JP6387727B2 - 蓄光性透明樹脂組成物及びその成形体 - Google Patents
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また、このような粒径の大きな蓄光材と共に有機蛍光体を併用すると、屋外や紫外線照射下においては、この有機蛍光体による蛍光発光で美麗な色相が得られ、なおかつ、暗所においては、粒径の大きな蓄光材による高輝度の蓄光発光を受けてこの有機蛍光体が蛍光発光することにより、美麗な色相が得られ、高い意匠性を得ることができることを見出した。
しかも、本発明は、このような粒径の大きな蓄光材(B)と有機蛍光体(C)とを併用することにより、屋外や紫外線照射下においては、この有機蛍光体(C)による蛍光発光で美麗な色相が得られ、なおかつ、暗所においても、粒径の大きな蓄光材(B)の高輝度な蓄光発光を受けて、この有機蛍光体(C)が蛍光発光することにより、美麗な色相が得られ、その結果、明所及び暗所の双方において、非常に高い意匠性を得ることができる。
本発明の蓄光性透明樹脂組成物(以下、「本発明の樹脂組成物」と称す場合がある。)は、透明樹脂(A)100質量部と、平均粒径D50が100〜500μmの蓄光材(B)0.01〜5質量部と、有機蛍光体(C)0.001〜0.1質量部とを含有することを特徴とする。
本発明で用いる透明樹脂(A)としては、例えば、ポリスチレン樹脂、ハイインパクトポリスチレン樹脂、水添ポリスチレン樹脂、ポリアクリルスチレン樹脂、スチレン−無水マレイン酸共重合体、ABS樹脂、AS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、SMA樹脂、ポリアルキルメタクリレート樹脂、(メタ)アクリレート共重合体、ポリメタクリルメタクリレート樹脂、ポリフェニルエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、非晶性ポリアルキレンテレフタレート樹脂、ポリエステル樹脂、非晶性ポリアミド樹脂、ポリ−4−メチルペンテン−1、環状ポリオレフィン樹脂、非晶性ポリアリレート樹脂、ポリエーテルサルフォン、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー等の熱可塑性エラストマーが挙られる。これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。これらの中では、透明性、耐衝撃性、耐熱性等の面から、ポリカーボネート樹脂、中でも、芳香族ポリカーボネート樹脂を主構成樹脂とするものが好ましい。ここで、主構成樹脂とするとは、透明樹脂(A)中の芳香族ポリカーボネート樹脂等のポリカーボネート樹脂の割合が通常50質量%以上、好ましくは60質量%以上、更に好ましくは70質量%以上であることを意味する。
以下に本発明における透明樹脂(A)として好適な芳香族ポリカーボネート樹脂と、芳香族ポリカーボネート樹脂と共に好適に用いられる(メタ)アクリレート共重合体について説明する。
芳香族ポリカーボネート樹脂は、芳香族ジヒドロキシ化合物又はこれと少量のポリヒドロキシ化合物を、ホスゲン又は炭酸ジエステルと反応させることによって得られる、分岐していてもよい熱可塑性重合体又は共重合体である。芳香族ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、従来公知のホスゲン法(界面重合法)や溶融法(エステル交換法)により製造したものを使用することができる。また、溶融法を用いた場合には、末端基のOH基量を調整した芳香族ポリカーボネート樹脂を使用することができる。
(メタ)アクリレート共重合体としては、芳香族(メタ)アクリレート単位とメチルメタクリレート単位とを含有するものが好ましい。
尚、本発明において、「(メタ)アクリレート」は「アクリレート」と「メタクリレート」の一方又は双方をさす。また、「単位」とは、単量体を共重合させて(メタ)アクリレート共重合体を製造する際に用いられる原料単量体に由来する構造部分をさす。
なお、(メタ)アクリレート共重合体の重量平均分子量(Mw)は、溶媒としてクロロホルムやテトラヒドロフラン(THF)を使用したゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定されたポリスチレン(PS)換算の値である。
蓄光材は、太陽光や人工光などに含まれる紫外線や可視光などの光が照射されるとその光を吸収して蓄え、光照射を停止した後でも、即ち暗所においても、放光という形で所定の時間発光し続けるものである。蓄光材は、光励起終了後は、数分〜数十時間程度の残光持続性を持ち、光照射を停止した後速やかに発光が減衰する一般の蛍光増白剤などとは区別される。
なお、2種以上の蓄光材(B)を併用する場合、用いたすべての蓄光材(B)の平均粒径D50が上記の範囲内であればよい。
有機蛍光体(C)としては、紫外線の照射で蛍光発光する蛍光体であって、得られる成形体の透明性を維持し得るものが好ましく、例えば、次のようなものが挙げられる。
これらの蛍光体は1種を単独で用いても良く、同色系ないしは異なる色調に発光するものの2種以上を併用しても良い。
本発明の蓄光性透明樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、種々の添加剤から選ばれる1種又は2種以上を含有していてもよい。このような添加剤としては、難燃剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、離型剤などが挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、難燃性を得るために難燃剤を含有していてもよい。難燃剤としては、透明樹脂(A)の透明性を維持して組成物の難燃性を向上させるものであれば特に限定されないが、有機スルホン酸金属塩、シリコーン化合物が好適である。
該ポリジオルガノシロキサンは、官能基を含有していなくても、官能基を含有していても良い。官能基を含有しているポリジオルガノシロキサンの場合、官能基はメタクリル基、アルコキシ基又はエポキシ基であることが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、熱安定性を向上させるために熱安定剤を含有していてもよい。好ましい熱安定剤としては、亜リン酸エステル、リン酸エステル等のリン系熱安定剤が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、酸化防止剤を含有していてもよい。
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤が好ましく、より具体的には、2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェノール、n−オクタデシル−3−(3’,5’−ジ−tert−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、テトラキス[メチレン−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、トリス(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレート、4,4’−ブチリデンビス−(3−メチル−6−tert−ブチルフェニル)、トリエチレングリコール−ビス[3−(3−tert−ブチル−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオネート]、及び3,9−ビス{2−[3−(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオニルオキシ]−1,1−ジメチルエチル}−2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5,6]ウンデカン等が挙げられる。中でも、テトラキス[メチレン−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンが好ましい。
これらの酸化防止剤は1種を単独で用いても良いし、2種以上を併用しても良い。
本発明の樹脂組成物は、紫外線吸収剤を含有していてもよい。樹脂成形体は、太陽光や蛍光灯のような光線下に長期間曝されると、紫外線によって黄色味を帯びる傾向があるが、紫外線吸収剤を添加することで、このような黄変を防止又は遅延させることができる。紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、サリチル酸フェニル系、ヒンダードアミン系などが挙げられる。
ヒンダードアミン系紫外線吸収剤の具体例としては、ビス(2,2,6,6−テトラメチルピペリジン−4−イル)セバケート等が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、離型剤を含有していてもよい。
好ましい離型剤は、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸エステル、及び数平均分子量200〜15000の脂肪族炭化水素化合物から選ばれる化合物である。中でも、脂肪族カルボン酸、及び脂肪族カルボン酸エステルから選ばれる化合物が好ましく用いられる。
本発明の樹脂組成物には、必要に応じて本発明の目的を損なわない範囲で、上記成分のほかに、帯電防止剤、防曇剤、滑剤・アンチブロッキング剤、流動性改良剤、着色剤、可塑剤、分散剤、防菌剤などを配合することができる。
これらは、1種を単独で用いても良く、2種以上を併用しても良い。
本発明の樹脂組成物は、従来から知られている方法で各成分を混合し、溶融混練することにより製造できる。具体的な混合方法としては、透明樹脂(A)、蓄光材(B)、有機蛍光体(C)、及び必要に応じて配合されるその他の添加成分を所定量秤量し、タンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用いて混合した後、バンバリーミキサー、ロール、プラペンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどを用いて溶融混練する方法が挙げられる。
本発明の成形体は、上述のような本発明の蓄光性透明樹脂組成物を成形してなるものである。
本発明の蓄光性透明樹脂組成物を成形してなる本発明の成形体を製造する場合の成形方法としては、熱可塑性樹脂材料から成形品を成形する従来から知られている方法が、制限なく適用できる。具体的には、一般的な射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシストなどの中空成形法、断熱金型を用いた成形法、急速加熱金型を用いた成形法、発泡成形(超臨界流体も含む)、インサート成形、インモールドコーティング(IMC)成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法などが挙げられる。
本発明の蓄光性透明樹脂組成物を成形してなる本発明の成形体は、明所及び暗所の双方における発光及び色相の意匠性が非常に優れることから、従来の蓄光性透明樹脂組成物の一般的な用途である道路標識や看板類だけではなく、娯楽施設の遊具や玩具、ノートパソコン、携帯電話などのモバイル機器をはじめ、商品ディスプレイ、自動車室内や建物内の標示ボタン、時計の文字盤、アクセサリー類、文具類、スポーツ用品、更には、各種の電気・電子・OA機器等の分野において、筐体やスイッチ、ボタン類として幅広い用途に適用することができる。
なお、以下の実施例及び比較例において使用した樹脂組成物の構成成分は、以下の通りである。
a−1:三菱エンジニアリングプラスチックス社製 芳香族ポリカーボネート樹脂「ユーピロンS−3000F」(重量平均分子量=26800)
a−2:三菱レイヨン社製 (メタ)アクリレート共重合体「メタブレンH880」(芳香族(メタ)アクリレート単位=フェニルメタクリレート単位、芳香族(メタ)アクリレート単位含有率:80質量%、メチルメタクリレート単位含有率:20質量%、重量平均分子量=14600)
b−1:根本特殊化学社製 蓄光材「G−300M」(化学組成=SrAl2O4:Eu,Dy、D50=30μm、発光色=緑色)
b−2:根本特殊化学社製 蓄光材「G−300L250N」(化学組成=SrAl2O4:Eu,Dy、D50=250μm、発光色=緑色)
b−3:根本特殊化学社製 蓄光材「G−300L160」(化学組成=SrAl2O4:Eu,Dy、D50=160μm、発光色=緑色)
b−4:根本特殊化学社製 蓄光材「GB−300L160」(化学組成=Sr4Al14O25:Eu,Dy、D50=160μm、発光色=青緑色)
b−5:菱晃社製 蓄光材「クライトブライト蓄光顔料」(化学組成=Sr4Al14O25:Eu,Dy、D50=250μm、発光色=青緑色)
c−1:セントラルテクノ社製 紫外線発光有機蛍光体(ナフタレン系青色発光蛍光体)「ルミシス/B−1400」
c−2:セントラルテクノ社製 紫外線発光有機蛍光体(キノリン系緑色発光蛍光体)「ルミシス/G−3300」
c−3:昭和化学工業社製 紫外線発光有機蛍光体(クマリン系青色発光蛍光体)「Hakkol PSR」
c−4:クラリアントジャパン社製 紫外線発光有機蛍光体(ベンゾオキサゾール系青色発光蛍光体)「Hostalux KS」
透明樹脂及び各種添加剤を表1〜3に示す割合で配合し、タンブラーで20分混合後、スクリュー径40mmのベント付き単軸押出機(田辺プラスチック社製「VS−40」)により、シリンダー温度280℃、スクリュー回転数70rpmで混練し、押出されたストランドを切断してペレットを作製した。
得られたペレットを、120℃で5時間乾燥後、射出成形機(ファナック社製「S−2000i150B」)にて、シリンダー温度280℃、金型温度80℃、成形サイクル50秒の条件で射出成形を行って、各種の試験片を作製した。
得られたペレット又は試験片について、以下の評価を行い、結果を表1〜3に示した。
JIS K7210付属書Cに記載の方法にてペレットの流れ値(Q値)を評価した。測定は島津製作所社製「フローテスターCFD500D」を用いて、穴径1.0mmφ、長さ10mmのダイを用い、試験温度278℃、試験力160kg/cm2、余熱時間420secの条件で排出された溶融樹脂量(単位:cc/sec)を測定した。
(2) Izod衝撃強度
ASTM D256に準拠して、ノッチ付きIzod衝撃試験片(厚さ3.2mm)について、23℃の温度でIzod衝撃強度(単位:J/m)を測定した。
(3) 引張強度
ASTM多目的試験片(厚さ3.2mm)を用い、ASTM D638規格に準拠して引張強度(単位:MPa)を測定した。
(4) 引張破壊点歪
ASTM多目的試験片(厚さ3.2mm)を用い、ASTM D638規格に準拠して引張破壊点歪(単位:%)を測定した。
(5) 曲げ弾性率・曲げ強度
ASTM多目的試験片(厚さ6.4mm)を用い、ASTM D790規格に準拠して曲げ弾性率(単位:MPa)と曲げ強度(単位:MPa)を測定した。
(6) 荷重たわみ温度(DTUL)
ASTM多目的試験片(厚さ6.4mm)を用い、ASTM D648規格に準拠して荷重1.8MPaにおける荷重たわみ温度(単位:℃)を測定した。
(7) UV照射時の発光性能
90mm×60mm×厚さ3mm、2mm、1mmの3段プレートの試験片に、松下電工(株)製蛍光灯マグネットライトに松下電工(株)製のブラックライト・ブルー(FL4BL−B:波長352nm)を装着した装置を用いて紫外線照射を行い、蛍光発光の色相を目視にて観察し、下記基準で評価した。
A:蛍光発光の色調が明るく美麗な外観を呈する。
B:蛍光発光するが色調が暗く、発光が目立たない。
C:蛍光発光しない。
D:蛍光発光せず、外観が悪い。
(8) 残光輝度
UV照射時の発光性能の評価後、試験片を暗所に置き、そのときの蓄光性発光の様子を目視にて観察し、下記基準で評価した。
A:満天の星空のように非常に美しくキラキラと輝いて発光すると共に、美麗な色相を呈する。
B:夜空の星のようにキラキラした輝きをもって発光するが、Aの場合のような美麗な色相は得られない。或いはAの場合より色相が若干劣る。
C:発光するが、キラキラ感がない。
D:全く発光しない。
(9) 鉛筆硬度
JIS K5400に準じ、90mm×50mm×1.5mmtの試験片に、5回の引掻き試験を行って鉛筆硬度の評価を行った。
Claims (7)
- 透明樹脂(A)100質量部と、平均粒径D50が200〜500μmの蓄光材(B)0.01〜5質量部と、有機蛍光体(C)0.001〜0.1質量部とを含有することを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1において、前記透明樹脂(A)が、ポリカーボネート樹脂を含むことを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1において、前記透明樹脂(A)が芳香族ポリカーボネート樹脂50〜100質量%と、(メタ)アクリレート共重合体0〜50質量%とを含むことを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1ないし3のいずれか1項において、前記蓄光材(B)がSrAl2O4:Eu,Dy、Sr4Al14O25:Eu,Dy、及びCaAl2O4:Eu,Ndよりなる群から選ばれる1種又は2種以上であることを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1ないし4のいずれか1項において、前記有機蛍光体(C)がナフタレン系化合物、ペリレン系化合物、キノリン系化合物、クマリン系化合物、ベンゾオキサゾール誘導体及び希土類錯体化合物よりなる群から選ばれる1種又は2種以上であることを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1ないし5のいずれか1項において、蓄光材(B)に対する有機蛍光体(C)の質量比((C)/(B)質量比)が0.01〜1.8であることを特徴とする蓄光性透明樹脂組成物。
- 請求項1ないし6のいずれか1項に記載の蓄光性透明樹脂組成物を成形してなる成形体。
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