JP6720053B2 - 窒化ケイ素焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素焼結体の製造方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JP6720053B2 JP6720053B2 JP2016216124A JP2016216124A JP6720053B2 JP 6720053 B2 JP6720053 B2 JP 6720053B2 JP 2016216124 A JP2016216124 A JP 2016216124A JP 2016216124 A JP2016216124 A JP 2016216124A JP 6720053 B2 JP6720053 B2 JP 6720053B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- powder
- calcination
- silicon nitride
- sintered body
- sintering aid
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 229910052581 Si3N4 Inorganic materials 0.000 title claims description 118
- HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N silicon nitride Chemical compound N12[Si]34N5[Si]62N3[Si]51N64 HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims description 118
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims description 44
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 43
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 193
- 238000001354 calcination Methods 0.000 claims description 152
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims description 73
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 70
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 52
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 claims description 40
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 31
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 31
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 30
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims description 30
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 30
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 30
- 238000000465 moulding Methods 0.000 claims description 28
- 238000010304 firing Methods 0.000 claims description 25
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 claims description 21
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 claims description 21
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 claims description 12
- 229910001404 rare earth metal oxide Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000000395 magnesium oxide Substances 0.000 description 24
- CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N magnesium oxide Inorganic materials [Mg]=O CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 24
- AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N magnesium;oxygen(2-) Chemical compound [O-2].[Mg+2] AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 24
- YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N Toluene Chemical compound CC1=CC=CC=C1 YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 15
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 13
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 13
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 10
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 9
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 7
- 239000002270 dispersing agent Substances 0.000 description 7
- 239000002002 slurry Substances 0.000 description 7
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 6
- 238000005261 decarburization Methods 0.000 description 5
- 239000000463 material Substances 0.000 description 5
- 239000000758 substrate Substances 0.000 description 5
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 5
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 4
- PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M copper(1+);methylsulfanylmethane;bromide Chemical compound Br[Cu].CSC PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- 239000012046 mixed solvent Substances 0.000 description 4
- 238000005121 nitriding Methods 0.000 description 4
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 description 3
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052692 Dysprosium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052691 Erbium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052689 Holmium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052777 Praseodymium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052769 Ytterbium Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000006230 acetylene black Substances 0.000 description 3
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 3
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 3
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 3
- 238000013329 compounding Methods 0.000 description 3
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000010949 copper Substances 0.000 description 3
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 3
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 3
- 238000007606 doctor blade method Methods 0.000 description 3
- 229910052746 lanthanum Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 description 3
- 239000003960 organic solvent Substances 0.000 description 3
- 238000010298 pulverizing process Methods 0.000 description 3
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000007088 Archimedes method Methods 0.000 description 2
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 2
- ZFMQKOWCDKKBIF-UHFFFAOYSA-N bis(3,5-difluorophenyl)phosphane Chemical compound FC1=CC(F)=CC(PC=2C=C(F)C=C(F)C=2)=C1 ZFMQKOWCDKKBIF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910001882 dioxygen Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 description 2
- 239000004014 plasticizer Substances 0.000 description 2
- 229920002037 poly(vinyl butyral) polymer Polymers 0.000 description 2
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 2
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 2
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 2
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 2
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 2
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 2
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 description 2
- JOYRKODLDBILNP-UHFFFAOYSA-N Ethyl urethane Chemical compound CCOC(N)=O JOYRKODLDBILNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004677 Nylon Substances 0.000 description 1
- OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N Phosphorus Chemical compound [P] OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 1
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 1
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001412 amines Chemical class 0.000 description 1
- QVQLCTNNEUAWMS-UHFFFAOYSA-N barium oxide Chemical compound [Ba]=O QVQLCTNNEUAWMS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000011324 bead Substances 0.000 description 1
- 238000005452 bending Methods 0.000 description 1
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 1
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 239000011362 coarse particle Substances 0.000 description 1
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 1
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 1
- 238000007723 die pressing method Methods 0.000 description 1
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 1
- 229940079593 drug Drugs 0.000 description 1
- 238000007580 dry-mixing Methods 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 1
- 239000010419 fine particle Substances 0.000 description 1
- 239000006232 furnace black Substances 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 1
- 230000017525 heat dissipation Effects 0.000 description 1
- 230000020169 heat generation Effects 0.000 description 1
- 150000003949 imides Chemical class 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 230000007257 malfunction Effects 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 229920001778 nylon Polymers 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- SIWVEOZUMHYXCS-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoyttriooxy)yttrium Chemical compound O=[Y]O[Y]=O SIWVEOZUMHYXCS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- UFQXGXDIJMBKTC-UHFFFAOYSA-N oxostrontium Chemical group [Sr]=O UFQXGXDIJMBKTC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RVTZCBVAJQQJTK-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);zirconium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[Zr+4] RVTZCBVAJQQJTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052698 phosphorus Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011574 phosphorus Substances 0.000 description 1
- 238000013001 point bending Methods 0.000 description 1
- 238000000634 powder X-ray diffraction Methods 0.000 description 1
- 239000002243 precursor Substances 0.000 description 1
- 238000004445 quantitative analysis Methods 0.000 description 1
- -1 rare earth compound Chemical class 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- GCLGEJMYGQKIIW-UHFFFAOYSA-H sodium hexametaphosphate Chemical compound [Na]OP1(=O)OP(=O)(O[Na])OP(=O)(O[Na])OP(=O)(O[Na])OP(=O)(O[Na])OP(=O)(O[Na])O1 GCLGEJMYGQKIIW-UHFFFAOYSA-H 0.000 description 1
- 235000019982 sodium hexametaphosphate Nutrition 0.000 description 1
- 230000007847 structural defect Effects 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 238000006467 substitution reaction Methods 0.000 description 1
- 239000013589 supplement Substances 0.000 description 1
- 239000004094 surface-active agent Substances 0.000 description 1
- 239000001577 tetrasodium phosphonato phosphate Substances 0.000 description 1
- 238000005979 thermal decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000008646 thermal stress Effects 0.000 description 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001928 zirconium oxide Inorganic materials 0.000 description 1
Images
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Description
所定の組成比の窒化ケイ素粉末及び焼結助剤粉末に対して、所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末を焼成させないように、非酸化性雰囲気中で前記混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、
前記第1仮焼粉末から炭素を除去するように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で前記第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、
前記第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、
非酸化性雰囲気中で前記成形体を焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、を含むことを特徴とする。
窒化ケイ素粉末に対して所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末を焼成させないように、非酸化性雰囲気中で前記混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、
前記第1仮焼粉末から炭素を除去するように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で前記第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、
前記第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、
非酸化性雰囲気中で前記成形体を焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、を含むことを特徴とする。
本発明の第1実施形態に係る窒化ケイ素焼結体の製造方法は、図1に示すように、所定の配合比の窒化ケイ素(Si3N4)粉末及び焼結助剤粉末(又は窒化ケイ素粉末単体)に対して、所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末を焼成又は溶解させないように、非酸化性雰囲気中で混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、第1仮焼粉末から炭素を除去するとともに第1仮焼粉末を焼成又は溶解させないように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、非酸化性雰囲気中で成形体を(高圧下で)焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、を含む。以下、各工程について詳細に説明する。
混合工程では、窒化ケイ素(Si3N4)粉末、焼結助剤粉末及び炭素粉末を混合して、混合粉末を得る。なお、焼結助剤粉末を省略して、窒化ケイ素粉末及び炭素粉末のみを混合して混合粉末を得てもよい。混合工程において、原料粉末である窒化ケイ素粉末及び炭素粉末を容器に適量混ぜ入れて、羽根のついた撹拌機で均一に撹拌させる。次いで、撹拌した原料粉末を振動ミルに移して、焼結助剤を加えて混合することにより、混合粉末を得られる。この段階では、溶剤等を入れることのない乾式混合が選択される。
第1仮焼工程では、混合工程で得られた混合粉末を仮焼して、第1仮焼粉末を得る。まず、工程(1)で準備した混合粉末をカーボン製のさや(容器)に対してさや詰めを行う。使用するさやは熱処理時の温度で変形することなく、また、炭素粉末によって還元されないような材質を使用することができる。熱伝導率、熱膨張率、混合物へのコンタミネーションなどを考慮すると、使用するさやの材質はカーボン製が望ましい。
第2仮焼工程では、第1仮焼工程で生成された炭素元素を含む第1仮焼粉末を、例えば酸素ガスや空気等を含む酸化性雰囲気下で第2仮焼温度で加熱することによって残留炭素を除去して、第2仮焼粉末を得る。換言すれば、この第2仮焼工程の目的は、第1仮焼工程で消費しなかった残留炭素を脱炭処理することにある。第2仮焼温度は、第1仮焼粉末が焼成されず、且つ、仮焼後の窒化ケイ素粉末が再酸化されないように900℃以下に定められる。そして、粉末の形態が維持されるように加熱処理がなされる。第2仮焼温度の下限は、残留炭素の除去を可能とすべく、500℃以上であることが好ましい。また、第2仮焼温度の下限は、炭素の酸化反応を促進し、熱処理時間を短縮すべく、600℃以上であることがより好ましい。
第2仮焼工程で得られた第2仮焼粉末を使用して、通常のセラミックスの成形方法である金型プレス法やシート成形法により成形体を得る。まず、第2仮焼粉末をバインダー、溶剤等とともにボールミルに投入し、スラリー化する。成形に用いるスラリーの調整方法としては、生産性や混合時の酸素量増加を抑制するために、有機溶媒を用いた湿式混合が望ましい。具体的な一例として、第2仮焼粉末に分散剤、トルエン、エタノールを混合した有機溶媒とを添加し、通常行われる混合粉砕方法によって調整される。そして、ボールミル、ビーズミル、振動ミルなどの方法によって、仮焼粉末の均一混合や粒度調整を行う。混合粉砕方法に用いるミルやメディアの材質としては、ウレタンやナイロンなどの樹脂製や、窒化ケイ素や酸化ジルコニウムなどのセラミック製を使用することができるが、スラリーへの不純物混入を防ぐため、材質としては樹脂や窒化ケイ素を使用することが好ましい。なお、分散剤や有機溶媒の添加量は、その種類や原料の比表面積によって調整する必要がある。窒化ケイ素を原料とする場合は、分散剤としてアミン系やリン系の界面活性剤が好適に用いられる。分散剤の添加量は粉体の比表面積によって適宜変更する必要があるが、0.2〜3重量%の範囲であれば良好な分散性が得られる。
成形工程で得られた成形体を高温で所定時間、焼成することにより、本製造方法の最終目的物である窒化ケイ素焼結体を得る。焼成処理は、焼成炉において、非酸化性(窒素)雰囲気中で、約1750〜2000℃の温度範囲で行われる。また、Si3N4や焼結助剤(例えば、MgO)の揮発を防ぐため、5気圧以上の圧力下で加圧焼成を行うことが好ましい。そして、本製造方法において、成形工程の前に脱酸素を目的とした仮焼工程を行っているため、焼成時に酸素が抜けることによる構造的欠陥(格子欠陥、歪み等)が生じにくい。
本発明の第2実施形態に係る窒化ケイ素焼結体の製造方法は、図2に示すように、所定の配合比の窒化ケイ素粉末及び焼結助剤粉末(又は窒化ケイ素粉末単体)に対して、所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末を焼成又は溶解させないように、非酸化性雰囲気中で混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、第1仮焼粉末から炭素を除去するとともに第1仮焼粉末を焼成又は溶解させないように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、第2仮焼粉末に対して追加の焼結助剤粉末を添加する添加工程と、第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、非酸化性雰囲気中で成形体を加圧焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、を含む。また、該製造方法は、好ましくは、添加工程の前に、追加の焼結助剤粉末の添加量を決定すべく、第1仮焼工程及び第2仮焼工程における熱処理によって揮発した焼結助剤の量を算定する算定工程を含む。
添加工程では、主に窒化ケイ素及び焼結助剤(又は窒化ケイ素単体)を主成分とする第2仮焼粉末に対して、適量の焼結助剤を添加して、焼成後の窒化ケイ素焼結体の組成を調整することができる。例えば、混合工程では、窒化ケイ素粉末及び炭素粉末のみを混合して混合粉末を作製し、焼成前の段階で所望の窒化ケイ素焼結体の組成に合わせるように、適量の焼結助剤粉末が添加されてもよい。また、加熱で窒化ケイ素や焼結助剤の成分が揮発することによる組成ずれを抑えるべく、以下の算定工程に基づいて、焼結助剤を添加してもよい。
第1及び第2仮焼工程において、窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末及び炭素粉末の混合粉末に第1及び第2仮焼工程を施すことで、窒化ケイ素や焼結助剤成分の成分が揮発し、組成ずれを起こすことが考えられる。算定工程では、仮焼前後の粉末を分析(例えば、蛍光X線分析)し、原料の低減量(揮発量)を測定及び算定する。そして、算定工程で得られた結果に基づいて、添加工程において、揮発した焼結助剤成分を補充するように、適量の追加の焼結助剤粉末を第2仮焼粉末に添加することにより、組成ずれを抑えることができる。
実施例1〜5に係る窒化ケイ素焼結体は以下の条件及び手順によって生成された。実施例1〜5は、窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末及び炭素粉末の配合組成、仮焼温度及び/又は脱炭温度が互いに相違する。また、実施例1〜5において、図2に示すように、混合工程で、窒化ケイ素粉末と炭素粉末の混合粉末が作製され、添加工程で焼結助剤粉末が添加される。具体的には以下のとおりである。
株式会社島津製作所のレーザ回折式粒度分布測定装置SALD‐2000を使用して測定を行った。分散剤として、ヘキサメタリン酸ナトリウムを使用し、屈折率は2.4とした。
株式会社堀場製作所のEMGA−920を使用して、不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法により測定を行った。
窒化ケイ素の密度を3.18g/cm3、Y2O3の密度を5.0g/cm3、MgOの密度を3.6g/cm3として、原料配合比から求めた理論密度に対する焼結体の密度から計算した。焼結体の密度は純水を使用したアルキメデス法により測定した。
アドバンス理工株式会社のTC−7000を使用して、レーザーフラッシュ法により熱拡散率αの測定を行った。窒化ケイ素の比熱Cを0.68J/(g・K)、アルキメデス法によって求めた密度ρを使用して、熱伝導率λは下式に従って計算した。
λ=α×C×ρ
機械的強度(曲げ強度)の測定方法には、3点曲げ試験が採用された。評価用の窒化ケイ素焼結体は、63mm×20mm×0.32mmtの試験片を用いた。測定装置は、株式会社島津製作所製の型式AG−ISであり、その測定条件を測定数20pcs、クロスヘッドスピード0.5mm/分、支点間距離30mmとし、その平均値を求めた。
実施例6〜11に係る窒化ケイ素焼結体は、実施例1〜5と基本的に同様の手順及び条件で生成された。ただし、実施例6〜8では、混合工程においてSi3N4粉末、MgO粉末、Y2O3粉末及びC粉末の混合粉末が作製された。そして、MgOが仮焼工程で揮発し易いことから、全体の組成ずれを抑えるべく、図2に示すように、第2仮焼粉末に対するMgOの添加工程が行われた。特には、仮焼前後の粉末に対して蛍光X線分析を行って、それらの解析結果を比較することにより、仮焼で揮発したMgOの量を算出した。そして、揮発した分だけMgOを第2仮焼粉末に補充及び添加することで、原料間の配合比のずれを抑えた。
株式会社リガクのUltima IVを使用して、粉末X線回折法による結晶相の同定を行った。MgSiN2の結晶相の構成比はRIR(Reference Intensity Ratio)法による定量分析を行って算出した。図3は、X線回折パターンの具体例であり、実施例9で得られた仮焼粉末のX線回折パターンである。
Claims (12)
- 所定の配合比の窒化ケイ素粉末及び焼結助剤粉末に対して、所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末を焼成させないように、非酸化性雰囲気中で前記混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、
前記第1仮焼粉末から炭素を除去するように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で前記第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、
前記第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、
非酸化性雰囲気中で前記成形体を焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、
を含むことを特徴とする窒化ケイ素焼結体の製造方法。 - 前記第2仮焼工程と前記成形工程との間に、追加の焼結助剤粉末を前記第2仮焼粉末に添加する添加工程をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記添加工程の前に、前記追加の焼結助剤粉末の添加量を決定すべく、前記第1仮焼工程及び前記第2仮焼工程における熱処理によって揮発した焼結助剤の量を算定する算定工程をさらに含むことを特徴とする請求項2に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記混合工程は、前記第1仮焼工程及び前記第2仮焼工程における加熱によって揮発する焼結助剤の量を算定し、所定の組成比の窒化ケイ素粉末及び焼結助剤粉末に対して、揮発する焼結助剤と略同量の焼結助剤粉末を付加することを特徴とする請求項1に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記焼結助剤粉末は、MgO、希土類酸化物、又はこれらの組み合わせからなることを特徴とする請求項1から4のいずれか一項に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記焼結助剤粉末は、少なくともMgOを含み、
前記第1又は第2仮焼粉末から、MgSiN2が析出されることを特徴とする請求項1から5のいずれか一項に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。 - 前記炭素粉末は、前記窒化ケイ素粉末及び前記焼結助剤粉末の合計100重量部に対して、2.5重量部以上であることを特徴とする請求項1から6のいずれか一項に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 窒化ケイ素粉末に対して所定量の炭素粉末を混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末を焼成させないように、非酸化性雰囲気中で前記混合粉末を1200℃以上の第1仮焼温度で加熱して第1仮焼粉末を得る第1仮焼工程と、
前記第1仮焼粉末から炭素を除去するように、酸化性雰囲気中で900℃以下の第2仮焼温度で前記第1仮焼粉末を加熱して第2仮焼粉末を得る第2仮焼工程と、
前記第2仮焼粉末を所定の形状に成形して成形体を得る成形工程と、
非酸化性雰囲気中で前記成形体を焼成して、窒化ケイ素焼結体を得る焼成工程と、
を含むことを特徴とする窒化ケイ素焼結体の製造方法。 - 前記第2仮焼工程と前記成形工程との間で、前記第2仮焼粉末に対して所定量の焼結助剤粉末を添加する添加工程をさらに含むことを特徴とする請求項8に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記炭素粉末は、前記窒化ケイ素粉末100重量部に対して、2.5重量部以上であることを特徴とする請求項8又は9に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記第2仮焼粉末の酸素量が0.7重量%以下であることを特徴とする請求項1から10のいずれか一項に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 前記第1仮焼温度は、1300℃〜1450℃であることを特徴とする請求項1から11のいずれか一項に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2016216124A JP6720053B2 (ja) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2016216124A JP6720053B2 (ja) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2018070436A JP2018070436A (ja) | 2018-05-10 |
JP6720053B2 true JP6720053B2 (ja) | 2020-07-08 |
Family
ID=62113751
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2016216124A Active JP6720053B2 (ja) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP6720053B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN113490654A (zh) | 2019-03-01 | 2021-10-08 | 电化株式会社 | 陶瓷生片、陶瓷基板、陶瓷生片的制造方法及陶瓷基板的制造方法 |
CN114787105B (zh) * | 2019-12-11 | 2024-03-05 | Ube 株式会社 | 板状的氮化硅质烧结体及其制造方法 |
-
2016
- 2016-11-04 JP JP2016216124A patent/JP6720053B2/ja active Active
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2018070436A (ja) | 2018-05-10 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
TWI573757B (zh) | A silicon nitride powder manufacturing method and a silicon nitride powder, and a silicon nitride sintered body and a circuit board using the same | |
JP5836522B2 (ja) | 窒化ケイ素基板の製造方法 | |
JP4997431B2 (ja) | 高熱伝導窒化ケイ素基板の製造方法 | |
JP5060093B2 (ja) | 半導体装置用基板 | |
JP2018184333A (ja) | 窒化珪素基板の製造方法、及び窒化珪素基板 | |
JP7062229B2 (ja) | 板状の窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法 | |
JP5046221B2 (ja) | 高い信頼性を持つ高熱伝導窒化ケイ素セラミックスの製造方法 | |
JP6720053B2 (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
JP7201103B2 (ja) | 板状の窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法 | |
JP4859267B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体とその製造方法 | |
JP4615873B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 | |
JP2018184316A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 | |
JP4065589B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 | |
JP5258650B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 | |
CN106132908B (zh) | 氮化硅衬底的制造方法 | |
JP2008156142A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
JP4564257B2 (ja) | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 | |
KR102641152B1 (ko) | 질화규소 분말 및 질화규소 소결체의 제조방법 | |
JP5265859B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 | |
JP4912530B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 | |
KR102141812B1 (ko) | 질화알루미늄 소결체 및 그 제조 방법 | |
JP5832225B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 | |
TW202142485A (zh) | 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法 | |
TW202104071A (zh) | 氮化矽粉末及其製造方法、以及氮化矽燒結體之製造方法 | |
JP2001139379A (ja) | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20190725 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20200414 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20200519 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20200617 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6720053 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |