2+(1−X)H2O
障壁内で:
350℃
Zr+2H2O→ZrO2+2H2
Zr+H2→Zr+2H
Zr+2H→ZrH2
しかし、低酸素スポンジ障壁を有する核燃料要
素では、障壁の酸化が著しく少なく、障壁内の水
素化物も極めて少なかつた。核燃料要素のピーク
パワーのところでは、高純度ジルコニウム障壁は
実際に完全に酸化されていた。そして、それによ
る水素が複合被覆の外側表面に層状のジルコニウ
ム水素化物として沈積していた(第6図の写真の
上部の暗部で示される)。低酸素スポンジジルコ
ニウム障壁を有する核燃料要素に対する同様の結
果によれば、第7図に示すように、障壁はわずか
に部分的に酸化されていただけであり、複合被覆
の外側表面には水素化の集中が見られなかつた
し、複合被覆内の水素化物の集積は極めて少なか
つた。
素では、障壁の酸化が著しく少なく、障壁内の水
素化物も極めて少なかつた。核燃料要素のピーク
パワーのところでは、高純度ジルコニウム障壁は
実際に完全に酸化されていた。そして、それによ
る水素が複合被覆の外側表面に層状のジルコニウ
ム水素化物として沈積していた(第6図の写真の
上部の暗部で示される)。低酸素スポンジジルコ
ニウム障壁を有する核燃料要素に対する同様の結
果によれば、第7図に示すように、障壁はわずか
に部分的に酸化されていただけであり、複合被覆
の外側表面には水素化の集中が見られなかつた
し、複合被覆内の水素化物の集積は極めて少なか
つた。
価格と入手可能性
米国においては、高純度ジルコニウムの供給業
者は1社であり(Teledyne Wah Chang)、そこ
から入手できるだけであるが、低酸素スポンジジ
ルコニウムは数社の供給業者から入手できる。最
近の比較見積価格によれば、高純度ジルコニウム
の価格は、低酸素スポンジジルコニウムよりも
3.5倍以上にもなる。この見積価格は、中空のジ
ルカロイビレツトに挿入する前の状態のジルコニ
ウムカラーのものであつて、この後に押出加工に
より、ジルコニウム障壁付き複合管体を形成す
る。実際には、この複合管体に管縮小処理を行な
つてジルコニウム障壁付き複合被覆を製造する。
このことについては、すでに述べてある。
者は1社であり(Teledyne Wah Chang)、そこ
から入手できるだけであるが、低酸素スポンジジ
ルコニウムは数社の供給業者から入手できる。最
近の比較見積価格によれば、高純度ジルコニウム
の価格は、低酸素スポンジジルコニウムよりも
3.5倍以上にもなる。この見積価格は、中空のジ
ルカロイビレツトに挿入する前の状態のジルコニ
ウムカラーのものであつて、この後に押出加工に
より、ジルコニウム障壁付き複合管体を形成す
る。実際には、この複合管体に管縮小処理を行な
つてジルコニウム障壁付き複合被覆を製造する。
このことについては、すでに述べてある。
本件出願人の検討によれば、高純度ジルコニウ
ムに関し現在の世界的生産能力は現在の原子力市
場の需要を満たすのに充分ではない。もちろん、
充分は投資により生産能力を増大することは究極
的には可能である。しかし、現在の供給および市
場状態のもとでは、ジルコニウム障壁市場の供給
能力は、低酸素スポンジジルコニウムを利用する
本発明に依存することになる。
ムに関し現在の世界的生産能力は現在の原子力市
場の需要を満たすのに充分ではない。もちろん、
充分は投資により生産能力を増大することは究極
的には可能である。しかし、現在の供給および市
場状態のもとでは、ジルコニウム障壁市場の供給
能力は、低酸素スポンジジルコニウムを利用する
本発明に依存することになる。
日本においては、スポンジジルコニウムは市場
で入手できるが、その市価格は極めて変動しやす
い。一方、高純度ジルコニウムは市場で入手でき
ない。
で入手できるが、その市価格は極めて変動しやす
い。一方、高純度ジルコニウムは市場で入手でき
ない。
当業者には明らかなように、本願発明者をその
範囲内でいろいろと変形改良することができる。
範囲内でいろいろと変形改良することができる。
第1図は本発明に従つて構成された核燃料要素
を有する核燃料集合体を示す部分破断断面図、お
よび第2図は第1図の核燃料要素を拡大して示す
横断面、第3図はジルコニウムとジルカロイ―2
の中性子照射量と硬さの関係を示す図、第4図は
ジルコニウム障壁付き核燃料要素のランプテスト
結果を示す図、第5図は複合被覆の腐食による重
量増加と日数の関係を示す図、第6a,6b図
は、被覆と金属障壁と核燃料ペレツトの一部の組
織を示す顕微鏡写真で、ピークパワー位置におけ
る高純度ジルコニウム障壁の酸化(第6a図、磨
いたまま、50X)と被覆の水素化合物分布(第
6b図腐食後、100X)を示し、第7a,7b
図は被覆と金属障壁と核燃料ペレツトの一部の組
織を示す顕微鏡写真で、ピーパワー位置における
スポンジジルニウム障壁の酸化(第6a図、磨い
たまま、50X)と被覆の水素化合物分布(第7
b図腐食後、100X)を示す。 10……核燃料集合体、11……チヤネル、1
4……核燃料要素、16……核燃料、17……被
覆、18……端部プラグ(栓部材)、20……空
所、21……管、22……金属障壁、24……保
持装置、a……ZnO2、b……UO2、c……ジル
コニウム水素化物。
を有する核燃料集合体を示す部分破断断面図、お
よび第2図は第1図の核燃料要素を拡大して示す
横断面、第3図はジルコニウムとジルカロイ―2
の中性子照射量と硬さの関係を示す図、第4図は
ジルコニウム障壁付き核燃料要素のランプテスト
結果を示す図、第5図は複合被覆の腐食による重
量増加と日数の関係を示す図、第6a,6b図
は、被覆と金属障壁と核燃料ペレツトの一部の組
織を示す顕微鏡写真で、ピークパワー位置におけ
る高純度ジルコニウム障壁の酸化(第6a図、磨
いたまま、50X)と被覆の水素化合物分布(第
6b図腐食後、100X)を示し、第7a,7b
図は被覆と金属障壁と核燃料ペレツトの一部の組
織を示す顕微鏡写真で、ピーパワー位置における
スポンジジルニウム障壁の酸化(第6a図、磨い
たまま、50X)と被覆の水素化合物分布(第7
b図腐食後、100X)を示す。 10……核燃料集合体、11……チヤネル、1
4……核燃料要素、16……核燃料、17……被
覆、18……端部プラグ(栓部材)、20……空
所、21……管、22……金属障壁、24……保
持装置、a……ZnO2、b……UO2、c……ジル
コニウム水素化物。
Claims (1)
- 1 重量で1000ppmより多く5000ppmより少ない
不純物を含むジルコニウムの中空カラーを、重量
5000ppm以上の不純物を含むジルコニウム合金の
中空ビレツト内に挿入し、この組立体を管押出加
工により一緒に押出して複合管体を作り、この複
合管体に管縮小加工を行なうことを特徴とする核
燃料要素用ジルコニウム複合被覆容器の製法。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US838161 | 1977-09-30 | ||
US05/838,161 US4200492A (en) | 1976-09-27 | 1977-09-30 | Nuclear fuel element |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS59187288A JPS59187288A (ja) | 1984-10-24 |
JPS6362716B2 true JPS6362716B2 (ja) | 1988-12-05 |
Family
ID=25276424
Family Applications (2)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP53118711A Expired JPS6026992B2 (ja) | 1977-09-30 | 1978-09-28 | 核燃料要素 |
JP58174381A Granted JPS59187288A (ja) | 1977-09-30 | 1983-09-22 | 核燃料要素用ジルコニウム複合被覆容器の製法 |
Family Applications Before (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP53118711A Expired JPS6026992B2 (ja) | 1977-09-30 | 1978-09-28 | 核燃料要素 |
Country Status (7)
Country | Link |
---|---|
JP (2) | JPS6026992B2 (ja) |
BE (1) | BE870342R (ja) |
DE (1) | DE2842198B2 (ja) |
ES (1) | ES473648A2 (ja) |
GB (1) | GB1569078A (ja) |
IT (1) | IT1109520B (ja) |
SE (3) | SE440962B (ja) |
Families Citing this family (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
GB1525717A (en) * | 1974-11-11 | 1978-09-20 | Gen Electric | Nuclear fuel elements |
CA1139023A (en) * | 1979-06-04 | 1983-01-04 | John H. Davies | Thermal-mechanical treatment of composite nuclear fuel element cladding |
JPS5824888A (ja) * | 1981-08-07 | 1983-02-14 | 株式会社日立製作所 | 核燃料集合体 |
IT1153911B (it) * | 1982-05-03 | 1987-01-21 | Gen Electric | Barriera di lega di zirconio avente migliorata resistenza alla corrosione |
JPS60124452A (ja) * | 1983-12-07 | 1985-07-03 | Hitachi Ltd | 高純度金属スリ−ブの製造方法 |
FR2579122B1 (fr) * | 1985-03-19 | 1989-06-30 | Cezus Co Europ Zirconium | Procede de fabrication de tubes-gaines composites pour combustible nucleaire et produits obtenus |
US4942016A (en) * | 1988-09-19 | 1990-07-17 | General Electric Company | Nuclear fuel element |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS53118711A (en) * | 1977-03-25 | 1978-10-17 | Sekoh Giken Kk | Dc motor characterized by providing two systems of armature winding which are installed in adjacent positions |
Family Cites Families (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
GB1525717A (en) * | 1974-11-11 | 1978-09-20 | Gen Electric | Nuclear fuel elements |
-
1978
- 1978-05-19 GB GB20798/78A patent/GB1569078A/en not_active Expired
- 1978-09-08 BE BE190370A patent/BE870342R/xx not_active IP Right Cessation
- 1978-09-20 IT IT27891/78A patent/IT1109520B/it active
- 1978-09-25 ES ES473648A patent/ES473648A2/es not_active Expired
- 1978-09-28 DE DE2842198A patent/DE2842198B2/de not_active Ceased
- 1978-09-28 JP JP53118711A patent/JPS6026992B2/ja not_active Expired
- 1978-09-29 SE SE7810262A patent/SE440962B/sv unknown
-
1983
- 1983-09-22 JP JP58174381A patent/JPS59187288A/ja active Granted
-
1985
- 1985-03-12 SE SE8501226A patent/SE467462B/sv not_active Application Discontinuation
-
1992
- 1992-03-11 SE SE9200755A patent/SE9200755D0/xx not_active Application Discontinuation
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS53118711A (en) * | 1977-03-25 | 1978-10-17 | Sekoh Giken Kk | Dc motor characterized by providing two systems of armature winding which are installed in adjacent positions |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS5459600A (en) | 1979-05-14 |
ES473648A2 (es) | 1979-11-01 |
SE7810262L (sv) | 1979-05-17 |
JPS59187288A (ja) | 1984-10-24 |
SE8501226D0 (sv) | 1985-03-12 |
IT7827891A0 (it) | 1978-09-20 |
JPS6026992B2 (ja) | 1985-06-26 |
SE440962B (sv) | 1985-08-26 |
SE467462B (sv) | 1992-07-20 |
SE9200755L (sv) | 1992-03-11 |
SE8501226L (sv) | 1985-03-12 |
BE870342R (fr) | 1979-01-02 |
SE9200755D0 (sv) | 1992-03-11 |
DE2842198B2 (de) | 1981-05-14 |
DE2842198A1 (de) | 1979-04-05 |
IT1109520B (it) | 1985-12-16 |
GB1569078A (en) | 1980-06-11 |
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