JP6891264B2 - 熱可塑性樹脂系繊維強化複合材料と金属部材との接着複合体及びその製造方法 - Google Patents
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- B32B2260/046—Synthetic resin
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B32—LAYERED PRODUCTS
- B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
- B32B2262/00—Composition or structural features of fibres which form a fibrous or filamentary layer or are present as additives
- B32B2262/10—Inorganic fibres
- B32B2262/106—Carbon fibres, e.g. graphite fibres
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B32—LAYERED PRODUCTS
- B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
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Description
(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂が(b)カルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上の単量体で変性されたものであり、樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60である複合体。
上記複合体は、(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂がカルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上で変性されており、
樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60であり、
繊維強化複合材料(I)と金属部材(II)とを加熱圧着(プレス)またはレーザー溶着する工程を含む、複合体の製造方法。
本発明の一実施形態に適用される(A)ポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンホモポリマー、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体、プロピレンと他のオレフィン(例えば、1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン等)との共重合体、プロピレンとエチレンプロピレンとの共重合体などが挙げられる。これらポリプロピレン系樹脂のなかでも、すぐれた物性バランスを有し、各種のものが入手容易であること、安価であること、等の理由により、プロピレンホモポリマー、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体が好ましく、エチレン−プロピレンブロック共重合体が特に好ましいこれらのポリプロピレン系樹脂は単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
(B)変性ポリオレフィン系樹脂は、(a)ポリオレフィン系樹脂に対して、(b)カルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上の単量体と、任意で(c)芳香族ビニル化合物および共役ジエン系化合物等のその他単量体を、(d)ラジカル重合開始剤の存在下、反応させることにより得られる。
本発明の一実施形態に適用される(a)ポリオレフィン系樹脂は、特に限定なく、各種のものを用いることができる。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ−1−ブテン、ポリイソブチレン、プロピレンとエチレンおよび/または1−ブテンとのあらゆる比率でのランダム共重合体またはブロック共重合体、エチレンとプロピレンとのあらゆる比率においてジエン成分が50重量%以下であるエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体、ポリメチルペンテン、シクロペンタジエンとエチレンおよび/またはプロピレンとの共重合体などの環状ポリオレフィン、エチレンまたはプロピレンと50重量%以下のビニル化合物などとのランダム共重合体、ブロック共重合体、エチレン/塩化ビニル共重合体、エチレン/塩化ビニリデン共重合体、エチレン/アクリロニトリル共重合体、エチレン/メタクリロニトリル共重合体、エチレン/酢酸ビニル共重合体、エチレン/アクリルアミド共重合体、エチレン/メタクリルアミド共重合体、エチレン/アクリル酸共重合体、エチレン/メタクリル酸共重合体、エチレン/マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸メチル共重合体、エチレン/アクリル酸エチル共重合体、エチレン/アクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン/アクリル酸ブチル共重合体、エチレン/アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン/アクリル酸2−エチルヘキシル共重合体、エチレン/メタクリル酸メチル共重合体、エチレン/メタクリル酸エチル共重合体、エチレン/メタクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン/メタクリル酸ブチル共重合体、エチレン/メタクリル酸イソブチル共重合体、エチレン/メタクリル酸2−エチルヘキシル共重合体、エチレン/無水マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸エチル/無水マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸金属塩共重合体、エチレン/メタクリル酸金属塩共重合体、エチレン/酢酸ビニル共重合体、又はその鹸化物、エチレン/プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン/メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン/アクリル酸エチル/メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン/酢酸ビニル/メタクリル酸グリシジル共重合体などのエチレンまたはα−オレフィン/ビニル単量体共重合体;塩素化ポリプロピレン塩素化ポリエチレンなどの塩素化ポリオレフィンなどが挙げられる。
前記カルボン酸基含有ビニル単量体としては、カルボン酸、酸無水物、またはその誘導体、等を好適に用いることができる。例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ノルボルネンジカルボン酸、ビシクロ[2,2,1]ヘプト−2−エン−5,6−ジカルボン酸などの不飽和カルボン酸、またはこれらの酸無水物あるいはこれらの誘導体(例えば、酸ハライド、アミド、イミド、エステルなど)が挙げられる。具体的な化合物の例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ[2,2,1]ヘプト−2−エン−5,6−ジカルボン酸無水物などを挙げることができる。これらの中では、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸が好ましい。これらの単量体は単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
(a)ポリオレフィン系樹脂に対して、カルボン酸基含有ビニル単量体、及び/又は、エポキシ基含有ビニル単量体をグラフト重合する際、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の単量体を用いてもよい。その他の単量体としては、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、アミノ基含有エチレン性不飽和化合物、芳香族ビニル化合物、共役ジエン系化合物、ビニルエステル化合物、塩化ビニル、オキサゾリン基含有不飽和単量体などが挙げられる。これらの単量体は単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
芳香族ビニル化合物や共役ジエン系化合物をその他単量体として用いた場合、ポリプロピレン系樹脂などの分子鎖切断型ポリオレフィン系樹脂へのグラフトの際に分子鎖の切断が抑制され、高い分子量を保ったまま、カルボン酸基含有ビニル単量体、及び/又は、エポキシ基含有ビニル単量体を高い比率で導入することができる。
(d)ラジカル重合開始剤としては、有機過酸化物あるいはアゾ化合物などを挙げることができる。例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、メチルアセトアセテートパーオキサイドなどのケトンパーオキサイド;1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサン、n−ブチル−4,4−ビス(t−ブチルパーオキシ)バレレート、2,2−ビス(t−ブチルパーオキシ)ブタンなどのパーオキシケタール;パーメタンハイドロパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイドなどのハイドロパーオキサイド;ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、α,α´−ビス(t−ブチルパーオキシ−m−イソプロピル)ベンゼン、t−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−t−ブチルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3などのジアルキルパーオキサイド;ベンゾイルパーオキサイドなどのジアシルパーオキサイド;ジ(3−メチル−3−メトキシブチル)パーオキシジカーボネート、ジ−2−メトキシブチルパーオキシジカーボネートなどのパーオキシジカーボネート;t−ブチルパーオキシオクテート、t−ブチルパーオキシイソブチレート、t−ブチルパーオキシラウレート、t−ブチルパーオキシ−3,5,5−トリメチルヘキサノエート、t−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ベンゾイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシアセテート、t−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−t−ブチルパーオキシイソフタレートなどのパーオキシエステルなどの有機過酸化物の1種または2種以上が挙げられる。
本発明の一実施形態に用いるグラフト重合反応としては、特に制限されないが、溶液重合、含浸重合、溶融重合などを用いることができる。特に、溶融重合が簡便で好ましい。
本発明の一実施形態の(A)ポリプロピレン系樹脂、及び/又は、(B)変性ポリオレフィン系樹脂には、必要に応じて、酸化防止剤、金属不活性剤、燐系加工安定剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、蛍光増白剤、金属石鹸、制酸吸着剤などの安定剤、または架橋剤、連鎖移動剤、核剤、滑剤、可塑剤、充填材、強化材、顔料、染料、難燃剤、帯電防止剤などの添加剤を本発明の効果を損なわない範囲内で添加してもよい。これらの添加剤は、予め(A)ポリプロピレン系樹脂、及び/又は、(B)変性ポリオレフィン系樹脂に添加してもよく、(B)変性ポリオレフィン系樹脂をグラフト変性させる際に添加してもよく、(A)ポリプロピレン系樹脂、及び/又は、(B)変性ポリオレフィン系樹脂に適宜の方法で添加してもよい。また、(A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂とを含有する樹脂組成物を作製する際に添加されるものでもよく、(A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂とを含有する樹脂組成物に適宜の方法で添加されるものであってもよい。
本発明の一実施形態においては、(A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂とを含有する樹脂組成物に、他種のポリオレフィン樹脂を本発明の効果を損なわない範囲内で添加して混合してもよい。混合できる(C)他種のポリオレフィン樹脂としては、例えば、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、ポリ−1−ブテン、ポリイソブチレン、ポリメチルペンテン、シクロペンタジエンとエチレンとの共重合体などの環状ポリオレフィン、エチレンと50重量%以下の例えば、酢酸ビニル、メタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニルなどのビニル化合物などとのランダム共重合体、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーブロック共重合体、オレフィン系熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらは単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
本発明の一実施形態の樹脂組成物中の(A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂の重量比率は、90/10〜40/60の範囲であるが、85/15〜40/60であることが好ましく、80/20〜40/60であることがより好ましい。変性ポリオレフィン系樹脂の重量比率((A)ポリプロピレン系樹脂の重量と(B)変性ポリオレフィン系樹脂の重量との合計に対する、(B)変性ポリオレフィン系樹脂の重量の比率を意図する)が10重量%未満であると強化繊維、及び、金属部材との接着性が十分で無く、繊維強化複合材の機械的強度、金属部材との接合強度が不十分となる。これは、変性ポリオレフィン系樹脂に含まれるカルボン酸基、及び/又は、エポキシ基と、強化繊維表面に存在すると推定される極性基やサイジング剤、又は、金属部材との間でファンデルワールス力、水素結合、共有結合等の相互作用が働く事によって、強化繊維、又は、金属部材との接着性が向上することによると考えられる。また、変性ポリオレフィン系樹脂の重量比率が60重量%を超えると、ポリプロピレン系樹脂本来の機械的強度が低下し、繊維強化複合材の機械的強度が不十分になる。これは、変性オレフィン系樹脂の割合が増加することにより、ポリプロピレン系樹脂の結晶構造等の規則構造が破壊される事によると推定される。また、比較的高価な変性ポリオレフィン系樹脂を多量に使用することになり不経済である。
本発明の一実施形態に適用される強化繊維は特に限定されない。例えば、炭素繊維、ガラス繊維、セルロース繊維、金属繊維、セラミック繊維、ポリアミド繊維、ポリエステル系繊維、ポリオレフィン系繊維、ノボロイド繊維等が挙げられる。好ましくは炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、セルロース繊維である。特に好ましくは、炭素繊維、ガラス繊維である。これらは単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
本発明の一実施形態に適用する炭素繊維は、炭素の含有率が85〜100重量%の範囲にあり、少なくとも部分的にグラファイト構造を有する連続した繊維形状の材料で、ポリアクリロニトリル(PAN)系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系などが挙げられるが、特に限定されるものではなく、汎用的、且つ比較的安価であり、高い強度を備えていることからPAN系、あるいはピッチ系の炭素繊維を用いることが好ましい。一般的に、前記炭素繊維には、サイジング処理が施されているが、そのまま用いても良く、必要に応じて有機溶剤処理や加熱処理等にて除去することが出来る。また、予め繊維束をエアーやローラーなどを用いて開繊し、炭素繊維の単糸間に樹脂を含浸させるように施してもよい。
前記樹脂組成物と強化繊維とからなる(I)強化繊維複合材料の作製方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、予め樹脂組成物のフィルムをTダイ押出フィルム成型機等を使用して作製し、強化繊維と1層ずつあるいは複数層で交互に積層したうえで、プレス機、ラミネーター成形機、オートクレーブ等を使用して、高温条件下において溶融状態の樹脂組成物を加圧して強化繊維に含浸せしめた後、冷却する方法や、既存の方法(例えば、特許文献15−16)により予め樹脂組成物と強化繊維のプリプレグ、又は、セミプレグを作製した後、これを積層し、プレス機、ラミネーター成形機、オートクレーブ等を使用して、高温条件下において溶融状態の樹脂組成物を加圧して強化繊維に含浸せしめ、冷却する方法、樹脂組成物を繊維状に成形し、強化繊維とコミングルヤーン、マイクロブレーデッドヤーン、又は、不織布等を作製し、これらを織物、編物、組物状に加工、又は、積層した後、プレス機、ラミネーター成形機、オートクレーブ等を使用して、高温条件下において溶融状態の樹脂組成物を加圧して強化繊維に含浸せしめ、冷却する方法等が挙げられる。
本発明の一実施形態の(II)金属部材は、特に限定されないが、例えば、金、銀、銅、鉄、錫、鉛、ステンレススチール、アルミニウム、ガルバニウム鋼、マグネシウム、チタン等が挙げられる。好ましくは、ステンレススチール、アルミニウム、銅、マグネシウム、チタンである。特に好ましくは、ステンレススチール、アルミニウムである。これらは単独で使用してもよく、2種類以上組み合わせて使用してもよい。
本発明の一実施形態の(I)繊維強化複合材料と(II)金属部材とが接合固定してなる複合体を作製するため、(I)繊維強化複合材料と(II)金属部材との接合方法は特に限定されないが、例えば、加熱圧着(プレス)溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、抵抗溶着、誘導加熱溶着などの公知の溶着手段により接合することができる。金属部材の加熱効率(接合面の温度の上げ易さ)の観点から、好ましくは、加熱圧着(プレス)、レーザー溶着である。
(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂がカルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上で変性されており、
樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60である複合体。
上記複合体は、(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂がカルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上で変性されており、
樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60であり、
繊維強化複合材料(I)と金属部材(II)とを加熱圧着(プレス)またはレーザー溶着する工程を含む、複合体の製造方法。
(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂が(b)カルボン酸基含有ビニル単量体およびエポキシ基含有ビニル単量体からなる群より選ばれる1種以上の単量体で変性されたものであり、樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60である複合体。
得られた繊維強化複合材料と金属部材との複合体の金属部材側を上にして、23℃、試験速度1mm/分の速度で引張り、破断時の荷重を接着面積で除する事で、せん断強度を求め、接合強度とした。
得られた厚み約1.7mmの炭素繊維複合材料の中央部分を100mm×15mmの大きさに切削し、支点間距離30mm、試験速度2mm/分、23℃で曲げ試験を実施した。
(A1)ブロックポリプロピレンJ707G(プライムポリプロJ707G、引張弾性率1.2GPa、(株)プライムポリマー製)
(A2)VERSIFY4301(プロピレン−エチレン共重合体、引張弾性率4.1MPa、Dow製)。
(B1)製造例1および表1に記載のGMA・スチレン変性ホモポリプロピレン
(B2)製造例2および表1に記載のGMA・スチレン変性ホモポリプロピレン
(B3)製造例3および表1に記載のHEMA・スチレン変性ホモポリプロピレン
(B4)マレイン酸変性ポリプロピレンQE−800(アドマーQE−800、三井化学(株)製)
(a1)ホモポリプロピレンJ106G(プライムポリプロJ106G、引張弾性率1.6GPa、(株)プライムポリマー製)
(b1)メタクリル酸グリシジル(GMA)(ブレンマーGH、日油(株)製)
(b2)メタクリル酸2−ヒドロキシエチル(HEMA)(東京化成工業(株)製)
(c1)スチレン(NSスチレンモノマー(株)製)
(d1)1、3−ジ(t−ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(パーブチルP、日油(株)製)。
(製造例1)
(a1)ホモポリプロピレンJ106G(プライムポリプロJ106G、引張弾性率1.6GPa、(株)プライムポリマー製)100重量部、(d1)1、3−ジ(t−ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(パーブチルP、日油(株)製)0.5重量部を、200℃に設定した二軸押出機(HK−25D(61D);L/D=61、(株)パーカーコーポレーション製)のホッパーに供給して溶融混練した後、シリンダー途中より(b1)メタクリル酸グリシジル(GMA)(ブレンマーGH、日油(株)製)5重量部、(c1)スチレン(NSスチレンモノマー(株)製)5重量部、の混合液を圧入し、溶融混練して、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレットを得た。
製造例1において、(d1)1、3−ジ(t−ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン 0.5重量部を0.75重量部とし、スチレン5重量部を7.5重量部とし、メタクリル酸グリシジル5重量部を7.5重量部をとしたこと以外は製造例1と同様にして、(B2)変性ホモポリプロピレンのペレットを得た。
製造例1において、メタクリル酸グリシジル5重量部を、メタクリル酸2−ヒドロキシエチル(HEMA)(東京化成工業(株)製)4.5重量部に変えた以外は製造例1と同様にして、(B3)変性ホモポリプロピレンのペレットを得た。得られた(B)変性ポリオレフィン系樹脂ペレットを表1にまとめる。
(製造例4)
製造例1で得られた(B1)変性ポリプロピレンのペレットを30重量部、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G(プライムポリプロJ707G、引張弾性率1.2GPa、(株)プライムポリマー製)70重量部を、180℃に設定した二軸押出機(HK−25D;L/D=41、(株)パーカーコーポレーション製)のホッパーに供給して溶融混練して、樹脂組成物のペレット(P1)を得た。(P1)樹脂組成物のペレットをTダイ押出フィルム成型機(L/D=25、(株)プラスチック工学研究所製)に供給し、厚さ80μmのフィルム(F1)を得た。
製造例4において、(B1)変性ポリプロピレンのペレット30重量部を、50重量部とし、ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部を、50重量部にした以外は製造例4と同様にして、(P2)樹脂組成物のペレット、及び、厚さ80μmの(F2)フィルムを得た。
製造例1で得られた(B1)変性ホモポリプロピレンのペレット(P3)をTダイ押出フィルム成型機(L/D=25、(株)プラスチック工学研究所製)に供給し、厚さ80μmのフィルム(F3)を得た。
製造例4において、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部に代えて、(A2)VERSIFY4301(プロピレン−エチレン共重合体、引張弾性率4.1MPa、Dow製) 70重量部を使用したこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P4)、及び、厚さ80μmのフィルム(F4)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレット30重量部を、(B2)変性ホモポリプロピレンのペレット4重量部とし、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部を96重量部としたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P5)、及び、厚さ80μmのフィルム(F5)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレットを、(B2)変性ホモポリプロピレンのペレットとしたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P6)、及び、厚さ80μmのフィルム(F6)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンの30重量部を、(B2)変性ホモポリプロピレンのペレット50重量部とし、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部を、50重量部としたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P7)、及び、厚さ80μmのフィルム(F7)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレットを、(B3)変性ホモポリプロピレンのペレットとしたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P8)、及び、厚さ80μmのフィルム(F8)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレット30重量部を、(B4)マレイン酸変性ポリプロピレンQE−800(アドマーQE−800、三井化学(株)製)4重量部とし、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部を96重量部としたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P9)、及び、厚さ80μmのフィルム(F9)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレットを、(B4)マレイン酸変性ポリプロピレンQE−800 30重量部としたこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P10)、及び、厚さ80μmのフィルム(F10)を得た。
製造例4において、(B1)変性ホモポリプロピレンのペレット30重量部を、(B4)マレイン酸変性ポリプロピレンQE−800 50重量部とし、(A1)ブロックポリプロピレンJ707G 70重量部を、50重量部を使用したこと以外は製造例4と同様にして、樹脂組成物のペレット(P11)、及び、厚さ80μmのフィルム(F11)を得た。
(A1)ブロックポリプロピレンJ707GのペレットをTダイ押出フィルム成型機に供給し、厚さ80μmのブロックポリプロピレンJ707Gフィルム(F12)を得た。
(製造例16)
10cm角に切削した炭素繊維平織材(CO6343B、繊維目付198g/m2、東レ製)9枚と10cm角に切削した製造例4で作製したフィルム(F1)10枚を最上下面がフィルムとなるように交互に積層した。樹脂組成物の密度を0.9g/cm3、炭素繊維の密度を1.8g/cm3として試算すると、炭素繊維の体積含有率は55%であった。
製造例16において、フィルム(F1)を、フィルム(F2)、(F3)、(F4)、(F5)、(F6)、(F7)、(F8)、(F9)、(F10)、(F11)、又は、ブロックポリプロピレンJ707Gフィルム(F12)をそれぞれ使用した事以外は製造例16と同様にして、炭素繊維複合材料(I−2)、(I−3)、(I−4)、(I−5)、(I−6)、(I−7)、(I−8)、(I−9)、(I−10)、(I−11)、(I−12)をそれぞれ得た。
(実施例1)
製造例16で得られた炭素繊維複合材料(I−1)の中央部分を50mm×30mmの大きさに切削し、図1に示す通り、50mm×25mm×2mmのステンレススチール板(SUS304、表面粗さRa=0.205μm、(株)エンジニアリングテストサービス製)の先端部15mm×25mmの部分が切削した炭素繊維複合材料と接触するように重ね合わせ、240℃に加熱したプレス板上で10分間加熱後、接触部の上から16MPaの圧力で240℃、10分間プレスし、冷却する事でステンレススチール板と接合した。接合強度を測定すると8.2MPaであった。同様にして50mm×25mm×2mmのアルミニウム板(A1050P、表面粗さRa=0.294μm、(株)エンジニアリングテストサービス製)とも接合させた。接合強度を測定すると6.4MPaであった。また、炭素繊維複合材料(I−1)の曲げ弾性率は59.9GPa、曲げ強度は497MPaであった。
実施例1において、炭素繊維複合材料(I−1)の代わりに、炭素繊維複合材料(I−2)、(I−6)、(I−7)、(I−10)、(I−11)をそれぞれ使用したこと以外は実施例1と同様にして、ステンレススチール板、アルミニウム板との複合体の接合強度、炭素繊維複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度をそれぞれ求めた。
実施例1において、炭素繊維複合材料(I−1)の代わりに、炭素繊維複合材料(I−3)、(I−4)、(I−5)、(I−8)、(I−9)、(I−12)をそれぞれ使用したこと以外は実施例1と同様にして、ステンレススチール板、アルミニウム板との複合体の接合強度、炭素繊維複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度をそれぞれ求めた。
実施例2で使用した炭素繊維複合材料(I−2)の中央部分を40mm×20mmの大きさに切削し、50mm×25mm×2mmのステンレススチール板(SUS304、表面粗さRa=0.205μm、(株)エンジニアリングテストサービス製)を実施例1と同様に重ね合わせ、金属板の上からレーザー(YLS−4000、IPG社製)を2回照射することで(レーザー出力0.6kW、走査速度0.5m/分、回転速度127Hz)、ステンレススチール板と接合した。接合強度を測定すると9.8MPaであった。レーザー出力を1.0kWした事以外は、同様にして50mm×25mm×2mmのアルミニウム板(A1050P、表面粗さRa=0.294μm、(株)エンジニアリングテストサービス製)とも接合させた。接合強度を測定すると6.3MPaであった。
実施例7において、炭素繊維複合材料(I−2)の代わりに、炭素繊維複合材料(I−7)を使用したこと以外は実施例7と同様にして、ステンレススチール板、アルミニウム板との複合体を作製し、接合強度を求めた。
実施例7において、炭素繊維複合材料(I−2)の代わりに、炭素繊維複合材料(I−12)を使用したこと以外は実施例7と同様にして、ステンレススチール板、アルミニウム板との複合体を作製したが、炭素繊維複合材料に金属部材は接合しなかった。実施例1〜8、比較例1〜7の結果を表2、3にまとめる。実施例1〜8では、いずれの繊維強化複合材料も曲げ弾性率が50GPa以上、曲げ強度が400MPa以上であり、且、アルミニウムA1050Pに対する接合強度が6MPa以上、ステンレススチールSUS304に対する接合強度が8MPa以上であった。
比較例1では、各実施例に対し、各金属部材に対する接合強度は同等レベルであるものの、繊維強化複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度が低い事が分かった。
また、比較例2では、各実施例に対し、繊維強化複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度、各金属部材に対する接合強度がいずれも低い事が分かった。
また、比較例3では、各実施例に対し、繊維強化複合材料の曲げ弾性率は同等であるが、曲げ強度が低く、各金属部材に対する接合強度がいずれも低い事が分かった。
また、比較例4では、各実施例に対し、ステンレススチールSUS304に対する接合強度は同等レベルであるものの、繊維強化複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度が低い事が分かった。比較例4では、アルミニウム板は接合しなかったため、複合体を作製できなかった。
また、比較例5〜7では、各実施例に対し、繊維強化複合材料の曲げ弾性率、曲げ強度、各金属部材に対する接合強度がいずれも低い事が分かった。比較例5〜7では、ステンレススチール板、アルミニウム板との複合体を作製したが、これらの金属部材は炭素繊維複合材料に接合しなかった。
製造例16で作製した炭素繊維強化複合材料(I−1)を100mm×25mmの大きさに切削した。表面を100番のサンドペーパーで粗化しキムワイプで拭いて該表面を清浄にした。アクリル樹脂系白色スプレータイプ塗料(ニッペホームプロダクツ(株)製ニッペミニホビー用スプレー ホワイト100mL入り)を該表面に塗布し室温で1昼夜放置した。塗装面に大祐機材(株)製のスーパーカッターガイドを当てカッターを用いて2mm間隔で縦横5×5の格子を作製した。セロハン粘着テープ(JIS Z 1522に規定されたもの)を格子部分に貼って、セロハン粘着テープを素早く剥がすことにより、碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
室温で1昼夜放置した後さらに130℃で2時間加熱した以外は、実施例9に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
アクリル樹脂系白色スプレータイプ塗料の代わりに、溶剤型ウレタン系塗料けやき色(和信ペイント(株)製120mL入り)をペイントうすめ液((株)アサヒペン製合成樹脂塗料用シンナー100mL入り)で約1:1(体積比)にうすめた塗料を塗布した以外は、実施例9に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
室温で1昼夜放置した後さらに130℃で2時間加熱した以外は、実施例11に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
炭素繊維強化複合材料(I−1)の代わりに、製造例27で作製した炭素繊維強化複合材料(I−12)を用いた以外は、実施例9に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
室温で1昼夜放置した後さらに130℃で2時間加熱した以外は、比較例8に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
炭素繊維強化複合材料(I−1)の代わりに、製造例27で作製した炭素繊維強化複合材料(I−12)を用いた以外は、実施例11に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
室温で1昼夜放置した後さらに130℃で2時間加熱した以外は、比較例10に記載の通り碁盤目試験を実施した。結果を表4に示す。
Claims (9)
- (A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂を含有する樹脂組成物と強化繊維とからなる繊維強化複合材料(I)と金属部材(II)とが溶着により直接、接合固定してなる複合体であり、
(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂がエポキシ基含有ビニル単量体で変性されており、
樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60である複合体。 - (B)変性ポリオレフィン系樹脂が変性ポリプロピレン系樹脂である、請求項1に記載の複合体。
- 金属部材(II)の接合面の面粗度Raが1μm以下である、請求項1〜2のいずれか1項に記載の複合体。
- 金属部材(II)がステンレススチール、アルミニウム、銅、マグネシウム、チタンのいずれかである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の複合体。
- 強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、セルロース繊維、及び、これらの組合せからなる群から選ばれる、請求項1〜4のいずれか1項に記載の複合体。
- 強化繊維の形状がUD(一方向配列材)、織物、編物、組物、不織布のいずれかである、請求項1〜5のいずれか1項に記載の複合体。
- 繊維強化複合材料(I)の一部または全部が塗装されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載の複合体。
- (A)ポリプロピレン系樹脂と(B)変性ポリオレフィン系樹脂を含有する樹脂組成物と強化繊維とからなる繊維強化複合材料(I)と金属部材(II)とが溶着により直接、接合固定してなる複合体の製造方法であり、
上記複合体は、(A)ポリプロピレン系樹脂の引張弾性率が1GPa以上であり、
(B)変性ポリオレフィン系樹脂がエポキシ基含有ビニル単量体で変性されており、
樹脂組成物中の(A)、(B)の重量比率が(A)/(B)=90/10〜40/60であり、
繊維強化複合材料(I)と金属部材(II)とを加熱圧着(プレス)またはレーザー溶着する工程を含む、複合体の製造方法。 - 繊維強化複合材料(I)の一部または全部を塗装する工程を含む、請求項8に記載の製造方法。
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