JP7009795B2 - 加飾成形品、加飾成形品の製造方法、転写シート及び表示装置 - Google Patents

加飾成形品、加飾成形品の製造方法、転写シート及び表示装置 Download PDF

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Description

本発明は、加飾成形品、加飾成形品の製造方法、転写シート及び表示装置に関する。
従来、家庭用電化製品、自動車内装品、及び雑貨品等の分野において、被着体表面に、文字や絵柄などの装飾を施すことにより、高い機能性や意匠性を発現させてきた。
被着体表面を装飾する方法として、転写法がある。転写法とは、基材上に、剥離層、図柄層、接着剤層などからなる転写層を形成した転写シートを用い、加熱加圧して転写層を被着体に密着させた後、基材を剥離して、被着体表面に転写層のみを転写して装飾を行う方法である。
また、用途によっては、被着体表面に、高級感、及び光沢調やマット調等の異なる風合といった優れた意匠性が求められる場合がある。
例えば、特許文献１には、基体シート上に全面的にマット剤を含有する離型層と、部分的に活性エネルギー線硬化性樹脂を含有するマスク層と、転写層として剥離層と図柄層とが形成された部分マット転写シートが開示されている。そして、特許文献１には、該転写シートの転写層側を被着体表面に密着させ、転写シートの基体シート側から熱と圧力とを加えて転写層を被着体表面に接着させた後に、基体シートと離型層とマスク層とを剥離することにより得られる部分マット転写成形品が開示されている。
特許５０９５５９８号公報
しかしながら、特許文献１に記載の部分マット転写成形品は、転写後の転写層の輝度が均一ではなく、見栄えが良好ではなかった。さらに、特許文献１に記載の部分マット転写成形品は、表面が白っぽく観察される場合があった。
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、凹凸面の輝度を均一にするとともに、白化を抑制した加飾成形品、該加飾成形品の製造方法、該加飾成形品に用いられる転写シート及び該加飾成形品を用いる表示装置を提供することを課題とする。
上記課題を解決すべく、本発明は、以下の［１］～［４］を提供する。
［１］被着体上に、凹凸表面を有する保護層を備えた加飾成形品であって、下記条件１－１を満たす加飾成形品。
＜条件１－１＞
前記被着体側の面に、透明粘着剤層を介して黒色板を貼り合わせたサンプルＡを作製する。前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を前記凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００の式で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。前記式に準拠して－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
［２］離型シート上に保護層を有する転写シートであって、前記離型シートの前記保護層と接する側の面の少なくとも一部は凹凸表面を有し、下記条件２－１を満たす転写シート。
＜条件２－１＞
前記転写シートの前記保護層側の面に透明粘着剤層を介して黒色板に前記転写シートを貼り合わせた後、前記離型シートを剥離し、前記黒色板、前記透明粘着剤層、前記転写シートの表面形状と相補的な表面形状を備えた保護層をこの順に有するサンプルＢを作製する。前記サンプルＢの法線方向から１０度傾いた可視光線を、前記保護層の凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。前記式に準拠して－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
［３］下記工程（１）、（２）を順に行う、加飾成形品の製造方法。
（１）上記［２］に記載の転写シートの離型シートを基準とした保護層側の面と、被着体とを密着させた積層体を得る工程。
（２）前記積層体から前記転写シートの前記離型シートを分離する工程。
［４］表示素子の前面に上記［１］に記載の加飾成形品を有してなる表示装置。
本発明の加飾成形品及び該加飾成形品を用いた表示装置は、輝度を均一にすることができるとともに、白化を抑制することができる。また、本発明の転写シート及び加飾成形品の製造方法によれば、前述した効果を奏する加飾成形品を簡易に製造することができる。
本発明の加飾成形品の一実施形態を示す断面図である。 実施例７及び比較例２の加飾成形品の±５．０度の範囲における視感反射率の分布を示す図である。 実施例７の加飾成形品の－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率の分布を示す図である。 比較例２の加飾成形品の－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率の分布を示す図である。 加飾成形品の視感反射率の測定方法を説明する図である。 本発明の転写シートの一実施形態を示す断面図である。 本発明の加飾成形品の製造工程の一実施形態を示す断面図である。
［加飾成形品］
本発明の加飾成形品は、被着体上に、凹凸表面を有する保護層を備えてなり、下記条件１－１を満たすものである。
＜条件１－１＞
前記被着体側の面に、透明粘着剤層を介して黒色板を貼り合わせたサンプルＡを作製する。前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を前記凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００の式で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。前記式に準拠して－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
図１は、本発明の加飾成形品の一実施形態を示す断面図である。図１の加飾成形品１００は、被着体１０上に凹凸表面を有する保護層２１を備えている。
また、図１では、被着体１０と保護層２１との間には接着剤層２２を有しており、保護層の表面は、凹凸表面を有する領域Ｐと、該領域Ｐに隣接する領域Ｑとを有している。
＜＜条件１－１＞＞
条件１－１では、上記のように算出した近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下であることを要求している。まず、条件１－１の技術的意義について説明する。
図２は、実施例７及び比較例２の加飾成形品の±５．０度の範囲における視感反射率の分布を示す図である。実線が実施例７、破線が比較例２の視感反射率の分布を示す。実施例７（実線）と比較例２（破線）との対比から、実施例７の加飾成形品は、比較例２の加飾成形品に比べて視感反射率が緩やかに変化していることが確認できる。
次に、図３は、実施例７の加飾成形品の－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率の分布を示す図である。図３の分布から最小自乗法により作成した近似直線の近似直線の傾きは「－１．８１」である。
一方、図４は、比較例２の加飾成形品の－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率の分布を示す図である。図４の分布から最小自乗法により作成した近似直線の近似直線の傾きは「－２．８２」である。
図３及び図４の分布から算出される近似直線の傾きは、上述した図２の考察に相関している。すなわち、図３（実施例７）の近似直線は、図４（比較例２）の近似直線よりも傾きの程度が小さいことから、近似直線の傾きの程度は、±５．０度の範囲における視感反射率の変化の程度を示していることがわかる。
したがって、近似直線の傾きが－２．００以上であることは、±５．０度の範囲において視感反射率の変化が小さいことを意味する。そして、「透過率≒１００－視感反射率」であるため、加飾成形品の視感反射率の変化が小さいことは、加飾成形品の透過率の変化が小さいことを意味する。このため、近似直線の傾きを－２．００以上とすることにより、加飾成形品の反射光及び透過光の変化を小さくして、加飾成形品の視野中心における輝度を均一にすることができる。
上述したように、近似直線の傾きを－２．００以上とすることにより、加飾成形品の視野中心の輝度を均一にすることができる。
一方、近似直線の傾きが０に近づくことは、図２の±５．０度の範囲における視感反射率の分布が半円状に近づくこと（≒加飾成形品の表面反射が全方向に均等に拡散反射すること）を意味する。つまり、近似直線の傾きが０に近づくことは、加飾成形品の表面拡散が強いことを意味する。
したがって、近似直線の傾きを－０．９０以下とすることにより、加飾成形品の表面拡散を抑制し、白化を抑制することができる。
近似直線の傾きは－１．８０～－１．００であることが好ましく、－１．５０～－１．１０であることがより好ましい。
なお、本明細書において「ＡＡ～ＢＢ」とは、「ＡＡ以上ＢＢ以下」のことをいう。
図５は、加飾成形品１００の視感反射率の測定方法を説明する図である。
加飾成形品１００の視感反射率を測定するためには、まず、加飾成形品１００の被着体側の面に、透明粘着剤層３００を介して黒色板４００を貼り合わせたサンプルＡ（５００）を作製する。次に、サンプルＡ（５００）の法線方向から１０度傾いた可視光線を前記凹凸表面に入射する。図５の一転鎖線の方向が法線方向、図５の実線が入射光を示す。そして、入射光の正反射方向を基準角度として、基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。図５の破線が入射光の正反射方向（基準角度）に該当する。
サンプルＡ及び後述するサンプルＢに用いる透明粘着剤層３００の屈折率は、被着体１０及び黒色板３００の屈折率との屈折率差が０．０５以内のものを用いることができ、好ましくは屈折率差が０．００である。本明細書において、屈折率は、波長５８９ｎｍの屈折率を意味する。
なお、本明細書において、視感反射率とは、ＣＩＥ１９３１のＸＹＺ表色系のＹ値のことをいう。
また、本明細書において、条件１－１の近似直線の傾きは、１０箇所の測定値の平均をいうものとする。後述する、条件１－２、１－３、１－４、１－５及び１－６、並びに、条件２－１～２－６についても同様である。
＜＜その他の条件＞＞
加飾成形品（加飾成形品から形成したサンプルＡ）は、さらに、下記条件１－２～１－６の何れか一以上を満たすことが好ましい。
＜条件１－２＞
前記基準角度から±５．０度の範囲において、前記近似直線から算出される視感反射率の値と、各測定角度における視感反射率の実測値との差分の絶対値を、測定角度ごとに算出する。±５．０度の範囲で算出した前記差分の絶対値の標準偏差が０．５０～１．６０％。
条件１－２の差分の絶対値の標準偏差は、凹凸表面の角度分布が一定のランダム性を有していることを示している。差分の絶対値の標準偏差を０．５０％以上とすることにより、凹凸表面に傷等の欠陥が生じた場合に、欠陥を目立ちにくくすることができる。また、差分の絶対値の標準偏差を１．６０％以下とすることにより、ギラツキを生じにくくすることができる。
条件１－２において、差分の絶対値の標準偏差は０．６０～１．４０％であることがより好ましく、０．７０～１．２０％であることがさらに好ましい。
＜条件１－３＞
前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαとした際に、αの絶対値の平均が２．５～５．０度。
αの算出方法を図２を例に説明する。
図２の実線は、実施例７の加飾成形品の視感反射率の分布を示す図である。図２の基準角度（０度）における視感反射率は１．４８％であり、その１／２の値は０．７４％となる。そして、視感反射率が０．７４％となる角度（α）をプラス方向及びマイナス方向で算出し、プラス方向のαとマイナス方向のαの絶対値の平均することにより、条件１－２のαの絶対値の平均を算出できる。なお、図２の実線の場合、プラス方向のαは＋３．６度、マイナス方向のαは－３．６度であり、これらの絶対値の平均は３．６度となる。
αは、加飾成形品の凹凸表面に入射し、反射する光のうち、低周波の凹凸による拡散反射した光が広がる範囲を示している。より具体的には、αは小さな拡散による反射光が広がる範囲を示している。
したがって、条件１－３を満たすことは、低周波の凹凸による小さな拡散が一定量含まれていることを意味するとともに、小さな拡散が過小又は過度ではないことを意味している。
αの上限は、低周波成分の凹凸が過度に存在することよってコントラストが低下することを抑制するという観点から、４．８度以下であることがより好ましく、４．６度以下であることがさらに好ましい。また、αの下限は、低周波の凹凸による防眩性を付与する観点から、３．０度以上であることがより好ましく、３．５度以上であることがさらに好ましい。
加飾成形品は、さらに、下記条件１－４を満たすことが好ましい。
＜条件１－４＞
前記基準角度における視感反射率Ｙ０が２．０％以下。
視感反射率Ｙ０を２．０％以下とすることにより、防眩性を良好にすることができる。視感反射率Ｙ０は、１．７％以下であることがより好ましく、１．５％以下であることがさらに好ましく、１．３％以下であることがよりさらに好ましい。視感反射率Ｙ０の下限値は特に限定されないが、視感反射率Ｙ０が低すぎると加飾成形品が白化する傾向にあるため、０．５％以上であることが好ましく、０．７％以上であることがより好ましい。
加飾成形品は、保護層の表面に、前記凹凸表面を有する領域Ｐと、領域Ｐに隣接する領域Ｑとを有することが好ましい。保護層の表面に異なる領域を有することにより、加飾成形品の意匠性を良好にすることができる。
領域Ｐ及び領域Ｑの配置は任意である。例えば、保護層の表面の中央部に領域Ｐ、周辺部に領域Ｑを配置する構成；保護層の表面の中央部に領域Ｑ、周辺部に領域Ｐを配置する構成；領域Ｐと領域Ｑとを並列して配置する構成；保護層の表面の中央付近に独立した複数の領域Ｐを配置し、該複数の領域Ｐの周囲に領域Ｑを配置する構成；保護層の表面の中央付近に独立した複数の領域Ｑを配置し、該複数の領域Ｑの周囲に領域Ｐを配置する構成；等が挙げられる。
なお、保護層の表面には、さらに別の領域を有していてもよい。
加飾成形品は、前記領域Ｐと前記領域Ｑとが下記条件１－５を満たすことが好ましい。
＜条件１－５＞
前記サンプルＡの前記領域Ｐ及び前記領域Ｑの表面に対して、前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記領域Ｐの前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｐ、前記領域Ｑの前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｑとした際に、Ｙ０Ｑ－Ｙ０Ｐが１．５％以上。
条件１－５を満たすことにより、領域Ｐと領域Ｑとの区別がつきやすくなり、加飾成形品の意匠性を良好にすることができる。
Ｙ０Ｑ－Ｙ０Ｐは２．０％以上であることがより好ましく、２．５％以上であることがさらに好ましい。なお、Ｙ０Ｑ－Ｙ０Ｐの上限は特に限定されないが、４．５％以下であることが好ましく、３．５％以下であることがより好ましい。
加飾成形品は、前記領域Ｐと前記領域Ｑとが下記条件１－６を満たすことが好ましい。
＜条件１－６＞
前記サンプルＡの前記領域Ｐ及び前記領域Ｑの表面に対して、前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記領域Ｐの前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαＰ、前記領域Ｑの前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαＱとした際に、［αＰの絶対値の平均］－［αＱの絶対値の平均］が２．５度以上。
条件１－６を満たすことにより、領域Ｐと領域Ｑとの区別がつきやすくなり、加飾成形品の意匠性を良好にすることができる。
［αＰの絶対値の平均］－［αＱの絶対値の平均］は３．０度以上であることがより好ましく、３．５度以上であることがさらに好ましい。なお、［αＰの絶対値の平均］－［αＱの絶対値の平均］の上限は５．０度未満であることが好ましく、４．８度未満であることがより好ましく、４．６度未満であることがさらに好ましい。
なお、条件１－５及び条件１－６を満たしやすくするために、領域Ｑは実質的に平滑であることが好ましい。具体的には、領域ＱのＪＩＳ Ｂ０６０１：１９９４の算術平均粗さＲａは０．１０μｍ未満であることが好ましく、０．０５μｍ以下であることがより好ましい。一方、領域ＰのＲａは０．１０μｍ超０．３０μｍ以下であることが好ましく、０．１５～０．２５μｍであることがより好ましい。
領域Ｐの面積Ｓ１と、領域Ｑの面積Ｓ２との比［Ｓ２／Ｓ１］は、付与する意匠との関係で変化するため特に限定されないが、領域Ｐと領域Ｑとのコントラストを明りょうにする観点から、０．１≦Ｓ２／Ｓ１の関係を満たすことが好ましい。また、加飾成形品の防眩性を良好にする観点から、Ｓ２／Ｓ１≦７．０の関係を満たすことが好ましい。
＜＜その他の光学特性＞＞
加飾成形品の凹凸表面を有する箇所（領域Ｐ）のＪＩＳ Ｋ７３６１－１：１９９７に準拠した全光線透過率は、８０％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましい。
加飾成形品が、凹凸表面を有する領域Ｐと、領域Ｐに隣接する領域Ｑとを有する場合、領域Ｑの全光線透過率は特に限定されない。すなわち、領域Ｑは実質的に隠蔽性を有していてもよいし、光透過性を有していてもよい。
加飾成形品の凹凸表面を有する箇所（領域Ｐ）のＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に準拠したヘイズは、５～４０％であることが好ましく、１０～３５％であることがより好ましく、２０～３０％であることがさらに好ましい。
加飾成形品が、凹凸表面を有する領域Ｐと、領域Ｐに隣接する領域Ｑとを有する場合、領域Ｑのへイズは特に限定されない。すなわち、領域Ｑは実質的に隠蔽性を有しヘイズが測定不能であってもよいし、所定のヘイズを有していてもよい。
＜＜保護層＞＞
保護層は硬化性樹脂組成物の硬化物を主成分として含むことが好ましい。主成分とは、保護層を構成する全固形分の５０質量％以上を意味し、該割合は７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがよりさらに好ましい。
硬化性樹脂組成物の硬化物は、熱硬化性樹脂組成物の硬化物、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物が挙げられ、これらの中でも電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物が好ましい。
また、保護層は熱可塑性樹脂を含有してもよいが、耐擦傷性を向上する観点から、その量は微量であることが好ましい。具体的には、保護層中の熱可塑性樹脂の含有量は５質量％未満であることが好ましく、１質量％未満であることがより好ましく、０．１質量％未満であることがさらに好ましく、０質量％であることがよりさらに好ましい。
以下、硬化性樹脂組成物の硬化物及び熱可塑性樹脂のことを「樹脂成分」と称する場合がある。
熱硬化性樹脂組成物は、少なくとも熱硬化性樹脂を含む組成物であり、加熱により、硬化する樹脂組成物である。熱硬化性樹脂としては、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、フェノール樹脂、尿素メラミン樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂組成物には、これら硬化性樹脂に、必要に応じて硬化剤が添加される。
電離放射線硬化性樹脂組成物は、電離放射線硬化性官能基を有する化合物（以下、「電離放射線硬化性化合物」ともいう）を含む組成物である。電離放射線硬化性官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、アリル基等のエチレン性不飽和結合基、及びエポキシ基、オキセタニル基等が挙げられる。
電離放射線硬化性樹脂としては、エチレン性不飽和結合基を有する化合物が好ましい。また、転写シートを製造する過程で樹脂層が傷つくことを抑制する観点からは、電離放射線硬化性樹脂としては、エチレン性不飽和結合基を２つ以上有する化合物がより好ましく、中でも、エチレン性不飽和結合基を２つ以上有する、多官能性（メタ）アクリレート系化合物が更に好ましい。多官能性（メタ）アクリレート系化合物としては、モノマー及びオリゴマーのいずれも用いることができる。
なお、電離放射線とは、電磁波又は荷電粒子線のうち、分子を重合あるいは架橋し得るエネルギー量子を有するものを意味し、通常、紫外線（ＵＶ）又は電子線（ＥＢ）が用いられるが、その他、Ｘ線、γ線などの電磁波、α線、イオン線などの荷電粒子線も使用可能である。
多官能性（メタ）アクリレート系化合物のうち、２官能（メタ）アクリレート系モノマーとしては、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡテトラエトキシジアクリレート、ビスフェノールＡテトラプロポキシジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート等が挙げられる。
３官能以上の（メタ）アクリレート系モノマーとしては、例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性トリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
また、上記（メタ）アクリレート系モノマーは、分子骨格の一部を変性しているものでもよく、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、カプロラクトン、イソシアヌル酸、アルキル、環状アルキル、芳香族、ビスフェノール等による変性がなされたものも使用することができる。
また、多官能性（メタ）アクリレート系オリゴマーとしては、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート等のアクリレート系重合体等が挙げられる。
ウレタン（メタ）アクリレートは、例えば、多価アルコール及び有機ジイソシアネートとヒドロキシ（メタ）アクリレートとの反応によって得られる。
また、好ましいエポキシ（メタ）アクリレートは、３官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレート、２官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等と多塩基酸と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレート、及び２官能以上の芳香族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等とフェノール類と（メタ）アクリル酸とを反応させて得られる（メタ）アクリレートである。
上記電離放射線硬化性樹脂は１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
電離放射線硬化性樹脂が紫外線硬化性樹脂である場合には、樹脂層形成用塗布液は、光重合開始剤や光重合促進剤等の添加剤を含むことが好ましい。
光重合開始剤としては、アセトフェノン、ベンゾフェノン、α－ヒドロキシアルキルフェノン、ミヒラーケトン、ベンゾイン、ベンジルジメチルケタール、ベンゾイルベンゾエート、α－アシルオキシムエステル、チオキサンソン類等から選ばれる１種以上が挙げられる。
また、光重合促進剤は、硬化時の空気による重合阻害を軽減させ硬化速度を速めることができるものであり、例えば、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸イソアミルエステル、ｐ－ジメチルアミノ安息香酸エチルエステル等から選ばれる１種以上が挙げられる。
なお、硬化性樹脂組成物は、保護層を形成する時点では半硬化の状態にしておき、被着体に転写した後に、加熱、電離放射線の照射等により硬化性樹脂組成物の硬化を進行させ、完全硬化させてもよい。このようにすることにより、被着体に対する保護層の追従性が良好となるため、成形性を良好にすることができる。
保護層中には、有機粒子及び無機粒子等の粒子を含有してもよい。保護層中に粒子を含有することにより、樹脂成分との屈折率差による内部ヘイズの発現により、ギラツキや欠陥を目立ちにくくすることができる。これらの粒子は、同様の目的で、後述する接着剤層、アンカー層等に含有させてもよい。
有機粒子としては、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリル－スチレン共重合体、メラミン樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ベンゾグアナミン－メラミン－ホルムアルデヒド縮合物、シリコーン、フッ素系樹脂及びポリエステル系樹脂等からなる粒子が挙げられる。
無機粒子としては、シリカ、アルミナ、アンチモン、ジルコニア及びチタニア等からなる粒子が挙げられる。
粒子の平均粒子径は、０．０５～５．０μｍが好ましく、０．５～３．０μｍがより好ましい。
本明細書において、平均粒子径は、溶液中の該粒子を動的光散乱方法で測定し、粒子径分布を体積累積分布で表したときの５０％粒子径（ｄ５０：メジアン径）である。５０％粒子径は、例えば、Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ粒度分析計（日機装株式会社製）を用いて測定することができる。
粒子の含有量は、保護層の樹脂成分１００質量部に対して、０．１～２０質量部であることが好ましく、１～１０質量部であることがより好ましい。
保護層の厚みは、表面硬度及び成形性のバランスの観点から、０．５～３０μｍであることが好ましく、１～２０μｍであることがより好ましく、３～１０μｍであることがさらに好ましい。
＜＜被着体＞＞
被着体としては、射出成形可能な熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂からなる樹脂成形体等が挙げられる。
本発明の加飾成形品をインモールド成形により製造する場合には、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。このような熱可塑性樹脂としては、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ＡＢＳ樹脂（耐熱ＡＢＳ樹脂を含む）、ＡＳ樹脂、ＡＮ樹脂、ポリフェニレンオキサイド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリブチレンテフタレート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、およびポリフェニレンサルファイド系樹脂等が挙げられる。
＜＜その他の層＞＞
本発明の加飾成形品は、被着体と保護層との間に、アンカー層、印刷層、接着剤層等の機能層を有していてもよい。
＜＜接着剤層＞＞
接着剤層は、樹脂成形体等の被着体と、保護層等の転写層との接着性を良好にして、転写作業を良好にする役割を有する。
なお、保護層と被着体との接着性が良好な場合は、接着剤層を設けなくてもよい。
接着剤層は、被着体の素材に適した感熱性又は感圧性の樹脂を使用することが好ましい。例えば、被着体の材質がアクリル系樹脂の場合は、アクリル系樹脂を用いることが好ましい。また、被着体の材質がポリフェニレンオキサイド・ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、スチレン系樹脂の場合は、これらの樹脂と親和性のあるアクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂などを使用することが好ましい。さらに、被着体の材質がポリプロピレン樹脂の場合は、塩素化ポリオレフィン樹脂、塩素化エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、環化ゴム、クマロンインデン樹脂を使用することが好ましい。
接着剤層には、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤等の添加剤を配合してもよい。
接着剤層の厚みは、０．１～１０μｍであることが好ましく、０．５～５μｍであることがより好ましい。
＜＜アンカー層＞＞
アンカー層は、インモールド成形等の高温環境に置かれる場合において、耐熱性を向上させるために必要に応じて設けられる層である。アンカー層は、保護層と接着剤層との間に形成することが好ましい。
アンカー層は、硬化性樹脂組成物の硬化物を含むことが好ましい。
硬化性樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂組成物、電離放射線硬化性樹脂組成物が挙げられる。
アンカー層の熱硬化性樹脂組成物、電離放射線硬化性樹脂組成物の実施の形態は、保護層の熱硬化性樹脂組成物、電離放射線硬化性樹脂組成物の実施の形態と同様である。
アンカー層の厚みは、０．１～６μｍであることが好ましく、０．５～５μｍであることがより好ましい。
＜＜印刷層＞＞
印刷層は、加飾成形品に所望の意匠性を付与するための層であり、所望により設けられる層である。
印刷層のパターンは任意であり、例えば、木目、石目、布目、砂目、円、四角形、多角形、幾何学模様、文字、ベタ印刷等が挙げられる。
印刷層は、ポリビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、セルロース系樹脂等のバインダー樹脂と、顔料及び／又は染料とを含むことが好ましい。
印刷層の厚みは、意匠性の観点から０．５～４０μｍが好ましく、１～３０μｍがより好ましい。
転写層を構成する保護層、接着剤層、アンカー層、印刷層等の各層は、例えば、各層の構成成分を含む塗布液を調整し、離型シート上に、グラビアコート法、ロールコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法により塗布、乾燥し、必要に応じて電離放射線を照射して硬化することにより形成できる。
本発明の加飾成形品は、例えば、携帯電話などの通信機器、自動車内部の情報機器、家電製品、各種の表示装置等を構成する部材として好適に用いることができる。
［転写シート］
本発明の転写シートは、離型シート上に保護層を有してなり、前記離型シートの前記保護層と接する側の面の少なくとも一部は凹凸表面を有し、下記条件２－１を満たすものである。
＜条件２－１＞
前記転写シートの前記保護層側の面に透明粘着剤層を介して黒色板に前記転写シートを貼り合わせた後、前記離型シートを剥離し、前記黒色板、前記透明粘着剤層、前記転写シートの表面形状と相補的な表面形状を備えた保護層をこの順に有するサンプルＢを作製する。前記サンプルＢの法線方向から１０度傾いた可視光線を、前記保護層の凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。全測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
図６は、本発明の転写シート２００の一実施形態を示す断面図である。図６の転写シート２００は、離型シート３０上に保護層２１を有している。また、図６の転写シート２００は、離型シート３０の保護層２１と接する側の面に、凹凸表面を有する領域Ｐ’と、前記領域Ｐ’に隣接する領域Ｑ’とを有している。
転写シート２００の離型シート３０の保護層２１と接する側の面の形状は、上述した加飾成形品の表面形状と相補的な形状となっている。即ち、図６の領域Ｐ’の形状と図１の領域Ｐの形状とは相補的である。また、図６の領域Ｑ’の形状と図１の領域Ｑの形状とは相補的である。
条件２－１の近似直線の傾きの技術的意義は、条件１－１と同様である。すなわち、条件２－１の近似直線の傾きを－２．００以上とすることにより、本発明の転写シートを用いて作製した加飾成形品の視野中心における輝度を均一にすることができる。また、条件２－１の近似直線の傾きを－０．９０以下とすることにより、本発明の転写シートを用いて作製した加飾成形品の表面拡散を抑制し、白化を抑制することができる。
条件２－１の近似直線の傾きは－１．８０～－１．００であることが好ましく、－１．５０～－１．１０であることがより好ましい。
＜＜その他の条件＞＞
転写シートから形成したサンプルＢは、さらに、下記条件２－２～２－６の何れか一以上を満たすことが好ましい。
条件２－２～２－６の技術的意義は、条件１－２～１－６と同様である。また、条件２－２～２－６の好適な実施形態は、条件１－２～１－６と同様である。
＜条件２－２＞
前記基準角度から±５．０度の範囲において、前記近似直線から算出される視感反射率の値と、各測定角度における視感反射率の実測値との差分の絶対値を、測定角度ごとに算出する。±５．０度の範囲で算出した前記差分の絶対値の標準偏差が０．５０～１．６０％。
＜条件２－３＞
前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαとした際に、αの絶対値の平均が２．５～５．０度。
＜条件２－４＞
前記基準角度における視感反射率Ｙ０が２．０％以下。
転写シート２００は、離型シート３０の保護層２１と接する側の面に、凹凸表面を有する領域Ｐ’と、前記領域Ｐ’に隣接する領域Ｑ’とを有することが好ましい（図６）。離型シートの保護層と接する側の面に異なる領域を有することにより、転写シートを用いて作製した加飾成形品の意匠性を良好にすることができる。
転写シートは、前記領域Ｐ’と前記領域Ｑ’とが下記条件２－５を満たすことが好ましい。
＜条件２－５＞
前記サンプルＢの前記領域Ｐ’及び前記領域Ｑ’の表面に対して、前記サンプルＢの法線方向から１０度傾いた可視光線を入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記領域Ｐ’の前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｐ、前記領域Ｑ’の前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｑとした際に、Ｙ０Ｑ－Ｙ０Ｐが１．５％以上。
転写シートは、前記領域Ｐ’と前記領域Ｑ’とが下記条件２－６を満たすことが好ましい。
＜条件２－６＞
前記サンプルＢの前記領域Ｐ’及び前記領域Ｑ’の表面に対して、前記サンプルＢの法線方向から１０度傾いた可視光線を入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記領域Ｐ’の前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαＰ、前記領域Ｑ’の前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαＱとした際に、［αＰの絶対値の平均］－［αＱの絶対値の平均］が２．５度以上。
＜＜離型シート＞＞
離型シート３０は、例えば、図６に示すように、支持体３１と樹脂層３２とから構成することができる。もちろん、離型シートは、支持体もしくは樹脂層の単層であってもよいし、支持体及び樹脂層以外の層を有する３層以上の構成であってもよい。
また、図示しないが、離型シートは、保護層と接する側の最表面に離型層を有することが好ましい。
＜＜支持体＞＞
支持体としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体などのビニル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチルなどのアクリル系樹脂、ポリスチレン等のスチレン系樹脂、ナイロン６又はナイロン６６などで代表されるポリアミド系樹脂などの樹脂からなるプラスチックフィルムが挙げられる。
これらのプラスチックフィルムの中では、耐熱性、寸法安定性に優れ、転写時の位置合わせの適性に優れる２軸延伸ポリエステルフィルムが好適である。
支持体の厚みは、成形性、形状追従性、取り扱いの観点から、１２～１５０μｍであることが好ましく、２５～１００μｍであることがより好ましい。
また、支持体の表面には、樹脂層等との接着性を高めるために、コロナ放電処理、酸化処理等の物理的な処理や、アンカー剤又はプライマーと呼ばれる塗料の塗布を予め行ってもよい。
離型シートが支持体の単層からなる場合、保護層の表面形状を有する版を用いて、支持体表面を賦形すればよい。
＜＜樹脂層＞＞
樹脂層は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂組成物の硬化物、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物等の樹脂成分を主成分として含むことが好ましい。なお、主成分とは、樹脂層を構成する全固形分の５０質量％以上を意味し、該割合は７０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。
上記の樹脂成分の中でも、強度に優れるとともに、瞬時に硬化するため正確かつ精密な形状を付与できる電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物が好適である。また、電離放射線硬化性樹脂組成物による効果を得やすくする観点から、樹脂層を構成する全樹脂成分のうち、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物を７０質量％以上含むことが好ましく、９０質量％以上含むことがより好ましく、９５質量％以上含むことがさらに好ましく、１００質量％含むことがよりさらに好ましい。
樹脂層は、粒子及びバインダー樹脂を含む塗布液を塗布することにより形成してもよいが、正確にかつ精密な形状を形成する観点から、樹脂層の表面形状と相補的な形状を有する版を用いた印刷により形成することが好ましい。版を用いた樹脂層の形成方法の詳細は後述する。
なお、樹脂層をコーティングにより形成する場合、塗布液に含まれる粒子が少なからず凝集し、条件１－１等を満たすための種々の対策が必要となり、工程が複雑化するため好ましくない。
樹脂層の熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物の実施の形態は、上述した保護層の熱硬化性樹脂組成物及び電離放射線硬化性樹脂組成物の実施の形態と同様である。
樹脂層の厚みは特に限定されないが、１～１５μｍであることが好ましく、２～１２μｍであることがより好ましい。
樹脂層中には、離型シートと転写層との離型性を向上する観点から、粒子を実質的に含有しないことが好ましい。具体的には、樹脂層中の粒子の含有量は１質量％未満であることが好ましく、０．１質量％未満であることがより好ましく、０．０１質量％未満であることがさらに好ましく、０質量％であることがよりさらに好ましい。
離型シートと、転写層との界面は、被転写物に密着した際に剥離可能に形成されている。
離型性を向上させるため、離型シートは、転写層と接する側の面の少なくとも一部に離型層を有することが好ましい。また、転写シートの面内の離型性の均一化の観点からは、離型シートは、転写層と接する側の面の全面に離型層を有することが好ましい。
また、離型シートの凹凸面上に離型層が形成されることで、被着体の表面に高周波成分の少ない凹凸形状を転写することができ、加飾成形品の白化及びギラツキを抑制しやすくできる。
離型層は主として樹脂から構成することが好ましい。
離型層の樹脂は、所定の被膜強度を有し、転写層との接着力が低い材料であれば特に限定されず、汎用の熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂組成物の硬化物、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物等が挙げられる。具体的には、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、セルロース系樹脂、塩化ビニル－酢酸ビニル系共重合体樹脂、硝化綿等が挙げられる。
これらの中でも、熱硬化性樹脂組成物の硬化物が好ましく、アクリルポリオール及びイソシアネートを含む熱硬化性樹脂組成物がより好ましい。
離型層は、離型性を向上させるために離型剤をさらに含んでもよい。離型剤としては、合成ワックスや天然ワッス等のワックス類が挙げられる。合成ワックスとしては、ポリエチレンワックスやポリプピレンワックス等のポリオレフィンワックスが好ましい。
離型層の厚みは、０．１～５．０μｍであることが好ましく、０．２～１．５μｍであることがより好ましく、０．３～１．０μｍであることがさらに好ましい。
離型層の厚みは、例えば、離型シートの中央部分を垂直方向に切断した断面の断面写真を撮像し、該断面写真から離型層の厚みを５００μｍ間隔で少なくとも２０箇所測定した際の平均値として算出できる。
離型シートは、その他の層を有していてもよい。
その他の層としては、帯電防止層が挙げられる。帯電防止層を有することにより、離型シートを剥離する際の剥離帯電を抑制でき、転写の作業性を向上できる。
帯電防止層は、電子伝導型帯電防止剤、イオン伝導型帯電防止剤等の帯電防止剤、及びバインダー樹脂を含むことが好ましい。
帯電防止層は、離型シートの転写層と接する側の面とは反対側の表面に形成されていることが好ましい。
帯電防止層は、表面抵抗率を１．０×１０－９Ω／□～１．０×１０－１２Ω／□の範囲に調整することが好ましい。
なお、帯電防止剤を樹脂層等の他の層に含有させて帯電防止性を発揮させてもよい。
＜＜離型シートの製造方法＞＞
離型シートは、例えば、以下の（Ａ１）～（Ａ２）の工程により製造できる。
（Ａ１）支持体上に、電離放射線硬化性樹脂組成物を含む樹脂層形成用塗布液を塗布し、電離放射線硬化性樹脂組成物を含む層を形成する工程。
（Ａ２）樹脂層の表面形状と相補的な形状を有する版を用いて、未硬化の樹脂層を賦形すると同時に、電離放射線を照射して、賦形した樹脂層を硬化させる工程。
電離放射線硬化性樹脂組成物が溶剤を含む場合、（Ａ１）工程で溶剤を乾燥させることが好ましい。
離型シートが離型層を有する場合、（Ａ２）工程の後に、（Ａ３）樹脂層上に離型層を形成する工程、を行えばよい。
樹脂層の表面が２以上の領域（例えば領域Ｐ’及び領域Ｑ’）を有する場合、（Ａ２）工程の版として、２以上の領域を有する樹脂層の表面形状と相補的な形状を有する版を用いればよい。
（Ａ２）工程で使用する版は、例えば、エッチング、サンドブラスト、切削及びレーザー加工、あるいはこれらの組み合わせなどによって、シリンダーの表面を所望の形状に彫刻することにより得ることができる。あるいは、レーザー彫刻、光造形等によって雄型の版（樹脂層と同一の形状を有する版）を作製し、これを反転したものをシリンダーの表面に巻き付けることによって得ることができる。
（Ａ２）工程で使用する版の表面は、クロム等で硬質メッキ処理することが好ましい。
上記の版の作成手段の中でも、条件１－１等を制御しやすいという観点から、サンドブラストが好適である。
サンドブラストでは、例えば、シリンダー表面の材質、研磨材の粒子径、研磨材の形状、研磨材の材質、シリンダーへの研磨材の衝突回数、噴射ノズルとシリンダーとの距離、噴射ノズルの直径、被加工物に対する噴射ノズルの角度、噴射圧、噴射周波数等を制御することにより、凹凸形状を調整できる。
上述した制御手段の中でも、条件１－１の制御には、「シリンダーへの研磨材の衝突回数」が最も簡易かつ有効である。すなわち、シリンダー表面への研磨材の衝突回数が少ないと近似直線の傾きが０から遠ざかり、シリンダー表面への研磨材の衝突回数が多くなるにつれて近似直線の傾きが０に近づく傾向にある。これは、研磨材の衝突回数を増やすことにより、凹凸が徐々に平均化されるためと考えられる。ただし、衝突回数を増やして近似直線の傾きが０に近づくといっても限度があり、傾きは徐々に飽和に向かう。凹凸を平均化に近づけるための回数はサンドブラストの条件によって異なるが、実施例のサンドブラスト条件であれば、シリンダー表面の同一箇所に対して、３～８回程度のサンドブラスト処理を行うことが好ましい。
また、研磨材の形状が不定形であるものを用いると、大きな角度への拡散を含みやすくなり、視感反射率の分布が半円状に近づくため、近似直線の傾きが０に近づく傾向にある。
また、シリンダー表面の材質を硬くすると、研磨材によってシリンダーが深く削られにくくなるため、近似曲線の傾きが０に近づく傾向にある。
また、研磨材の粒子径が大きいと凹凸が平均化され、近似曲線の傾きが０に近づく傾向にある。
噴射ノズルとシリンダーとの距離、及び噴射圧を変化させても凹凸の平均化には影響が少ない。このため、噴射ノズルとシリンダーとの距離、及び噴射圧は、条件１－１には大きな影響を与えないと考えられる。
なお、凹凸の平均化の程度は条件１－２にも関連する。すなわち、凹凸の平均化の程度が高い場合は条件１－２の標準偏差は小さくなり、凹凸の平均化の程度が低い場合は条件１－２の標準偏差は大きくなる。
また、条件１－３のαの絶対値の平均は、凹凸面の傾斜角により調整できる。例えば、研磨材の粒子径を大きくするとαが小さくなり、研磨材の粒子径を小さくするとαが大きくなる傾向にある。また、研磨材の形状が不定形であるとαが大きくなる傾向にある。
また、条件１－４の視感反射率Ｙ０は、凹凸面の中に存在する略平滑な領域の割合により調整できる。例えば、平滑な領域の割合を減らせば視感反射率Ｙ０を低くできる傾向にある。
なお、樹脂層上に離型層等のその他の層を形成する場合、樹脂層の表面凹凸よりも離型シートの表面凹凸が緩和されることとなる。したがって、樹脂層上にその他の層を形成する場合、（Ａ２）工程で使用する版は、凹凸が緩和されることを考慮した形状の版を用いればよい。
また、離型シートは、例えば、以下の（Ｂ１）～（Ｂ２）工程によっても製造できる。
（Ｂ１）保護層の表面形状と相補的な形状を有する版に、樹脂層形成用塗布液を充填する工程。
（Ｂ２）版に充填した樹脂層形成用塗布液を支持体上に転写し、必要に応じて乾燥及び硬化して、樹脂層を形成する工程。
正確かつ精密な形状を形成する観点からは、上述した（Ａ１）～（Ａ２）工程が好適である。
離型シート上には、転写層が形成される。
転写層２０は、被着体に転写される層であり、例えば図６に示すように、離型シート３０の表面の全体を覆うようにして形成される。また、転写層２０は、例えば図６に示すように、離型シート３０に近い側から順に、保護層２１及び接着剤層２２を有する。
転写シートの保護層及び接着剤層の実施の形態は、上述した加飾成形品の保護層及び接着剤層の実施の形態と同様である。
また、転写シートは、アンカー層、印刷層、接着剤層等の機能層を有していてもよい。これら機能層の実施の形態は、上述した加飾成形品の機能層の実施の形態と同様である。
［加飾成形品の製造方法］
本発明の加飾成形品の製造方法は、下記工程（１）、（２）を順に行うものである。
（１）上述した本発明の転写シート２００の離型シート３０を基準とした保護層２１側の面と、被着体１０とを密着させた積層体を得る工程。
（２）前記積層体から前記転写シート２００の前記離型シート３０を分離する工程。
図７は、上記工程（１）、（２）の一実施形態を示す断面図である。
加飾成形品の具体的な製造方法には、公知の転写法を用いることができる。
例えば、（ｉ）予め成形された被転写物に転写シートの保護層側の面を密着させた積層体を作製し、該積層体から転写シートの離型シートを分離（剥離）する方法、（ｉｉ）平板状の被転写物に転写シートの保護層側の面を密着させた積層体を作製し、該積層体から転写シートの離型シートを分離（剥離）する方法、（ｉｉｉ）被転写物を射出成形する際に転写シートの保護層側の面と一体化（密着）させた積層体を作製し、該積層体から転写シートの離型シートを分離（剥離）する方法〔インモールド成形（射出成形同時転写加飾法）〕等が挙げられる。これらの中でも、インモールド成形（射出成形同時転写加飾法）によれば、三次元曲面などの複雑な表面形状を有する樹脂成形体に加飾成形することができる点で好ましい。
インモールド成形による本発明の転写シートを用いる加飾成形品の製造方法の一実施態様としては、
（ａ）上記の転写シートの離型シートを基準とした保護層側の面をインモールド成形用金型の内側に向けて配置する工程と、
（ｂ）上記インモールド成形用金型内に樹脂を射出注入する工程と、
（ｃ）上記転写シートの保護層側の面と、上記樹脂とを一体化（密着）させた積層体を得る工程と、
（ｄ）積層体を金型から取り出した後、該積層体から転写シートの離型シートを分離（剥離）する工程と、を有するものが挙げられる。
このような製造工程により加飾成形品を製造することで、被着体の表面に複雑な意匠を表現することができる。
保護層が半硬化の状態の場合、（ｄ）工程の終了後に紫外線を照射して保護層を完全に硬化させることが好ましい。
［表示装置］
本発明の表示装置は、表示素子の前面に上述した本発明の加飾成形品を有してなるものである。
表示素子としては、表示素子としては、液晶表示素子、ＥＬ表示素子、プラズマ表示素子、電子ペーパー素子等が挙げられる。
本発明の表示装置は、輝度を均一にすることができるとともに、白化を抑制することができるため、視認性を極めて良好にすることができる。
以下、実施例及び比較例を挙げて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は、実施例に記載の形態に限定されるものではない。
１．版の作製
１－１．版Ａの作製
厚み２００μｍの硬質銅からなる金属層を表面に有するシリンダーを準備した。次いで、ブラスト加工部分以外をマスキングした。次いで、該シリンダーを回転しながら、表面凹凸が平均化に近づくまで、該シリンダーの非マスキング箇所の表面を下記条件で繰り返しサンドブラスト処理して、中心部に凹凸を有する領域Ｐ’、周辺部に略平滑な領域Ｑ’が配置されてなる版Ａを作製した。
［サンドブラスト条件］
・シリンダーの直径：３００ｍｍ
・研磨粒子：平均粒子径８３μｍのガラスビーズ
・噴射ノズルの直径：９ｍｍ
・被加工物に対する噴射ノズルの角度：垂直
・噴射ノズルと被加工物の距離：４００ｍｍ
・噴射圧：０．２０ＭＰａ
・ポンプ周波数：９０Ｈｚ
１－２．版Ｂ～Ｄの作製
サンドブラスト条件、及びシリンダーの金属層を表１の条件に変更した以外は、版Ａと同様にして版Ｂ～Ｄを作製した。
Figure 0007009795000001
２．転写シート及び加飾成形品の作製
［実施例１］
厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（支持体）の易接着処理面上に、下記処方の樹脂層形成用塗布液を塗布、乾燥し、未硬化の樹脂層を形成した。
＜樹脂層形成用塗布液＞
・ウレタンアクリレート ６０質量部
・メチルエチルケトン ４０質量部
・シリコーン系レベリング剤 ０．５質量部
次いで、上記「１－１」で作製した版Ａを用いて、未硬化の樹脂層を賦形すると同時に、ポリエチレンテレフタレートフィルム側から電離放射線を照射して、賦形した樹脂層を硬化させ、ポリエチレンテレフタレートフィルム上に厚み５．０μｍの樹脂層を形成した。
次いで、樹脂層上に、下記処方の離型層形成用塗布液を全面に塗布、乾燥、硬化して離型層を形成し、実施例１で用いる離型シートを得た。離型シートは、中心部に領域Ｐ’、周辺部に領域Ｑ’が配置された構成であった。離型層の厚みを明細書本文に記載の手法により測定したところ、０．３μｍであった。
＜離型層形成用塗布液＞
・アクリルポリオール ７０質量部
・イソシアネート ２５質量部
・酢酸エチル １６１質量部
・メチルイソブチルケトン ５６質量部
次いで、離型シートの離型層上に、下記処方の保護層形成用塗布液を乾燥後の付着量が６．５ｇ／ｍ２（６．０μｍ）となるように塗布し、塗膜を形成した後、フュージョンＵＶランプシステムを用いて光源をＨバルブ、搬送速度２０ｍ／ｍｉｎ、出力４０％の条件で照射し、保護層を半硬化させた。このときの積算光量を、アイグラフィックス社製の照度計（商品名：ＵＶＰＦ－Ａ１）により測定したところ、１５ｍＪ／ｍ２であった。保護層の屈折率は１．５２であった。
＜保護層形成用塗布液＞
・ウレタンアクリレート系紫外線硬化樹脂組成物 １００質量部
（固形分３５質量％、トルエン／酢酸エチル混合溶剤）
次いで、保護層上に下記処方のアンカー層形成用塗布液を乾燥後の付着量が３．０ｇ／ｍ２となるように塗布、乾燥し、塗膜を形成した後、４０℃で７２時間エージングし、硬化させ、厚さ２μｍのアンカー層を形成した。アンカー層の屈折率は１．５０であった。
＜アンカー層形成用塗布液＞
・アクリルポリオール １００質量部
（固形分２５質量％）
（トルエン／酢酸エチル／メチルエチルケトン混合溶剤）
・キサンメチレンジイソシアネート １０質量部
（固形分７５質量％、溶剤：酢酸エチル）
次いで、アンカー層上に下記処方の接着剤層形成用塗布液を乾燥後の付着量が２．５ｇ／ｍ２となるように塗布し、塗膜を形成した。該塗膜を乾燥し、厚み２μｍの接着剤層を形成し、実施例１の転写シートを得た。接着剤層の屈折率は１．４９であった。
＜接着剤層用塗布液＞
・アクリル系樹脂 １００質量部
（固形分２０％）
（酢酸エチル／酢酸－ｎ－プロピル／メチルエチルケトン混合溶剤）
・メチルエチルケトン ４０質量部
被着体である透明アクリルシート（クラレ社製、商品名：コモグラスＤＫ３、厚み２ｍｍ、屈折率１．４９）上に、接着剤層側の面が被着体側を向くようにして転写シートを重ね合わせ、転写シートの支持体側から加熱圧着し、被着体と転写シートとを密着し、積層した。次いで、積層体から転写シートの離型シートを分離（剥離）した後、紫外線照射（大気中、Ｈバルブ、８００ｍＪ／ｃｍ２）して保護層を完全に硬化させ、実施例１の加飾成形品を得た。
［実施例２～７］
版及び離型層の厚みを表２の条件に変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２～７の転写シートを得た。また、実施例１の転写シートを実施例２～７の転写シートに変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２～７の加飾成形品を得た。
［比較例１］
厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（支持体）上に、下記処方のマット層形成用塗布液を乾燥後の厚みが２．５μｍとなるように塗布し、塗膜を形成した後、塗膜上に、領域Ｐに対応する開口部を有する平滑な離型フィルムを貼り合わせた。離型フィルムを貼り合わせた状態で、室温（２５℃）で７２時間エージングし、マット層をプレ硬化させた積層体Ａを得た。積層体Ａを４０℃で９６時間エージングし、マット層を完全に硬化させた後、離型フィルムを剥離して、比較例１の転写シートを得た。該転写シートの表面は、凹凸面である領域Ｐ’と、領域Ｐ’を囲む略平滑な領域Ｑ’を有するものであった。
次いで、実施例１の転写シートを比較例１の転写シートに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例１の加飾成形品を得た。
＜マット層用塗布液＞
・アクリルポリオール ４０質量部
（固形分５０質量％）
・フィラー ４質量部
（メラミン・ホルムアルデヒド縮合物粒子、平均粒子径１．２μｍ）
・イソシアネート １４質量部
（固形分：７５％）
・酢酸エチル ４０質量部
［比較例２］
比較例１で得られた積層体Ａの離型フィルムを剥離し、該剥離面上に、上記処方の離型層用塗布液を乾燥後の厚みが０．５μｍとなるように塗布した後、４０℃で９６時間エージングし、硬化させ、プレ硬化のマット層を完全に硬化させると共に、離型層を形成し、比較例２で用いる離型シートを得た。
次いで、実施例１の転写シートを比較例２の転写シートに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例２の加飾成形品を得た。
［比較例３］
研磨粒子を平均粒子径９０μｍの不定形鉄粉に変更し、版及び離型層の厚みを表２の条件に変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例３の転写シート及び加飾成形品を得た。
３．測定、評価
実施例及び比較例で得られた転写シートについて以下の評価、測定を行った。結果を表１に示す。
３－１．視感反射率の測定
加飾成形品の被着体側の面に、透明粘着剤層を介して黒色板を貼り合わせたサンプルＡを作製した。サンプルは、被着体、透明粘着剤及び黒色板の屈折率差が０．０５以内のものを用いた。本実施例では、被着体、透明粘着剤層及び黒色板の屈折率をそれぞれ１．４９で一致させた。
次いで、サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を凹凸表面（領域Ｐ）に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率（ＣＩＥ１９３１のＸＹＺ表色系のＹ値）を測定した。
視感反射率の測定装置は、三次元変角分光測色システム（村上色彩技術研究所製、商品名：ＧＣＭＳ－１１）を用い、受光角は－１０度とした。
次いで、測定結果に基づき、条件１－１の近似曲線の傾き、条件１－２の差分の絶対値の標準偏差、αの絶対値の平均を算出した。
また、サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を略平滑である領域Ｑに入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率（ＣＩＥ１９３１のＸＹＺ表色系のＹ値）を測定した。
領域Ｐ及びＱの視感反射率Ｙ０、並びに、領域Ｐの近似曲線の傾き、差分の絶対値の標準偏差及びαの絶対値の平均を表２に示す。なお、αの絶対値が５．０を超えるものは「－」とした。
３－２．輝度の均一性
実施例及び比較例で得られた加飾成形品の透明アクリルシート側の面を液晶表示装置の画面上に貼り合わせて、表示をＯＮとして、液晶表示装置から５０ｃｍ離れた位置で、かつ、画面に正対する位置から、加飾成形品の領域Ｐ内の視野中心における映像光の輝度の均一性を目視で観察した。
領域Ｐの視野中心において映像光の輝度が均一であったものを３点、どちらとも言えないものを２点、領域Ｐの視野中心の輝度が不均一に感じられたものを１点として、２０人の被験者が評価を行い、平均点を算出した。
＜評価基準＞
Ａ：平均点が２．５以上
Ｂ：平均点が１．５以上２．５未満
Ｃ：平均点が１．５未満
３－３．白化
実施例及び比較例で得られた加飾成形品の透明アクリルシート側の面を、画像が印刷された黒色アクリル樹脂板の印刷面上に貼り合わせた。蛍光灯のついた明るい室内で、加飾成形品の保護層の領域Ｐ上の凹凸部分を目視で観察した。
黒色の背景と画像とのコントラストが極めてよいものを３点、黒色の背景と画像とのコントラストがよいものを２点、黒色の背景と画像とのコントラストが悪いものを１点として、２０人の被験者が評価を行い、平均点を算出した。
＜評価基準＞
Ａ：平均点が２．５以上
Ｂ：平均点が１．５以上２．５未満
Ｃ：平均点が１．５未満
３－４．ギラツキ
実施例及び比較例で得られた加飾成形品の透明アクリルシート側の面を液晶表示装置の画面上に貼り合わせ、表示をＯＮとして、加飾成形品の領域Ｐ内における映像光の微細な輝度のばらつきを目視で評価した。
映像光の輝度のばらつきが全くなかったものを３点、映像光に微細な輝度のばらつきがほとんどなかったものを２点、映像光に微細な輝度のばらつきがみられたものを１点として、２０人の被験者が評価を行い、平均点を算出した。
＜評価基準＞
Ａ：平均点が２．５以上
Ｂ：平均点が１．５以上２．５未満
Ｃ：平均点が１．５未満
３－５．意匠性
実施例及び比較例で得られた加飾成形品の透明アクリルシート側の面を表示装置の画面上に貼り合わせ、表示をＯＮとして、加飾成形品の領域Ｐ及び領域Ｑを目視で観察した。
領域Ｐ及び領域Ｑのコントラストが極めてよいものを３点、領域Ｐ及び領域Ｑのコントラストがよいものを２点、領域Ｐ及び領域Ｑのコントラストが悪いものを１点として、２０人の被験者が評価を行い、平均点を算出した。
＜評価基準＞
Ａ：平均点が２．５以上
Ｂ：平均点が１．５以上２．５未満
Ｃ：平均点が１．５未満
Figure 0007009795000002
表１の結果から、実施例１～７の加飾成形品は、凹凸面の面内の輝度を均一にするとともに、白化を抑制し得ることが確認できる。
本発明の加飾成形品は、携帯電話などの通信機器、自動車内部の情報機器、家電製品、各種の表示装置等を構成する部材として好適に用いることができる。特に、本発明の加飾成形品は、輝度の均一化を図ることができるため、表示素子の前面に配置する加飾成形品として好適に用いることができる。
１０：被着体
２１：保護層
２２：接着剤層
２０：転写層
３１：支持体
３２：樹脂層
３０：離型シート
１００：加飾成形品
２００：転写シート
３００：粘着剤層
４００：黒色板
５００：サンプルＡ

Claims (7)

  1. 被着体上に、凹凸表面を有する保護層を備えた加飾成形品であって、下記条件１－１及び条件１－２を満たす加飾成形品。
    ＜条件１－１＞
    前記被着体側の面に、透明粘着剤層を介して黒色板を貼り合わせたサンプルＡを作製する。前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を前記凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００の式で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。前記式に準拠して－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
    ＜条件１－２＞
    前記基準角度から±５．０度の範囲において、前記近似直線から算出される視感反射率の値と、各測定角度における視感反射率の実測値との差分の絶対値を、測定角度ごとに算出する。±５．０度の範囲で算出した前記差分の絶対値の標準偏差が０．５０～１．６０％。
  2. さらに、下記条件１－３を満たす請求項１に記載の加飾成形品。
    ＜条件１－３＞
    前記基準角度における視感反射率の１／２の視感反射率を示す角度をαとした際に、αの絶対値の平均が２．５～５．０度。
  3. さらに、下記条件１－４を満たす請求項１又は２に記載の加飾成形品。
    ＜条件１－４＞
    前記基準角度における視感反射率Ｙ０が２．０％以下。
  4. 前記保護層が、前記凹凸表面を有する領域Ｐと、前記領域Ｐに隣接する領域Ｑとを有し、前記領域Ｐと前記領域Ｑとが下記条件１－５を満たす請求項１～３の何れか１項に記載の加飾成形品。
    ＜条件１－５＞
    前記サンプルＡの前記領域Ｐ及び前記領域Ｑの表面に対して、前記サンプルＡの法線方向から１０度傾いた可視光線を入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。 前記領域Ｐの前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｐ、前記領域Ｑの前記基準角度における視感反射率をＹ０Ｑとした際に、Ｙ０Ｑ－Ｙ０Ｐが１．５％以上。
  5. 離型シート上に保護層を有する転写シートであって、前記離型シートの前記保護層と接する側の面の少なくとも一部は凹凸表面を有し、下記条件２－１及び条件２－２を満たす転写シート。
    ＜条件２－１＞
    前記転写シートの前記保護層側の面に透明粘着剤層を介して黒色板に前記転写シートを貼り合わせた後、前記離型シートを剥離し、前記黒色板、前記透明粘着剤層、前記転写シートの表面形状と相補的な表面形状を備えた保護層をこの順に有するサンプルＢを作製する。前記サンプルＢの法線方向から１０度傾いた可視光線を、前記保護層の凹凸表面に入射し、入射光の正反射方向を基準角度として、前記基準角度を中心とした±５．０度の範囲において、０．２度ごとに視感反射率を測定する。前記基準角度に対して－５．０度の視感反射率をＹ－５．０、－４．８度の視感反射率をＹ－４．８とした際に、［（Ｙ－４．８－Ｙ－５．０）／（（Ｙ－４．８＋Ｙ－５．０）／２）］×１００で示される値を、－５．０度における視感反射率の変化率とする。前記式に準拠して－５．０度～＋４．８度の各測定角度における視感反射率の変化率を算出し、測定角度をｘ軸、変化率をｙ軸として最小自乗法により近似直線を作成した際に、該近似直線の傾きが－２．００以上－０．９０以下。
    ＜条件２－２＞
    前記基準角度から±５．０度の範囲において、前記近似直線から算出される視感反射率の値と、各測定角度における視感反射率の実測値との差分の絶対値を、測定角度ごとに算出する。±５．０度の範囲で算出した前記差分の絶対値の標準偏差が０．５０～１．６０％。
  6. 下記工程（１）、（２）を順に行う、加飾成形品の製造方法。
    （１）請求項５に記載の転写シートの離型シートを基準とした保護層側の面と、被着体とを密着させた積層体を得る工程。
    （２）前記積層体から前記転写シートの前記離型シートを分離する工程。
  7. 表示素子の前面に請求項１～４の何れか１項に記載の加飾成形品を有してなる表示装置。
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