JP6831462B2 - バイポーラ型のリチウムイオン二次電池、ならびにそれを含む電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 - Google Patents
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Description
上記した一般的な説明および下記の詳細な説明は一例であることが理解されるはずであると共に、それらの説明は特許請求の範囲に記載されている本技術のさらなる説明を提供するために用いられる。
1.二次電池
1−1.構成
1−2.動作
1−3.製造方法
1−4.作用および効果
2.変形例
3.二次電池の用途
3−1.電池パック(単電池)
3−2.電池パック(組電池)
3−3.電動車両
3−4.電力貯蔵システム
3−5.電動工具
本技術の一実施形態の二次電池に関して説明する。
まず、二次電池の構成に関して説明する。図1は、二次電池の断面構成を表している。
正極10は、正極集電体11と、その正極集電体11の上に設けられた第1正極活物質層12とを含んでいる。すなわち、第1正極活物質層12は、正極集電体11の一面に設けられている。
正極集電体11は、例えば、導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。導電性材料の種類は、特に限定されないが、例えば、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの金属材料である。この正極集電体11は、単層でもよいし、多層でもよい。
第1正極活物質層12は、正極活物質として、リチウムを吸蔵および放出することが可能である正極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。ただし、第1正極活物質層12は、さらに、正極結着剤および正極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
正極材料は、例えば、リチウム含有化合物である。高いエネルギー密度が得られるからである。リチウム含有化合物の種類は、特に限定されないが、例えば、リチウム含有複合酸化物およびリチウム含有リン酸化合物などである。
(M11は、コバルト(Co)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。a〜eは、0.8≦a≦1.2、0<b<0.5、0≦c≦0.5、(b+c)<1、−0.1≦d≦0.2および0≦e≦0.1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、aは完全放電状態の値である。)
(M12は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。a〜dは、0.8≦a≦1.2、0.005≦b≦0.5、−0.1≦c≦0.2および0≦d≦0.1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、aは完全放電状態の値である。)
(M13は、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。a〜dは、0.8≦a≦1.2、0≦b<0.5、−0.1≦c≦0.2および0≦d≦0.1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、aは完全放電状態の値である。)
(M14は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。a〜dは、0.9≦a≦1.1、0≦b≦0.6、3.7≦c≦4.1および0≦d≦0.1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、aは完全放電状態の値である。)
(M15は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)のうちの少なくとも1種である。aは、0.9≦a≦1.1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、aは完全放電状態の値である。)
(xは、0≦x≦1を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、xは完全放電状態の値である。)
また、正極材料は、例えば、酸化物、二硫化物、カルコゲン化物および導電性高分子などである。酸化物は、例えば、酸化チタン、酸化バナジウムおよび二酸化マンガンなどである。二硫化物は、例えば、二硫化チタンおよび硫化モリブデンなどである。カルコゲン化物は、例えば、セレン化ニオブなどである。導電性高分子は、例えば、硫黄、ポリアニリンおよびポリチオフェンなどである。
正極結着剤は、例えば、合成ゴムおよび高分子化合物などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。合成ゴムは、例えば、スチレンブタジエン系ゴム、フッ素系ゴムおよびエチレンプロピレンジエンなどである。高分子化合物は、例えば、ポリフッ化ビニリデンおよびポリイミドなどである。
正極導電剤は、例えば、炭素材料などの導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。この炭素材料は、例えば、黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラックおよびケッチェンブラックなどである。ただし、正極導電剤は、導電性材料であれば、金属材料および導電性高分子などでもよい。
負極20は、負極集電体21と、その負極集電体21の上に設けられた第1負極活物質層22とを含んでいる。すなわち、第1負極活物質層22は、負極集電体21の一面に設けられている。ただし、第1負極活物質層22は、正極10(第1正極活物質層12)に対向するように配置されている。
負極集電体21は、例えば、導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。導電性材料の種類は、特に限定されないが、例えば、銅、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの金属材料である。この負極集電体21は、単層でもよいし、多層でもよい。
第1負極活物質層22は、負極活物質として、リチウムを吸蔵および放出することが可能である負極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。ただし、第1負極活物質層22は、さらに、負極結着剤および負極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
負極材料は、チタン含有化合物を含んでいる。チタン含有化合物は後述する炭素材料などと比較して電気化学的に安定(低反応性)であるため、負極20の反応性に起因する電解液の分解反応が抑制されるからである。チタン含有化合物の種類は、特に限定されないが、例えば、チタン酸化物、リチウムチタン複合酸化物および水素チタン化合物などである。
(wは、1.85≦w≦2.15を満たす。)
(M1は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)およびストロンチウム(Sr)のうちの少なくとも1種である。xは、0≦x≦1/3を満たす。)
(M2は、アルミニウム(Al)、スカンジウム(Sc)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ゲルマニウム(Ga)およびイットリウム(Y)のうちの少なくとも1種である。yは、0≦y≦1/3を満たす。)
(M3は、バナジウム(V)、ジルコニウム(Zr)およびニオブ(Nb)のうちの少なくとも1種である。zは、0≦z≦2/3を満たす。)
なお、負極材料は、上記したチタン含有化合物と共に、他の負極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。他の負極材料の種類は、特に限定されないが、例えば、炭素材料および金属系材料などである。
炭素材料は、炭素を構成元素として含む材料の総称である。リチウムの吸蔵時およびリチウムの放出時において炭素材料の結晶構造は変化しにくいため、高いエネルギー密度が安定に得られるからである。また、炭素材料は負極導電剤としても機能するため、負極活物質層22Bの導電性が向上するからである。
金属系材料は、金属元素および半金属元素のうちのいずれか1種類または2種類以上を構成元素として含む材料の総称である。高いエネルギー密度が得られるからである。ただし、上記したチタン含有化合物は、ここで説明する金属系材料から除かれる。
負極結着剤に関する詳細は、例えば、上記した正極結着剤に関する詳細と同様である。また、負極導電剤に関する詳細は、例えば、上記した負極導電剤に関する詳細と同様である。
中間電極30は、中間集電体31と、その中間集電体31の上に設けられた第2負極活物質層32および第2正極活物質層33とを含んでいる。すなわち、第2負極活物質層32は、中間集電体31の一面に設けられていると共に、第2正極活物質層33は、中間集電体31の他面に設けられている。
中間集電体31は、例えば、導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。導電性材料の種類は、特に限定されないが、例えば、正極集電体11の形成材料と同様でもよいし、負極集電体21の形成材料と同様でもよい。この中間集電体31は、単層でもよいし、多層でもよい。
第2負極活物質層32は、上記した第1負極活物質層22と同様の構成を有している。すなわち、第2負極活物質層32は、負極活物質としてリチウムを吸蔵および放出することが可能である負極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでおり、さらに、負極結着剤および負極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。この負極材料は、チタン含有化合物を含んでいる。
第2正極活物質層33は、上記した第1正極活物質層12と同様の構成を有している。すなわち、第2正極活物質層33は、正極活物質としてリチウムを吸蔵および放出することが可能である正極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでおり、さらに、正極結着剤および正極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
セパレータ40は、上記したように、正極10と中間電極30との間に介在しており、その正極10と中間電極30との接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させる。また、セパレータ40は、上記したように、負極20と中間電極30との間に介在しており、その負極20と中間電極30との接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させる。
電解液は、溶媒のうちのいずれか1種類または2種類以上と、電解質塩のうちのいずれか1種類または2種類以上とを含んでいる。すなわち、電解液は、1種類の溶媒と1種類の電解質塩とを含んでいてもよいし、1種類の溶媒と2種類以上の電解質塩とを含んでいてもよいし、2種類以上の溶媒と1種類の電解質塩とを含んでいてもよいし、2種類以上の溶媒と2種類以上の電解質塩とを含んでいてもよい。ただし、電解液は、さらに、添加剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
溶媒は、例えば、非水溶媒(有機溶剤)などのうちのいずれか1種類または2種類以上である。非水溶媒を含む電解液は、いわゆる非水電解液である。
電解質塩は、例えば、リチウム塩などのうちのいずれか1種類または2種類以上である。ただし、電解質塩は、例えば、リチウム塩以外の塩を含んでいてもよい。リチウム塩以外の塩とは、例えば、リチウム以外の軽金属の塩などである。
(mおよびnのそれぞれは、1以上の整数である。)
(p、qおよびrのそれぞれは、1以上の整数である。)
溶媒に対する電解質塩の含有量(以下、単に「電解質塩の含有量」と呼称する。)は、十分に大きくなるように設定されている。具体的には、電解質塩の含有量は、電解質塩の分子数が溶媒の分子数以上となるように設定されている。
電解質塩の含有量が上記した適正な含有量となるように設定されていれば、電解液の組成は特に限定されない。
なお、二次電池は、上記以外の他の構成要素のうちのいずれか1種類または2種類以上を備えていてもよい。他の構成要素は、例えば、正極10(正極集電体11)に接続される正極リードおよび負極20(負極集電体21)に接続される負極リードの他、正極10、負極20、中間電極30およびセパレータ40などを収納する収納部材(または外装部材)などである。
次に、二次電池の動作に関して説明する。この二次電池は、例えば、以下のように動作する。
次に、二次電池の製造方法に関して説明する。この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
正極10を作製する場合には、最初に、正極活物質と、必要に応じて正極結着剤および正極導電剤などとを混合することにより、正極合剤とする。続いて、有機溶剤などの溶媒に正極合剤を投入したのち、その溶媒を撹拌することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製する。最後に、正極集電体11の片面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、第1正極活物質層12を形成する。こののち、必要に応じて、ロールプレス機などを用いて第1正極活物質層12を圧縮成型してもよい。この場合には、第1正極活物質層12を加熱してもよいし、圧縮成型を複数回繰り返してもよい。
負極20を作製する場合には、上記した正極10の作製手順と同様の手順により、負極集電体21の片面に第1負極活物質層22を形成する。すなわち、負極活物質と、負正極結着剤および負極導電剤などとを混合することにより、負極合剤としたのち、有機溶剤などの溶媒に負極合剤を投入することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製する。続いて、負極集電体21の片面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、第1負極活物質層22を形成する。
中間電極30を作製する場合には、上記した負極20の作製手順と同様の手順により、中間集電体31の一面に第2負極活物質層32を形成すると共に、上記した正極10の作製手順と同様の手順により、中間集電体32の他面に第2正極活物質層33を形成する。
電解液を調製する場合には、溶媒に電解質塩を加えたのち、その溶媒を撹拌する。この場合には、上記したように、電解質塩の分子数が溶媒の分子数以上となるように、電解質塩の含有量を調整する。
二次電池を組み立てる場合には、電解液が含浸されたセパレータ40を介して正極10、負極20および中間電極30を互いに積層させる。この場合には、正極10と中間電極30との間にセパレータ30を挿入すると共に、負極20と中間電極30との間にセパレータ30を挿入する。
この二次電池によれば、負極20および中間電極30のそれぞれがチタン含有化合物を含んでいるバイポーラ型の二次電池において、電解液では電解質塩の分子数が溶媒の分子数以上となるように電解質塩の含有量が設定されている。この場合には、上記したように、電解液の耐電圧性が向上するため、その電解液がバイポーラ型の二次電池に用いられても、充放電時において電解液が分解しにくくなる。よって、優れた電池特性を得ることができる。
本技術の二次電池構成は、適宜、変更可能である。
図1では、正極10と負極20との間に1個の中間電極30が配置されている。
図1では、液状の電解質である電解液を用いた。
次に、上記した二次電池の適用例に関して説明する。
図3は、単電池を用いた電池パックの斜視構成を表している。図4は、図3に示した電池パックのブロック構成を表している。なお、図3では、電池パックが分解された状態を示している。
図5は、組電池を用いた電池パックのブロック構成を表している。
図6は、電動車両の一例であるハイブリッド自動車のブロック構成を表している。
図7は、電力貯蔵システムのブロック構成を表している。
図8は、電動工具のブロック構成を表している。
以下で説明する手順により、図1に示したバイポーラ型の二次電池(リチウムイオン二次電池)を作製すると共に、その二次電池の電池特性を評価した。
正極10を作製する場合には、最初に、正極活物質(リチウム含有リン酸化合物であるLiFePO4 )90質量部と、正極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)5質量部と、正極導電剤(カーボンブラック)5質量部とを混合することにより、正極合剤とした。続いて、有機溶剤(N−メチル−2−ピロリドン)に正極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製した。続いて、コーティング装置を用いて正極集電体11(アルミニウム箔,厚さ=15μm)の片面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、第1正極活物質層12を形成した。最後に、ロールプレス機を用いて第1正極活物質層12を圧縮成型した。
二次電池の電池特性を評価するために、その二次電池の初回充放電特性を調べると共に、電解液の物性を評価するために、その電解液の導電性を調べたところ、表1に示した結果が得られた。
表1に示したように、電解質塩の分子数N1が溶媒の分子数N2未満となるように電解質塩の含有量が設定されている低濃度の電解液を用いた場合(実験例4)には、電解液の耐電圧性が不足しているため、二次電池を充電させることはできたが、その二次電池を充電後に放電させることはできなかった。
(1)
正極集電体と、前記正極集電体の上に設けられた第1正極活物質層と、を含む正極と、
負極集電体と、前記第1正極活物質層に対向するように前記負極集電体の上に設けられると共にチタン含有化合物を含有する第1負極活物質層と、を含む負極と、
前記正極と前記負極との間に配置され、中間集電体と、前記第1正極活物質層に対向するように前記中間集電体の上に設けられると共に前記チタン含有化合物を含有する第2負極活物質層と、前記第1負極活物質層に対向するように前記中間集電体の上に設けられた第2正極活物質層と、を含む中間電極と、
溶媒および電解質塩を含むと共に、前記電解質塩の分子数が前記溶媒の分子数以上である電解液と
を備えた、二次電池。
(2)
前記溶媒に対する前記電解質塩の含有量は、2mol/kg以上である、
上記(1)に記載の二次電池。
(3)
前記溶媒に対する前記電解質塩の含有量は、3mol/kg以上である、
上記(2)に記載の二次電池。
(4)
前記溶媒は炭酸プロピレンを含むと共に前記電解質塩は四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )を含み、
または、前記溶媒は炭酸プロピレンを含むと共に前記電解質塩は六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 )を含み、
または、前記溶媒はアセトニトリルを含むと共に前記電解質塩はビス(フルオロスルホニル)アミドリチウム(LiN(SO2 F)2 )を含む、
上記(1)ないし(3)のいずれかに記載の二次電池。
(5)
前記チタン含有化合物は、下記の式(1)で表されるチタン酸化物および下記の式(2)、式(3)および式(4)のそれぞれで表されるリチウムチタン複合酸化物のうちの少なくとも1種を含む、
上記(1)ないし(4)のいずれかに記載の二次電池。
TiOw ・・・(1)
(wは、1.85≦w≦2.15を満たす。)
Li[Lix M1(1-3x)/2Ti(3+x)/2 ]O4 ・・・(2)
(M1は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)およびストロンチウム(Sr)のうちの少なくとも1種である。xは、0≦x≦1/3を満たす。)
Li[Liy M21-3yTi1+2y]O4 ・・・(3)
(M2は、アルミニウム(Al)、スカンジウム(Sc)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ゲルマニウム(Ga)およびイットリウム(Y)のうちの少なくとも1種である。yは、0≦y≦1/3を満たす。)
Li[Li1/3 M3z Ti(5/3)-z ]O4 ・・・(4)
(M3は、バナジウム(V)、ジルコニウム(Zr)およびニオブ(Nb)のうちの少なくとも1種である。zは、0≦z≦2/3を満たす。)
(6)
リチウムイオン二次電池である、
上記(1)ないし(5)のいずれかに記載の二次電池。
(7)
上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池の動作を制御する制御部と、
前記制御部の指示に応じて前記二次電池の動作を切り換えるスイッチ部と
を備えた、電池パック。
(8)
上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
前記駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記二次電池の動作を制御する制御部と
を備えた、電動車両。
(9)
上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から電力を供給される1または2以上の電気機器と、
前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備えた、電力貯蔵システム。
(10)
上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から電力を供給される可動部と
を備えた、電動工具。
(11)
上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の二次電池を電力供給源として備えた、電子機器。
Claims (6)
- 正極集電体と、前記正極集電体の上に設けられると共にLiFePO 4 を含有する第1正極活物質層と、を含む正極と、
負極集電体と、前記第1正極活物質層に対向するように前記負極集電体の上に設けられると共にLi 4 Ti 5 O 12 を含有する第1負極活物質層と、を含む負極と、
前記正極と前記負極との間に配置され、中間集電体と、前記第1正極活物質層に対向するように前記中間集電体の上に設けられると共に前記Li 4 Ti 5 O 12 を含有する第2負極活物質層と、前記第1負極活物質層に対向するように前記中間集電体の上に設けられると共に前記LiFePO 4 を含有する第2正極活物質層と、を含む中間電極と、
溶媒および電解質塩を含む電解液と
を備え、
前記溶媒に対する前記電解質塩の含有量は、4mol/kg以上5mol/kg以下であり、
前記溶媒は炭酸プロピレンを含むと共に前記電解質塩は四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF 4 )を含み、
または、前記溶媒は炭酸プロピレンを含むと共に前記電解質塩は六フッ化リン酸リチウム(LiPF 6 )を含み、
または、前記溶媒はアセトニトリルを含むと共に前記電解質塩はビス(フルオロスルホニル)アミドリチウム(LiN(SO 2 F) 2 )を含む、
リチウムイオン二次電池。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池と、
前記リチウムイオン二次電池の動作を制御する制御部と、
前記制御部の指示に応じて前記リチウムイオン二次電池の動作を切り換えるスイッチ部と
を備えた、電池パック。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池と、
前記リチウムイオン二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
前記駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記リチウムイオン二次電池の動作を制御する制御部と
を備えた、電動車両。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池と、
前記リチウムイオン二次電池から電力を供給される1または2以上の電気機器と、
前記リチウムイオン二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備えた、電力貯蔵システム。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池と、
前記リチウムイオン二次電池から電力を供給される可動部と
を備えた、電動工具。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池を電力供給源として備えた、電子機器。
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