JP7364133B1 - 熱伝導組成物及びその硬化物 - Google Patents
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Abstract
Description
例えば、特許文献1には、熱伝導性充填剤、並びにアルコキシシリル基含有化合物及びジメチルポリシロキサンからなる群より選択される1種以上を含有し、前記熱伝導性充填剤は、平均粒径50μm以上150μm以下の特定形状の窒化アルミニウム粒子及び平均粒径10μm以上50μm未満の特定形状の窒化アルミニウム粒子を20~100質量%含み、かつ、平均粒径50μm以上150μm以下の特定形状の窒化アルミニウム粒子及び平均粒径10μm以上50μm未満の特定形状の窒化アルミニウム粒子の含有比率が質量基準で50:50~95:5である、熱伝導性ポリシロキサン組成物が開示されている。また、特許文献2には、オルガノポリシロキサンをベースポリマーとし、熱伝導性充填材として、平均粒径10~100μmの窒化アルミニウムと平均粒径0.1~5μmの破砕状アルミナとを含み、破砕状アルミナを窒化アルミニウムと破砕状アルミナとの合計量中15~55質量%含有すると共に、窒化アルミニウムと破砕状アルミナとを合計で熱伝導性シリコーン組成物中60~95質量%含有する熱伝導性シリコーン組成物が開示されている。特許文献3には、熱伝導性充填剤、並びにアルコキシシリル基含有化合物及びジメチルポリシロキサンからなる群より選択される1種以上を含有し、前記熱伝導性充填剤が、平均粒径の異なる2種類以上の熱伝導性充填剤からなり、かつ、平均粒径30μm以上150μm以下の不定形の窒化アルミニウム粒子を熱伝導性充填剤全体に対し20質量%以上含む熱伝導性ポリシロキサン組成物が開示されている。さらに、特許文献4には、オルガノポリシロキサンを6~40体積%、熱伝導性充填材を60~94体積%の比率で含有し、前記熱伝導性充填材は、平均粒径40μm以上、かつ粒径5μm以下の微粉が1質量%以下である非焼結の破砕状窒化アルミニウムと、該非焼結の破砕状窒化アルミニウム以外であって平均粒径1μm以上である熱伝導性物質とからなり、前記熱伝導性物質が30~65体積%である熱伝導性シリコーン組成物が開示されている。
[1] 硬化型シリコーン樹脂(A)と、熱伝導性粉末(B)とを含む熱伝導組成物であって、
前記熱伝導性粉末(B)の含有量は、前記熱伝導組成物全量に対して70~98質量%であり、
前記熱伝導性粉末(B)は、前記熱伝導性粉末(B)全量に対して、積算体積50%粒径が50μm以上、150μm以下の窒化アルミニウム粒子(B-1)を30~75質量%、積算体積50%粒径が15μm以上、50μm未満の窒化アルミニウム粒子(B-2)を10~30質量%、積算体積50%粒径が1μm以上、20μm未満の酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)を5~15質量%、及び積算体積50%粒径が0.1μm以上、1μm未満、かつBET比表面積9.0m2/g未満の酸化亜鉛(B-4)を10~40質量%含み、
前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)及び前記酸化亜鉛(B-4)は、いずれも炭素数10~22のアルキル基を有するシランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンからなる群より選ばれる少なくとも1種の表面処理剤で表面処理されてなる熱伝導組成物。
[2] 前記窒化アルミニウム粒子(B-2)は、非焼結の破砕状窒化アルミニウム粒子である上記[1]に記載の熱伝導組成物。
[3] 前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)は、アルミナである上記[1]又は[2]に記載の熱伝導組成物。
[4] 前記窒化アルミニウム粒子(B-1)及び前記窒化アルミニウム粒子(B-2)からなる群より選ばれる少なくとも1種の窒化アルミニウム粒子は、表面に珪素含有酸化物被膜を有する上記[1]~[3]のいずれかに記載の熱伝導組成物。
[5] 前記硬化型シリコーン樹脂(A)は、付加反応硬化型シリコーン樹脂である上記[1]~[4]のいずれかに記載の熱伝導組成物。
[6] 前記付加反応硬化型シリコーン樹脂は、アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン(a-1)、ヒドロシリル基を有するオルガノポリシロキサン(a-2)、及び白金族金属系硬化触媒(a-3)から構成される上記[5]に記載の熱伝導組成物。
[7] さらにジメチルシリコーンオイル(C)を含む上記[1]~[6]のいずれかに記載の熱伝導組成物。
[8] 25℃における粘度が50000Pa・s以下である上記[1]~[7]のいずれかに記載の熱伝導組成物。
[9] 上記[1]~[8]のいずれかに記載の熱伝導組成物の硬化物。
[10] 熱伝導率が10.0W/m・K以上である上記[9]に記載の熱伝導組成物の硬化物。
<熱伝導組成物>
本実施形態の熱伝導組成物は、硬化型シリコーン樹脂(A)と、熱伝導性粉末(B)とを含む熱伝導組成物であって、
前記熱伝導性粉末(B)の含有量は、前記熱伝導組成物全量に対して70~98質量%であり、
前記熱伝導性粉末(B)は、前記熱伝導性粉末(B)全量に対して、積算体積50%粒径が50μm以上、150μm以下の窒化アルミニウム粒子(B-1)を30~75質量%、積算体積50%粒径が15μm以上、50μm未満の窒化アルミニウム粒子(B-2)を10~30質量%、積算体積50%粒径が1μm以上、20μm未満の酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)を5~15質量%、及び積算体積50%粒径が0.1μm以上、1μm未満、かつBET比表面積9.0m2/g未満の酸化亜鉛(B-4)を10~40質量%含み、
前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)及び前記酸化亜鉛(B-4)は、いずれも炭素数10~22のアルキル基を有するシランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンからなる群より選ばれる少なくとも1種の表面処理剤で表面処理されてなる。
本実施形態の熱伝導組成物は、熱伝導性粉末(B)として、前記窒化アルミニウム粒子(B-1)、前記窒化アルミニウム粒子(B-2)、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)、及び前記酸化亜鉛(B-4)をそれぞれ特定の割合で含むことにより、高い熱伝導性能と良好な流動性を両立することができる。
本実施形態で用いる硬化型シリコーン樹脂(A)は、オルガノポリシロキサン構造を主鎖とする樹脂であり、付加反応硬化型シリコーン樹脂、縮合反応硬化型シリコーン樹脂、有機過酸化物硬化型シリコーン樹脂などが挙げられる。中でも、柔軟性を高める観点から、付加反応硬化型シリコーン樹脂が好ましい。
アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン(a-1)としては、例えば、一分子中に2個以上のケイ素原子に結合したアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン(以下、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンともいう)が挙げられる。
前記アルケニル基含有オルガノポリシロキサンは、一分子中にケイ素原子に結合したアルケニル基を好ましくは2~20個、より好ましくは2~10個有する。
前記アルケニル基含有オルガノポリシロキサンは、通常、主鎖部分が基本的にジオルガノシロキサン単位の繰り返しからなり、これは分子構造の一部に分枝状の構造を含んだものであってもよく、環状体であってもよいが、硬化物の機械的強度の観点から、直鎖状のジオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
前記ケイ素原子に結合したアルケニル基は、前記オルガノポリシロキサン(a-1)の分子中において、分子鎖末端及び分子鎖非末端(即ち、分子鎖側鎖)のいずれかに存在しても、あるいはこれらの両方に存在してもよいが、少なくとも分子鎖両末端に存在することが好ましい。
なお、本明細書において、動粘度はオストワルド粘度計により測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
前記ヒドロシリル基を有するオルガノポリシロキサン(a-2)としては、ケイ素原子に直接結合した水素原子を2個以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。前記オルガノハイドロジェンポリシロキサンは、一分子中に好ましくは2~100個のケイ素原子に直接結合する水素原子(Si-H基)を有し、前記アルケニル基含有オルガノポリシロキサン(a-1)の架橋剤として作用する。
白金族金属系硬化触媒(a-3)は、前記アルケニル基含有オルガノポリシロキサン(a-1)中のアルケニル基と、前記ヒドロシリル基を有するオルガノポリシロキサン(a-2)中のSi-H基との付加反応を促進し、架橋構造を有する3次元網目構造を与える。
前記硬化型シリコーン樹脂(A)として、付加反応硬化型シリコーン樹脂を用いる場合、本実施形態の熱伝導組成物は、さらに付加反応制御剤(a-4)を含んでもよい。付加反応制御剤(a-4)は、通常の付加反応硬化型シリコーン樹脂に用いられる公知の付加反応制御剤を用いることができる。例えば、1-エチニル-1-ヘキサノール、3-ブチン-1-オールなどのアセチレン化合物、各種窒素化合物、有機リン化合物、オキシム化合物、有機クロロ化合物等が挙げられる。
本実施形態で用いる熱伝導性粉末(B)は、前記熱伝導性粉末(B)全量に対して、積算体積50%粒径が50μm以上、150μm以下の窒化アルミニウム粒子(B-1)を30~75質量%、積算体積50%粒径が15μm以上、50μm未満の窒化アルミニウム粒子(B-2)を10~30質量%、積算体積50%粒径が1μm以上、20μm未満の酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)を5~15質量%、及び積算体積50%粒径が0.1μm以上、1μm未満、かつBET比表面積9.0m2/g未満の酸化亜鉛(B-4)を10~40質量%含む。また、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)及び前記酸化亜鉛(B-4)は、いずれも炭素数10~22のアルキル基を有するシランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンからなる群より選ばれる少なくとも1種の表面処理剤で表面処理されてなる。
前記熱伝導性粉末(B)が前記窒化アルミニウム粒子(B-1)、前記窒化アルミニウム粒子(B-2)、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)、及び前記酸化亜鉛(B-4)をそれぞれ前記範囲内で含むことにより、高い熱伝導性能と良好な流動性を両立することができる。
本実施形態で用いる窒化アルミニウム粒子(B-1)は、積算体積50%粒径が50μm以上、150μm以下であり、好ましくは55μm以上140μm以下であり、より好ましくは60μm以上130μm以下であり、更に好ましくは60μm以上100μm以下であり、より更に好ましくは60μm以上80μm以下である。前記窒化アルミニウム粒子(B-1)の積算体積50%粒径が前記範囲内であると熱伝導組成物の流動性が良好となり、また、高い熱伝導率を得ることができる。
なお、本明細書において、積算体積50%粒径(以下、D50と表記することがある)は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定した粒度分布において積算体積が50%となる粒径から求めることができる。
ここで、「焼結体」とは、窒化アルミニウム粒子粉末に焼結助剤又は粒度制御剤を加えて高温焼結した後に粉砕又は分級することで得られるものをいい、「非焼結体」とは、直接窒化法、還元窒化法、気相法等のプロセスを用いて合成されたものをいう。また、「球状」とは、真球又は実質的に角のない丸味のある粒子状態であるものをいい、「破砕状」とは、破砕粒子が有する角のある任意の形状をもつ粒子状態であるものをいい、電子顕微鏡又は他の顕微鏡により確認することができる。
なお、本明細書において、BET比表面積は、ガス流動法による窒素吸着BET1点法から測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
本実施形態で用いる窒化アルミニウム粒子(B-2)は、積算体積50%粒径が15μm以上、50μm未満であり、好ましくは17μm以上45μm以下であり、より好ましくは20μm以上40μm以下であり、更に好ましくは30μm以上40μm以下である。前記窒化アルミニウム粒子(B-2)の積算体積50%粒径が前記範囲内であると組成物の高い熱伝導性能と良好な流動性を両立することができる。
なお、窒化アルミニウム粒子(B-2)のBET比表面積の測定方法は、前記窒化アルミニウム粒子(B-1)で記載したとおりである。
前記窒化アルミニウム粒子(B-1)及び前記窒化アルミニウム粒子(B-2)からなる群より選ばれる少なくとも1種の窒化アルミニウム粒子は、その表面に珪素含有酸化物被膜を有することが耐湿性向上の観点から好ましい。珪素含有酸化物被膜は、窒化アルミニウム粒子の表面の一部を覆っていてもよく、全部を覆っていてもよいが、窒化アルミニウム粒子の表面の全部を覆っていることが好ましい。
窒化アルミニウム粒子は熱伝導性に優れるため、表面に珪素含有酸化物被膜を有する窒化アルミニウム粒子(以下、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子ともいう)も熱伝導性に優れる。
珪素含有酸化物被膜および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の「珪素含有酸化物」としては、シリカ、並びに珪素およびアルミニウムを含む酸化物が挙げられる。
(SAl(AlN)-SAl(AlN+SiO2))/SAl(AlN)×100
上記式中、SAl(AlN)は、窒化アルミニウム粒子のAlピークの面積であり、SAl(AlN+SiO2)は、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子のAlピークの面積である。Alピークの面積は、イオン源と希ガスとをプローブにする測定方法である低エネルギーイオン散乱(LEIS)による分析から求めることができる。LEISは、数keVの希ガスを入射イオンとする分析手法で、最表面の組成分析を可能とする評価手法である(参考文献:The TRC News 201610-04(October2016))。
第1工程では、前記窒化アルミニウム粒子の表面を、前記式(1)で示される構造を含むシロキサン化合物により覆うことができれば、特に方法は限定されない。第1工程の方法としては、一般的な粉体混合装置を用いて、原料の窒化アルミニウム粒子を撹拌しながら前記シロキサン化合物を噴霧などで添加して、乾式混合することで被覆する乾式混合法などが挙げられる。
前記粉体混合装置としては、例えば、ヘンシェルミキサー(日本コークス工業(株)製)、容器回転型のVブレンダー、ダブルコーン型ブレンダーなど、混合羽根を有するリボンブレンダー、スクリュー型ブレンダー、密閉型ロータリーキルン、マグネットカップリングを用いた密閉容器の撹拌子による撹拌などが挙げられる。温度条件は、特に限定されないが、好ましくは10℃以上200℃以下であり、より好ましくは20℃以上150℃以下であり、更に好ましくは40℃以上100℃以下である。
なお、前記窒化アルミニウム粒子のBET法から求めた比表面積(m2/g)から算出した表面積1m2当たりの、前記シロキサン化合物の被覆量は、シロキサン化合物で被覆する前後の窒化アルミニウム粒子の質量差を、窒化アルミニウム粒子のBET法から求めた比表面積(m2/g)から算出した表面積(m2)で除すことで求めることができる。
前記加熱処理時の雰囲気は、酸素ガスを含む雰囲気下、例えば大気中(空気中)で行うことが好ましい。
本実施形態で用いる酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)は、積算体積50%粒径が1μm以上、20μm未満であり、好ましくは2μm以上15μm以下であり、より好ましくは3μm以上10μm以下であり、更に好ましくは3μm以上6μm以下である。前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)の積算体積50%粒径が前記範囲内であると熱伝導組成物の流動性と取り扱い易さを確保することができる。
前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)が前記表面処理剤で表面処理されていることにより、熱伝導組成物の流動性、及び熱伝導性粉末の充填性を高めることができる。
前記シランカップリング剤としては、例えば、デシルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、テトラデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、ヘプタデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、イコシルトリメトキシシラン等が挙げられる。中でも、熱伝導組成物の流動性を高める観点から、デシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシランが好ましく、ヘキサデシルトリメトキシシランがより好ましい。
前記シランカップリング剤は単独で、または2種以上を混合して使用してもよい。
表面処理装置には自転・公転撹拌ミキサー、ブレンダー、ナウター、ヘンシェルミキサー、プラネタリーミキサーなどがあり、いずれを用いてもよい。
アルミナは、市販品など公知のものを使用することができる。
アルミナの製法は、どのような製法で得られたものでもよく、例えば、アンモニウムミョウバンの熱分解法、アンモニウムアルミニウム炭酸塩の熱分解法、アルミニウムの水中火花放電法、気相酸化法、及びアルミニウムアルコキシドの加水分解法などで得られたものでもよい。
なお、酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)のBET比表面積の測定方法は、前記窒化アルミニウム粒子(B-1)で記載したとおりである。
本実施形態で用いる酸化亜鉛(B-4)は、積算体積50%粒径が0.1μm以上、1μm未満であり、かつBET比表面積が9.0m2/g未満である。
前記酸化亜鉛(B-4)の積算体積50%粒径が前記範囲内であると熱伝導組成物の流動性と取り扱い易さを確保することができる。このような観点から、前記酸化亜鉛(B-4)の積算体積50%粒径は、好ましくは0.2μm以上0.9μm以下であり、より好ましくは0.3μm以上0.8μm以下である。
なお、酸化亜鉛(B-4)のBET比表面積の測定方法は、前記窒化アルミニウム粒子(B-1)で記載したとおりであり、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
前記シランカップリング剤が有するアルキル基の好ましい炭素数は、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)で記載したとおりである。
前記シランカップリング剤又はα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンは、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)で例示したものを用いることができる。また、前記酸化亜鉛(B-4)のシランカップリング剤又はα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンによる表面処理方法としては、前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)で説明した方法が挙げられる。
前記シランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンの使用量は、それぞれ前記酸化亜鉛(B-4)全量に対して好ましくは0.1~10質量%であり、より好ましくは0.2~8質量%であり、更に好ましくは0.2~6質量%である。前記シランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンをそれぞれ前記範囲内で使用することにより、前記酸化亜鉛(B-4)の表面処理を十分に行うことができる。
前記熱伝導性粉末(b)としては、金属酸化物(酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)、酸化亜鉛(B-4)を除く)、金属窒化物(窒化アルミニウム粒子(B-1)、窒化アルミニウム粒子(B-2)を除く)、金属水酸化物等が挙げられる。
金属窒化物としては、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等が挙げられる。金属酸化物としては、酸化亜鉛、アルミナ、酸化マグネシウム、二酸化ケイ素、酸化鉄等が挙げられる。金属水酸化物としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等が挙げられる。
前記熱伝導性粉末(B)が熱伝導性粉末(b)を含む場合、その含有量は、前記熱伝導性粉末(B)全量に対して好ましくは30質量%以下であり、より好ましくは20質量%以下であり、更に好ましくは10質量%以下である。
本実施形態の熱伝導組成物は、さらにジメチルシリコーンオイル(C)を含有することが熱伝導組成物の粘度をより低減する観点から好ましい。
前記ジメチルシリコーンオイル(C)は、硬化性官能基を持たないオルガノポリシロキサンであり、非反応性シリコーンオイルである。
前記ジメチルシリコーンオイル(C)は、25℃における動粘度が、好ましくは10~100,000mm2/s、より好ましくは20~10,000mm2/s、更に好ましくは30~1,000mm2/s、より更に好ましくは40~500mm2/s、より更に好ましくは40~200mm2/sである。前記動粘度が10mm2/s以上であると熱伝導性粉末(B)を高充填することができ、100,000mm2/s以下であると熱伝導組成物の粘度上昇を抑制することができる。なお、前記動粘度は、前述のとおりオストワルド粘度計により測定することができる。
前記粘度は、フロー粘度計を用いてJIS K7210:2014に準拠した方法で測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
前記加熱は、温度50℃以上150℃以下で、5分間以上10時間以下の条件で行うことが好ましく、温度60℃以上130℃以下で、10分間以上5時間以下の条件で行うことがより好ましい。迅速に硬化させる観点から、加熱する方法を採ることが好ましい。
前記熱伝導率は、ISO22007-2に準拠した方法で測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
前記C硬度は、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
第1工程は、板厚20mmのアクリル樹脂製で内寸法が260mm×260mm×100mmであり、貫通孔を有する仕切りで上下二段に分けられた構造の真空デシケーターを使用して、窒化アルミニウム粒子の表面被覆を行った。真空デシケーターの上段に、球状の焼結体窒化アルミニウム粒子(FAN-f80-A1、古河電子(株)製、D50=76μm、BET比表面積=0.05m2/g)200gをステンレストレーに均一に広げて静置した。次に、真空デシケーターの下段には、式(3)においてn=4であるシロキサン化合物(環状メチルハイドロジェンシロキサン4量体:東京化成工業(株)製)を20g、ガラス製シャーレに入れて静置した。その後、真空デシケーターを閉じ、80℃のオーブンで8時間の加熱を行った。なお、反応により発生する水素ガスは、真空デシケーターに付随する開放弁から逃がすなどの安全対策を取って操作を行った。第1工程を終了した後、デシケーターから取り出したサンプルをアルミナ製のるつぼに入れ、大気中で、サンプルを850℃、6時間の条件で第2工程の熱処理を行うことで珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-1)を得た。
第1工程において、FAN-f80-A1の代わりに球状の焼結体窒化アルミニウム粒子(FAN-f30-A1、古河電子(株)製、D50=34μm、BET比表面積=0.12m2/g)100gを用いた以外は合成例1と同様にして、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-2a)を得た。
第1工程において、FAN-f80-A1の代わりに非焼結の破砕状窒化アルミニウム粒子(TFZ-S30P、東洋アルミニウム(株)製、D50=33μm、BET比表面積=0.12m2/g)100gを用いた以外は合成例1と同様にして、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-2b)を得た。
表面処理剤としてヘキサデシルトリメトキシシラン(東京化成工業(株)製、最小被覆面積:226m2/g)1.0gを溶媒(エタノール/水=25/1)2.6gに溶かし、加水分解液-1を調製した。
容器にアルミナ AA-3(住友化学(株)製、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g)100gを投入し、下記式(i)で算出されるヘキサデシルトリメトキシシラン量に相当する加水分解液-1の1/3量をスポイトで加え、自転・公転ミキサー((株)シンキー製、ARE-310)で、回転数2000rpm、20秒間の撹拌混合を行い、これを3回繰り返した。得られた混合物をステンレスバットに入れ、熱風オーブンで温度120℃、2時間の加熱処理を行い、ヘキサデシルトリメトキシシランで表面処理されてなるアルミナ(B-3a)を得た。
表面処理剤としてKBM-3103C(デシルトリメトキシシラン、信越化学工業(株)製、最小被覆面積:297m2/g)1.0gを溶媒(エタノール/水=9/1)9.0gに溶かし、加水分解液-2を調製した。
容器にアルミナ AA-3(住友化学(株)製、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g)100gを投入し、前記式(i)で算出されるデシルトリメトキシシラン量に相当する加水分解液-2の1/3量をスポイトで加え、自転・公転ミキサー((株)シンキー製、ARE-310)で、回転数2000rpm、20秒間の撹拌混合を行い、これを3回繰り返した。得られた混合物をステンレスバットに入れ、熱風オーブンで温度120℃、2時間の加熱処理を行い、デシルトリメトキシシランで表面処理されてなるアルミナ(B-3b)を得た。
表面処理剤として、ヘキサデシルトリメトキシシラン(東京化成工業(株)製、最小被覆面積:226m2/g)5.0gを溶媒(エタノール/水=25/1)13.0gに溶かし、加水分解液-3を調製した。
酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)500gをボールミルで粉砕するため、直径10mmのアルミナボール5Kgとともに、5LのPE製容器に入れ、回転数90rpmで3時間回転させ、前記酸化亜鉛を粉砕した。得られた酸化亜鉛のD50は0.5μm、BET比表面積=4.1m2/gであった。
前記表面処理1において、アルミナ AA-3の代わりに酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品(D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g)100g、及び加水分解液-1の代わりに加水分解液-3を用いた以外は表面処理1と同様にして、ヘキサデシルトリメトキシシランで表面処理されてなる酸化亜鉛(B-4a)を得た。
表面処理剤として、KBM-3103C(デシルトリメトキシシラン、信越化学工業(株)製、最小被覆面積:297m2/g)2.0gを溶媒(エタノール/水=9/1)18.0gに溶かし、加水分解液-4を調製した。
前記表面処理2において、アルミナ AA-3の代わりに酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品(D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g)100g、及び加水分解液-2の代わりに加水分解液-4を用いた以外は表面処理2と同様にして、デシルトリメトキシシランで表面処理されてなる酸化亜鉛(B-4b)を得た。
前記表面処理3において、酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品(D50=0.5μm)の代わりに、酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製、D50=0.8μm、BET比表面積=4.0m2/g)100gを用いた以外は表面処理3と同様にして、ヘキサデシルトリメトキシシランで表面処理されてなる酸化亜鉛(B-4c)を得た。
表面処理剤としてα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン(分子量1400 最小被覆面積:55.9m2/g)0.97gを溶媒(イソプロパノール/水=25/1)2.53gに溶かし、加水分解液-5を調製した。なおα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン量は、前記式(i)で算出される50質量%相当量とした。
容器にアルミナ AA-3(住友化学(株)製、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g)100gを投入し、前記加水分解液-5の1/3量をスポイトで加え、自転・公転ミキサー((株)シンキー製、ARE-310)で、回転数2000rpm、20秒間の撹拌混合を行い、これを3回繰り返した。得られた混合物をステンレスバットに入れ、熱風オーブンで温度120℃、2時間の加熱処理を行い、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンで表面処理されてなるアルミナ(B-3c)を得た。
表面処理剤として、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン(分子量1400 最小被覆面積:55.9m2/g)3.57gを溶媒(イソプロパノール/水=25/1)9.28gに溶かし、加水分解液-6を調製した。なおα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン量は、前記式(i)で算出される50質量%相当量とした。
酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)500gをボールミルで粉砕するため、直径10mmのアルミナボール5Kgとともに、5LのPE製容器に入れ、回転数90rpmで3時間回転させ、前記酸化亜鉛を粉砕した。得られた酸化亜鉛のD50は0.5μm、BET比表面積=4.1m2/gであった。それを容器に100g投入し、前記加水分解液-6の1/3量をスポイトで加え、自転・公転ミキサー((株)シンキー製、ARE-310)で、回転数2000rpm、20秒間の撹拌混合を行い、これを3回繰り返した。得られた混合物をステンレスバットに入れ、熱風オーブンで温度120℃、2時間の加熱処理を行い、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンで表面処理されてなる酸化亜鉛(B-4d)を得た。
表面処理剤として、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン(分子量1400 最小被覆面積:55.9m2/g)3.57gを溶媒(イソプロパノール/水=25/1)9.28gに溶かし、加水分解液-7を調製した。なおα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサン量は、前記式(i)で算出される50質量%相当量とした。
容器に酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製、D50=0.8μm、BET比表面積=4.0m2/g)100gを投入し、前記加水分解液-7の1/3量をスポイトで加え、自転・公転ミキサー((株)シンキー製、ARE-310)で、回転数2000rpm、20秒間の撹拌混合を行い、これを3回繰り返した。得られた混合物をステンレスバットに入れ、熱風オーブンで温度120℃、2時間の加熱処理を行い、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンで表面処理されてなる酸化亜鉛(B-4e)を得た。
前記表面処理3において、酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)のボールミル粉砕品の代わりに酸化亜鉛JIS1種(堺化学工業(株)製、D50=0.45μm、BET比表面積=9.0m2/g、)100gを用いた以外は表面処理3と同様にして、ヘキサデシルトリメトキシシランで表面処理されてなる酸化亜鉛-1を得た。
前記表面処理7において、酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)のボールミル粉砕品の代わりに酸化亜鉛JIS1種(堺化学工業(株)製、D50=0.45μm、BET比表面積=9.0m2/g)100gを用いた以外は表面処理7と同様にして、α-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンで表面処理されてなる酸化亜鉛-2を得た。
表面処理剤として、KBM-3033(n-プロピルトリメトキシシラン、信越化学工業(株)製、最小被覆面積:475m2/g)1.0gを溶媒(エタノール/水=9/1)9.0gに溶かし、加水分解液-8を調製した。
酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)500gをボールミルで粉砕するため、直径10mmのアルミナボール5Kgとともに、5LのPE製容器に入れ、回転数90rpmで3時間回転させ、前記酸化亜鉛を粉砕した。得られた酸化亜鉛のD50は0.5μm、BET比表面積=4.1m2/gであった。
前記表面処理2において、アルミナ AA-3の代わりに酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品(D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g)100g、及び加水分解液-2の代わりに加水分解液-8を用いた以外は表面処理2と同様にして、n-プロピルトリメトキシシランで表面処理されてなる酸化亜鉛-3を得た。
前記表面処理3において、酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品の代わりにアルミナ AKP-30(住友化学(株)製、D50=0.3μm、BET比表面積=6.7m2/g)100gを用いた以外は表面処理3と同様にして、ヘキサデシルトリメトキシシランで表面処理されてなるアルミナ-1を得た。
前記表面処理4において、酸化亜鉛JIS1種のボールミル粉砕品の代わりにアルミナ AKP-30(住友化学(株)製、D50=0.3μm、BET比表面積=6.7m2/g)100gを用いた以外は表面処理4と同様にして、デシルトリメトキシシランで表面処理されてなるアルミナ-2を得た。
(1)熱伝導組成物の調製
表1及び表2に記載の種類及び配合量の各成分をポリエチレン容器に量り取り、自転・公転ミキサー((株)シンキー製)に投入して、回転数2000rpm、90秒間の条件で撹拌混合を行った。冷却後、混合物をほぐし、さらに自転・公転ミキサーで回転数2000rpm、90秒間の条件で撹拌混合し、各実施例及び比較例の熱伝導組成物を得た。なお、比較例6では、表2に記載の種類及び配合量の各成分を混合しても粉の状態であり、シート化できず、後述する各評価を行うことができなかった。
シリコーン離型処理を施した厚み0.1mmのポリエステルフィルム上に、脱泡した熱伝導組成物を載せ、そのうえから厚み0.1mmのポリエステルフィルムを空気の混入がないように被せ、圧延ロールにて成形し、120℃で60分間硬化させ、さらに一日室温(23℃)で放置後、厚み2.0mmのシートを得た。
硬化型シリコーン樹脂(A)として、下記に示す(a-1)~(a-4)成分により構成される付加反応硬化型シリコーン樹脂を用いた。
・アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン(a-1):DMS-V21(GelSet社製、動粘度(25℃)=98.4mm2/s)、97.9g
・オルガノハイドロジェンポリシロキサン(a-2):DMS-H21(GelSet社製、動粘度(25℃)=100.5mm2/s)、1.8g
・白金族金属系硬化触媒(a-3):SIP6830.3(GelSet社)、0.1g
・付加反応抑制剤(a-4):ME75:モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社、0.2g
〔窒化アルミニウム粒子(B-1)〕
・珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-1):合成例1で得られた珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子、D50=76μm、BET比表面積=0.05m2/g
・珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-2a):合成例2で得られた珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子、D50=34μm、BET比表面積=0.12m2/g
・珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子(B-2b):合成例3で得られた珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子、D50=33μm、BET比表面積=0.12m2/g
・アルミナ(B-3a):表面処理1で得られたアルミナの表面処理品、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g
・アルミナ(B-3b):表面処理2で得られたアルミナの表面処理品、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g
・アルミナ(B-3c):表面処理6で得られたアルミナの表面処理品、D50=3μm、BET比表面積=0.54m2/g
・酸化亜鉛(B-4a):表面処理3で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g
・酸化亜鉛(B-4b):表面処理4で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g
・酸化亜鉛(B-4c):表面処理5で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.8μm、BET比表面積=4.0m2/g
・酸化亜鉛(B-4d):表面処理7で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g
・酸化亜鉛(B-4e):表面処理8で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.8μm、BET比表面積=4.0m2/g
・酸化亜鉛-1:表面処理9で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.45μm、BET比表面積=9.0m2/g
・酸化亜鉛-2:表面処理10で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.45μm、BET比表面積=9.0m2/g
・酸化亜鉛-3:表面処理11で得られた酸化亜鉛の表面処理品、D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g
・酸化亜鉛-4:酸化亜鉛JIS1種(ハクスイテック(株)製)をボールミルで粉砕した、ボールミル粉砕品、D50=0.5μm、BET比表面積=4.1m2/g
・アルミナ-1:表面処理12で得られたアルミナの表面処理品、D50=0.3μm、BET比表面積=6.7m2/g
・アルミナ-2:表面処理13で得られたアルミナの表面処理品、D50=0.3μm、BET比表面積=6.7m2/g
・TSF-458-50:モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズジャパン合同会社製、動粘度(25℃)=50mm2/s
(1)積算体積50%粒径(D50)
レーザー回折式粒度分布測定装置(マイクロトラック・ベル(株)製、商品名:MT3300EXII)を用いて測定した粒度分布において積算体積が50%となる粒径から求めた。
比表面積測定装置((株)マウンテック製、商品名:Macsorb HM model-1210)を用いて、窒素吸着によるBET 1点法により測定した。吸着ガスとして、He70体積%とN230体積%の混合ガスを用いた。
(1)熱伝導率
得られた厚み2.0mmのシートを幅20mm×長さ30mmで短冊状に切り出し、それを3枚重ねてブロックを作ったものを2個準備し、表面をラップで覆って、ISO22007-2に準拠するホットディスク法測定装置(京都電子工業(株)製、TPS-2500)のプローブを上下から挟み込む形でセットし、熱伝導率を測定した。
得られた厚み2.0mmのシートを幅20mm×長さ30mmで短冊状に切り出し、それを3枚重ねてブロックをつくり、測定サンプルとした。アスカーC 硬度計(アスカー Cゴム硬度計、高分子計器(株)製)を用いて、JIS K7312:1996の硬さ試験(タイプC)に準拠して前記測定サンプルのアスカーC硬度を測定した。
JIS K7210:2014に準拠して、フロー粘度計(GFT-100EX、(株)島津製作所製)を用いて、温度30℃、ダイ穴径(直径)1.0mm、試験力10(重り1.8kg)の条件で測定した。
Claims (10)
- 硬化型シリコーン樹脂(A)と、熱伝導性粉末(B)とを含む熱伝導組成物であって、
前記熱伝導性粉末(B)の含有量は、前記熱伝導組成物全量に対して70~98質量%であり、
前記熱伝導性粉末(B)は、前記熱伝導性粉末(B)全量に対して、積算体積50%粒径が50μm以上、150μm以下の窒化アルミニウム粒子(B-1)を30~75質量%、積算体積50%粒径が15μm以上、50μm未満の窒化アルミニウム粒子(B-2)を10~30質量%、積算体積50%粒径が1μm以上、20μm未満の酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)を5~15質量%、及び積算体積50%粒径が0.1μm以上、1μm未満、かつBET比表面積9.0m2/g未満の酸化亜鉛(B-4)を10~40質量%含み、
前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)及び前記酸化亜鉛(B-4)は、いずれも炭素数10~22のアルキル基を有するシランカップリング剤及びα-ブチル-ω-(2-トリメトキシシリルエチル)ポリジメチルシロキサンからなる群より選ばれる少なくとも1種の表面処理剤で表面処理されてなる熱伝導組成物。 - 前記窒化アルミニウム粒子(B-2)は、非焼結の破砕状窒化アルミニウム粒子である請求項1に記載の熱伝導組成物。
- 前記酸化亜鉛以外の金属酸化物(B-3)は、アルミナである請求項1又は2に記載の熱伝導組成物。
- 前記窒化アルミニウム粒子(B-1)及び前記窒化アルミニウム粒子(B-2)からなる群より選ばれる少なくとも1種の窒化アルミニウム粒子は、表面に珪素含有酸化物被膜を有する請求項1又は2に記載の熱伝導組成物。
- 前記硬化型シリコーン樹脂(A)は、付加反応硬化型シリコーン樹脂である請求項1又は2に記載の熱伝導組成物。
- 前記付加反応硬化型シリコーン樹脂は、アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン(a-1)、ヒドロシリル基を有するオルガノポリシロキサン(a-2)、及び白金族金属系硬化触媒(a-3)から構成される請求項5に記載の熱伝導組成物。
- さらにジメチルシリコーンオイル(C)を含む請求項1又は2に記載の熱伝導組成物。
- 25℃における粘度が50000Pa・s以下である請求項1又は2に記載の熱伝導組成物。
- 請求項1又は2に記載の熱伝導組成物の硬化物。
- 熱伝導率が10.0W/m・K以上である請求項9に記載の熱伝導組成物の硬化物。
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