JP7255079B2 - バイポーラ電池ユニット及びバイポーラ電池 - Google Patents
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Description
第一集電体、負極層、正極層、第二集電体がこの順に積層され、
さらに前記第一集電体と前記第二集電体の間かつ辺縁に、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層の周囲を取り巻いて形成される封止層を備え、
前記負極層、前記絶縁層、前記正極層はいずれもイオン液体、ゲル化物又はイオン液体ゲル化物のいずれかを含む電解質成分を含浸しており、
前記負極層及び前記正極層は、活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有し、前記導電助剤の含有量は、前記活物質質量に対して20質量%未満であり、
前記バインダーの含有量は、前記活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であり、
前記封止層は、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層を一括で封止する内部封止層と、前記内部封止層を内側としたときに、前記内部封止層よりも外側にある外部封止層から成形され、
前記内部封止層は、熱硬化樹脂を含み、
前記外部封止層は、光硬化樹脂、電子線硬化樹脂のいずれかを含むことを特徴とする。
集電体、負極層、絶縁層、正極層をこの順に備える、バイポーラ電池部材を複数積層し、最外となる前記正極層上にさらに前記集電体を備えたバイポーラ電池ユニットであって、一の集電体と、当該集電体に隣接する前記集電体との間かつ辺縁に、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層の周囲を取り巻いて形成される封止層を備え、
前記負極層、前記絶縁層、前記正極層はいずれもイオン液体、ゲル化物又はイオン液体ゲル化物のいずれかを含む電解質成分を含浸しており、
前記負極層及び前記正極層は、活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有し、前記導電助剤の含有量は、前記活物質質量に対して20質量%未満であり、
前記バインダーの含有量は、前記活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であり、
前記封止層は、前記負極層、前記絶縁層、前記正極を一括で封止する内部封止層と、前記内部封止層を内側としたときに、前記内部封止層よりも外側にある外部封止層から成形され、
前記内部封止層は、熱硬化樹脂を含み、
前記外部封止層は、光硬化樹脂、電子線硬化樹脂のいずれかを含んでもよい。
前記負極層の密度が0.7~1.5g・cm -3 であってよい。
上記構成のバイポーラ電池ユニットと、当該バイポーラ電池を収容する外装材と、を備える。
上記構成のバイポーラ電池ユニットと、当該バイポーラ電池を収容する外装材と、を備える。
なお、本発明は、以下に記載する実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて設計の変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の実施の形態の範囲に含まれうるものである。
集電体14としては、電子導電性を有しており、集電箔にかかる電池作動電位において電解液に溶出しにくい材料であれば特に限定はされず、例えば、ステンレス、チタン、金、白金等の金属材料を用いることができる。また、アルミニウム箔、銅箔を貼り合せたクラッド金属箔を用いることもできる。
正極層11(21)に含まれる正極活物質としては、例えば、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(LiNixCo1-y-xMnyO2)、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、リン酸鉄リチウム(LiFePO4)、リン酸コバルトリチウム(LiCoPO4)、リン酸マンガンリチウム(LiMnPO4)、リン酸バナジウムリチウム(Li3V2(PO4)3)等のリチウム遷移金属化合物を用いることができる。
負極層12(22)に含まれる負極層活物質としては、例えば、ハードカーボン、ソフトカーボン、グラファイト等の炭素材料や、Sn系合金、Si系合金等の合金材料、LiCoN等の窒化物、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)、リン酸バナジウムリチウム(Li3V2(PO4)3)等のリチウム遷移金属酸化物を用いることができる。また、金属リチウム箔を用いてもよい。
導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、カーボンファイバー、グ
ラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
正極、負極を構成する為のバインダーとしては、例えばポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレン-ブタジエンゴム(SBR)、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ポリアクリル酸等を用いることができる。
正極層形成用スラリーとしては、水性溶媒もしくは非水性溶媒に、少なくとも前記正極活物質、前記導電助剤、前記バインダーを分散、溶解させたスラリーを用いることができる。
負極層形成用スラリーとしては、水性溶媒もしくは非水性溶媒に、少なくとも前記負極活物質、前記導電助剤、前記バインダーを分散、溶解させたスラリーを用いることができる。
正極、負極を隔離する絶縁層としては、電子伝導性を有しない金属酸化物、イオン伝導性無機固体電解質から成るシートを用いることができる。
固体電解質から成るシートを作製するための固体電解質スラリーとしては、水性溶媒、非水性溶媒に、少なくとも前記固体電解質材料、前記バインダーを分散、溶解させた、スラリーを用いることができる。
以下、図面を参照しながら製造工程順に説明する。
まず図3に示すように、集電体14上に、正極層形成用スラリーを例えばダイコート法、スプレー法、インクジェット法などで成膜して、溶媒を乾燥させ溶媒を乾燥させて、正極層11の密度が1.0~3.5g・cm-3になるようにプレス機で加圧することで、単極型正極を形成する。
正極層11は、正極活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有しており、上記導電助剤の含有量は、活物質質量に対して20質量%未満であることが好ましい。20質量%以上であると、活物質量が不足してリチウム吸蔵容量が低下してしまうことがある。
また、バインダーの含有量は活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であることが好ましい。バインダーが2質量%より少ない場合、十分な結着をすることができず屈曲耐性が低い可能性がある。バインダーが15質量%より大きい場合には、電極体積当たりの電池容量が大きく低下する可能性がある。
更に、正極層11の厚さは300μm以下の範囲となることが好ましい。300μmよ
りも厚いと、屈曲耐性が低下すると共に、正極層の電子移動が阻害され、出力が低下する可能性がある。
次に図1に示すように、集電体14上に、負極層形成用スラリーを、例えばダイコート法、スプレー法、インクジェット法などで成膜して、溶媒を乾燥させて、負極層12の密度が0.7~1.5g・cm-3になるようにプレス機で加圧することで、単極型負極層12を形成する。
負極層12は、負極活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有しており、上記導電助剤の含有量は、活物質質量に対して20質量%未満であることが好ましい。20質量%以上であると、活物質量が不足してリチウム吸蔵容量が低下してしまうことがある。
また、バインダーの含有量は活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であることが好ましい。バインダーが2質量%より少ない場合、十分な結着をすることができず屈曲耐性が低い可能性がある。バインダーが、15質量%より大きい場合には、電極体積当たりの電池容量が大きく低下する可能性がある。
更に、負極層の厚さは200μm以下の範囲となることが好ましい。200μmよりも厚いと、屈曲耐性が低下すると共に、負極層の電子移動が阻害され、出力が低下する可能性がある。
続いて、前記負極層12上に、絶縁層形成用スラリーを例えばダイコート法、スプレー法、インクジェット法などで積層成膜して、溶媒を乾燥させて、負極層12の密度が0.7~1.5g・cm-3になるようにプレス機で加圧することで、単極型負極12/絶縁層13積層体を形成する。
図2に示すように、集電体14の一方の面に、正極層形成用スラリーを例えばダイコート法、スプレー法、インクジェット法などで成膜して、溶媒を乾燥させることで、正極層21を形成する。次に、前記集電体14の正極層21とは異なる面に、前記負極層形成用スラリーを例えばスプレー法、インクジェット法などで成膜して、溶媒を乾燥させることで、負極層22を形成する。
更に、前記負極層22上に、絶縁層形成用スラリーを例えばダイコート法、スプレー法、インクジェット法などで積層成膜して、溶媒を乾燥させて、正極密度が1.0~3.5g・cm-3、負極密度が0.7~1.5g・cm-3になるようにプレス機で加圧することで、集電体14の一方の面に正極層21、もう一方の面に負極層22/絶縁層23積層体を形成した双極型電極を作製する。
本発明のバイポーラ電池は、負極層、絶縁層、正極層から電解質成分が電池外部に漏れ出て液絡してしまうことを防止するために、電池の周囲に封止層を形成する。本実施形態では、内部封止層と外部封止層の2層を備える場合について説明する。
内部封止層は、電解質成分を負極層、絶縁層、正極層に含浸させる前の段階で形成するが、ここでは材質として樹脂を用いている。
樹脂層15の材質としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレンなどを用いることができる。尚、樹脂材料は電解質成分を透過しないだけでなく、更に電解質成分に対して撥液性を示す材料を使用すると、電池異常を示さないバイポーラ電池を製造することができる。
正極層、負極層及び絶縁層に電解質成分を充填するための電解質成分としては、ゲル電解質、イオン液体電解質、もしくはイオン液体ゲル電解質を用いることができる。
イオン液体電解質としては、例えばトリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等の鎖状ポリエーテル類と、例えばLiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N、Li(SO2F)2Nの中から選ばれる、少なくとも1種類のリチウム塩の等量混合物を用いることができる。
ゲル電解質の電解液成分としては、リチウムイオン電池で通常用いられるものであればよく、例えばLiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N、Li(SO2F)2Nの中から選ばれる、少なくとも1種類のリチウム塩を含み、例えばプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、γ-ブチロラクトン等のラクトン類の中から選ばれる少なくとも1種類または2種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒を用いたものなどを使用できる。
ゲル電解質前駆体スラリーとしては、前記ゲル電解質の電解液成分とゲル電解質のゲル化材料を、例えば60:40~98:2(質量比)で混合したスラリーを用いることができる。
イオン液体ゲル電解質前駆体スラリーとしては、前記ゲル電解質の電解液成分とゲル電解質のゲル化材料を、例えば60:40~98:2(質量比)で混合したスラリーを用いることができる。
以上で作製した構成部材を組み合わせて積層する工程について説明する。
前記単極型負極/絶縁層積層体である前記負極層12/絶縁層13積層体(図4)上にゲル電解質前駆体スラリーをスプレー法、インクジェット法などで成膜することで、ゲル電解質前駆体スラリーが含浸した負極層32/絶縁層33積層体を形成する(図5)。
同様にして、ゲル電解質前駆体スラリーを含浸した双極型電極の正極層41(図7)を形成する。前記負極層32/絶縁層33積層体(図5)と前記正極層41(図7)を貼り合せることで、単電池構成51を形成する(図10)。
続いて、上記と同様の方法で、ゲル電解質前駆体スラリーが含浸した双極型電極である
負極層42/絶縁層43積層体を形成する(図11)。同様の操作を、所望の積層数になるまで繰り返す。
最後に、ゲル電解質前駆体スラリーが含浸した単極型正極である前記正極層31(図9)を形成して、負極層42/絶縁層43積層体(図11)上に貼り合せることで、最終の単電池構成52を形成して、バイポーラ電池構成53(図12)が完成する。
前記バイポーラ電池構成53を、例えば50℃以上100℃以下に加温してゲル電解質前駆体をゲル化させて、ゲル電解質とする。尚、ゲル電解質ではなく、イオン液体を用いた場合には、ゲル化工程は省略できる。
これに対して、外部封止層は単電池を複数積層した構成の側面全体を覆うように一括形成するため、単電池間の液絡を完全に防止できる。
なお、ここでは外部封止層を単に封止層と言い、以下にその形成工程を説明する。
前記バイポーラ電池構成53の外周部に、例えばウレタンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート、エポキシアクリレートなどの光硬化樹脂もしくは電子線硬化樹脂からなる封止前駆体層61をスプレー法などで形成して(図13)、これに光もしくは電子線を照射して封止前駆体層61の硬化反応を生じさせることで、本発明のバイポーラ電池の封止層71を形成する(図14)。
前記バイポーラ電池は、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、バイポーラ電池を電池外装材ないし電池ケースに収容することで、バイポーラ電池が完成する。
(実施例1)
実施例1として実際に作製したバイポーラ電池は、下記の通りである。
なお集電体14は、ステンレス箔を使用した。
次に双極型電極の正極層21に、ゲル電解質前駆体を塗布、注入して、双極型電極の正極層41とした。
さらにゲル電解質前駆体を注入した単極型負極層32/絶縁層33積層体と双極型電極の正極層41を貼り合せて、単電池構成とした。
そして、単極型正極の正極層11に、ゲル電解質前駆体を塗布、注入して、単極型電極の正極層31とした。ゲル電解質前駆体を注入した前記絶縁層43と正極層31を貼り合せて、バイポーラ電池構成53を形成した。
封止前駆体層として、エポキシアクリレート樹脂(ヒタロイド7851,日立化成社製)を吹き付けた以外は実施例1と同様の方法で、実施例2のバイポーラ電池を作製した。
封止前駆体として、樹脂層の周囲に更にポリプロピレン樹脂フィルムを180℃で貼り付けた後、ゲル電解質前駆体を注入してゲル化させて、180℃で熱融着することでポリプロピレン樹脂から成る封止層を形成した以外は実施例1と同様の方法で、比較例1のバイポーラ電池を作製した。
封止前駆体として、樹脂層の周囲に更にポリプロピレン樹脂フィルムを180℃で貼り付けた後、ゲル電解質前駆体を注入してゲル化させて、100℃で熱融着することでポリプロピレン樹脂から成る封止層を形成した以外は実施例1と同様の方法で、比較例2のバイポーラ電池を作製した。
封止前駆体として、樹脂層の周囲に更にポリエチレンフィルム樹脂フィルムを150℃で貼り付けた後、ゲル電解質前駆体を注入してゲル化させて、150℃で熱融着することでポリプロピレン樹脂から成る封止層を形成した以外は実施例1と同様の方法で、比較例3のバイポーラ電池を作製した。
封止前駆体として、樹脂層の周囲に更にポリエチレンフィルム樹脂フィルムを150℃で貼り付けた後、ゲル電解質前駆体を注入してゲル化させて、100℃で熱融着することでポリプロピレン樹脂から成る封止層を形成した以外は実施例1と同様の方法で、比較例4のバイポーラ電池を作製した。
電池特性評価は以下の方法で実施した。
各実施例及び比較例に示すバイポーラ電池を各10個作製し、電池特性評価として放電容量の測定を行った。具体的には、0.05Cの定電流法によって4.3Vまで充電し、その後0.05C(レート)にて3.0Vまで放電し、初回放電容量とした。初回放電容量は10個の電池の平均値とした。その後、0.05Cの定電流法にて4.3Vまで充電し、0.05Cにて3.0Vまで放電する工程を20回繰り返すサイクル試験を実施した。
サイクル試験中に電圧低下などの電池異常を生じた電池数をカウントして、異常電池数とした。その評価結果を表1に示す。
表1より、実施例1、2に示したUV硬化樹脂であるウレタンアクリレート樹脂、エポキシアクリレート樹脂を封止層として用いたバイポーラ電池は初回放電容量が高く、且つサイクル試験中に顕著な電圧低下や、顕著な放電容量低下などの電池異常を示さなかった。
に顕著な電池異常(電圧低下)を示す電池を数個確認した。
また、比較例1、3に示すように、150℃以上で封止層を熱融着した電池はサイクル試験中の電池異常は少なかったが、初回放電容量が低かった。これは、高温融着による封止層形成により、電解質漏れは抑制されたものの、高温印加により電解質などの電池部材が劣化したと推測される。
更に、比較例2、4に示すように、100℃で封止層を熱融着した電池の初回放電容量は高かったが、サイクル試験中に顕著な電圧低下を示す異常電池が多く確認された。これは熱封止時の熱印加が比較的低温であったため、電解質などの電池部材は劣化しなかったものの、低温融着であったために封止層形成が不完全であり液絡したものと推測される。
12 単極型負極、絶縁層積層体の負極層
13 単極型負極、絶縁層積層体の絶縁層
14 集電体
15 樹脂層
21 双極型電極の正極層
22 双極型電極の負極層
23 双極型電極の絶縁層
31 電解質成分を充填した単極型正極の正極層
32 電解質成分を充填した単極型負極、絶縁層積層体の負極層
33 電解質成分を充填した単極型負極、絶縁層積層体の絶縁層
41 電解質成分を充填した双極型電極の正極層
42 電解質成分を充填した双極型電極の負極層
43 電解質成分を充填した双極型電極の絶縁層
51 単電池構成
52 最終の単電池構成
53 バイポーラ電池構成
61 封止前駆体層
71 封止層
Claims (5)
- 第一集電体、負極層、絶縁層、正極層、第二集電体がこの順に積層され、
さらに前記第一集電体と前記第二集電体の間かつ辺縁に、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層の周囲を取り巻いて形成される封止層を備え、
前記負極層、前記絶縁層、前記正極層はいずれもイオン液体、ゲル化物又はイオン液体ゲル化物のいずれかを含む電解質成分を含浸しており、
前記負極層及び前記正極層は、活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有し、前記導電助剤の含有量は、前記活物質質量に対して20質量%未満であり、
前記バインダーの含有量は、前記活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であり、
前記封止層は、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層を一括で封止する内部封止層と、前記内部封止層を内側としたときに、前記内部封止層よりも外側にある外部封止層から成形され、
前記内部封止層は、熱硬化樹脂を含み、
前記外部封止層は、光硬化樹脂、電子線硬化樹脂のいずれかを含むことを特徴とするバイポーラ電池ユニット。 - 集電体、負極層、絶縁層、正極層をこの順に備える、バイポーラ電池部材を複数積層し、最外となる前記正極層上にさらに前記集電体を備えたバイポーラ電池ユニットであって、一の集電体と、当該集電体に隣接する前記集電体との間かつ辺縁に、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層の周囲を取り巻いて形成される封止層を備え、
前記負極層、前記絶縁層、前記正極層はいずれもイオン液体、ゲル化物又はイオン液体ゲル化物のいずれかを含む電解質成分を含浸しており、
前記負極層及び前記正極層は、活物質、導電助剤、バインダーを少なくとも含有し、前記導電助剤の含有量は、前記活物質質量に対して20質量%未満であり、
前記バインダーの含有量は、前記活物質質量に対して2質量%以上15質量%以下であり、
前記封止層は、前記負極層、前記絶縁層、前記正極層を一括で封止する内部封止層と、前記内部封止層を内側としたときに、前記内部封止層よりも外側にある外部封止層から成形され、
前記内部封止層は、熱硬化樹脂を含み、
前記外部封止層は、光硬化樹脂、電子線硬化樹脂のいずれかを含むことを特徴とするバイポーラ電池ユニット。 - 前記正極層の密度が1.0~3.5g・cm -3 、
前記負極層の密度が0.7~1.5g・cm -3 であることを特徴とする
請求項2に記載のバイポーラ電池ユニット。 - 請求項2に記載のバイポーラ電池ユニットと、当該バイポーラ電池を収容する外装材とを備えるバイポーラ電池。
- 請求項3に記載のバイポーラ電池ユニットと、当該バイポーラ電池を収容する外装材とを備えるバイポーラ電池。
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