JP6218917B2 - 純粋な炭素の製造方法、その組成及び方法 - Google Patents
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Description
[0002]本開示は、約150℃〜約750℃の温度において、塩様カーバイドからカーバイドアニオン、または陰イオンを酸化する方法を提供する。もう一つの態様において、本開示は、中間型遷移金属カーバイド(intermediate transition metal carbide)との反応を提供する。更にもう一つの態様において、本開示は、種々の同素体の純粋な炭素を製造するために、塩様カーバイドアニオン及び中間型カーバイドアニオンが酸化される反応のシステムを提供する。
この反応の他の生成物はフッ化カルシウム及びグラファイトである。グラファイトは元素状炭素の最も熱的に安定な形態であり、従って、これは高温における好ましい生成物である。この反応、即ち、カリウムイオンの還元は800℃超で生じ、600℃は赤熱なのでこれは高温とみなされるであろう。
すなわち、本明細書は以下の発明の開示を包含する:
[1]カーバイドアニオン及び/またはカーバイドからの陰イオンを酸化させる方法であって、該方法は、カーバイドアニオンを約150℃〜約750℃の反応温度で酸化することを含んでなり、前記反応はsp 1 及び/またはsp 3 構成の炭素の同素体を生成する方法。
[2][1]に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、塩様カーバイドアニオンまたは中間体カーバイドアニオンである方法。
[3][2]に記載の方法であって、前記塩様カーバイドアニオンは、メタニド、アセチリド、及びセスキカーバイドからなる群から選択される方法。
[4][2]に記載の方法であって、前記塩様カーバイドアニオンはアセチリドである方法。
[5][1]に記載の方法であって、前記反応はsp 1 構成の炭素の同素体を生成する方法。
[6][1]に記載の方法であって、前記反応はsp 3 構成の炭素の同素体を生成する方法。
[7][1]に記載の方法であって、前記反応温度は、約150℃〜約200℃、約150℃〜約250℃、約200℃〜約250℃、約200℃〜約300℃、約200℃〜約350℃、約200℃〜約400℃、約250℃〜約400℃、約200℃〜約500℃、約250℃〜約500℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[8][1]に記載の方法であって、前記反応温度は、約300℃〜約600℃、約400℃〜約600℃、約500℃〜約700℃、約200℃〜約700℃、約250℃〜約750℃、約150℃〜約750℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[9][1]に記載の方法であって、前記反応温度は、約250℃〜約400℃の範囲内である方法。
[10][1]に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、カルシウムカーバイドを含んでなる方法。
[11][1]に記載の方法であって、前記反応は更に、250℃未満の融点を持った塩を反応体として加えることを含んでなる方法。
[12]炭素の純粋な元素状同素体を製造する方法であって:塩様カーバイドアニオン及び/または中間体カーバイドアニオンを、約150℃〜約750℃の反応温度範囲で酸化することを含んでなる方法。
[13][12]に記載の方法であって、前記塩様カーバイドアニオンは、メタニド、アセチリド、及びセスキカーバイドからなる群から選択される方法。
[14][12]に記載の方法であって、前記反応はsp 1 またはsp 3 構成をもった炭素の純粋な元素状同素体を生成する方法。
[15][12]に記載の方法であって、前記反応はsp 1 構成をもった炭素の純粋な元素状同素体を生成する方法。
[16][12]に記載の方法であって、前記反応はsp 3 構成をもった炭素の純粋な元素状同素体を生成する方法。
[17][12]に記載の方法であって、前記反応温度は、約150℃〜約200℃、約150℃〜約250℃、約200℃〜約250℃、約200℃〜約300℃、約200℃〜約350℃、約200℃〜約400℃、約250℃〜約400℃、約200℃〜約500℃、約250℃〜約500℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[18][12]に記載の方法であって、前記反応温度は、約300℃〜約600℃、約400℃〜約600℃、約500℃〜約700℃、約200℃〜約700℃、約250℃〜約750℃、約150℃〜約750℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[19][12]に記載の方法であって、前記反応温度は、約250℃〜約400℃の範囲内である方法。
[20][12]に記載の方法であって、前記反応は更に、250℃未満の融点を持った塩を反応体として利用することを含んでなる方法。
[21][12]に記載の方法であって、前記反応は、セスキカーバイドを溶融したハロゲン化金属と反応させて、sp 1 構成の炭素の純粋な同素体を生じる方法。
[22]カーバイドを、約150℃〜約750℃の反応温度範囲で溶融したハロゲン化金属塩と反応させることによって、ダイアモンドを製造する方法。
[23][22]に記載の方法であって、前記反応温度は、約150℃〜約200℃、約150℃〜約250℃、約200℃〜約250℃、約200℃〜約300℃、約200℃〜約350℃、約200℃〜約400℃、約250℃〜約400℃、約200℃〜約500℃、約250℃〜約500℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[24][22]に記載の方法であって、前記反応温度は、約300℃〜約600℃、約400℃〜約600℃、約500℃〜約700℃、約200℃〜約700℃、約250℃〜約750℃、約150℃〜約750℃からなる群から選択される範囲内である方法。
[25][22]に記載の方法であって、前記反応温度は、約250℃〜約400℃の範囲内である方法。
[26]炭素同素体を制御する方法であって:カチオンの還元能力を変化させ、及び/または溶融物の温度を変化させることによって低融点ハロゲン化物塩反応体の還元能力を制御することを含んでなる方法。
[27]カーバイドアニオン及び/またはカーバイドからの陰イオンを酸化する[1]に記載の方法であって、前記反応は酸素及び/または水分が欠如しているか、または実質的に欠如している環境下で起きる方法。
[28]炭素の純粋な元素状同素体を製造する[12]に記載の方法であって、前記反応は酸素及び/または水分が欠如しているか、または実質的に欠如している環境下で起きる方法。
水分のない環境における反応準備
[0022]異なる塩様カーバイド及び中間型カーバイドは、水及び/または希酸と反応して、炭化水素ガス及び金属酸化物を生じる。殆ど全ての塩様カーバイド及び中間型カーバイドはまた、空気中の水分とも反応する。カーバイドをより小さな粒子サイズに粉砕したときには、環境に露出される表面積の増大によって反応速度は増大する。一定の反応体、例えばアルミニウムカーバイドは、空気中の水分と反応して、分離過程を複雑にし得るアルミナ(酸化アルミニウム)を生じるであろう。一つの態様において、本開示は、希酸または濃酸を使用して、前記反応により生じた元素状炭素は未変化のまま残しながら、前記反応の生成物から元素状金属及び金属酸化物を除去する方法を提供する。
[0025]一つの態様において、酸素のない環境における準備は、水分のない環境における準備と類似している。この準備は、乾燥不活性ガスで多数回フラッシュされたグラブボックス中において達成することができる。一つの態様において、「酸素のない環境」での反応準備の「水分のない環境」での反応準備に対する一つの相違は、材料をロード及びアンロードするときに、移送チャンバから入ってくる痕跡量の酸素と共に、不活性ガスフラッシュ後にグラブボックス中に残留する如何なる痕跡量の酸素をも除去することである。一つの態様においては、痕跡量の酸素を除去するために、使用する反応体及び他の反応条件に応じて、酸素スクラバーまたは一連のスクラバーを前記グラブボックス循環系に追加することができる。この循環系はまた、反応体として分析されるべき如何なるカーバイド及び金属塩についても適正な条件を達成するために、追加のアイテムを加え、または現存のアイテムをバイパスするように設計することもできる。
[0026]多くの商業的に入手可能なカーバイドは砂利サイズのものであり、従って粒子サイズは一般に、当該反応に要求されるサイズまで減少されてよい。カーバイドの粒子サイズを減少させるために、本開示は、グラブボックスの内部で使用すべき方法を提供する。この方法の一つの態様において、カーバイドは、最初にタイルカッターを使用してより小さな断片に切断され、次いで、一対のチャンネルロックプライヤーで砕石され、最後に乳鉢及び乳棒を使用して適切な粒子サイズに粉砕される。この粉砕されたカーバイドは、その後、一連の篩に通されることにより、本過程のための所望の粒子サイズのカーバイドが回収される。上記方法の代替え法として、当該実験に望ましい粒子サイズを作製するために調節できる小さい手動のローラミル、または適切な砕石装置を使用して、適切なサイズのカーバイド粒子を製造することができる。
[0028]実験及び当該反応により製造される材料の分析によって、金属塩が溶融し、反応体が液体溶液中にあり、またリアクタの内容物が定常状態(これはリアクタが撹拌されないことを意味する)に達したときには、リアクタ内部の異なる材料はそれぞれの比重に基づいて層に分離されることが決定された。カーバイドは溶融塩の中には溶解されない。従って、反応は固相と液相の間で生じる。それは均一ではない。該反応は、溶融塩と液相の接触表面において生じる。このような機構は、一つの態様において、表面積が考慮すべき重要なパラメータであり得る理由を更に確認するものである。従って、一つの態様において、この反応は、反応体が共に、物理的に反応のための適切な条件下に至ることができる一つの垂直高さにおいて生じることができる。
[0032]一つの態様においては、幾つかの水平に向いたリアクタが、当該過程の精製部を通して進行している。これは予期しない良好な結果を導いた。界面表面積を増大させるもう一つの試みでは、一つの態様において、複数のガラス製ペトリ皿が同じステンレス鋼製チューブの中で次々と重ねられる。これは、多数の大表面積反応界面を、同じステンレス鋼管の中に含めることを可能にする。
カーバイドからのカーバイドアニオン及び/または陰イオンを酸化する方法
[0033]一つの態様において、本開示は、塩様カーバイドからのカーバイドアニオンまたは陰イオンを、約600℃未満の低温で酸化する方法を提供する。もう一つの態様において、本開示は、塩様カーバイドからのカーバイドアニオンまたは陰イオンを、約150℃未満、約200℃未満、約250℃未満、約300℃未満、約400℃未満、約500℃未満、約600℃未満、約700℃未満または約800℃未満の温度で酸化する方法を提供する。更にもう一つの態様において、本開示は、塩様カーバイドからのカーバイドアニオンまたは陰イオンを、約150℃〜約200℃、約150℃〜約250℃、約200℃〜約250℃、約200℃〜約300℃、約200℃〜約350℃、約200℃〜約400℃、約250℃〜約400℃、約200℃〜約500℃、約250℃〜約500℃、約300℃〜約600℃、約400℃〜約600℃、約500℃〜約700℃、約200℃〜約700℃、約250℃〜約750℃、約150℃〜約750℃、約150℃〜800℃未満、約250℃〜800℃未満、約300℃〜800℃未満、約400℃〜800℃未満、約500℃〜800℃未満、または約600℃〜800℃未満の範囲の温度で酸化する方法を提供する。
Al4C3+6SnF2 → 6Sn°+4AlF3+3C°(ダイアモンド)T=235℃での反応 (2)
式3
Al4C3+6SnCl2 → 6Sn°+4AlCl3+3C°(ダイアモンド)T=280℃での反応 (3)
製造された物質であるダイアモンド、またはsp3混成をもった炭素の証明は、X線回折パターンを用いて確立された。初期のダイアモンド製造研究は、ダイアモンドを製造するために必要とされる一定の金属触媒を研究した。ここに記載した条件を用いてダイアモンドが製造されたという事実は、予期されないものであり、またここに記載した方法のサポートを提供する。
[0044]カーバイド及び金属塩に加えて、一つの態様では、本方法の化学反応工程の間に熱移動及び質量移動を変化させるために、追加の材料をリアクタに加えることができる。一つの態様において、追加の材料は、それぞれの反応体に対して不活性で、且つリアクタ内部の条件(例えば温度、溶融塩)に耐え得る何れの材料であることもできる。その例には、セラミックペレットまたはステンレス鋼製ボールベアリングが含まれる。これらの材料は、化学反応が起きるリアクタ内の全体の表面積または物理的ゾーンの容積を増大させることができる。これらの材料は不活性であり、従って、化学反応によっても変化せずに残る。一つの態様において、本開示は、one phrase is missing 過剰な反応体または不活性な材料の添加を介して、リアクタ内部での熱移動及び質量移動の特性を変化させる方法を提供する。もう一つの側面においては、反応体として使用されるカーバイド及び金属塩に加えて、不活性材料、触媒(例えばFeCl3)及び製造されるダイアモンドの性質を変えるためのドーパントのような添加剤がリアクタに添加され、ここに記載した方法と共に利用することができる。
反応の生成物からの元素状金属の還元
[0045]炭素製造反応の生成物は、除去できる元素状金属を含んでいる。一つの態様において、他の反応生成物からのこれら金属の除去は、塩酸(HCl)のような還元剤を使用することによって達成することができる。もう一つの態様において、製造された元素状金属を酸化する何れかの酸は、この分離において使用することができる。一つの重要な特徴は、ダイアモンド(sp3炭素)を未変化のままにしながら、金属を酸化すること、従ってそれを除去することである。この酸はまた、sp2及びミックスされた混成炭素を未変化のまま残すことができ、当該方法からの追加の生成物について、将来製造されるsp2及びミックスされた混成炭素を試験する機会を可能にする。非ダイアモンド生成物の一つの可能な用途は、スーパーキャパシタにおけるものである。反応が完了し、ステンレス鋼移送管が開かれると、該反応生成物はポリプロピレン製の分離容器へと移される。一つの態様において、該分離容器は、元素状金属及び金属酸化物、並びに該分離過程に必要な何れか他の溶媒を除去するために使用される酸に対して不活性な、何れかの材料でできている。加えて、該容器はまた、分離過程にも使用される遠心分離の増大した重力に耐えることができなければならないであろう。
[0046]分離過程の際、塩、並びにsp2及びミックスされた混成炭素は、粒子を一緒に保持する接着剤として作用する。前記塩を溶かし去るために使用される、殆どが水、アルコール及び酸である液体はフィルム及び凝集体を形成し、これらは粒子、特に非常に微細なダイアモンドを一緒に保持するように働く。界面活性剤の添加は、何等かのフィルムを破砕するように作用し、粒子を分離するのを補助するので、それらはより容易に液体によって溶解し、または分散することができる。粒子を溶解するために分離することに加えて、界面活性剤溶液は石鹸のように作用して、何らかの望ましくない物質をダイアモンドの表面から洗い落す。分離過程における界面活性剤溶液のもう一つの利点は、微細な物質が沈澱する速度を減少または増大させることである。酸が元素状金属を除去すると、残留している最も高密度な物質はダイアモンドである。従って、ダイアモンドは粒子サイズに基づいて最初に沈澱する。より微細な粒子サイズのダイアモンドは、ブラウン運動のために溶液中に懸濁されて残る。界面活性剤溶液は、塩を溶解するために使用された水の表面張力を変化させる。より低い表面張力は、より微細な粒子サイズのダイアモンドを異なる速度で溶液から沈澱させる。
[0049]当該反応において製造されたダイオモンドは、物質の比重の差に基づいて、反応の他の生成物から分離することができる。例えば、化学反応の生成物は、約1.6の比重をもった液体であるパークロロエチレン、比重=2.4のジブロモメタン、および/または重力分離に用いられる比重>2.0のハロゲン化有機化合物に加えることができる。約3.3の比重をもったダイアモンドは、前記液体の中に沈んで、パークロロエチレンの表面に浮遊するであろう1.6未満の比重をもった何れの物質からも分離される。該重力分離は、分離工程における複合粒子のために、並びに生成工程におけるダイアモンドのために使用することができる。もう一つの態様において、何れかの化学材料または化学的化合物は、問題の組成物、例えばダイアモンドと、分離すべき化学物質または化学的化合物の間の比重の差に基づいて、この工程の際に使用することができる。
[0050]過程中の全ての反応体が反応により、特に該過程の経済性のために最適化された反応条件においては、完全に消費されて生成物に変換されることは起きにくいであろう。従って、未反応のカーバイドが反応の生成物中に残るであろうし、除去または分離されなければならない。該未反応カーバイドは容易に水と反応して、炭化水素ガス及び金属酸化物を生じる。多くの場合に、該金属酸化物は酸を使用して容易に反応し除去される。従って、酸を使うリアクタから分離容器への移送工程において、水はカーバイドと反応してアセチレンおよび金属酸化物を生じ、これは次に酸によって反応される。もし、酸処理の後に反応生成物中に幾らかの残留する未反応カーバイドが存在すれば、それは水または界面活性剤溶液中の水と反応することができる。後続の工程における酸での処理により、生成した金属酸化物は最終的には反応されて、反応の生成物から除去される。
[0052]反応により生じた金属塩の除去は、水もしくは界面活性剤溶液、アルコール、または酸を用いて達成することができる。分離過程の際に、反応の生成物は分離容器へと移送される。未反応の金属塩および反応で生じた金属塩を溶解する液体は、分離容器に加えて、ある時間だけ攪拌することができる。次いで、該分離容器は沈殿のために放置され、また金属塩を溶解した液体は容器に移す、または除去される。個体物質が溶液から除去される本方法を促進し、またより良好な分離を行うために、分離容器はバケツ型遠心分離機の中に配置される。一つの態様において、該分離容器の中の液体は未だ溶解された塩を含んでおり、今やこれは除去することができる。
[0056]ここに記載した反応で生成した元素状金属はまた、前記複合粒子の中に拡散して、当該反応で生じた元素所金属と反応する他の材料(例えばジブロモメタン)を使用して除去することができる。ジブロモメタンは、例えば、反応の生成物の複合粒子の中に拡散し、封入されている金属と反応する能力を有している。この方法は、sp2炭素の除去の前に、生成した元素状金属の全てが単一工程で除去されることを可能にし、これは何れかの残留する複合粒子を分離する。一つの態様において、該反応生成物は十分な共鳴時間だけ前記物質(例えばジブロモメタン)に曝されて、前記複合粒子の中への拡散、および元素状金属との反応が可能になる。十分な共鳴の例は数時間から数日である。もう一つの態様において、十分な共鳴の例は約2時間以上、約5時間以上、約12時間以上、約1日以上、約2日以上、訳3日以上、約5日以上である。もう一つの態様において、十分な共鳴の例は約1〜約4時間、約2〜約12時間、約2時間〜約1日、約6時間〜約2日、約12時間〜約2日、約1時間〜約3日である。この反応の速度は複合粒子中への化学種の拡散によって支配される。従って、十分な共鳴時間は、複合粒子及び/または液体反応媒質の粘度に主に依存するであろう。
[0058]ここで使用される反応体の多くは、種々の酸によって反応されえる金属酸化物を生成する。しかし、酸と反応しない金属酸化物を生じる反応体、例えばアルミニウムカーバイドが存在する。アルミニウム酸化物の場合、それはアルミナまたは酸化アルミニウムと称される生成物を生じる。アルミニウム酸化物は非常に安定であり、酸とは反応しない。しかし、それは水酸化カリウムの溶液によって反応され得る。水酸化カリウム溶液の使用に起因して、これは非常に困難な分離である。何故なら、水酸化カリウムを溶液中に残すために熱を加えることを必要とするからである。
[0059]反応した元素状金属および溶解した金属塩を元素上炭素から分離する一方、除去された液体は未だ少ないパーセンテージの固体複合粒子を含有している。一つの態様において、この除去された液体は、固体複合体物質の、例えば約0.5%未満、約1%未満、約2%未満、約3%未満、約4%未満、約5%未満、約7.5%未満、約10%未満、約15%未満、約20%未満、約25%未満を含有している。もう一つの側面において、この除去された液体は、固体複合体物質の、例えば約0.1%〜約1%、約0.5%〜約2%、約1%〜約2%未満、約2%〜約5%、約2%〜約7.5%、約0.5%〜約10%、約3%〜約10%、約5%〜約10%、約5%〜約25%、または約0.1%〜約35%を含んでいる。一つの態様において、該固体複合体物質は、反応の他の生成物と共にダイアモンドを含んでいる。これらの複合体粒子は、濾過または重力分離を用いて上清液から回収することができる。この回収された物質は、製造されたダイアモンドを回収するために更に処理することができる。
[0060]一つの態様において、本開示は、アルコール及び重媒質液体の回収のためのシステムを提供する。商業化に適合させるためには規模が増大するので、溶媒の回収は重要になる可能性が高い。アルコールのための回収システムの一例がここに記載される。
[0061]ダイアモンド精製の態様は、sp3炭素(ダイアモンド)ではない反応生成物を除去する過程における追加の工程である。この工程は、反応の生成物からのsp2炭素の除去で始まる。ある態様において、sp2及びミックスされた混成炭素の除去は、二つの異なる酸化処理、即ち、sp2及びミックスされた混成炭素の熱オーブン中での酸化、および/またH2O2またはHNO3のような強い酸化溶液中でのsp2及びミックスされた混成炭素の酸化で達成される。この過程のために用いる初期の反応体及び反応条件に依存して、両者の方法はsp2炭素を完全に除去するために利用することができる。
[0064]反応の生成物からsp2及びミックスされた混成炭素を除去することにおける因子は、該過程によってダイアモンド(またはsp3炭素)を変化させずに残しながら、この仕事を実施することである。sp2炭素を酸化してそれを除去することに加えて、もう一つのオプションは、sp2炭素を適正な反応条件下で一以上の化学薬品を用いて反応させることである。一つの例は、トリフルオロ酢酸及び濃過酸化水素の使用である。
[0065]一つの態様において、精製過程における界面活性剤の使用は、「分離工程における界面活性剤の使用」とほぼ同一である。一つの相違は、精製工程における物質の減少した粒子サイズ、及びsp2及びミックスされた混成炭素が存在しないことであり、これは界面活性剤または界面活性剤混合物により生じる条件を変更させるであろう。
[0066]この項目は、「分離工程の際の微細な粒子サイズの固体の回収」類似している。一つの相違は、該過程中のこの点においては、回収すべき固体物質はダイアモンドであり、複合体粒子ではないことである。加えて、固体の粒子サイズは減少するであろう。一つの態様において、該回収方法は濾過または比重分離を含むであろう。
酸素水分のない環境において、アルミニウムカーバイドAl4C3を20メッシュ未満に粉砕した。ある量の無水塩化錫SnCl2を、下記の反応のための化学量論的比率の2倍で、この粉砕されたアルミニウムカーバイドと混合した。
この混合混をガラスアンプルの中に投入し、その後にこれをステンレス鋼製チューブの中に配置した。該ステンレス鋼製チューブを密封し、制御された環境から取り出した。該チューブ及びその内容物を280℃で2時間加熱した。該アンプルの内容物を6MのHClで洗浄して、全ての塩化アルミニウム、過剰な塩化第一錫、及び金属Snを除去した。残留する炭素は、(1)グラファイト様小板の圧縮された組、及び(2)立方晶系/斜方晶系のダイアモンド様構造の二つの形態であった。殆どの炭素生成物は後者の構造であった。
酸素水分のない環境において、カルシウムカーバイドCaC2を20メッシュ未満に粉砕した。ある量の無水塩化亜鉛ZnCl2を、下記の反応のための化学量論的比率の2倍で、この粉砕されたアルミニウムカーバイドと混合した。
この混合をガラスアンプルの中に投入し、その後にこれをステンレス鋼製チューブの中に配置した。該ステンレス鋼製チューブを密封し、制御された環境から取り出した。該チューブ及びその内容物を425℃で2時間加熱した。該アンプルの内容物を6MのHClで洗浄して、全ての塩化亜鉛、塩化カルシウム、及び金属Znを除去した。残留する炭素は、(1)グラファイト様小板の圧縮された組、及び(2)立方晶系/斜方晶系のダイアモンド様構造の二つの形態であった。殆どの炭素生成物は後者の構造であった。
酸素水分のない環境において、カルシウムカーバイドCaC2を20メッシュ未満に粉砕した。ある量の無水塩化第一錫SnCl2を、下記の反応のための化学量論的比率の2倍で、この粉砕されたアルミニウムカーバイドと混合した。
この混合をガラスアンプルの中に投入し、その後にこれをステンレス鋼製チューブの中に配置した。該ステンレス鋼製チューブを密封し、制御された環境から取り出した。該チューブ及びその内容物を280℃で2時間加熱した。該アンプルの内容物を6MのHClで洗浄して、全ての塩化第一錫、塩化カルシウム、及び金属Snを除去した。残留する炭素は、唯一の形態、即ち、グラファイト様小板の圧縮された組であった。
Claims (58)
- 炭素の元素状同素体を製造する方法であって:カーバイドアニオンを、150℃〜750℃の反応温度で溶融したハロゲン化金属塩との反応により酸化することを含んでなり、ハロゲン化金属塩がカーバイドに対して過剰である方法。
- 請求項1に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、塩様カーバイドアニオン及び/または中間型遷移金属カーバイドアニオンである方法。
- カーバイドを、150℃〜750℃の反応温度範囲で溶融したハロゲン化金属塩と反応させることによって、ダイアモンドを製造する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、メタニド、アセチリド、及びセスキカーバイドである塩様カーバイドアニオンである方法。
- 請求項1に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンはアセチリドである塩様カーバイドアニオンである方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、カルシウムカーバイド、マグネシウムカーバイド、またはアルミニウムカーバイドからのものである方法。
- 請求項3に記載の方法であって、前記カーバイドは、カルシウムカーバイド、マグネシウムカーバイド、またはアルミニウムカーバイドからのものである方法。
- 請求項1に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、カルシウムカーバイドからのものである方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、10マイクロメートル(μm)〜5ミリメートル(mm)の粒子サイズを有するカーバイドからのものである方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記カーバイドアニオンは、30マイクロメートル(μm)〜200マイクロメートル(μm)の粒子サイズを有するカーバイドからのものである方法。
- 請求項3に記載の方法であって、前記カーバイドは、30マイクロメートル(μm)〜200マイクロメートル(μm)の粒子サイズを有するカーバイドからのものである方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応はsp3混成の炭素の元素状同素体を生成する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応はsp2混成の炭素の元素状同素体を生成する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応はグラフェンの形態の炭素を生成する方法。
- 請求項3に記載の方法であって、前記反応はsp2混成の炭素の元素状同素体もまた生成する方法。
- 請求項3に記載の方法であって、前記反応はグラフェンの形態の炭素もまた生成する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応は小板の形態の炭素を生成する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応は非晶質炭素を生成する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、前記反応はミックスされた混成炭素を生成する方法。
- 請求項1に記載の方法であって、炭素生成物は表面にsp2炭素の被覆(外装)を有するダイアモンド結晶を含んでなる方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、カーバイド出発物質からの炭素の収率は10%超である方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、カーバイド出発物質からの炭素の収率は30%超である方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、カーバイド出発物質からの炭素の収率は70%超である方法。
- 請求項3に記載の方法であって、カーバイド出発物質からのダイアモンドの収率は10%超である方法。
- 請求項3に記載の方法であって、カーバイド出発物質からのダイアモンドの収率は30%超である方法。
- 請求項3に記載の方法であって、カーバイド出発物質からのダイアモンドの収率は70%超である方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応の炭素生成物は粒子形態である方法。
- 請求項2に記載の方法であって、前記反応は、カーバイドアニオンとしてセスキカーバイドを溶融したハロゲン化金属塩と反応させることを含んでなる方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、前記反応温度は、150℃〜200℃、150℃〜250℃、200℃〜250℃、200℃〜300℃、200℃〜350℃、200℃〜400℃、250℃〜400℃、200℃〜500℃、250℃〜500℃からなる群から選択される範囲内である方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、前記反応温度は、300℃〜600℃、400℃〜600℃、500℃〜700℃、200℃〜700℃、250℃〜750℃、150℃〜750℃からなる群から選択される範囲内である方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、前記反応温度は、250℃〜400℃の範囲内である方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、反応は500℃未満の温度で実施される方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、反応は400℃未満の温度で実施される方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、反応は300℃未満の温度で実施される方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩は280℃未満の融点を有する方法。
- 請求項1に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩は235℃未満の融点を有する方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩はカーバイドに対して化学量論的比率の少なくとも2倍で過剰である方法。
- 請求項3に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩は280℃未満の融点を有する方法。
- 請求項3に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩はカーバイドに対して過剰である方法。
- 請求項3に記載の方法であって、ハロゲン化金属塩はカーバイドに対して化学量論的比率の少なくとも2倍で過剰である方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法であって、前記反応は酸素及び/または水分が欠如している環境下で起きる方法。
- 請求項1に記載の方法であって、酸化反応は撹拌を伴わないで実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、酸化反応は撹拌を伴って実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、酸化反応は大気圧でロードした密封したリアクタ中で実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、酸化反応は水平を向いたリアクタ中で実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、酸化反応は重ねられたリアクタ中で実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、反応は、反応の間に熱移動及び質量移動を変化させるために加えられる追加の材料を伴って実施される方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応はドーパントの使用を伴って実施される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、反応が完了した後に、反応生成物は分離容器へと移される方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応の生成物は界面活性剤の使用を伴って分離される方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応の生成物は重力分離の使用を伴って分離される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、反応の後に、未反応のカーバイドは水及び酸との使用を伴って除去される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、反応の後に、金属塩は水、アルコール、界面活性剤、または酸を伴って除去される方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応の後に、反応生成物は熱オーブン中または酸化溶液中での酸化を受ける方法。
- 請求項1または2に記載の方法であって、反応の後に、炭素は粒子サイズに従って分類される方法。
- 請求項1に記載の方法であって、該方法は、カーバイドアニオンを150℃〜750℃の反応温度で酸化すること、並びに炭素生成物を分離及び精製することからなる方法。
- 請求項2に記載の方法であって、該方法は、塩様カーバイドアニオンを150℃〜750℃の反応温度で酸化すること、並びに酸化生成物を分離及び精製することからなる方法。
- 請求項3に記載の方法であって、該方法は、カーバイドを、150℃〜750℃の反応温度範囲で溶融したハロゲン化金属塩と反応させることによって、ダイアモンドを製造することからなる方法。
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