JP5719669B2 - 燃料電池用接着性シール部材 - Google Patents
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Description
(A)エチレン含有量が53質量%以下のエチレン−プロピレンゴムおよびエチレン−プロピレン−ジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。
(B)1時間半減期温度が130℃以下の有機過酸化物。
(C)架橋助剤。
(D)レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、アルミネート系カップリング剤と、シランカップリング剤と、から選ばれる一種以上の接着成分。
上述したように、本発明の接着性シール部材は、上記(A)〜(D)を含むゴム組成物の架橋物からなる。まず、(A)のゴム成分について説明する。ゴム成分は、エチレン含有量が53質量%以下のエチレン−プロピレンゴム(EPM)およびエチレン−プロピレン−ジエンゴム(EPDM)から選ばれる一種以上である。ゴム成分としては、エチレン含有量が53質量%以下のものであれば、EPM、EPDMの一方を用いてもよく、両方を混合して用いてもよい。また、エチレン含有量等が異なる二つ以上の同種のゴムを、混合して用いてもよい。燃料電池の作動環境における耐酸性および耐水性を考慮すると、ゴム成分は、EPDMを含むことが望ましい。
本発明の接着性シール部材は、上記(A)〜(D)、必要に応じて(E)の軟化剤、および各種添加剤を含むゴム組成物を架橋して製造される。ゴム組成物は、例えば、次のようにして調製すればよい。まず、(B)有機過酸化物、(C)架橋助剤、および(D)接着成分以外の材料を予備混合して、80〜140℃で数分間混練する。次に、得られた混練物を冷却して、(B)有機過酸化物、(C)架橋助剤、および(D)接着成分を加える。そして、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度40〜70℃で5〜30分間混練する。なお、(D)接着成分は、予備混合の段階で配合しても構わない。
本発明の接着性シール部材は、燃料電池の構成部材をシールする。適用対象となる燃料電池は、本発明の接着性シール部材のゴム成分が使用可能な温度で作動するものであればよい。例えば、固体高分子型燃料電池(PEFC)(ダイレクトメタノール型燃料電池(DMFC)を含む)が好適である。
下記表1に示す原料を配合して、実施例および比較例の各々のゴム組成物を調製した。表1中、各原料については以下のものを使用した。
(A)ゴム成分
EPDM(1):JSR(株)製「JSR EP27」(エチレン含有量=54質量%)。
EPDM(2):住友化学(株)製「エスプレン(登録商標)505A」(エチレン含有量=50質量%)。
EPDM(3):三井化学(株)製「三井EPT 4045M」(エチレン含有量=45質量%)。
EPDM(4):DSM社製「ケルタン(登録商標)4903」(エチレン含有量=48質量%)。
EPDM(5):三井化学(株)製「三井EPT 9090M」(エチレン含有量=41質量%)。
(B)有機過酸化物
パーオキシケタール:日油(株)製「パーヘキサ(登録商標)C−40」(1,1−ジ(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサン、純度40%、1時間半減期温度=111.1℃)。
(C)架橋助剤
マレイミド化合物:大内新興化学工業(株)製「バルノック(登録商標)PM」。
(D)接着成分
レゾルシノール系化合物:田岡化学工業(株)製「タッキロール(登録商標)620」。メラミン系化合物:住友化学(株)製「スミカノール(登録商標)507AP」。
シランカップリング剤:信越化学工業(株)製「KBM403」(3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン)。
(E)軟化剤
パラフィン系プロセスオイル:出光興産(株)製「ダイアナ(登録商標)プロセスオイルPW380」(流動点=−15℃)。
ポリαオレフィン(1):エクソンモービル社製「SpectraSyn(登録商標)4」(流動点=−60℃)
ポリαオレフィン(2):エクソンモービル社製「SpectraSyn 10」(流動点=−48℃)
ポリαオレフィン(3):エクソンモービル社製「SpectraSyn 2C」(流動点=−57℃)
ポリαオレフィン(4):新日鉄化学(株)製「シンフルード(登録商標)401」(流動点=−73℃)
(F)補強剤
カーボンブラック(GPF級):キャボットジャパン(株)製「ショウブラック(登録商標)IP200」。
実施例1〜12および比較例1のゴム組成物を、150℃で10分間保持することにより架橋して、シール部材を製造した。実施例1〜12のシール部材は、本発明の接着性シール部材に含まれる。
JIS K6256−2(2006)に準拠した90°剥離試験を行い、実施例および比較例のシール部材の接着性を評価した。まず、幅25mm、長さ60mm、厚さ5mmの平板状のゴム組成物を、幅25mm、長さ60mm、厚さ2mmのステンレス板の表面に配置した。続いて、ゴム組成物側から押圧しながら150℃で10分間保持して架橋、接着させることより、試験片を作製した。次に、作製した試験片を所定の試験ジグに取り付けて、90°剥離試験を行った。上記表1に、90°剥離試験における各試験片の剥離強さをまとめて示す。なお、表1には、比較例1のシール部材の剥離強さを基準(100)とした時の、各シール部材の剥離強さの指数を示す。剥離強さの指数については、次式(I)により算出した。
剥離強さ指数=(各シール部材の剥離強さ)/(比較例1のシール部材の剥離強さ)×100・・・(I)
表1に示すように、実施例のシール部材の剥離強さは、いずれも、比較例1のシール部材の剥離強さと同じであった。このように、実施例のシール部材の接着性は良好である。
[ゲーマン捻り試験]
実施例および比較例のシール部材について、JIS K6261(2006)に準拠したゲーマン捻り試験を行い、室温(23℃)のモジュラスに対する比モジュラスが2倍になる温度T2を測定した。測定結果を、上記表1にまとめて示す。
実施例および比較例のシール部材について、JIS K6262(2006)に準拠した圧縮永久歪み試験を行った。圧縮永久歪み試験は、−30℃の低温試験、100℃の高温試験、の二種類行った。低温試験においては、−30℃下で24時間圧縮した後、解放し、そのままの温度下で30分経過した後の厚さを測定して、圧縮永久ひずみを算出した。高温試験においては、100℃下で24時間圧縮した後、解放し、室温下で30分経過した後の厚さを測定して、圧縮永久ひずみを算出した。いずれの試験においても、圧縮率は25%とした。測定結果を、上記表1にまとめて示す。なお、表1中、−30℃、100℃の圧縮永久歪みについては、各々、比較例1のシール部材を基準(100)とした時の指数を示す。圧縮永久歪みの指数については、次式(II)により算出した。
圧縮永久歪み指数=(各シール部材の圧縮永久歪み)/(比較例1のシール部材の圧縮永久歪み)×100・・・(II)
3:セパレータ 30:ガス流路 31:冷媒流路 4a、4b:接着性シール部材
40b:リップ部 C:セル
Claims (4)
- 以下の(A)〜(E)を含むゴム組成物の架橋物からなり、燃料電池の構成部材をシールする燃料電池用接着性シール部材。
(A)エチレン含有量が40質量%以上50質量%以下のエチレン−プロピレンゴムおよびエチレン−プロピレン−ジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。
(B)1時間半減期温度が130℃以下であり、該(A)のゴム成分100質量部に対する配合量が1質量部以上10質量部以下である有機過酸化物。
(C)該(A)のゴム成分100質量部に対する配合量が0.1質量部以上3質量部以下である架橋助剤。
(D)レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、アルミネート系カップリング剤と、シランカップリング剤と、から選ばれる一種以上の接着成分。
(E)流動点が−40℃以下であり、該(A)のゴム成分100質量部に対する配合量が5質量部以上50質量部以下である軟化剤、および流動点が−40℃より高く、該(A)のゴム成分100質量部に対する配合量が10質量部以上20質量部以下である軟化剤の少なくとも一方。 - 前記(E)の流動点が−40℃以下の軟化剤は、ポリαオレフィンである請求項1に記載の燃料電池用接着性シール部材。
- 100%モジュラスは、2MPa以上4MPa以下である請求項1または請求項2に記載の燃料電池用接着性シール部材。
- ゲーマン捻り試験温度T2は、−40℃以下である請求項1ないし請求項3のいずれかに記載の燃料電池用接着性シール部材。
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