JP6837453B2 - 積層体、積層体を用いた成形体及びその製造方法 - Google Patents
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- B32B3/30—Layered products comprising a layer with external or internal discontinuities or unevennesses, or a layer of non-planar shape; Layered products comprising a layer having particular features of form characterised by a particular shape of the outline of the cross-section of a continuous layer; characterised by a layer with cavities or internal voids ; characterised by an apertured layer characterised by a layer formed with recesses or projections, e.g. hollows, grooves, protuberances, ribs
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- B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
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- B32B9/00—Layered products comprising a layer of a particular substance not covered by groups B32B11/00 - B32B29/00
- B32B9/04—Layered products comprising a layer of a particular substance not covered by groups B32B11/00 - B32B29/00 comprising such particular substance as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
- B32B9/045—Layered products comprising a layer of a particular substance not covered by groups B32B11/00 - B32B29/00 comprising such particular substance as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
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- B29C43/00—Compression moulding, i.e. applying external pressure to flow the moulding material; Apparatus therefor
- B29C43/32—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
- B29C43/44—Compression means for making articles of indefinite length
- B29C43/48—Endless belts
- B29C2043/486—Endless belts cooperating with rollers or drums
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- B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
- B29K2623/00—Use of polyalkenes or derivatives thereof for preformed parts, e.g. for inserts
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Description
例えば、特許文献1には、ポリオレフィン系樹脂以外の熱可塑性樹脂からなるマットフィルムに、ポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムが直接積層された、剥離可能な積層体が開示されている。
しかし、成形性と耐薬品性にすぐれるポリプロピレンシート、特に透明ポリプロピレンシートは、溶融したポリプロピレンを冷却ロールやステンレスベルト等で挟み込んで冷却しなければならず、肉厚を薄くすると空気を排出しにくくなり、シート形状への成形が困難になるので、実用化されていない。
本発明の他の目的は、成形体の外観及び印刷時のハンドリングに優れる積層体、その製造方法及び成形体の製造方法を提供することである。
1.(a)ポリプロピレンを含む第一の層と、ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群より選択される1種以上を含む第二の層とを有する積層体を用いて成形体を製造する工程
を含む成形体の製造方法。
2.(b)前記積層体から前記第二の層を分離する工程をさらに含む、1に記載の成形体の製造方法。
3.(a)ポリプロピレンを含む第一の層と、ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群より選択される1種以上を含む第二の層と、ポリプロピレンを含む第三の層とを有する積層体を用いて成形体を製造する工程
を含む成形体の製造方法。
4.(b)前記積層体から前記第二の層及び前記第三の層を分離する工程をさらに含む、3に記載の成形体の製造方法。
5.前記工程(a)において、前記積層体を金型に装着し、成形体用樹脂を供給して、前記積層体と前記成形体用樹脂とを一体化する、1〜4のいずれかに記載の成形体の製造方法。
6.前記工程(a)において、前記積層体を金型に合致するよう附形し、前記附形した積層体を金型に装着し、成形体用樹脂を供給して、前記積層体と前記成形体用樹脂とを一体化する、1〜4のいずれかに記載の成形体の製造方法。
7.前記工程(a)において、
チャンバーボックス内に芯材を配設し、
前記芯材の上方に前記積層体を配置し、
前記チャンバーボックス内を減圧し、
前記積層体を加熱軟化し、
加熱軟化させた前記積層体を前記芯材に押圧して被覆する、
1〜4のいずれかに記載の成形体の製造方法。
8.前記工程(b)を前記(a)の前又は後に行う、1〜7のいずれかに記載の成形体の製造方法。
9.前記工程(a)の前に、前記第一の層の前記第二の層が接触していない側の面に、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン、及びポリエステルからなる群より選択される1種以上を含む第四の層を形成する工程(c)をさらに含む、1〜8のいずれかに記載の成形体の製造方法。
10.前記工程(c)の後で、前記第四の層の前記第一の層が接触していない側の面に、印刷を施す工程(d)をさらに含み、その後に前記工程(a)又は前記工程(b)を行う、9に記載の成形体の製造方法。
11.前記工程(d)の後で、前記第四の層の前記第一の層が接触していない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層を形成する工程(e)をさらに含み、その後に前記工程(a)又は前記工程(b)を行う、9に記載の成形体の製造方法。
12.前記第一の層の厚みが60μm〜250μmである、1〜11のいずれかに記載の成形体の製造方法。
13.前記第二の層を分離させたとき、前記第一の層の前記第二の層と接触していた側の算術平均粗さRaが0.50μm以下である、1〜12のいずれかに記載の成形体の製造方法。
14.ポリプロピレンを含む第一の層と、
ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群より選択される1種以上を含む第二の層とを有する積層体であって、
前記第一の層の厚みが60μm〜250μmであり、
前記第一の層と前記第二の層が接触している積層体。
15.62〜252μmの厚みを有する、14に記載の積層体。
16.ポリプロピレンを含む第三の層をさらに有し、
前記第三の層が、前記第二の層の前記第一の層が接触していない側の面に接触している、14又は15に記載の積層体。
17.ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン、及びポリエステルからなる群より選択される1種以上を含む第四の層をさらに有し、
前記第四の層が、前記第一の層の前記第二の層が接触していない側の面に接触している、14〜16のいずれかに記載の積層体。
18.前記第四の層が複数の層から形成されている、17に記載の積層体。
19.前記第四の層の厚みが150μmのとき、当該層の引張破断伸度が150%〜900%であり、
前記第四の層の軟化温度が50℃〜180℃である、17又は18に記載の積層体。
20.前記第四の層の、前記第一の層が接触していない側の面に、印刷が施されている、17〜20のいずれかに記載の積層体。
21.前記第四の層の、前記第一の層が接触していない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層が形成されている、17〜20のいずれかに記載の積層体。
22.前記積層体から前記第二の層を分離したときの、前記第一の層の前記第二の層と接触していた側の算術平均粗さRaが0.50μm以下である、14〜21のいずれかに記載の積層体。
1.ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンを含む第一の層と、
ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂を含む第二の層と、
ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンを含む第三の層を有する積層体であって、
前記第一の層における、ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィン100重量%に対する変性ポリオレフィンの割合より、前記第三の層における、ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィン100重量%に対する、変性ポリオレフィンの割合が大きい積層体。
2.前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体の変性量より、前記第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体の変性量が高い1に記載の積層体。
3.前記第三の層における変性ポリオレフィンと、前記第一の層における変性ポリオレフィンが同一である1又は2に記載の積層体。
4.前記第一の層と前記第二の層の界面で分離できる1〜3のいずれかに記載の積層体。
5.前記第一の層の、前記第二の層との界面の算術平均粗さRaが0.50μm以下である1〜4のいずれかに記載の積層体。
6.前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの結晶構造が、スメチカ晶を含む1〜5のいずれかに記載の積層体。
7.ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層が、前記第一の層の、前記第二の層と接しない側の面に1層以上積層されている1〜6のいずれかに記載の積層体。
8.前記第四の層の厚さが150μmのとき、前記第四の層の引張破断伸度が150%以上900%以下であり、
前記第四の層の軟化温度50℃以上180℃以下である7に記載の積層体。
9.前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷層がある7又は8に記載の積層体。
10.前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層が形成されている7又は8に記載の積層体。
11.第一の層用のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体、第二の層用のポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂、及び第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体を加熱溶融し、第一の層、第二の層及び第三の層を形成し、冷却して、積層体を得る積層体の製造方法。
12.前記冷却後、
ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、第二の層と接しない側の面に1層以上積層する11に記載の積層体の製造方法。
13.前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷を施す工程を含む12に記載の積層体の製造方法。
14.前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層を形成する工程を含む12に記載の積層体の製造方法。
15.1〜6のいずれかに記載の積層体を成形し、成形体を得る成形体の製造方法。
16.前記成形は、前記積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行う15に記載の成形体の製造方法。
17.前記成形は、前記積層体を金型に合致するよう附形し、前記附形した積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行う15に記載の成形体の製造方法。
18.前記成形は、
チャンバーボックス内に芯材を配設し、
前記芯材の上方に、積層体を配置し、
前記チャンバーボックス内を減圧し、
前記積層体を加熱軟化し、
加熱軟化させた前記積層体を前記芯材に押圧して被覆させる15に記載の成形体の製造方法。
19.前記積層体から、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る15〜18のいずれかに記載の成形体の製造方法。
20.前記積層体から、前記成形前に、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る15〜18のいずれかに記載の成形体の製造方法。
21.前記積層体から、前記成形後に、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る15〜18のいずれかに記載の成形体の製造方法。
22.前記分離前に、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、前記第二の層と接しない側の面に1層以上積層する19〜21のいずれかに記載の成形体の製造方法。
23.前記分離後に、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、前記第二の層を分離した面と反対の面に1層以上積層する19〜21のいずれかに記載の成形体の製造方法。
24.前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷を施す工程を含む22又は23に記載の成形体の製造方法。
25.前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層を形成する工程を含む22又は23に記載の成形体の製造方法。
26.前記成形体の、前記第二の層を分離させた側の面の算術平均粗さRaが0.50μm以下である15〜25のいずれかに記載の成形体の製造方法。
本発明によれば、成形体の外観及び印刷時のハンドリングに優れる積層体、その製造方法及び成形体の製造方法が提供できる。
[積層体]
本発明の第1の態様の積層体(以下、単に第1の積層体という場合がある)は、ポリプロピレンを含む第一の層と、ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群より選択される1種以上を含む第二の層とを有し、前記第一の層の厚みが60μm〜250μmであり、前記第一の層と前記第二の層が接触していることを特徴とする。
本発明の第1の積層体は、上記の構成を有することにより、第一の層から第二の層を分離(剥離)することができる。
射出成形等により成形体を製造する際に本発明の第1の積層体を使用することにより、第一の層をその表面に付与した成形体を一体的に製造することができる。第二の層は、成形体の使用に際して、第一の層から分離(剥離)すればよい。
本発明の第1の積層体を成形体の製造に使用する際、第一の層は製造される成形体の構成要素となり、成形体の表面に賦与される。これにより、成形体の表面を積層体の第一の層により加飾することができる。
アイソタクチックペンタッド分率が80%以上であれば、本発明の第1の積層体を用いて製造される成形体の剛性を充分なものとすることができる。一方、アイソタクチックペンタッド分率が99%以下であれば、透明性が低下するおそれがない。
アイソタクチックペンタッド分率が上記の好ましい範囲内にあれば、透明性が得られ、成形体を良好に加飾できる。
尚、ポリプロピレンのアイソタクチックペンタッド分率は、成形体とした後も変化しない。
MFRは、JIS−K7210に準拠して測定することができ、測定温度230℃、荷重2.16kgで測定できる。
ポリプロピレンは結晶性樹脂であり、α晶、β晶、γ晶、スメチカ晶等の結晶形をとることができる。これら結晶形のうちスメチカ晶は、ポリプロピレンを溶融状態から、毎秒80℃以上の速度で冷却することで、非晶と結晶の中間体として生成させることができる。スメチカ晶は、結晶の様な規則的構造をとった安定構造ではなく、微細な構造が寄り集まった準安定的な構造である。そのため、分子鎖間の相互作用が弱く、安定構造であるα晶等と比較して、加熱すると軟化しやすい性質を有する。
ポリプロピレンの結晶構造は、T.Konishiらの用いた方法(Macromolecules、38,8749,2005)を参考にして、広角X線回折(WAXD:Wide−Angle X−ray Diffraction)により確認することができる。
増核剤としては、例えば、ソルビトール系結晶核剤等が挙げられ、市販品としてはゲルオールMD(新日本理化学株式会社)やリケマスターFC−1(理研ビタミン株式会社)等が挙げられる。
ポリプロピレンの結晶化速度は、2.5min−1以下が好ましく、2.0min−1以下がより好ましい。結晶化速度が、2.5min−1を超えると、附形時に加熱されて軟化した積層体が、最初に金型へ接触した部分が急速に硬化して伸びが悪くなり、無理矢理伸ばされる部分が白化して意匠性が低下するおそれがある。
尚、ポリプロピレンの結晶化速度は成形体とした後も変化しない。
上記結晶化速度は示差走査熱量測定器(DSC)を用いることにより測定できる。
そこで、造核剤を添加しないでポリプロピレンの結晶化速度を2.5min−1以下とし、80℃/秒以上で冷却してスメチカ晶を形成することにより、意匠性に優れた積層体を得ることができる。さらに、後述する加熱後、賦形すると、第一の層がスメチカ晶由来の微細構造を維持したまま、α晶に転移する。この転移により、表面硬度や透明性をさらに向上できる。
第三の層を有することにより、本発明の第1の積層体の厚みを変更せず、機械的強度を維持したまま、第一の層及び/又は第二の層の厚みを調節することが可能となる。したがって、第三の層は、例えば、第一の層の厚みを薄くする場合に積層体としての厚みを維持して補強する目的で使用することができる。
第三の層に使用するポリプロピレンのその他の特徴は、第一の層に使用するポリプロピレンについて説明したとおりである。第三の層に使用するポリプロピレンは、第一の層に使用するポリプロピレンと同じであっても、異なっていてもよい。
第三の層が他の樹脂成分を含む場合、他の樹脂成分の含有量は、第三の層を構成する樹脂成分の全質量を基準として、例えば、1質量%〜50質量%であり、好ましくは1質量%〜40質量%である。
第一の層に含まれるポリプロピレンやインキへの密着性、成形性の観点から、第四の層は、ウレタン樹脂を含むことが好ましく、ウレタン樹脂のみからなることがより好ましい。
第四の層は、第二の層と比較して、第一の層に対する接着性が強いものとする。
尚、引張破断伸度は、JIS K7311に準拠した方法で、厚み150μmの試料にて測定することができる。
尚、軟化温度は、高化式フローテスターにより流動開始温度を測定することができる。
印刷方法としては、スクリーン印刷法、オフセット印刷法、グラビア印刷法、ロールコート法、スプレーコート法等の一般的な印刷方法が利用できる。特に、スクリーン印刷法はインキの膜厚が厚くできるので、複雑な形状に成形した際にインキ割れが発生しにくいことから好ましい。
例えば、スクリーン印刷の場合、成形時の伸びに優れたインキが好ましく、十条ケミカル株式会社製のFM3107高濃度白やSIM3207高濃度白等が例示できるが、この限りではない。
第四の層の第一の層が接触していない側の面に形成される金属としては、積層体に金属調の意匠を付与できる金属であれば特に限定されないが、例えば、スズ、インジウム、クロム、アルミニウム、ニッケル、銅、銀、金、白金、亜鉛、及びこれらのうち少なくとも1種を含む合金等が挙げられる。これらの中でも、伸展性に富むとの観点から、好ましくはスズ、インジウム、及びアルミニウムが挙げられる。尚、伸展性に富む金属又は金属酸化物からなる層が形成されていることにより、積層体を三次元成形した際にクラックが発生しにくいという利点を有する。金属又は金属酸化物からなる層は、1種類の金属により形成されていてもよく、2種類以上の金属により形成されていてもよい。
算術平均粗さRaは、例えば、3D測定レーザー顕微鏡を用いて測定することができる。
本発明の第2の態様に係る積層体(以下、単に第2の積層体という場合がある)は、ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンを含む第一の層と、ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂を含む第二の層と、ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンを含む第三の層を有し、第一の層における、ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィン100重量%に対する変性ポリオレフィンの割合より、第三の層における、ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィン100重量%に対する、変性ポリオレフィンの割合が大きい。
また、これにより、本発明の第2の積層体から成形体を形成する場合に、成形体の最表面となる第一の層の第二の層側の表面の傷や異物の付着を防止できる。
第一の層の厚さは、60〜250μmであることが好ましく、75〜220μmがより好ましい。
第二の層の厚さは、2〜50μmであることが好ましく、2〜30μmがより好ましい。
第三の層の厚さは、10〜200μmであることが好ましく、20〜125μmがより好ましい。
共重合体としては、ブロック共重合体でも、ランダム共重合体でもよく、これらの混合物でもよい。
オレフィンとしては、エチレン、ブチレン、シクロオレフィン等が挙げられる。
これらは、1種単独でも、2種以上を組み合わせてもよい。
ポリプロピレンは結晶性樹脂であり、α晶、β晶、γ晶、スメチカ晶等の結晶形をとることができる。これら結晶形のうちスメチカ晶は、ポリプロピレンを溶融状態から、毎秒80℃以上の速度で冷却することで、非晶と結晶の中間体として生成させることができる。スメチカ晶は、結晶の様な規則的構造をとった安定構造ではなく、微細な構造が寄り集まった準安定的な構造である。そのため、分子鎖間の相互作用が弱く、安定構造であるα晶等と比較して、加熱すると軟化しやすい性質を有する。
他に、β晶、γ晶、非晶部等他の結晶形を含んでもよい。
第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの30%以上、50%以上、70%以上又は90%以上が、スメチカ晶でもよい。
ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの結晶構造は、T.Konishiらの用いた方法(Macromolecules、38,8749,2005)を参考にして、広角X線回折(WAXD:Wide−Angle X−ray Diffraction)により確認することができる。
増核剤としては、例えば、ソルビトール系結晶核剤等が挙げられ、市販品としてはゲルオールMD(新日本理化学株式会社)やリケマスターFC−1(理研ビタミン株式会社)等が挙げられる。
ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの結晶化速度は、2.5min−1以下が好ましく、2.0min−1以下がより好ましい。結晶化速度が、2.5min−1を超えると、附形時に加熱されて軟化した積層体が、最初に金型へ接触した部分が急速に硬化して伸びが悪くなり、無理矢理伸ばされる部分が白化して意匠性が低下するおそれがある。
尚、ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの結晶化速度は成形体とした後も変化しない。
上記結晶化速度は示差走査熱量測定器(DSC)を用いることにより測定できる。
そこで、造核剤を添加しないでポリプロピレンの結晶化速度を2.5min−1以下とし、80℃/秒以上で冷却してスメチカ晶を形成することにより、意匠性に優れた積層体を得ることができる。さらに、後述する加熱後、賦形すると、第一の層がスメチカ晶由来の微細構造を維持したまま、α晶に転移する。この転移により、表面硬度や透明性をさらに向上できる。
オレフィン重合体としては、ホモポリプロピレン、ホモポリエチレン、プロピレンとオレフィンとの共重合体、エチレンとオレフィンとの共重合体、ポリシクロオレフィン等が挙げられる。オレフィンは上記と同様のものが挙げられる。
これらは、1種単独でも、2種以上を組み合わせてもよい。
オレフィンとしては、上記と同様のものが挙げられる。
第二の層に使用できるポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体は、第1の積層体の第二の層で説明したポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体と同じものを使用できる。
第三の層における変性ポリオレフィンと、第一の層における変性ポリオレフィンが同一であることが好ましい。
ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンには、必要に応じて、顔料、酸化防止剤、安定剤、紫外線吸収剤等の添加剤を配合してもよい。
第三の層において、例えば、第三の層の90%質量以上、95質量%以上、98質量%以上又は100質量%が、ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンからなっていてもよい。
第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体の酸価より、第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体の酸価が高いことが好ましい。
第一の層の変性率より、第3層の変性率が高いことが好ましい。
これにより、第一の層と第二の層の密着強度より、第二の層と第三の層の密着強度の方が大きくなるため、選択的に第一の層と第二の層の界面で分離されやすくなる。
第四の層の樹脂は、第一の層や後述の印刷層との密着性や成形性に鑑みて、ウレタン樹脂が好ましい。ウレタン樹脂としては、ハイドランWLS−202(DIC株式会社製)等が挙げられる。
これにより、インク密着性に優れた積層体を提供することができる。
本発明の第2の積層体の第四の層の好ましい厚さ、層構成、引張引張破断伸度、及び軟化温度は、本発明の第1の積層体の第四の層と同じである。
印刷方法、金属及び金属酸化物は、第1の積層体の場合と同様である。
Raが0.50μmを超える場合、表面が平滑でなくなり、表面の光沢感が低下するため、成形体の意匠性が損なわれるおそれがある。
上記Raは、第一の層から第二の層及び第三の層を分離した後で測定することが好ましい。積層体での第一の層の、第二の層との界面の算術平均粗さRaと、第一の層から第二の層及び第三の層を分離した後の、第一の層の、第二の層との界面の算術平均粗さRaは、通常変わらない。
第一の層及び第二の層と、任意に第三の層とを有する、本発明の第1の積層体は、共押出し法により製造することができる。
第一の層、第二の層及び第三の層とを有する、本発明の第2の積層体も共押出し法により製造することができる。
シート状に附形された溶融状態の積層体は、複数の冷却ロールに巻装された鏡面エンドレスベルトと鏡面冷却ロールとを備えた装置にて、前記鏡面冷却ロールと前記鏡面エンドレスベルトとの間に導入され、圧接し、80℃/秒以上の速度で冷却されて、シート状に成形される。
本発明の第2の積層体の製造方法では、第一の層用のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体、第二の層用のポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂、及び第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体を加熱溶融し、第一の層、第二の層及び第三の層を形成し、冷却して、積層体を得ることができる。
これにより、シート成形から保護フィルム貼り合せまでの間で生じる傷や異物を防ぐことができる。
ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンは、溶融状態から80℃/秒以上の速度で冷却されると、スメチカ晶が多数を占める構造となる。スメチカ晶は、準安定状態の中間相であり、一つ一つのドメインサイズが小さいため、透明性にすぐれる。また、準安定状態であるため、結晶化が進んだα晶と比較して、低い熱量でシートが軟化するため、成形性にすぐれる特徴がある。
尚、スメチカ晶は、X線回折測定により確認することができる。
この場合、急冷を表面温度が露点以上50℃以下に保たれた冷却ロールを用いて行うことが好ましい。このようにすることで、シートの白化をさらに防止することができる。
この場合、鏡面冷却ロールと鏡面エンドレスベルトとの間に、Tダイ押出機によって溶融した各層の材料を導入、圧接してシート状に成形し、鏡面エンドレスベルトに当該ベルトの表面温度より低い温度の冷却水を吹き付けて急冷してシートを製造する。
図1に示す製造装置は、押出機のTダイ12、第1冷却ロール13、第2冷却ロール14、第3冷却ロール15、第4冷却ロール16、金属製エンドレスベルト17、剥離ロール21を備える。
このように構成された製造装置を用いた急冷による積層シート(積層体)11の製造方法を以下に説明する。
この際、第1冷却ロール13及び第4冷却ロール16間の押圧力で弾性材22が圧縮されて弾性変形する。
この弾性材22が弾性変形している部分、即ち、第1冷却ロール13の中心角度θ1に対応する円弧部分で、急冷されたシートは各冷却ロール13、16により面状圧接されている。この際の面圧は、通常0.1MPa以上20MPa以下である。
本発明の積層体の第四の層は、例えば、ウレタン樹脂をグラビアコーターやキスコーター、バーコーター等で、第一の層の第二の層が接しない側の面に塗布し、80℃にて1分間乾燥することで形成できる。
印刷は、前述のとおり、スクリーン印刷法、オフセット印刷法、グラビア印刷法、ロールコート法、スプレーコート法等の一般的な印刷方法により施すことができる。
金属又は金属酸化物を含む層の形成方法は、特に制限されないが、質感が高く高級感のある金属調の意匠を積層体に付与する観点から、例えば、上記の金属を用いた、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の蒸着法等が好ましい。特に、真空蒸着法は、低コスト、被蒸着体へのダメージが少ないという点で好ましい。蒸着の条件は、用いる金属の溶融温度又は蒸発温度に応じて適宜設定すればよい。また、上記の蒸着法以外に、上記の金属を含むペーストを塗工する方法、上記の金属を用いためっき法等を用いることもできる。
(1)第1の積層体を用いた成形体の製造方法
本発明の第1の積層体を用いて、加飾した成形体を成形加工性よく製造することができる。
本発明の第1の積層体を用いた成形体の製造方法(以下、単に本発明の第1の成形体の製造方法という場合がある)の一態様は、(a)ポリプロピレンを含む第一の層と、ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群より選択される1種以上を含む第二の層とを有する積層体を用いて成形体を製造する工程を含む。
本態様において、(b)前記積層体から前記第二の層を分離する工程をさらに含んでいてもよい。
本態様において、(b)前記積層体から前記第二の層及び前記第三の層を分離する工程をさらに含んでいてもよい。
算術平均粗さRaは、例えば、3D測定レーザー顕微鏡を用いて測定することができる。
工程(a)は、インモールド成形により行うことができる。具体的には、積層体を金型に装着し、成形体用の樹脂を供給して、積層体と成形体用樹脂とを一体化する。金型内に供給される成形体用樹脂の圧力により、積層体を附形しながら、積層体をその表面に有する成形体を製造することができる。
芯材は、凸状でも凹状であってもよく、三次元曲面を有する樹脂、金属、セラミック等が挙げられるが、この限りではない。
まず、下成型室内のテーブル上へ芯材を載せ、セットする。被成型物である本発明の積層体を下成型室上面にクランプで固定する。この際、上・下成型室内は大気圧である。
次に上成型室を降下させ、上・下成型室を接合させ、チャンバーボックス内を閉塞状態にする。上・下成型室内の両方を大気圧状態から、真空タンクによって真空吸引状態とする。
上・下成型室内を真空吸引状態にした後、ヒータを点けて加飾シートの加熱を行なう。次に上・下成型室内は真空状態のまま下成型室内のテーブルを上昇させる。
次に、上成型室内の真空を開放し大気圧を入れることによって、被成型物である本発明の積層体は芯材へ押し付けられてオーバーレイ(成型)される。尚、上成型室内に圧縮空気を供給することで、より大きな力で被成型物である本発明の積層体を芯材へ密着させることも可能である。
オーバーレイが完了した後、ヒータを消灯し、下成型室内の真空も開放して大気圧状態へ戻し、上成型室を上昇させ、加飾印刷された積層体が表皮材として被覆された製品を取り出す。
本発明の第2の積層体を用いた成形体の製造方法(以下、単に本発明の第2の成形体の製造方法という場合がある)では、上記積層体を成形し、成形体を得ることができる。
これにより、成形体の最表面となる第一の層の第二の層側の表面が、ガイドロール等に接触しないため、傷が入らず、外気に触れないため、異物が付着することがなく、外観に優れた成形体を得ることができる。
インモールド成形として、積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行うことが好ましい。
インサート成形として、積層体を金型に合致するよう附形し、附形した積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行うことが好ましい。
金型に合致するようする附形(予備附形)は、真空成型、圧空成型、真空圧空成型、プレス成型、プラグアシスト成形等で行うことが好ましい。
供給は、射出で行うことが好ましく、圧力5MPa以上120MPa以下が好ましい。
金型温度は20℃以上90℃以下であることが好ましい。
加熱軟化後、芯材の上面に、積層体を接触させることが好ましい。
押圧は、チャンバーボックス内において、積層体の、芯材と接する側を減圧したまま、積層体の、芯材の反対側を加圧することが好ましい。
まず、下成型室内のテーブル上へ芯材を載せ、セットする。被成型物である本発明の積層体を下成型室上面にクランプで固定する。この際、上・下成型室内は大気圧である。
次に上成型室を降下させ、上・下成型室を接合させ、チャンバーボックス内を閉塞状態にする。上・下成型室内の両方を大気圧状態から、真空タンクによって真空吸引状態とする。
上・下成型室内を真空吸引状態にした後、ヒータを点けて加飾シートの加熱を行なう。次に上・下成型室内は真空状態のまま下成型室内のテーブルを上昇させる。
次に、上成型室内の真空を開放し大気圧を入れることによって、被成型物である本発明の積層体は芯材へ押し付けられてオーバーレイ(成型)される。尚、上成型室内に圧縮空気を供給することで、より大きな力で被成型物である本発明の積層体を芯材へ密着させることも可能である。
オーバーレイが完了した後、ヒータを消灯し、下成型室内の真空も開放して大気圧状態へ戻し、上成型室を上昇させ、加飾印刷された積層体が表皮材として被覆された製品を取り出す。
Raが0.50μmを超える場合、表面が平滑でなくなり、表面の光沢感が低下するため、成形体の意匠性が損なわれるおそれがある。
分離した層としては、第一の層、第四の層及び第一の層、印刷層が形成された第四の層及び第一の層、金属層が形成された第四の層及び第一の層等が挙げられる。
・X線発生装置はultraX 18HF(株式会社リガク製)を用い、散乱の検出にはイメージングプレートを使用する。
・光源波長:0.154nm
・電圧/電流:50kV/250mA
・照射時間:60min
・カメラ長:1.085mm
・試料厚み:1.5〜2.0mmになるようにシートを重ねる。製膜(MD)方向が揃うようにシートを重ねる。
・ホモポリプロピレン(商品名:プライムポリプロ(登録商標)F−133A、株式会社プライムポリマー製、MFR=3g/10分(2160g、230℃)、アイソタクチックペンタッド分率98モル%)
・マレイン酸変性ポリプロピレン(商品名:モディック(登録商標)P−604V、三菱化学株式会社製)
・ポリアミド12(商品名:UBESTA(登録商標)3030XA、宇部興産株式会社製、MFR=2〜6g/10分(2160g、235℃))
・低密度ポリエチレン(商品名:R300、宇部丸善ポリエチレン株式会社製、密度920kg/m3)
・エチレン−ビニルアルコール共重合体(商品名:エバール(登録商標)E171B、クラレ株式会社製、エチレン共重合比率44mol%)
・エチレン−酢酸ビニル共重合体(商品名:ウルトラセン(登録商標)628、東ソー株式会社製、エチレン共重合比率80mol%)
・ポリスチレン(商品名:G9305、PSジャパン株式会社製、GPPS(汎用ポリスチレン))
・ポリ乳酸(商品名:レヴォダ(登録商標)110、浙江海正生物材料)
・ウレタン樹脂(商品名:HYDRAN(登録商標)WLS−202、DIC株式会社製)
図1に示す製造装置を用い、以下に示す製造条件にしたがって、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。第一の層の材料としてホモポリプロピレン(ホモPP)、第二の層の材料としてポリアミド12を用いた。各層の構成を表1に示す。尚、得られた積層シートの各層の厚みは、位相差顕微鏡を用いた断面観察により測定した。
得られた積層シートは透明であった。
・積層シートの層構成:第一の層/第二の層
・第一の層の押出機の直径:75mm
・第二の層の押出機の直径:50mm
・Tダイの幅:900mm
・積層シートの引き取り速度:6m/分
・第4冷却ロール及び金属製エンドレスベルトの表面温度:20℃
・冷却速度:12,000℃/分
第二の層の材料として低密度ポリエチレンを用いた以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
第二の層の材料としてエチレン−ビニルアルコール共重合体を用いた以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
第二の層の材料としてエチレン−酢酸ビニル共重合体を用いた以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
図1に示す製造装置を用い、以下に示す製造条件にしたがって、三層からなる積層シートを共押出し法により製造した。第一の層の材料としてホモポリプロピレン、第二の層の材料としてポリアミド12、第三の層の材料としてホモポリプロピレンを用いた。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
・積層シートの層構成:第一の層/第二の層/第三の層
・第一の層の押出機の直径:75mm
・第二の層の押出機の直径:50mm
・第三の層の押出機の直径:65mm
・Tダイの幅:900mm
・積層シートの引き取り速度:6m/分
・第4冷却ロール及び金属製エンドレスベルトの表面温度:20℃
・冷却速度:12,000℃/分
第一の層の材料として、ホモポリプロピレンを80質量%、マレイン酸変性ポリプロピレンを20質量%含む混合樹脂を用い、第三の層の材料として、ホモポリプロピレンを65質量%、マレイン酸変性ポリプロピレンを35質量%含む混合樹脂を用いたこと以外は、実施例5と同様にして、三層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
実施例1において製造した二層積層シートについて、第一の層の第二の層が接触している面とは逆の面にコロナ処理を施した後、バーコーターを用いてウレタン樹脂を0.23g/m2塗布した。80℃にて1分間乾燥して第四の層を形成し、三層からなる積層シートを製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
・積層シートの層構成:第四の層/第一の層/第二の層
実施例5において製造した三層積層シートを用いた以外は、実施例7と同様に第四の層を形成し、四層からなる積層シートを製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
・積層シートの層構成:第四の層/第一の層/第二の層/第三の層
実施例6において製造した三層積層シートを用いた以外は、実施例7と同様に第四の層を形成し、四層からなる積層シートを製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
・積層シートの層構成:第四の層/第一の層/第二の層/第三の層
第一の層の厚みを50μmとした以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
第二の層の材料としてポリスチレンを用いた以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを共押出し法により製造した。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
第二の層の材料として、ポリ乳酸を用いた以外は、実施例1と同様にして、二層からなる積層シートを得た。各層の構成を表1に示す。得られた積層シートは透明であった。
製造した積層体の第四の層について、引張破断伸度を、JIS K7311に準拠した方法で、厚み150μmの試料にて測定した。
製造した積層体の第四の層について、軟化温度を測定した。具体的には、高化式フローテスターにより流動開始温度を測定した。
製造した積層シート(積層体)と、積層シートを用いて製造した成形体について、表面粗さを測定した。具体的には、積層シートは、第二の層を分離した層について、第一の層の第二の層と接触していた側の算術平均粗さRaを測定した。成形体は、積層シートから第二の層を分離した後に、インサート成形により製造し、成形体表面である第一の層の、第二の層と接触していた側の算術平均粗さRaを測定した。
測定装置及び測定条件を以下に示す。
・測定装置:オリンパス社製 3D測定レーザー顕微鏡(LEXT4000LS)
・測定設定
対物レンズ:20倍 ズーム:1倍
測定ピッチ:0.06μm
操作モード:X,Y,Z高精度カラー
測定エリア:面(第一の層の剥離面)
測定品質:高精度
解析長さ:642μm
1.積層体の反り
製造した積層シートを流れ方向(図1中、矢印で示す積層シート11の引き取り方向)に1mの長さでカットし、反り上がっている端部を上にして平坦な場所に置き、端部の反り上がり量を金尺にて測定した。反り上がり量が10mm以下の場合を○、10mmを超える場合を×と評価した。結果を表1に示す。
製造した積層シートに印刷を施す際の加工性について評価した。具体的には、製造した積層シートを90℃のリーフ式乾燥機に入れ、1時間加熱した際に、ラックからの脱落やシートの折れ等の不良が発生しなかった場合を○、不良が発生した場合を×と評価した。結果を表1に示す。
製造した積層シートを用いて射出成形により成形体を製造する際の加工性について評価した。具体的には、製造した積層シートから第二の層(及び第三の層)を分離(剥離)した後、これを金型に装着し、成形体用の樹脂を供給して、成形体を一体成形した。
射出成形の金型に積層シートをセットするとき剛性不足による折れ曲がりや脱落等の不良、成形体表面に射出成形時のシワが発生しない場合を○、発生した場合を×と評価した。結果を表1に示す。
図1に示す製造装置を用いた。
ポリプロピレン(プライムポリプロF−133A、株式会社プライムポリマー製(メルトフローインデックス3g/10分、ホモポリプロピレン)、アイソタクチックペンタッド分率98モル%)80重量%及び変性ポリオレフィン(モディックP−604V 三菱化学株式会社製(メルトフローインデックス3.2g/10分、マレイン酸変性ポリプロピレン)20重量%を、第一の層用の押出機に投入した。
ポリアミド12(ウベスタ3030XA、宇部興産株式会社製(メルトフローインデックス2〜6g/分))を、第二の層用の押出機に投入した。
上記のポリプロピレン65重量%及び上記の変性ポリオレフィン35重量%を第三の層用の押出機に投入した。
第一の層の押出機の直径:75mm
第二の層の押出機の直径:50mm
第三の層の押出機の直径:65mm
Tダイ12の幅:900mm
積層装置の構成:第一の層/第二の層/第三の層
シート11の引き取り速度:6m/分
第4冷却ロール16及び金属製エンドレスベルト17の表面温度:20℃
冷却速度:12,000℃/分
全て、第一の層と第二の層の界面で剥離した場合をAとした。
1回以上、第三の層と第二の層の界面で剥離した場合、又は、第一の層と第二の層の界面での剥離と、第二の層と第三の層の界面で剥離とが同時に起こった場合をBとした。
全て、第二の層と第三の層の界面で剥離した場合をCとした。
結果を表2に示す。
また、後述の成形体について、第一の層の分離した面の算術平均粗さRaについて、同様に測定した。
結果を表1に示す。
対物レンズ:20倍
ズーム:1倍
測定ピッチ:0.06μm
走査モード:X,Y,Z高精度カラー
測定エリア:面
測定品質:高精度
解析長さ:642μm
積層体を、流れ方向(図1中、矢印で示すシート11の引き取り方向)に1mの長さでカットし、平坦な場所に、反っている端部が上に向くように置き、端部の反り上がり量を金尺にて測定した。反り上がり量が10mm以下の場合を○、10mmを超える場合を×として、評価した。結果を表2に示す。
90℃のリーフ式乾燥機に積層体を入れ、1時間加熱した際に、ラックからの脱落、シートの折れ等の不良が発生しない場合を○、発生した場合を×として、評価した。結果を表2に示す。
得られた成形体の外観を評価した。
射出成形の金型へのセット時の剛性不足による折れ曲がりや脱落等の不良、射出成形時のシワが発生しない場合を○、発生した場合を×として、評価した。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、エチレン−ビニルアルコール共重合体(エバールE171B、クラレ株式会社製、エチレン共重合比率44mol%)に変更した以外は、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、エチレン−酢酸ビニル共重合体(ウルトラセン628、東ソー株式会社製、エチレン共重合比率80mol%)に変更した以外は、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
実施例10と同様に、図1の製造装置で第一の層、第二の層及び第三の層を積層した後、第一の層の第二の層が接しない側の面にコロナ処理を施し、ウレタン樹脂(ハイドランWLS−202、DIC株式会社製)をバーコーターにて0.23g/m2塗布し、80℃にて1分間乾燥して第四の層を形成し、積層体を得た以外、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
また、第四の層の厚みは、実施例10と同様に測定した。結果を表2に示す。
第四の層の引張破断伸度については、ガラス基板上に、上記ウレタン樹脂をバーコーターにて0.23g/m2塗布し、80℃にて1分間乾燥し、その後分離して厚み150μmの試料を作成し、JIS K7311に準拠した方法で測定した。結果を表2に示す。
第四の層の軟化温度を、上記と同様に作成した試料を用いて、高化式フローテスターによる流動開始温度を測定し求めた。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、エチレン−ビニルアルコール共重合体に変更した以外は、実施例13と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、エチレン−酢酸ビニル共重合体に変更した以外は、実施例13と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
第一の層用の押出機及び第三の層用の押出機において、変性ポリオレフィンを用いず、ポリプロピレンのみとしたこと以外は、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、ポリスチレン(G9305、PSジャパン株式会社製、GPPS(汎用ポリスチレン))に変更した以外は、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
第二の層用の押出機において、ポリアミド12を、ポリ乳酸(レヴォダ110、浙江海正生物材料製)に変更した以外は、実施例10と同様に積層体及び成形体を製造し、評価した。結果を表2に示す。
本願のパリ優先の基礎となる日本出願明細書の内容を全てここに援用する。
Claims (32)
- ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンを含む第一の層と、
ポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂を含む第二の層と、
ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンを含む第三の層を有する積層体であって、
前記第一の層における、ポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィン100重量%に対する変性ポリオレフィンの割合より、前記第三の層における、ポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィン100重量%に対する、変性ポリオレフィンの割合が大きく、
前記第一の層と前記第二の層の界面で分離できる
積層体。 - 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体の変性量より、前記第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体の変性量が高い請求項1に記載の積層体。
- 前記第三の層における変性ポリオレフィンと、前記第一の層における変性ポリオレフィンが同一である請求項1又は2に記載の積層体。
- 前記第一の層の、前記第二の層との界面の算術平均粗さRaが0.50μm以下である請求項1〜3のいずれかに記載の積層体。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの結晶構造が、スメチカ晶を含む請求項1〜4のいずれかに記載の積層体。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの130℃での結晶化速度が2.5min−1以下である請求項1〜5のいずれかに記載の積層体。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンのアイソタクチックペンタッド分率が80モル%以上99モル%以下である請求項1〜6のいずれかに記載の積層体。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンが示差走査熱量測定曲線において最大吸熱ピークの低温側に1.0J/g以上の発熱ピークを有する請求項1〜7のいずれかに記載の積層体。
- 前記第一の層が造核剤を含まない請求項1〜8のいずれかに記載の積層体。
- ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層が、前記第一の層の、前記第二の層と接しない側の面に1層以上積層されている請求項1〜9のいずれかに記載の積層体。
- 前記第四の層の厚さが150μmのとき、前記第四の層の引張破断伸度が150%以上900%以下であり、
前記第四の層の軟化温度が50℃以上180℃以下である請求項10に記載の積層体。 - 前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷層がある請求項10又は11に記載の積層体。
- 前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層が形成されている請求項10又は11に記載の積層体。
- 請求項1〜13のいずれかに記載の積層体を用いて作製した成形体。
- 前記第一の層用のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの混合体、前記第二の層用のポリエチレン、ポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体及びエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる群から選択される1以上の樹脂、及び前記第三の層のポリプロピレン及びポリエチレンからなる群から選択される1以上の樹脂並びに変性ポリオレフィンの混合体を加熱溶融し、前記第一の層、前記第二の層及び前記第三の層を形成し、冷却して、前記積層体を得る、請求項1〜14のいずれかに記載の積層体の製造方法。
- 前記冷却後、
ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、前記第二の層と接しない側の面に1層以上積層する請求項15に記載の積層体の製造方法。 - 前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷を施す工程を含む請求項16に記載の積層体の製造方法。
- 前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層を形成する工程を含む請求項16に記載の積層体の製造方法。
- 請求項1〜9のいずれかに記載の積層体を成形し、成形体を得る成形体の製造方法。
- 前記成形は、前記積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行う請求項19に記載の成形体の製造方法。
- 前記成形は、前記積層体を金型に合致するよう附形し、前記附形した積層体を金型に装着し、成形用樹脂を供給して一体化して行う請求項19に記載の成形体の製造方法。
- 前記成形は、
チャンバーボックス内に芯材を配設し、
前記芯材の上方に、積層体を配置し、
前記チャンバーボックス内を減圧し、
前記積層体を加熱軟化し、
加熱軟化させた前記積層体を前記芯材に押圧して被覆させる請求項19に記載の成形体の製造方法。 - 前記積層体から、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る請求項19〜22のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記積層体から、前記成形前に、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る請求項19〜22のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記積層体から、前記成形後に、前記第二の層及び第三の層を分離し、分離した層を得る請求項19〜22のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記分離前に、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、前記第二の層と接しない側の面に1層以上積層する請求項23〜25のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記分離後に、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン及びポリエステルからなる群から選択される1以上の樹脂を含む第四の層を、前記第一の層の、前記第二の層を分離した面と反対の面に1層以上積層する請求項23〜25のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記第四の層の、前記第一の層と接しない側の面に、印刷を施す工程を含む請求項26又は27に記載の成形体の製造方法。
- 前記第四の層の、前記第一の層が接しない側の面に、金属又は金属酸化物を含む層を形成する工程を含む請求項26又は27に記載の成形体の製造方法。
- 前記成形体の、前記第二の層を分離させた側の面の算術平均粗さRaが0.50μm以下である請求項19〜29のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンの130℃での結晶化速度が2.5min−1以下である請求項19〜30のいずれかに記載の成形体の製造方法。
- 前記第一の層のポリプロピレン、又はポリプロピレン及び変性ポリオレフィンのアイソタクチックペンタッド分率が80モル%以上99モル%以下である請求項19〜31のいずれかに記載の成形体の製造方法。
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