JP6834893B2 - フィラーおよび熱伝達部材 - Google Patents

Description

本発明は、フィラーおよび熱伝達部材に関する。

従来から熱伝導性が高いエラストマー成形体、およびその製造方法に関する発明が知られている（下記特許文献１を参照）。特許文献１に記載された発明は、熱伝導性フィラーとして配合される複合粒子の配向状態を最適化して、熱伝導性をより向上させたエラストマー成形体を提供することを課題としている。この課題を解決する手段として、特許文献１は、次のようなエラストマー成形体を開示している。

エラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、この基材中に配向して含有されている複合粒子と、を有している。この複合粒子は、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子と、この熱伝導異方性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含む。この複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした時の３０体積％以上である。

このエラストマー成形体は、上記複合粒子の配向分散度Ｓが−０．４７〜−０．５であることを特徴とする。なお、配向分散度Ｓは、式：Ｓ＝＜３ｃｏｓ２θ−１＞／２によって定義される。この式において、θは、エラストマー成形体の熱伝導方向に対する複合粒子の面垂直方向の法線の角度である。＜＞は、空間平均値を表す。

特開２０１５−１０５２８２号公報

たとえば、電子部品と、その温度上昇を抑制するためのヒートシンクとの間に介装される熱伝達部材として、前記従来のエラストマー成形体を使用する場合、高い熱伝導性に加えて電気絶縁性も必要である。そのためには、基材中に配向して含有されている複合粒子が電気絶縁性を有している必要がある。従来は、熱伝達部材に含まれるフィラーとして、たとえばセラミックスなどの絶縁性を有する材料からなるフィラーが用いられていた。

前記特許文献１に記載された従来のエラストマー成形体は、絶縁性が要求される場合に、熱伝導異方性粒子の表面に、磁性粒子に加えて、絶縁性無機粒子を接着することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。より具体的には、熱伝導異方性粒子の表面に、絶縁性無機粒子が接着されると、複合粒子同士が接触した状態で配向しても、隣接する複合粒子間において、熱伝導異方性粒子や磁性粒子（導電性粒子）同士が接触しにくくなる。よって、複合粒子間の電気抵抗が大きくなる。また、絶縁性無機粒子を介して複合粒子同士が接触することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。

しかし、この従来のエラストマー成形体のように、導電性を有する熱伝導異方性粒子の表面に絶縁性無機粒子を接着させただけでは、絶縁性が不十分になるおそれがある。

本発明は、高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる熱伝達部材と、その熱伝達部材用のフィラーを提供する。

本発明の一態様は、熱を伝達するコア材と、該コア材を被覆する絶縁被膜とを備えた熱伝達部材用フィラーであって、前記コア材は、熱伝導率が１５［Ｗ／ｍＫ］以上の無機材料または金属材料によって構成され、前記絶縁被膜は、酸化ケイ素膜と、電気絶縁性を有するダイヤモンドライクカーボン膜とを含み、絶縁破壊電圧が５００［Ｖ］以上であることを特徴とするフィラーである。

この態様のフィラーによれば、１５［Ｗ／ｍＫ］以上の熱伝導率を有するコア材による高い熱伝導性と、絶縁破壊電圧が５００［Ｖ］以上の絶縁被膜による高い電気絶縁性を両立することができる。また、絶縁被膜が、酸化ケイ素膜と、電気絶縁性を有するダイヤモンドライクカーボン（以下、ＤＬＣと略称する。）膜と、を含むため、単層の酸化ケイ素膜や、単層のＤＬＣ膜によってコア材を覆う場合よりも、高い電気絶縁性を発現することができる。

前記絶縁被膜の最内層は、前記酸化ケイ素膜であってもよい。これにより、コア材を覆う酸化ケイ素膜の外側がさらにＤＬＣ膜によって覆われて、たとえばケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）の結合の間に炭素（Ｃ）が入り込んで電気的な欠陥を補うことができる。これにより、単層の酸化ケイ素膜や単層のＤＬＣ膜によってコア材を覆う場合よりもより高い電気絶縁性を発現することができる。

本発明の別の一態様は、前記フィラーを樹脂マトリックスに分散させた熱伝達部材であって、前記樹脂マトリックスは、シート状に成形され、前記フィラーは、前記樹脂マトリックスの厚さ方向に沿って配向され、配向方向に沿う長さが前記樹脂マトリックスの厚さ以上であり、熱伝導率が３［Ｗ／ｍＫ］以上であることを特徴とする熱伝達部材である。

この態様の熱伝達部材によれば、前記フィラーがシート状の樹脂マトリックスを厚さ方向に貫通することで、前記フィラーによって樹脂マトリックスを厚さ方向に貫通する多数の熱伝達経路が形成される。したがって、この態様の熱伝達部材によれば、前記フィラーによって、３［Ｗ／ｍＫ］以上の高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる。

本発明のさらに別の一態様は、前記フィラーを樹脂マトリックスに分散させた熱伝達部材であって、前記樹脂マトリックスは、前記フィラーとともに分散させた球状フィラーを含むシート状に成形され、前記フィラーおよび前記球状フィラーによって前記樹脂マトリックスを厚さ方向に貫通する複数の熱伝達経路が形成され、熱伝導率が３［Ｗ／ｍＫ］以上であることを特徴とする熱伝達部材である。

この態様の熱伝達部材によれば、複数の前記フィラーが複数の球状フィラーを介してシート状の樹脂マトリックスの厚さ方向に繋がることで、樹脂マトリックスを厚さ方向に貫通する多数の熱伝達経路が形成される。したがって、この態様の熱伝達部材によれば、前記フィラーおよび球状フィラーによって、３［Ｗ／ｍＫ］以上の高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる。

本発明によれば、高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる熱伝達部材と、その熱伝達部材用のフィラーを提供することができる。

本発明に係るフィラーの一実施形態を示す概略的な断面図。 本発明に係る熱伝達部材の実施形態１の一例を示す概略的な斜視図。 本発明に係る熱伝達部材の実施形態１の別の一例を示す概略的な斜視図。 実施形態１に係る熱伝達部材と他の熱伝達部材の絶縁破壊電圧の一例を示すグラフ。 熱伝達部材に含まれるフィラーの絶縁被膜が単層のＤＬＣ膜である場合のＤＬＣ膜厚と絶縁破壊電圧との関係を示すグラフ。 本発明の一実施形態に係るフィラーの絶縁被膜の一例を示す模式図。 本発明に係る熱伝達部材の実施形態２を示す概略的な断面図。 比較形態１の熱伝達部材を示す模式的な断面図。 比較形態２の熱伝達部材を示す模式的な断面図。 熱伝達部材の熱伝導率を測定する方法を示す概略図。 実施例１から実施例４の熱伝達部材のフィラー充填量と熱伝導率との関係を示すグラフ。 比較例１から比較例５の熱伝達部材のフィラー充填量と熱伝導率との関係を示すグラフ。

以下、図面を参照して本発明に係るフィラーの実施の形態と、本発明に係る熱伝達部材の実施の形態を説明する。

[熱伝達部材用フィラー]
図１は、本発明の一実施形態に係るフィラー１の概略的な断面図である。本実施形態のフィラー１は、たとえば電子部品と、その温度上昇を抑制するためのヒートシンクとの間に介装される熱伝達部材用のフィラーとして使用することができる。なお、フィラー１は、電子部品用の熱伝達部材に限定されず、高い熱伝導性と高い電気絶縁性の両立が要求される様々な用途の熱伝達部材に使用することができる。

フィラー１は、熱を伝達するコア材２と、このコア材２を被覆する絶縁被膜３とを備えている。コア材２は、熱伝導率が１５［Ｗ／ｍＫ］以上の無機材料または金属材料によって構成されている。絶縁被膜３は、酸化ケイ素膜３ａと、電気絶縁性を有するダイヤモンドライクカーボン膜３ｂとを含んでいる。このフィラー１は、絶縁破壊電圧が５００［Ｖ］以上である。以下の説明では、ダイヤモンドライクカーボンを「ＤＬＣ」と略称する。フィラー１の大きさは特に限定されないが、たとえば、長さ方向Ｌに垂直な断面の直径または最小幅が５ｍｍ以下である。

コア材２を構成する無機材料としては、たとえば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、結晶性シリカ、六方晶窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭素（グラファイト）、黒鉛、カーボンナノチューブ(CNT)、炭素繊維、窒化ホウ素ナノチューブ(BNNT)などを用いることができる。一方、コア材２を構成する金属材料としては、たとえば、銅、鉄、銀、アルミニウムなどを用いることができる。

フィラー１の熱伝導率を向上させる観点から、コア材２は、熱伝導率が５０［Ｗ／ｍＫ］以上であることが好ましく、熱伝導率が１００［Ｗ／ｍＫ］以上であることがより好ましい。コア材２の形状は、特に限定されないが、たとえば、板状、棒状、柱状、針状、繊維状などの形状を採用することができる。より具体的には、たとえば、金属材料からなる棒状または繊維状のコア材２は、金属板をワイヤーカットすることによって製造することができる。繊維状のコア材２としては、たとえば、直径が１０[μｍ]以上、長さが５０［μｍ］以上のワイヤーを使用することができる。

絶縁被膜３は、酸化ケイ素膜３ａと、電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとをそれぞれ一層ずつ含んでもよく、複数の酸化ケイ素膜３ａと、複数の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとを含んでもよい。絶縁被膜３が、複数の酸化ケイ素膜３ａと、複数のＤＬＣ膜３ｂとを含む場合、酸化ケイ素膜３ａとＤＬＣ膜３ｂとを交互に積層させることができる。絶縁被膜３の最内層は、電気絶縁性を向上させる観点から、酸化ケイ素膜３ａであることが好ましい。すなわち、絶縁被膜３が複数の皮膜を含む場合、原子番号が大きい皮膜を下層にすることが好ましい。

絶縁被膜３は、コア材２の表面に、たとえばプラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）によって材料を成膜することによって形成することができる。より具体的には、たとえば、プラズマＣＶＤによってコア材２の表面に酸化ケイ素膜３ａを成膜し、さらにその酸化ケイ素膜３ａの上にプラズマＣＶＤによって酸化ケイ素膜３ａの表面にＤＬＣ膜３ｂを成膜する。これにより、コア材２の表面を覆う酸化ケイ素膜３ａと、その酸化ケイ素膜３ａを覆うＤＬＣ膜３ｂとを有する絶縁被膜３を成膜することができる。なお、酸化ケイ素膜３ａは、一酸化ケイ素（ＳｉＯ）と二酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）の少なくとも一方からなっている。

絶縁被膜３の厚さは、フィラー１の絶縁破壊電圧を５００[Ｖ]以上にすることができる厚さであれば、特に限定されない。本実施形態において、絶縁被膜３の厚さは約５［μｍ］であり、酸化ケイ素膜３ａ（ＳｉＯ膜）の厚さが約３[μｍ]、その上に積層されたＤＬＣ膜３ｂの厚さが約２[μｍ]である。なお、絶縁被膜３の成膜方法は、前述のプラズマＣＶＤに限定されず、めっきなどの湿式法、スパッタ、または乾式法などを採用することができる。以上の構成を有する本実施形態のフィラー１の作用および効果は、以下に説明する熱伝達部材の構成、作用、効果とともに説明する。

[熱伝達部材：実施形態１]
図２は、本発明に係る熱伝達部材の実施形態１の一例を示す概略的な斜視図である。図３は、本発明に係る熱伝達部材の実施形態１の別の一例を示す概略的な斜視図である。熱伝達部材１０は、たとえば電子部品とヒートシンクとの間に介装される部材であり、高い熱伝導性と高い電気絶縁性が要求される。

熱伝達部材１０は、たとえば前述のフィラー１を樹脂マトリックス１１に分散させることによって製造される。樹脂マトリックス１１は、シート状に成形されている。また、フィラー１は、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿って配向され、配向方向に沿う長さが樹脂マトリックス１１の厚さｔ以上である。また、熱伝達部材１０は、熱伝導率が３［Ｗ／ｍ／Ｋ］以上である。

樹脂マトリックス１１は、たとえばアスカーＣ硬度が５以上の熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂によって構成されている。熱硬化性樹脂としては、たとえばシリコーン樹脂やウレタン樹脂などを用いることができる。なお、樹脂マトリックス１１は、熱可塑性樹脂を用いることも可能であるが、成形時にフィラー１にかかる応力を低減する観点から、熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。シート状の樹脂マトリックス１１の厚さは、特に限定されないが、たとえば、約１[ｍｍ]から約２[ｍｍ]程度、または、数[ｍｍ]から数十[ｍｍ]程度である。

図２に示す例において、フィラー１は、柱状、棒状、針状または繊維状であり、フィラー１の軸線方向、長さ方向、長手方向または延在方向が、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿って配向されている。すなわち、図２に示す例において、フィラー１の配向方向は、フィラー１の軸線方向、長さ方向、長手方向、または延在方向であり、このフィラー１の配向方向が樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿っている。

また、図３に示す例において、フィラー１は、矩形板状であり、フィラー１の長手方向または長辺方向および厚さ方向が、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔにたとえば垂直に交差し、フィラー１の短手方向または短辺方向が、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿って配向されている。すなわち、図３に示す例において、フィラー１の配向方向は、フィラー１の短手方向または短辺方向であり、このフィラー１の配向方向が樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿っている。

ここで、フィラー１の配向方向が樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに沿うとは、フィラー１の配向方向と樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔとのなす角度が、たとえば±４５°の範囲であることをいう。なお、フィラー１の配向方向と樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔとのなす角度は、可能な限り小さいことが好ましい。フィラー１は、たとえば、樹脂マトリックス１１を成形するための金型に植え込んだり、電場や磁場を発生させたりすることにより、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに配向させることができる。

また、熱伝達部材１０を厚さ方向Ｔから見た平面視で、単位面積当たりのフィラー１の占有率は、たとえば５０％以下であることが好ましい。また、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔにおいて、フィラー１の端部は、樹脂マトリックス１１の表面から突出してもよいし、樹脂マトリックス１１の表面に配置されていてもよい。なお、熱伝達部材１０は、フィラー１を配向させてから樹脂マトリックス１１を充填および硬化させて製造してもよいし、樹脂マトリックス１１を充填してからフィラー１を配向させ、その後、樹脂マトリックス１１を硬化させて製造してもよい。

以下、本実施形態の熱伝達部材１０およびこの熱伝達部材用のフィラー１の作用について説明する。

図４は、本実施形態の熱伝達部材１０の絶縁破壊電圧と、その他の熱伝達部材の絶縁破壊電圧を示すグラフである。図４のグラフの縦軸は、絶縁被膜の厚さが５[μｍ]のフィラーを用いた各熱伝達部材の絶縁破壊電圧（BDV：Brake Down Voltage）である。なお、絶縁破壊電圧は、熱伝達部材の厚さ方向Ｔの表裏に沿面放電を発生しないように電極を配置し、熱伝達部材の厚さ方向Ｔに電圧をかけることによって測定した。

左端の棒グラフは、厚さが５[μｍ]の単層のＳｉＯ膜を絶縁被膜とするフィラーを用いた熱伝達部材の絶縁破壊電圧が５３８[Ｖ]であることを示している。左から２番目の棒グラフは、絶縁被膜が電気絶縁性を有する単層のＤＬＣ膜であるフィラーを用いた熱伝達部材の絶縁破壊電圧が３０６[Ｖ]であることを示している。

中央の棒グラフは、上記の結果から予測される、本実施形態の熱伝達部材１０の絶縁破壊電圧の計算値である。本実施形態の熱伝達部材１０は、厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜と、その上に積層された厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を用いている。

左端の棒グラフに示すように、厚さが５[μｍ]の単層のＳｉＯ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧は、５３８[Ｖ]である。そのため、厚さが３[μｍ]の単層のＳｉＯ膜を絶縁被膜とするフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧の計算値は、（５３８[Ｖ]／５[μｍ]）×３[μｍ]＝３２２．８[Ｖ]である。

また、左から２番目の棒グラフから、厚さが５[μｍ]の単層の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧は、３０６[Ｖ]である。そのため、厚さが２[μｍ]の単層のＤＬＣ膜を絶縁被膜とするフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧の計算値は、（３０６[Ｖ]／５[μｍ]）×２[μｍ]＝１２２．４[Ｖ]である。

よって、厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜とその上に積層された厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を含む熱伝達部材１０の絶縁破壊電圧の計算値は、３２２．８[Ｖ]＋１２２．４[Ｖ]＝４４５．２[Ｖ]である。

なお、ＳｉＯ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧が、ＤＬＣ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧よりも高いのは、ガラス質であるＳｉＯの電気絶縁性がＤＬＣの電気絶縁性よりも高いためである。

これに対し、右から２番目の棒グラフに示すように、本発明の一実施形態に係る熱伝達部材１０の絶縁破壊電圧は、上記計算値より１．４倍以上も高い６４０[Ｖ]になっている。この実施形態に係る熱伝達部材１０は、厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂと、その上に積層された厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜とからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を含んでいる。

さらに、右端の棒グラフに示すように、本発明の別の一実施形態に係る熱伝達部材１０は、絶縁破壊電圧が上記計算値よりも３倍以上も高い１３６６[Ｖ]になっている。この実施形態に係る熱伝達部材１０は、厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜と、その上に積層された厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を含んでいる。

すなわち、本発明の一実施形態に係るフィラー１は、前述のように、熱を伝達するコア材２と、そのコア材２を被覆する絶縁被膜３とを備えている。そして、絶縁被膜３は、酸化ケイ素膜３ａと、電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとを有している。これにより、右端と右から２番目の棒グラフに示す本実施形態のフィラー１を含む熱伝達部材１０は、左端と左から２番目の棒グラフに示す単層のＳｉＯ膜や単層のＤＬＣ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材と比較して、高い絶縁破壊電圧すなわち電気絶縁性を示している。

さらに、中央の棒グラフは、前述のように、厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜と厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を含む熱伝達部材１０の絶縁破壊電圧の計算値である。この計算値は、厚さが約５[μｍ]単層のＳｉＯ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧と、厚さが約５[μｍ]の単層のＤＬＣ膜からなる絶縁被膜を有するフィラーを含む熱伝達部材の絶縁破壊電圧とから算出した計算値である。

この中央の棒グラフに示す計算値と比較して、右端と右から２番目の棒グラフに示すように、本実施形態のフィラー１を含む熱伝達部材１０は、より高い絶縁破壊電圧、すなわちより高い電気絶縁性を示している。本実施形態の熱伝達部材１０は、厚さが約３[μｍ]の酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜と、厚さが約２[μｍ]の電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとからなる絶縁被膜３を有するフィラー１を含んでいる。

さらに、右端の棒グラフに示す熱伝達部材１０は、絶縁被膜３の最内層がＳｉＯ膜すなわち酸化ケイ素膜３ａであり、その外側にＤＬＣ膜３ｂを有するフィラー１を含む。一方、右から２番目の棒グラフに示す熱伝達部材１０は、絶縁被膜３の最内層がＤＬＣ膜３ｂであり、その外側にＳｉＯ膜すなわち酸化ケイ素膜３ａを有するフィラー１を含む。右端の棒グラフに示す熱伝達部材１０は、右から２番目の棒グラフに示す熱伝達部材１０と比較して、２倍以上高い絶縁破壊電圧すなわち電気絶縁性を示している。

図５は、フィラーの絶縁被膜が単層のＤＬＣ膜である熱伝達部材のＤＬＣ膜厚と絶縁破壊電圧との関係を示すグラフである。図５の棒グラフは、左から、ＤＬＣ膜厚が５[μｍ]、１０[μｍ]、１５[μｍ]の場合における５０[Ｈｚ]の交流電圧に対する熱伝達部材の絶縁破壊電圧を示している。図５に示すように、フィラーの絶縁被膜が単層のＤＬＣ膜である場合には、ＤＬＣ膜厚を２倍、３倍に増加させても、熱伝達部材の絶縁破壊電圧は、２倍、３倍に増加することはない。

これに対し、本実施形態に係るフィラー１を含む熱伝達部材１０は、図４に示すように、フィラーの絶縁被膜が単層のＤＬＣ膜である場合と比較して、絶縁破壊電圧が２倍以上や３倍以上に増加している。

図６は、本実施形態に係るフィラー１の絶縁被膜３の模式図である。図６に示す例において、絶縁被膜３は、最内層が酸化ケイ素膜３ａであるＳｉＯ膜であり、その上にＤＬＣ膜３ｂが積層されている。ＳｉＯ膜は、Ｓｉ−Ｏ結合間が広く欠陥が生じやすいが、ＳｉＯ膜にＤＬＣ膜３ｂを積層させることで、Ｓｉ−Ｏ結合間にＣ原子が入り込み、電気的な欠陥を塞ぐように作用すると考えられる。したがって、酸化ケイ素膜３ａと、電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂとを含む絶縁被膜３において、最内層が酸化ケイ素膜３ａであることで、高い電気絶縁性を発現する。

以上説明したように、本実施形態のフィラー１によれば、１５［Ｗ／ｍＫ］以上の熱伝導率を有するコア材２による高い熱伝導性と、絶縁破壊電圧が５００［Ｖ］以上の絶縁被膜３による高い電気絶縁性を両立することができる。また、絶縁被膜３が、酸化ケイ素膜３ａと、電気絶縁性を有するＤＬＣ膜３ｂと、を含むため、単層の酸化ケイ素膜や、単層のＤＬＣ膜によってコア材２を覆う場合よりも、高い電気絶縁性を発現することができる。

また、絶縁被膜３の最内層が酸化ケイ素膜３ａである場合には、コア材２を覆う酸化ケイ素膜３ａの外側がさらにＤＬＣ膜３ｂによって覆われて、たとえばケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）の結合の間に炭素（Ｃ）が入り込んで電気的な欠陥を補うことができる。これにより、単層の酸化ケイ素膜や単層のＤＬＣ膜によってコア材２を覆う場合よりもより高い電気絶縁性を発現することができる。

また、上記フィラー１を含む本実施形態の熱伝達部材１０によれば、フィラー１がシート状の樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通することで、フィラー１によって樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する多数の熱伝達経路が形成される。したがって、本実施形態の熱伝達部材１０によれば、フィラー１によって、３［Ｗ／ｍＫ］以上の高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる。

[熱伝達部材：実施形態２]
次に、図１を援用し、図７から図９を参照して本発明の別の一実施形態に係る熱伝達部材１０Ａを説明する。図７は、本実施形態に係る熱伝達部材１０Ａの概略的な断面図である。

本実施形態の熱伝達部材１０Ａは、上述の実施形態に係るフィラー１を樹脂マトリックス１１に分散させたものである。この熱伝達部材１０Ａにおいて、樹脂マトリックス１１は、上述の実施形態に係るフィラー１とともに分散させた球状フィラー４を含むシート状に成形されている。これらのフィラー１および球状フィラー４によって樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する複数の熱伝達経路ＴＰが形成されている。本実施形態の熱伝達部材１０Ａは、上述の実施形態１に係る熱伝達部材１０と同様に、熱伝導率が３［Ｗ／ｍＫ］以上である。

樹脂マトリックス１１を構成する樹脂としては、上述の実施形態１に係る熱伝達部材１０と同様の樹脂を用いることができる。球状フィラー４としては、たとえば、酸化アルミニウム（アルミナ）、二酸化ケイ素（シリカ）、炭酸カルシウム、フッ化カルシウム、雲母（マイカ）、滑石（タルク）などを用いることができる。なお、フィラー１の充填量は、球状フィラー４の充填量よりも少量にすることができる。

以下、比較形態の熱伝達部材１０Ｘ，１０Ｙと対比に基づいて、本実施形態の熱伝達部材１０Ａの作用について説明する。

図８は、球状フィラー４のみを含む比較形態１の熱伝達部材１０Ｘの模式的な断面図である。球状フィラー４のみを含む比較形態１の熱伝達部材１０Ｘは、樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する熱伝達経路ＴＰを形成するには、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに並んだ球状フィラー４を互いに接触させる必要がある。そのため、樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する熱伝達経路ＴＰを形成するには、球状フィラー４の充填率を高くした高充填状態にする必要がある。

図９は、板状または針状のフィラーＦのみを含む比較形態２の熱伝達部材１０Ｙの模式的な断面図である。板状または針状のフィラーＦのみを含む比較形態２の熱伝達部材１０Ｙは、樹脂マトリックス１１の成形時に流動状態の樹脂材料によってフィラーＦが樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔとおおむね垂直な樹脂の流動方向に配向される。そのため、樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに並んだ板状または針状のフィラーＦ同士が接触しにくくなり、樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する熱伝達経路ＴＰを確保しにくくなる。

これに対し、図７に示す本実施形態の熱伝達部材１０Ａによれば、複数のフィラー１が複数の球状フィラー４を介してシート状の樹脂マトリックス１１の厚さ方向Ｔに繋がることで、樹脂マトリックス１１を厚さ方向Ｔに貫通する多数の熱伝達経路ＴＰが形成される。したがって、本実施形態の熱伝達部材１０Ａによれば、フィラー１および球状フィラー４の充填率を比較形態１および比較形態２の熱伝達部材１０Ｘ，１０Ｙよりも低下させた場合でも、フィラー１および球状フィラー４によって、３［Ｗ／ｍＫ］以上の高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる。

以上説明したように、前述の本発明の実施形態によれば、高い熱伝導性と高い電気絶縁性を両立することができる熱伝達部材１０，１０Ａと、その熱伝達部材用のフィラー１を提供することができる。

以上、図面を用いて本発明の実施の形態を詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。

[実施例]
実施例１から実施例４の熱伝達部材を、次の手順によって製造した。まず、直径がφ５０［ｍｍ］、厚さが７［ｍｍ］の円板状の樹脂マトリックスを成形するための金型のキャビティー内に、フィラーを配置して配向させた。フィラーは、成形後の樹脂マトリクスの厚さ方向に沿うように、一方向に沿って配向させた。次に、金型のキャビティーに、信越化学工業株式会社製の液状のシリコーン樹脂（型式KE-1871）を流し込み、１２０℃の熱風炉内で１時間、硬化処理を実施した。シリコーン樹脂の硬化後、常温まで冷却し、製造された熱伝達部材を金型から取り出す脱型を行って、実施例１から実施例４の熱伝達部材を得た。

また、比較例１から比較例５の熱伝達部材を、次の手順によって製造した。まず、前述のシリコーン樹脂にフィラーを添加および混合し、フィラーが分散されたシリコーン樹脂を、前述の金型に流し込み、１２０℃の熱風炉内で１時間、硬化処理を実施した。シリコーン樹脂の硬化後、常温まで冷却し、製造された熱伝達部材を金型から取り出す脱型を行って、比較例１から比較例５の熱伝達部材を得た。

以下の表１に、各実施例および比較例の熱伝達部材を構成するフィラーのコア材、密度、形状、および配向の有無、ならびに、それらの熱伝達部材を構成する樹脂マトリックスの樹脂およびその密度を示す。また、以下の表２に、各実施例および比較例の熱伝達部材を構成するフィラーと樹脂マトリックスの重量比および体積比、ならびに、それらの熱伝達部材の熱伝導率を示す。

表１に示すように、実施例１および実施例２の熱伝達部材に含まれるフィラーは、コア材が５［ｍｍ］×５［ｍｍ］×０．３［ｍｍ］の矩形の銅板または銅箔であり、樹脂マトリックスの厚さ方向に配向されている（配向：有）。また、実施例３および実施例４の熱伝達部材に含まれるフィラーは、コア材が５［ｍｍ］×５［ｍｍ］×３［ｍｍ］の矩形の六方晶窒化ホウ素板であり、樹脂マトリックスの厚さ方向に配向されている（配向：有）。一方、比較例１から比較例５の熱伝達部材に含まれるフィラーは、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の最大径が約４５［μｍ］の鱗片状の六方晶窒化ホウ素であり、樹脂マトリックス中に分散され、一方向に配向されていない（配向：無）。

表２に示すように、実施例１から実施例４の熱伝達部材において、樹脂マトリックスを構成する樹脂に対するフィラーの重量比および体積比は、実施例１、実施例２、実施例３、実施例４の順で増加している。同様に、比較例１から比較例５の熱伝達部材において、樹脂マトリックスを構成する樹脂に対するフィラーの重量比および体積比は、比較例１、比較例２、比較例３、比較例４、比較例５の順に増加している。実施例３および実施例４の熱伝達部材のフィラーと樹脂の重量比および体積比は、それぞれ、比較例１および比較例４の熱伝達部材のフィラーと樹脂の重量比および体積比に等しい。

次に、実施例１から実施例４および比較例１から比較例５の熱伝達部材の熱伝導率を測定した。各熱伝達部材の熱伝導率の測定結果を上記の表２に示す。なお、熱伝達部材の熱伝導率は、以下の測定方法によって測定した。

図１０は、熱伝達部材の熱伝導率を測定する方法を示す概略図である。まず、一対の銅製の治具Ｚ１，Ｚ２の間に、測定用の放熱グリスＧを介して熱伝達部材を挟持し、１００［Ｎ］の力Ｆを加えて加圧した。この状態で、一方の治具Ｚ１の熱伝達部材と反対側の端部をヒータＨによって加熱し、他方の治具Ｚ２の熱伝達部材と反対側の端部を冷却水ＣＷによって冷却した。ヒータＨの制御温度は約６０［℃］であり、冷却水ＣＷの温度は約１５［℃］であり、測定時の熱伝達部材の温度は約３５［℃］から約４０［℃］であった。

また、一方の治具Ｚ１のヒータＨによって加熱された端部から熱伝達部材へ向けて、複数の測定点ＴＣ１〜ＴＣ４において、治具の温度を測定した。また、他方の治具Ｚ２の熱伝達部材から冷却水ＣＷによって冷却された端部へ向けて、複数の測定点ＴＣ５〜ＴＣ８において、治具Ｚ２の温度を測定した。

そして、以下の式（１）により、治具Ｚ１，Ｚ２の測定温度から測定時の熱流束を算出した。

上記式（１）において、ｑは熱流束［Ｗ／ｍ^２］、λ_cuは銅の熱伝導率（＝４００［Ｗ／ｍ／Ｋ］）、ｄＴｃ／ｄｘは治具の測定点の温度勾配［Ｋ］、ｘは熱伝達部材から測定点ＴＣまでの距離である。

また、以下の式（２）により、熱伝達部材の上下の表面温度Ｔｈ，Ｔｃを算出した。

また、以下の式（３）により、熱伝達部材の熱抵抗Ｒ［Ｋ／Ｗ］を算出した。

上記式（３）において、Ａは面積（＝３．１４×１０^−４［ｍｍ^２］）である。

そして、以下の式（４）により、熱伝達部材の熱伝導率λ［Ｗ／ｍ／Ｋ］を算出した。

上記式（４）において、ｔは熱伝達部材の厚み［ｍｍ］である。

図１１は、実施例１から実施例４の熱伝達部材のフィラー充填量[ｖｏｌ％]と熱伝導率[Ｗ／ｍ／Ｋ]との関係を示すグラフである。なお、図１１において、点Ｅ１およびＥ２は、それぞれフィラーのコア材が銅（Ｃｕ）である実施例１および実施例２の熱伝達部材を示し、点Ｅ３およびＥ４は、それぞれフィラーのコア材が窒化ホウ素（ＢＮ）である実施例３および実施例４の熱伝達部材を示している。

図１１および表２に示すように、実施例１および実施例２の熱伝達部材において、フィラーの充填率を増加させることで、熱伝導率が直線的に向上した。同様に、実施例３および実施例４の熱伝達部材においても、フィラーの充填率を増加させることで、熱伝導率が直線的に向上した。

図１２は、比較例１から比較例５の熱伝達部材のフィラー充填量[ｖｏｌ％]と熱伝導率［Ｗ／ｍ／Ｋ］との関係を示すグラフである。なお、図１２において、点Ｃ１からＣ５は、それぞれ比較例１から比較例５の熱伝達部材を示している。図１２および表２に示すように、比較例１から比較例５の熱伝達部材では、フィラーの充填率を増加させても、実施例１から実施例４のような直線的な熱伝導率の向上は見られなかった。

以上の結果から、実施例１から実施例４の熱伝達部材は、フィラーの充填率を抑制しても、高い熱伝導性を有することが確認された。

次に、実施例５の熱伝達部材を、次の手順によって製造した。まず、前述のシリコーン樹脂にフィラーと球状フィラーを添加し、株式会社シンキー製の自公転ミキサーを用いて約２分間にわたって撹拌した。ここで、フィラーのコア材としては、直径が約φ１１[μｍ]で長さが約５０[μｍ]の三菱樹脂株式会社製の炭素繊維、Ｋ２２３ＨＭを用いた。また、球状フィラーとしては、粒径が約１０[μｍ]の株式会社アドマテックス製のアルミナフィラー、ＡＯ−５０９を用いた。

その後、フィラーおよび球状フィラーが分散されたシリコーン樹脂を、前述の金型に流し込み、１２０℃の熱風炉内で１時間、硬化処理を実施した。シリコーン樹脂の硬化後、常温まで冷却し、製造された熱伝達部材を金型から取り出す脱型を行って、実施例５の熱伝達部材を得た。次に、比較例６の熱伝達部材を、前述のシリコーン樹脂にフィラーを添加せず、球状フィラーのみを添加し、それ以外は、実施例５の熱伝達部材と同様に製造した。その後、前述の熱伝導率の測定方法により、実施例５の熱伝達部材と比較例６の熱伝達部材の熱伝導率を測定した。

以下の表３に、実施例５および比較例６の熱伝達部材を構成するフィラーのコア材、密度、および形状、ならびに、球状フィラーの材質および密度、ならびに、それらの熱伝達部材を構成する樹脂マトリックスの樹脂およびその密度を示す。また、以下の表４に、実施例５および比較例６の熱伝達部材を構成するフィラー、球状フィラー、および樹脂マトリックスの重量比と体積比、ならびに、それらの熱伝達部材の熱伝導率を示す。

以上の結果から、実施例５の熱伝達部材は、比較例６の熱伝達部材と比較して、フィラーおよび球状フィラーの充填率を抑制しても、高い熱伝導性を有することが確認された。

１ フィラー
２ コア材
３ 絶縁被膜
３ａ 酸化ケイ素膜
３ｂ ＤＬＣ膜（ダイヤモンドライクカーボン膜）
４ 球状フィラー
１１ 樹脂マトリックス
１０ 熱伝達部材
１０Ａ 熱伝達部材
Ｔ 厚さ方向
ｔ 厚さ
ＴＰ 熱伝達経路

Claims (4)

1. 熱を伝達するコア材と、該コア材を被覆する絶縁被膜とを備えた熱伝達部材用フィラーであって、
   前記コア材は、熱伝導率が１５［Ｗ／ｍＫ］以上の無機材料または金属材料によって構成され、
   前記絶縁被膜は、酸化ケイ素膜と、電気絶縁性を有するダイヤモンドライクカーボン膜とを含み、
   絶縁破壊電圧が５００［Ｖ］以上であることを特徴とするフィラー。
2. 前記絶縁被膜の最内層は、前記酸化ケイ素膜であることを特徴とする請求項１に記載のフィラー。
3. 請求項１または請求項２に記載のフィラーを樹脂マトリックスに分散させた熱伝達部材であって、
   前記樹脂マトリックスは、シート状に成形され、
   前記フィラーは、前記樹脂マトリックスの厚さ方向に沿って配向され、配向方向に沿う長さが前記樹脂マトリックスの厚さ以上であり、
   熱伝導率が３［Ｗ／ｍＫ］以上であることを特徴とする熱伝達部材。
4. 請求項１または請求項２に記載のフィラーを樹脂マトリックスに分散させた熱伝達部材であって、
   前記樹脂マトリックスは、前記フィラーとともに分散させた球状フィラーを含むシート状に成形され、
   前記フィラーおよび前記球状フィラーによって前記樹脂マトリックスを厚さ方向に貫通する複数の熱伝達経路が形成され、
   熱伝導率が３［Ｗ／ｍＫ］以上であることを特徴とする熱伝達部材。

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