JP5676867B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、本明細書において「有機ＥＬ素子」ということがある）に関し、詳しくはシングルフォトン型の有機ＥＬ素子、並びにこれを搭載した発光装置および表示装置に関する。

有機ＥＬ素子は主たる構成として一対の電極（陽極と陰極）およびこれらに挟まれた発光層を備える。有機ＥＬ素子の特徴として、この発光層に有機化合物が用いられている。有機ＥＬ素子は電極間に電圧を印加することによって、所定の色および強度の光を放射する。

有機ＥＬ素子から放たれる光の強度およびスペクトル幅などを改善するために、光の共振現象を利用することが検討されている。例えば透明電極、１層の発光層および背面電極を透明基体上にこの順序で積層した構成のいわゆるシングルフォトン型の有機ＥＬ素子において、透明基体と透明電極との間に半透明反射膜を設置し、この半透明反射膜と背面電極との間の光学的距離を、１波長分の距離と同じか、またはその整数倍に設定することにより、素子内部に光の微小共振器を構成した有機ＥＬ素子が考案されている（例えば、特許文献１）。

さらに、中間ユニットを介して複数の発光ユニットを積層した構成のいわゆるマルチフォトン型の有機ＥＬ素子において、複数の発光ユニットから放たれる光がそれぞれ共振する位置に各発光ユニットを配置することにより発光特性を向上させた有機ＥＬ素子が考案されている。具体的には各発光ユニットの発光位置と、光を反射する陽極との間の光学的距離を、光の共振する距離に設定することによって、複数の発光ユニットがそれぞれ光の共振条件を満たす有機ＥＬ素子が考案されている（例えば、特許文献２）。

国際公開第９４／０７３４４号 特開２００７−３５５７９号公報

上記のように、光共振を利用することによって有機ＥＬ素子の発光特性を向上させる技術が開発されてきた。しかしながら上記技術を適用して、白色光を放つ発光装置を実現する際には以下のような問題がある。

白色光を放つ発光装置の構成としては例えば以下の３つの構成が考えられる。（１）白色光を放つ発光層を備える有機ＥＬ素子からなる発光装置。（２）赤色光を放つ発光層（以下、「赤色発光層」ということがある。）を備える有機ＥＬ素子と、青色光を放つ発光層（以下、「青色発光層」ということがある。）を備える有機ＥＬ素子と、緑色光を放つ発光層（以下、「緑色発光層」ということがある。）を備える有機ＥＬ素子との３つの有機ＥＬ素子を基板上に並べて配置した発光装置であって、各有機ＥＬ素子から放たれる赤・青・緑の３種類の光を重ね合わせることにより白色光を放つ発光装置。（３）赤色発光層を備える発光ユニットと、青色発光層を備える発光ユニットと、緑色発光層を備える発光ユニットとの３つの発光ユニットを、いわゆる中間ユニットを介して積層したマルチフォトン型の発光装置。

上記（１）の白色光を放つ発光層を備える有機ＥＬ素子の場合、白色光を放つ発光層と光を反射する電極との間隔を所定の間隔に設定することによって、広い波長帯をもつ白色光のうちの極狭い特定の波長帯の光については共振条件が満たされるが、極狭い特定の波長帯を除く大部分の波長帯の光については共振条件が満たされない。そのため広い波長帯をもつ白色光のうちの極狭い特定の波長帯を除く大部分の波長帯の光については光共振の効果を得ることができない。

また上記（２）の３種類の有機ＥＬ素子を基板上に並べて作製する場合、確かに各種類の有機ＥＬ素子ごとに発光層と電極との距離を所定の値に設定することによって、各種類の有機ＥＬ素子ごとに光共振の効果を得ることが可能ではあるが、各種類の有機ＥＬ素子ごとに異なる構造を形成する必要があるので、製造工程を共通化することが難しく、製造工程が各種類の有機ＥＬ素子ごとに個別化する。そのため製造工程が極めて煩雑になるという問題がある。

また上記（３）の３つの発光ユニットを積層したいわゆるマルチフォトン型の有機ＥＬ素子の場合、他の発光ユニットの厚さを考慮して光共振の距離を設定するので、前述した中間ユニットを含む他の発光ユニットの厚さを設計通りに形成する必要がある。そのため中間ユニットを含めた膜厚の公差が厳しくなり、製造工程が高度化する。また中間ユニットは通常、乾式法で形成されるので真空工程が必要となる。例えば中間ユニット以外の発光層などを湿式法で形成する場合、工程の途中で真空工程を経ることになり、製造工程が極めて煩雑になるという問題がある。

したがって本発明はそれぞれが互いにピーク波長の異なる光を放つ複数の発光層を備える有機ＥＬ素子において、単純な構造にて発光強度などの発光性能に優れた有機ＥＬ素子を提供することを課題とする。

本発明は、上記課題を解決するために、下記構成を有する有機ＥＬ素子等を提供する。
〔１〕 光透過性を示す第１電極と、
第２電極と、
前記第１および第２電極の間に配置される発光層とを備えるシングルフォトン型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１および第２電極の間には、それぞれが互いにピーク波長の異なる光を放つ複数の発光層が積層され、
各発光層はそれぞれ、所定の発光層から前記第２電極に向けて放たれ、前記第２電極によって反射されて戻ってくる反射光と、当該所定の発光層から前記第１電極に向けて放たれる光とが光共振を生じる所定の位置に、前記第２電極との間隔をあけて配置されている、
有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔２〕 前記第１および第２電極の間において前記複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど、第１電極寄りに配置される、上記〔１〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔３〕 前記第１電極が陽極であり、前記第２電極が陰極である、上記〔２〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔４〕 前記第１および第２電極の間には赤色光を放つ発光層、緑色光を放つ発光層および青色光を放つ発光層の３層が配置されている、上記〔１〕から〔３〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔５〕 複数の発光層のうちで前記第１電極側から数えてｋ番目（記号「ｋ」は自然数を表す。）に配置される発光層内の発光中心部位と、前記第２電極の光を反射する部位との間隔が、下記式（１）に示される共振距離ｄ_ｋの０．９〜１．１倍の範囲である、上記〔１〕から〔４〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

（式（１）中、λ_ｋは前記ｋ番目に配置される発光層から放たれる光のピーク波長を示し、ｎは前記ｋ番目に配置される発光層と第２電極との間に介在する部材の平均屈折率を示す。ｍ_ｋは正の奇数である。）
〔６〕 前記各発光層が塗布法により形成されてなる、上記〔１〕から〔５〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔７〕 上記〔１〕から〔６〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える発光装置。
〔８〕 上記〔１〕から〔６〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の放つ光が通過する位置に配置されたカラーフィルターとを備える表示装置。

本発明によれば、それぞれが互いにピーク波長の異なる光を放つ複数の発光層が積層されて形成されているシングルフォトン型の有機ＥＬ素子を採用し、電極と各発光層との間隔をそのピーク波長に応じて光が共振する間隔に設定することによって、単純な構造を保ったままそれぞれの発光層について光共振の効果を得ることができる。これによって単純な構造の有機ＥＬ素子でありながらも、正面方向の光強度を増大させるとともに各発光層から放たれる光のスペクトルを狭帯化することができる。さらに本発明はマルチフォトン型の素子に比べて単純な構造を採ることができるため、製造工程を簡素化することができる。

また本発明によれば、各発光層から放たれる光のスペクトルを狭帯化することができるので、本発明の有機ＥＬ素子とカラーフィルターとを組み合わせた表示装置において、光共振を利用してスペクトルを狭帯化することによって、カラーフィルターを透過しない光の割合、例えばスペクトルの山の裾の部分に相当する光の割合を低減することができ、これによってカラーフィルターによる光のロスを減らすことができ、素子の放つ光の利用効率を向上することができる。また各発光層から放たれる光のスペクトルを狭帯化することによって、色座標において、これらの光を重ね合わせた光により表現することのできる領域を拡大することができる。これによって有機ＥＬ素子から放出される光の色、およびカラーフィルターを通した後の光の色として再現することの可能な色の幅が広まる。

図１は、第１実施形態の有機ＥＬ素子を側面から見た図であり図である。 図２は、有機ＥＬ素子から放たれる光の強度分布を極座標表示した図である。 図３は、有機ＥＬ素子から各発光層からそれぞれ放たれる光の色を色座標で表した図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照しつつ説明する。なお理解の容易のために素子構造などを模式的に示しているため、図面における各部材の縮尺は実際とは異なる場合がある。また本発明は以下の記述によって限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜変更可能である。有機ＥＬ素子を搭載した発光装置には電極のリード線などの部材も存在するが、本発明の説明のためには直接的に必要ではないのでこれらの記載を省略している。層構造等の説明の便宜上、下記に示す例においては支持基板を下に配置した図と共に本発明の説明がなされるが、本発明の有機ＥＬ素子およびこれを搭載した発光装置は、必ずしもこの配置で製造または使用等がなされるわけではない。なお以下の説明において支持基板の厚み方向の一方を上または上方といい、厚み方向の他方を下または下方という場合がある。

＜１．本発明の有機ＥＬ素子＞
本発明の有機ＥＬ素子は、光透過性を示す第１電極と、第２電極と、前記第１および第２電極の間に配置される発光層とを備えるシングルフォトン型の有機ＥＬ素子であって、前記第１および第２電極の間には、それぞれが互いにピーク波長の異なる光を放つ複数の発光層が積層され、各発光層はそれぞれ、所定の発光層から前記第２電極に向けて放たれ、前記第２電極によって反射されて戻ってくる反射光と、当該所定の発光層から前記第１電極に向けて放たれる光とが光共振を生じる所定の位置に、前記第２電極との間隔をあけて配置されている。

有機ＥＬ素子は通常、支持基板上に設けられる。この支持基板には有機ＥＬ素子に電力を供給するための配線などが形成されている。例えばアクティブマトリクス型の表示装置に有機ＥＬ素子を適用する場合、支持基板としてＴＦＴ（Thin Film Transistor）基板が用いられる。

有機ＥＬ素子は、支持基板に向けて光を放射するいわゆるボトムエミッション型の素子と、支持基板とは反対側に向けて光を放射するいわゆるトップエミッション型の素子とに大別される。本発明はいずれの型の素子にも適用することが可能である。

以下、本発明の有機ＥＬ素子について、適宜、一例として本発明の第１実施形態の有機ＥＬ素子（以下、「第１の実施形態の有機ＥＬ素子」のことを「第１実施形態の素子」と略称する。）に言及しつつ、さらに詳説する。図１に第１実施形態の素子を示す。図１は、第１実施形態の素子を側面から見た図であり、その層構成および光の進行を模式的に示す図である。第１実施形態の素子はボトムエミッション型の素子である。

第１実施形態の素子は支持基板１０に設けられる。ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子は、放射する光が支持基板１０を通って外に出射するため、支持基板１０には光透過性を示す基板が用いられる。

第１実施形態の素子は、光透過性を示す第１電極２０と、第２電極６０とからなる一対の電極を備える。ボトムエミッション型の素子では、一対の電極のうちの光透過性を示す第１電極２０が支持基１０板寄りに配置される。

第１電極と第２電極との間には複数の発光層が設けられる。第１実施形態の素子では複数の発光層として、赤色発光層４１、緑色発光層４２、青色発光層４３の３層の発光層が積層して設けられている（以下、これらの複数の発光層はひとまとめに発光積層体４０という場合がある）。

発光層のそれぞれは、互いにピーク波長の異なる光を放つ発光層である。前記第１および第２電極の間において前記複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど、第１電極寄りに配置されることが好ましい。第１実施形態の素子では、第１電極２０側から、赤色発光層４１、緑色発光層４２、青色発光層４３の順でこれら３層の発光層が配置されることが好ましい。

さらには前記第１電極が陽極であり、前記第２電極が陰極であることが好ましく、第１実施形態の素子では光透過性を示す第１電極１０として陽極が設けられ、第２電極６０として陰極が設けられる。

第１電極と第２電極との間には、発光層以外にも必要に応じて所定の層を設けてもよい。所定の層としては例えば正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層などが挙げられる。これら所定の層は、電極と発光層との間や発光層と発光層との間に必要に応じて設け得る。所定の層が設けられる素子形態の一例として、第１実施形態の素子では、第１電極２０と赤色発光層４１との間に正孔注入層３０が設けられ、緑色発光層４３と第２電極６０との間に電子注入層５０が設けられる。すなわち第１実施形態の素子は、支持基板１０上に、第１電極２０、正孔注入層３０、赤色発光層４１、緑色発光層４２、青色発光層４３、電子注入層５０、第２電極６０がこの順で積層されて構成される。

ここで「光」とは波長が約１ｎｍ〜１ｍｍ程度の電磁波を意味し、光透過性を示すとは、所定の部材に入射した光の少なくとも一部が所定の部材を透過することを意味する。なお本明細書において光とは、発光層が放射する電磁波の波長範囲の光を意味し、通常は可視光の波長範囲の光を意味する。

＜Ａ．発光層＞
それぞれが発光層を備える複数の発光ユニットを複数段積層したいわゆるマルチフォトン型の有機ＥＬ素子は、シングルフォトン型の第１実施形態の素子と同様に複数の発光層を備えるが、第１実施形態の素子とは異なり、例えば電荷発生層や中間ユニットと呼ばれる部材が発光層と発光層との間に設けられる。この電荷発生層や中間ユニットは電極のような機能を発揮する。すなわち電荷発生層は、電圧が印加されたときに正孔と電子とを発生し、電荷発生層に対して陽極側に隣接する層に電子を注入するとともに、電荷発生層に対して陰極側に隣接する層に正孔を注入する。

これに対して本発明の有機ＥＬ素子はシングルフォトン型の素子であって、発光層と発光層との間に、電極のような機能を発揮する電荷発生層や中間ユニットと呼ばれる部材を設けずに、複数の発光層を積層している。図１に示す第１実施形態の素子では、電荷発生層や中間ユニットと呼ばれる部材が介在することなく、赤色発光層４１、緑色発光層４２、および青色発光層４３の３層が積層されて発光積層体４０を形成している。

各発光層はそれぞれ、所定の発光層から前記第２電極に向けて放たれ、前記第２電極によって反射されて戻ってくる反射光と、当該所定の発光層から前記第１電極に向けて放たれる光とが光共振を生じる所定の位置に、前記第２電極との間隔をあけて配置されている。

発光層はその厚み方向において発光強度に分布が生じることがあり、また第２電極の光を反射する部位は表面に限られず、その厚み内にあることがある。この場合、発光層内で発光強度の最も高い発光中心部位および第２電極の光を反射する部位を基準として、この発光層と第２電極との間隔を定めることが好ましい。具体的には、複数の発光層のうちで前記第１電極側から数えてｋ番目（記号「ｋ」は自然数を表す。）に配置される発光層内の発光中心部位と、前記第２電極の光を反射する部位との間隔が、下記式（１）に示される共振距離ｄ_ｋの０．９〜１．１倍の範囲であることが好ましい。

（式（１）中、λ_ｋは前記ｋ番目に配置される発光層から放たれる光のピーク波長を示す。ｎは前記ｋ番目に配置される発光層と第２電極との間に介在する部材の平均屈折率を示す。ｍ_ｋは正の奇数である。）

第１実施形態の素子では、複数の発光層のうちで第１電極２０側から数えて１番目（ｋ＝１）に配置される発光層が赤色発光層４１に相当し、第１電極２０側から数えて２番目に配置される発光層が青色発光層４２に相当し、第１電極２０側から数えて３番目（ｋ＝３）に配置される発光層が緑色発光層４３に相当する。

上記式（１）を満たす位置に発光層を配置することにより、所定の発光層から前記第２電極に向けて放たれ、前記第２電極によって反射されて戻ってくる反射光と、当該所定の発光層から前記第１電極に向けて放たれる光とが光共振を生じ、光が強め合う。第１実施形態の素子では、第２電極６０の両主面のうちの第１電極側の主面が、第２電極６０の光を反射する部位に相当するため、この主面を以下では反射面６０ａという。なお前述したように光を反射する部位が第２電極６０の厚み内に存在する形態もある。例えば光透過性を示す平板状の導電性部材（後述するＩＴＯ薄膜など）と、光を反射する平板状の導電性部材（後述するＡｌ薄膜など）とを積層した積層体によって第２電極６０を構成することもありうるが、光透過性を示す平板状の導電性部材を第１電極側に配置した場合には、光透過性を示す平板状の導電性部材と、光を反射する平板状の導電性部材との境界面が、第２電極６０の光を反射する部位（反射面）に相当する。

赤色発光層、緑色発光層、青色発光層の放つ光の各ピーク波長λ_Ｂ、λ_Ｇ、λ_Ｒをそれぞれ４６０ｎｍ、５２０ｎｍ、６２０ｎｍとし、ｋ番目に配置される発光層と第２電極との間に介在する部材の平均屈折率ｎを１．６とし、ｍ_ｋ＝１，３としたときの、式（１）により算出される共振距離ｄ_ｋを表１に示す。

光共振の生じる間隔は理論的には上記式（１）により求められ、その具体的ピーク波長における共振距離ｄ_ｋについてそれぞれ表１に示しているが、光共振の効果は、上記式（１）により求められる共振距離ｄ_ｋだけでなく、その付近であっても発現する。そのため発光層内の発光中心部位と第２電極の光を反射する部位との間隔は、理論的に算出される共振距離ｄ_ｋの０．９〜１．１倍に調整されることが好ましく、０．９５〜１．０５倍に調整されることがより好ましい。

図１に示すように第１実施形態の素子では、赤色発光層４１の発光中心部位と反射面６０ａとの距離ｄ_Ｒは、共振距離ｄ_１の０．９〜１．１倍を満たす距離に設定されている。緑色発光層４２の発光中心部位と反射面６０ａとの距離ｄ_Ｇは、共振距離ｄ_２の０．９〜１．１倍を満たす距離に設定されている。青色発光層４３の発光中心部位と反射面６０ａとの距離ｄ_Ｂは、共振距離ｄ_３の０．９〜１．１倍を満たす距離に設定されている。

赤色発光層４１の発光中心部位と反射面６０ａとの間隔ｄ_Ｒが上記関係を満たすことにより、赤色発光層４１から第１電極２０に向けて放たれる光と、第２電極６０に向けて放たれ、反射面６０ａで反射されて戻ってくる反射光とが光共振を生じ、赤色光を強め合うことができる。同様に、緑色発光層４２の発光中心部位と反射面６０ａとの間隔ｄ_Ｇが上記関係を満たすことにより、緑色発光層４２から第１電極２０に向けて放たれる光と、第２電極６０に向けて放たれ、反射面６０ａで反射されて戻ってくる反射光とが光共振を生じ、緑色光を強め合うことができる。さらに同様に、青色発光層４３の発光中心部位と反射面６０ａとの間隔ｄ_Ｂが上記関係を満たすことにより、青色発光層４３から第１電極２０に向けて放たれる光と、第２電極６０に向けて放たれ、反射面６０ａで反射されて戻ってくる反射光とが光共振を生じ、青色光を強め合うことができる。

光共振が生じる位置に各発光層を配置する限りにおいて各発光層の積層順は特に限定されないが、第１実施形態の素子では好ましい形態として、第１および第２電極の間において前記複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど、第１電極寄りに配置される。

式（１）に示すようにｍ_ｋが離散的な数（正の奇数）をとるので、表１に示すように光共振の生じる距離もまた離散的に生じる。光の干渉効果は発光層と第２電極との距離が短いほど高くなり、また反射光の減衰はその距離が長くなるほど大きくなるため、干渉効果と光の減衰を考慮すると、発光層と第２電極との距離は短い方が好ましい。そのため発光層と第２電極との距離は、光共振が生じる距離のうちで最も短い距離に設定することが好ましい。すなわちｍ_ｋが１のときの共振距離ｄ_１程度に各発光層と第２電極との距離を設定することが好ましい。そしてｍ_ｋが１のときの共振距離ｄ_１は、式（１）から理解されるように波長λ_ｋが長いほど長く、波長λ_ｋが短いほど短い（表１参照）。

第１実施形態の素子では、複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど第１電極寄りに配置されるが、これはすなわち各発光層は、ｍ_ｋが１のときの共振距離ｄ_１が短い順に第２電極側から配置されていることに対応する。このような順番で発光層を配置することによって、ｍ_ｋが１のときの共振距離ｄ_１程度となるように各発光層を配置することができ、これによって光の干渉効果を最も効果的に発揮することができる。

シングルフォトン型である本発明の有機ＥＬ素子とはその構成が異なるマルチフォトン型の有機ＥＬ素子では、発光層と発光層との間に電荷発生層や必要に応じて所定の層が設けられる。通常は所定の層として、正孔注入層および電子注入層が各発光ユニットに設けられる。表１からも理解されるように、ｍ_ｋ＝１としたときの、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層の各共振距離ｄ_ｋの差は１０ｎｍ程度である。そのためシングルフォトン型の第１実施形態の素子において、発光層とは異なる所定の層を設けない場合には、１つの発光層を除いて、各発光層の層厚をそれぞれ１０ｎｍ程度にする必要がある。このようなｍ_ｋ＝１となる光共振の条件でマルチフォトン型の有機ＥＬ素子を構成する場合、発光層と、電荷発生層と、必要に応じて設けられる所定の層とを積層した積層体の層厚を１０ｎｍ程度に制御する必要があるが、各層をこのような層厚に高精度に制御することは困難であり、製造工程が高度化する。また電荷発生層などの層厚の分だけ、光を放つ発光層自体の層厚も極めて薄くする必要があるので、発光効率が低下するという問題も生じる。他方、シングルフォトン型である本発明の有機ＥＬ素子では、上記マルチフォトン型の問題が生じることがなく、前述したようにｍ_ｋが１のときの共振距離ｄ_１程度となるように各発光層を配置することができ、これによって光の干渉効果を最も効果的に発揮することができる。

なおｍ_ｋは、発光層ごとに所定の正の奇数値に設定され、全ての発光層に共通の数値であってもよく、また発光層ごとに異なっていてもよい。例えば赤色発光層のｍ_ｋを５とし、緑色発光層のｍ_ｋを３とし、青色発光層のｍ_ｋを１としてもよく、また赤色発光層、緑色発光層、青色発光層のｍ_ｋをそれぞれ１としてもよい。

また第１実施形態の素子のように、第１および第２電極の間において前記複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど、第１電極寄りに配置され、さらに第１電極２０が陽極であり、前記第２電極６０が陰極であることが好ましい。この場合、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど陽極（第１実施形態では第１電極２０）寄りに配置されている。発光層をこのような積層順で配置することによって、電極に印加する電圧の変化に対して、色味の変化の少なく、かつ発光効率の高い有機ＥＬ素子を実現することができる。

発光層を構成する化合物の最高占有分子軌道（Ｈｉｇｈｅｓｔ Ｏｃｃｕｐｉｅｄ Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｏｒｂｉｔａｌ：略称ＨＯＭＯ）および最低非占有分子軌道（Ｌｏｗｅｓｔ Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｏｒｂｉｔａｌ：略称ＬＵＭＯ）は、ピーク波長の長い光を放つ発光層を構成する化合物ほど低い傾向にある。第１実施形態の素子では、各発光層４１、４２、４３はピーク波長の長い光を放つ発光層ほど陽極寄りに配置されるので、結果としてＨＯＭＯおよびＬＵＭＯの低い化合物から成る発光層ほど陽極寄りに配置されることになる。このように陽極側から陰極に向けてＨＯＭＯおよびＬＵＭＯが順次高くなるように各発光層４１、４２、４３を配置するので、陽極側および陰極からそれぞれ注入される正孔および電子を素子内において効率的に輸送することがでる。これにより、電極に印加する電圧の変化に対して色味の変化が少なく、発光効率の高い有機ＥＬ素子を実現することができるものと推測される。

このような積層順で発光層を積層することにより、陽極と陰極との間に印加する電圧を変化させたときの、外に取出される光の色度座標における座標値ｘと、座標値ｙとの変化の幅をそれぞれ０．０５以下に抑えることができる。ここで、印加する電圧を変化させるときの印加電圧の範囲は通常、輝度が１００ｃｄ／ｍ²〜１００００ｃｄ／ｍ²となる範囲であり、少なくとも４０００ｃｄ／ｍ²〜６０００ｃｄ／ｍ²となる範囲である。また外に取出される光は、各発光層４１、４２、４３からの光が重ね合わされた光のことである。なお本明細書において色度座標の規定は国際照明委員会（ＣＩＥ）の定めるＣＩＥ１９３１に従う。

発光層を構成する各発光層の層厚は、陽極寄りに配置される発光層ほど薄い方が好ましい。すなわち、第１実施形態の素子にて説明すると、赤色発光層４１の層厚よりも緑色発光層４２の層厚が厚く、緑色発光層４２の層厚よりも青色発光層４３の層厚が厚い方が好ましい。具体的には、赤色発光層４１の層厚は、５ｎｍ〜２０ｎｍが好ましく、さらに好ましくは１０ｎｍ〜１５ｎｍである。また緑色発光層４２の層厚は、５ｎｍ〜３０ｎｍが好ましく、さらに好ましくは１５ｎｍ〜２５ｎｍである。また青色発光層４３の層厚は、５ｎｍ〜１００ｎｍが好ましく、さらに好ましくは５０ｎｍ〜６５ｎｍである。このように各発光層４１、４２、４３の層厚を設定することによって、電極に印加する電圧の変化に対する色味の変化が少なく、また駆動電圧が低く、発光効率の高い有機ＥＬ素子を実現することができる。

なお前述したように第１電極および第２電極の間には必要に応じて発光層とは異なる所定の層が設けてもよい。このような所定の層としては、例えば正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層などをあげることができる。発光層内の発光中心部位と、前記第２電極の光を反射する部位との間隔は、発光層の膜厚を制御することによって調整することが可能であるが、発光層の厚みのみを制御するのではなく、発光層と第２電極との間に介在する所定の層の厚みを制御することによって、発光層と第２電極との距離を調整してもよい。

図１に示す第１実施形態の素子では、各発光層４１、４２、４３と反射面６０ａとの間に電子注入層５０が介在しているため、各発光層４１、４２、４３の厚みに加えて、電子注入層５０の厚みを制御することによって、光共振が生じる位置に各発光層４１、４２、４３を配置することができる。

上記のように各発光層を所定の位置に配置することによって、各発光層から放たれる光について発光層ごとにそれぞれ光共振させることができる。図２は有機ＥＬ素子から放たれる光の強度分布を極座標表示した図である。図２には光共振の生じる有機ＥＬ素子から放たれる光と、光共振の生じない有機ＥＬ素子から放たれる光との２種類の光の強度分布を対比して示している。図２では、光共振が生じる有機ＥＬ素子から放たれる光の強度分布は縦軸方向に細長い略楕円形の線ｒ_１で表し、光共振が生じない有機ＥＬ素子から放たれる光の強度分布は横方向に細長い略楕円形の線ｒ_２で表している。

図２において縦軸と横軸との交点を原点「Ｏ」とすると、原点Ｏと所定の点とを結ぶ直線と縦軸とのなす角θは、第１電極の主面の法線方向（以下、正面方向ということがある）からθだけ傾いた方向（以下、θ方向という。）に放たれる光の進む向きに相当し、原点Ｏと所定の点との距離は、光の強度に相当する。したがって図２における略楕円形の線ｒ_１，ｒ_２の所定の点と原点Ｏとを結ぶ直線は、縦軸からの傾きをθとすると、その直線の長さが、θ方向に放たれる光の強度を表す。例えば、略楕円形の線ｒ_１、ｒ_２と縦軸との交点ｐ_１、ｐ_２の値は、θが「０」なので、それぞれ正面方向に放たれる光の強度を表す。

光共振は、第２電極に向けて放たれ、さらに第２電極によって反射された反射光と、第１電極に向けて放たれる光とが共振することによって生じるため、主に正面方向に放たれる光が強められる。逆に、正面方向から外れる方向（θが９０°に近くなる方向）では光共振の効果が発現しにくいため、正面方向と比べると、反射光によって光が強められない。そのため図２に示すように、光共振が生じる有機ＥＬ素子から放たれる光は縦軸方向に細長い略楕円形となり、正面方向の光強度が高くなる。これに対して光共振が生じない有機ＥＬ素子から放たれる光は、光共振によって正面方向の光強度が特に強められるわけではないので、広い範囲に光が放射される。このように、光共振を生じさせることにより、正面方向への発光強度を特に高め、光を放つ範囲を狭めることができる。

光共振を利用した有機ＥＬ素子では、光を放つ範囲のみならず、放たれる光のスペクトル幅も狭くすることができる。式（１）からも理解されるように、光共振は特定の波長の光について生じる。共振条件を満たさない波長の光は共振によっては光が強められないので、光共振が生じる特定の波長の光が特に強められることになり、結果としてスペクトルが狭帯化する。第１実施形態の素子ではこのようなスペクトルの狭帯化が発光層ごとに生じる。

図３は有機ＥＬ素子の各発光層からそれぞれ放たれる光の色を色座標で表した図である。図３には光共振が生じる有機ＥＬ素子から放たれる光と、光共振が生じない有機ＥＬ素子から放たれる光との２種類の光の色が対比して示されている。図３において、光共振が生じる有機ＥＬ素子から放たれる光は大きい三角形Ｌ_２で表され、光共振が生じない有機ＥＬ素子から放たれる光は小さい三角形Ｌ_１で表されている。なお図３には、馬蹄状のスペクトル軌跡ｔ１およびこのスペクトル軌跡ｔ１の両端を結ぶ直線状の純紫軌跡ｔ２も示されている。三角形の頂点Ｒ，Ｇ，Ｂは、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層からそれぞれ放たれる光の色を表す。有機ＥＬ素子から放たれる光は、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層からそれぞれ放たれる光を重ね合わせた光なので、各発光層から放たれる光の強度を適宜調整し、所定の割合で各色を加算混合することにより、三角形によって囲まれる領域内の所定の色の光を出射する有機ＥＬ素子を実現することができる。したがって図３に示される三角形としては、広いほど、光として出射することのできる色の選択の幅が広がることになる。

前述したように光共振が生じるとスペクトルが狭帯化する。色座標上において、スペクトル軌跡ｔ１はスペクトル幅が零の色を表すため、光共振によってスペクトルが狭帯化すると（すなわちスペクトル幅が零に近づくと）、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層からそれぞれ放たれる光の色を表す三角形の頂点は、それぞれスペクトル軌跡ｔ１寄りに移動する。そのため、色座標上において、光共振が生じる有機ＥＬ素子から放たれる光の色を表す三角形Ｌ_２は、光共振が生じない有機ＥＬ素子から放たれる光の色を表す小さい三角形Ｌ_１に対して、スペクトル軌跡ｔ１寄りに広がっている。このように光共振を生じる構成の有機ＥＬ素子を用いることにより、色座標上において各発光層から放たれる光の色を表す三角形Ｌ_２が広がるので、光として出射することのできる色の選択の幅が広がり、再現することの可能な色の幅が広まる。

さらに、この有機ＥＬ素子とカラーフィルターとを組み合わせて用いる場合、光共振を利用してスペクトルを狭帯化することによって、カラーフィルターを透過しない光の割合、例えばスペクトルの山（エンベロープ）の裾の部分に相当する光の割合を低減することができ、これによってカラーフィルターによる光のロスを減らすことができ、素子の放つ光の利用効率を向上することができる。

本明細書において発光層の放つ光のピーク波長とは、発光する光を波長領域で見たときに光強度が最も高くなる波長のことをいう。赤色発光層４１としては、ピーク波長が、例えば５８０ｎｍ〜６６０ｎｍ、好ましくは６００〜６４０ｎｍのものを用い得る。また緑色発光層４２としては、ピーク波長が、例えば５００ｎｍ〜５６０ｎｍのもの、好ましくは５２０ｎｍ〜５４０ｎｍのものが用いられる。また青色発光層４３としては、ピーク波長が、例えば４００ｎｍ〜５００ｎｍ、好ましくは４２０ｎｍ〜４８０ｎｍのものが用いられる。このようなピーク波長で発光する３つの発光層４１、４２、４３からそれぞれ放たれる光を重ね合わせることにより白色光を得ることができ、したがって赤色発光層４１、緑色発光層４２、および青色発光層４３を設けることにより、白色光を放つ第１実施形態の素子を実現することができる。

各発光層は、主成分として、蛍光及び／又はりん光を発光する有機化合物（以下、発光性有機化合物という場合がある）で構成される。発光性有機化合物は、低分子系と高分子系の化合物に分けられるところ、塗布法に適した発光性高分子有機化合物が好ましい。また発光層には発光性有機化合物の他に、金属錯体系の発光材料などを添加してもよく、無機系の材料を添加してもよい。なお、本明細書において高分子とは、ポリスチレン換算の数平均分子量が１０³以上の化合物である。本発明に関し高分子の数平均分子量に上限を規定する特段の理由はないが、通常、高分子の数平均分子量の上限は、ポリスチレン換算の数分子量が１０⁸以下である。また発光層はドーパントなどの任意の成分を含んでいてもよい。例えばドーパントは、発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で付加される。各発光層を主に構成する発光材料としては、例えば以下に示すものが挙げられる。

色素系の発光材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびピラゾリンダイマーなどを高分子化したものを挙げることができる。

金属錯体系の発光材料としては、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属や、Ａｌ、Ｚｎ、ＢｅおよびＩｒを中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを配位子に有する金属錯体を高分子化したものを挙げることができ、例えば、イリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体などを高分子化したものを挙げることができる。

高分子系の発光材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、およびポリビニルカルバゾール誘導体などを挙げることができる。

赤色発光層を構成する発光材料としては、前述の発光材料のうち、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることが出来る。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

緑色発光層を構成する発光材料としては、前述の発光材料のうち、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、チオフェン環化合物およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

青色発光層を構成する材料としては、前述の発光材料のうち、ジスチリルアリーレン誘導体、及び／又はオキサジアゾール誘導体の重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。

各発光層を構成する発光材料としては、前述の発光材料の他に、例えば発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的でドーパント材料をさらに含んでいてもよい。このようなドーパント材料としては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。

第１実施形態の素子は前述したように３つの発光層４１、４２、４３を備えることにより、図３に示す三角形Ｌ_２内の所定の色の光を放つことができる。しかしながら本発明は、発光層の層数が３層の有機ＥＬ素子にのみ適用されるわけではなく、２層または４層以上の発光層を備える有機ＥＬ素子にも好適に適用することができる。

＜Ｂ．第１電極＞
第１電極には光透過性を示す導電性部材が用いられる。第１電極は陽極または陰極として設けられる。第１実施形態の素子では、支持基板１０の上に陽極として第１電極２０が設けられる。

第１電極は例えば金属酸化物、金属硫化物、及び金属などの薄膜によって構成され、陽極または陰極ごとに最適な材料が適宜選択される。例えば陽極として第１電極を設ける場合、陽極としては、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＺＯ）、金、白金、銀、及び銅などから成る薄膜が好適に用いられる。さらにポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体などの有機の導電性薄膜を陽極として用いてもよい。また例えば陰極として第１電極を設ける場合、陰極としては、仕事関数が小さく、発光層への電子注入が容易で、電気伝導度の高い材料からなる薄膜を用いることが好ましく、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、及び周期表の１３族金属などから成る薄膜が好適に用いられる。なお第１電極は、光透過率および電気抵抗を勘案して、適宜その膜厚が設定される。例えば第１電極の厚さは、所定割合の光が透過する程度の厚さに設定される。

＜Ｃ．第２電極＞
第２電極には、入射光を第１電極に向けて反射する光学特性を有する導電性部材が用いられる。第２電極は、陽極または陰極として設けられるが、その極性が第１電極とは異なる。第１実施形態の素子では、陰極として第２電極６０が電子注入層５０の上に積層されている。第２電極は、その極性に応じて、上記第１電極として例示した材料の中から適宜選択した材料を用いて構成することができる。例えば膜厚を厚くすることによって光を反射する電極を構成してもよい。また例えばＡｌ、Ａｕ及びＡｇなどの導電性が高く、光を反射する導電性薄膜と、光透過性を示す導電性薄膜（例えばＩＴＯ薄膜）とを積層することによって両者の界面で光を反射する電極を構成してもよい。なお光を反射する導電性薄膜と、光を透過する導電性薄膜とを積層することによって第２電極を構成する場合には通常、光を透過する導電性薄膜を第１電極寄りに配置する。

発光層から第２電極に向けて放たれる光に対する第２電極の光反射率は、通常５０％以上であり、好ましく８０％以上であり、より好ましくは９０％以上である。

＜Ｄ．所定の層＞
前述したように有機ＥＬ素子は必要に応じて発光層とは異なる所定の層を一対の電極間に設けてもよい。この所定の層としては例えば正孔注入層、正孔輸送層、正孔ブロック層、電子注入層、電子輸送層および電子ブロック層などを挙げることができる。図１に示す第１実施形態の素子は所定の層として正孔注入層３０および電子注入層５０を備える。

複数の発光層が積層されて構成される発光積層体と、陽極との間に必要に応じて設けられる層としては、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層等が挙げられる。図１に示す第１実施形態の素子では、第１電極（陽極）２０と発光積層体４０との間に正孔注入層３０が設けられている。陽極と発光積層体４０との間に正孔注入層と正孔輸送層とが設けられる場合、陽極寄りに配置される一方の層を正孔注入層といい、発光積層体４０寄りに配置される他方の層を正孔輸送層という。

陰極と発光積層体との間に設けられる層としては、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層などを挙げることができる。図１に示す第１実施形態の素子では、第２電極（陰極）６０と発光積層体４０との間に電子注入層５０が設けられている。陰極と発光積層体との間に電子注入層と電子輸送層とが設けられる場合、陰極寄りに配置される一方の層を電子注入層といい、発光積層体寄りに配置される他方の層を電子輸送層という。

＜Ｄ１．基板＞
支持基板は平板状の基板であり、この支持基板上に１または複数の有機ＥＬ素子が搭載される。支持基板は、リジッド基板でも、フレキシブル基板でもよい。支持基板には例えば、ガラス、プラスチック、高分子フィルム、シリコン板、金属板、これらを積層したものなどが用いられる。第１実施形態の素子では、支持基板１０に向けて光を放つので、支持基板１０は光透過性を示す部材によって構成される。

また支持基板上には通常、有機ＥＬ素子を覆って素子を封止する封止基板（不図示）が設けられる。封止基板としては上記支持基板において例示した部材と同様のものを用いることができる。

＜Ｄ２．正孔注入層＞
正孔注入層は陽極からの正孔注入効率を改善する機能を有する層である。正孔注入層を構成する正孔注入材料としては、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン誘導体などを挙げることができる。

正孔注入層の層厚は、必要とされる諸特性および成膜性などを勘案して適宜設定され、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜Ｄ３．正孔輸送層＞（不図示）
正孔輸送層は、陽極または正孔注入層、若しくは陽極により近い正孔輸送層からの正孔注入を改善する機能を有する層である。

正孔輸送層を構成する正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などを挙げることができる。

これらの正孔輸送材料の中で、正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体等の高分子の正孔輸送材料が好ましく、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体などがさらに好ましい。低分子の正孔輸送材料の場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。

正孔輸送層の層厚は、必要とされる諸特性および成膜性などを勘案して適宜設定され、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜Ｄ４．電子ブロック層＞（不図示）
電子ブロック層は、電子の輸送を堰き止める機能を有する層である。正孔注入層または正孔輸送層が、電子ブロック層を兼ねることがある。電子ブロック層としては例えば上記正孔注入層または正孔輸送層の材料として例示した各種材料を用いることができる。

＜Ｄ５．電子注入層＞
電子注入層は陰極からの電子注入効率を改善する機能を有する層である。

電子注入層を構成する電子注入材料は、発光層の種類や陰極の種類などに応じて適宜選択される。電子注入層を構成する材料としては例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、または前記金属を１種類以上含む合金、または前記金属の酸化物、ハロゲン化物および炭酸塩、または前記物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウム等を挙げることができる。また、アルカリ土類金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウム等を挙げることができる。

電子注入層は、２層以上を積層した積層体であってもよい。積層体の具体例としては、ＬｉＦ／Ｃａなどを挙げることができる。電子注入層の膜厚としては、１ｎｍ〜１μｍ程度が好ましい。

＜Ｄ６．電子輸送層＞（不図示）
電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は８−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体等を挙げることができる。

電子輸送層の膜厚としては、必要とされる諸特性および成膜性などを勘案して適宜設定され、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜Ｄ７．その他の所定の構成層＞
さらに他の所定の層として、例えば電極との密着性向上や、電極からの電荷注入の改善のために、電極に隣接して膜厚が２ｎｍ以下の絶縁層などを設けてもよい。さらに他の所定の層として、界面の密着性向上や混合の防止等のために、各層間に薄いバッファー層を挿入してもよい。

＜Ｅ．有機ＥＬ素子の層構成＞
上述したように有機ＥＬ素子はその実施形態として様々な層構成のものがある。その具体的な例を以下に示す。
（ａ）陽極／発光積層体／陰極
（ｂ）陽極／正孔注入層／発光積層体／陰極
（ｃ）陽極／発光積層体／電子注入層／陰極
（ｄ）陽極／正孔注入層／発光積層体／電子注入層／陰極
（ｅ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光積層体／陰極
（ｆ）陽極／発光積層体／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ｇ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光積層体／電子注入層／陰極
（ｈ）陽極／正孔注入層／発光積層体／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ｉ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光積層体／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ここで、記号「／」は、この記号「／」を挟む２つの層が隣接して積層されることを示す。以下、同じ。）

前述したように発光積層体は複数の発光層のみによって構成されていてもよく、また発光層間に所定の層が介在していてもよい。

＜Ｆ．その他の実施形態＞
第１実施形態の素子はその実施形態として、支持基板１０側から光を出射するいわゆるボトムエミッション型の素子であり、かつ支持基板１０寄りに設けられる光透過性を示す第１電極が陽極として設けられる素子である。本発明の他の実施形態としては例えば光の出射する向きおよび電極の極性から、次のような形態をあげることができる。

（ｊ）トップエミッション型
支持基板／第２電極（陽極）／正孔注入層／発光積層体／電子注入層／第１電極（陰極）
（ｋ）ボトムエミッション型
支持基板／第１電極（陰極）／電子注入層／発光積層体／正孔注入層／第２電極（陽極）
（ｌ）トップエミッション型
支持基板／第２電極（陰極）／電子注入層／発光積層体／正孔注入層／第１電極（陽極）

なお上記（ｊ）〜（ｌ）の実施形態は、有機ＥＬ素子が、陽極、正孔注入層、発光積層体、電子注入層、陰極からなる構成について示しているが、陰極および陽極間の層構成は（ｊ）〜（ｌ）に限らず、例えば上記（ａ）〜（ｉ）のいずれの層構成を採用してもよい。

＜２．本発明の有機ＥＬ素子の製造方法＞
本発明の有機ＥＬ素子は、素子を構成する各部材を支持基板上に順次積層することにより作製することができる。層の形成方法には、様々な方法があり、形成する層の材料や下地となる層の性質などに応じて適宜最適な形成方法を選択することができる。

＜Ｇ．発光積層体の形成方法＞
本発明の有機ＥＬ素子は複数の発光層を備える。各発光層の積層順は特に限定されないが、各発光層が放つ光のピーク波長に応じて第１電極に対して上述した順序で配置されていることが好ましい。

各発光層は例えば前述の発光層を構成する材料を溶媒に溶解した塗布液を塗布成膜し、さらにこれを固化することによって成膜することができる。溶媒としては発光層を構成する材料を溶解するものであればよく、例えば、水、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン等の塩素系溶媒、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート等のエステル系溶媒を挙げることができる。

発光層を成膜する塗布法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、およびインクジェットプリント法などを挙げることができる。これらの塗布法を用いて塗布液を塗布成膜し、さらにこれを固化することによって、各発光層を形成することができる。

なお先に形成された発光層上にさらに発光層を形成する際には、先に形成された発光層が、その上に形成される発光層の塗布液に溶解するおそれがある。そのため先に形成された発光層を塗布液に対して予め不溶化しておくことが好ましい。例えば重合性化合物を含む塗布液を用いて発光層を塗布成膜し、その後、光照射や加熱を施すことによって重合性化合物を重合し、発光層を不溶化すればよい。なお発光材料に重合性化合物を用いてもよく、また発光材料とは別に重合性化合物を塗布液に添加してもよい。

＜Ｈ．第１および第２電極の形成方法＞
陽極の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、および金属薄膜を圧着するラミネート法、メッキ法等を挙げることができる。

＜Ｉ．所定の層の形成方法＞
前述した通り有機ＥＬ素子には、発光層とは異なる所定の層が必要に応じてさらに設けられる。所定の層の形成方法には、様々な方法があり、形成する層の材料や下地となる層の性質などに応じて、適宜最適な形成方法を選択することができる。以下にこれらの層の形成方法の実施形態を示す。

正孔注入層の成膜方法としては、例えば、前述の正孔注入材料を溶媒に溶解した塗布液を塗布する塗布法によって成膜することができる。溶媒としては、正孔注入材料を溶解するものであればよく、例えば、水、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン等の塩素系溶媒、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート等のエステル系溶媒を挙げることができる。

正孔注入層を成膜する塗布法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、およびインクジェットプリント法などを挙げることができる。これらの塗布法のうちの１つを用いて、陽極が形成された支持基板上に前述した塗布液を塗布することによって、正孔注入層を形成することができる。

正孔輸送層の成膜の方法としては、低分子の正孔輸送材料では、高分子バインダーとの混合溶液からの成膜による方法を挙げることができ、高分子の正孔輸送材料では、溶液からの成膜による塗布法を方法を挙げることができる。

溶液からの成膜に用いる溶媒としては、正孔輸送材料を溶解させるものであればよく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン等の塩素系溶媒、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート等のエステル系溶媒を挙げることができる。溶液からの成膜方法としては、正孔注入層を成膜する方法として挙げた方法と同様の塗布法を挙げることができる。

混合する高分子バインダーとしては、電荷輸送を極度に阻害しないものが好ましく、また可視光に対する吸収が弱いものが好適に用いられる。該高分子バインダーとしては、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリシロキサンなどを挙げることができる。

電子注入層の成膜方法としては、印刷法などの塗布法、蒸着法、スパッタリング法等が挙げられる。

電子輸送層の成膜法としては、低分子の電子輸送材料では、粉末からの真空蒸着法、若しくは溶液または溶融状態からの成膜による方法などを挙げることができ、高分子の電子輸送材料では、溶液または溶融状態からの成膜による方法を挙げることができる。溶液または溶融状態からの成膜では、高分子バインダーをさらに併用してもよい。溶液から電子輸送層を成膜する方法としては、前述の溶液から正孔輸送層を成膜する方法と同様の成膜法も挙げることができる。

上記本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の好ましい一形態としては、発光層間に必要に応じて設けられる所定の層と、複数の発光層とを全て塗布法によって形成する形態が挙げられ、さらに好ましい形態としては、第１電極と第２電極との間に設けられる全ての層をそれぞれ塗布法によって形成する形態が挙げられる。なお各発光層間に所定の層を介在させずに、複数の発光層をそれぞれ直接的に接して積層する場合には、複数の発光層の全てを塗布法によって形成することが好ましい。

本発明のシングルフォトン型の有機ＥＬ素子と同様にマルチフォトン型の有機ＥＬ素子も複数の発光層を備えるが、マルチフォトン型の有機ＥＬ素子は、前述したように発光層と発光層との間に、電荷発生層や中間ユニットと呼ばれる部材が設けられる。さらにマルチフォトン型の有機ＥＬ素子は通常、各発光ユニットにそれぞれ正孔注入層や電子注入層が設けられるため、シングルフォトン型の素子に比べて素子構成が複雑になり、製造工程が増加する。また電荷発生層などの形成には通常、真空工程が必要となる。他方、真空工程が必要な真空蒸着法などよりも工程が簡易な塗布法は、真空中での塗布成膜に不向きである。そのため、マルチフォトン型の有機ＥＬ素子の作製において、発光層を塗布法によって形成する場合、発光層を形成するための大気圧における工程と、電荷発生層などを形成するための真空工程とが交互に必要となるので、たとえ工程が簡易な塗布法を発光層の形成に適用したとしても、製造工程の簡易化が困難である。これに対して本発明のシングルフォトン型の有機ＥＬ素子では、複数の発光層を形成する工程中に、電荷発生層を形成するための真空工程を必要としないため、製造工程を簡易化することができる。特に電極間に設ける全ての層をそれぞれ塗布法によって形成することにより簡便に有機ＥＬ素子を製造することができる。

さらに電荷発生層などを形成する際に、この電荷発生層の形成前に既に形成されている発光層が真空工程においてダメージを受けるおそれがあるが、シングルフォトン型の有機ＥＬ素子では電荷発生層などが不要なために、製造工程において生じる発光層のダメージを抑制することができる。

＜３．有機ＥＬ素子を備える装置＞
本発明の発光装置は前述の有機ＥＬ素子を１個または複数個備える。発光装置は、例えばスキャナの光源や液晶表示装置のバックライトとして使用される面状光源、照明装置、および表示装置などに用いられ、前述のような有機ＥＬ素子の特性により、特に白色照明装置、モノクロ表示装置、およびフルカラー表示装置などとして好適に用いられる。

また発光装置は、有機ＥＬ素子の放つ光が通過する位置に光散乱層やカラーフィルターをさらに備えてもよい。光散乱層やカラーフィルターは例えば空気との界面に設けられる。さらに有機ＥＬ素子を駆動するトランジスタ素子が形成されたいわゆるＴＦＴ基板を支持基板として用いて、例えばアクティブマトリクス型の表示装置を構成してもよい。

＜３．１．白色照明装置＞
上記本発明の有機ＥＬ素子を用いて白色照明装置を構成することにより、発光効率を高向上することができる。また本発明の有機ＥＬ素子は正面方向に放たれる光の強度が特に強まるため、本発明の有機ＥＬ素子を用いることにより、正面方向を特に明るく照らす照明装置を実現することができる。さらに光散乱層やレンズと組み合わせ、光取り出し効率を向上することにより、発光効率の高い拡散照明装置とすることができる。

＜３．２．モノクロ表示装置＞
上記本発明の有機ＥＬ素子によりモノクロ表示装置とした場合、３原色についてすべて正面方向への出射割合が高くできるため、シングルフォトン型の有機ＥＬ素子で構成された装置としては、より低電流で所定の輝度を達成することが可能であり、結果として発光効率が高く、消費電力の低い表示装置を実現することができる。

＜３．３．フルカラー表示装置＞
本発明のフルカラー表示装置は、上記本発明の有機ＥＬ素子により複数の画素を形成し、かつ、光取り出し側にカラーフィルターを備える。本発明の有機ＥＬ素子は、上記の通り各発光層について光共振を生じさせるように調整されているため、赤色光、緑色光および青色光のそれぞれについて、スペクトル幅が狭く、かつ強い光を得ることができる。そして、白色光とカラーフィルターとを組み合わせてフルカラー表示を行う表示装置において、カラーフィルターを透過しない光の割合、例えばスペクトルの山の裾の部分に相当する光の割合を低減することができ、これによってカラーフィルターによる光のロスを低減することができる。このため構造が単純なシングルフォトン型の有機ＥＬ素子を発光素子として用いる表示装置にもかかわらず、高輝度のフルカラー表示装置を実現することができる。

また各発光層から放たれる光についてそれぞれ光共振の効果が得られ、スペクトルが狭帯化するので、前述したように色座標領域において、素子から出射することのできる光の色の領域が広げられるため、カラーフィルターを併用することにより、素子から出射する光の色の選択の自由度を高めることができる。

本発明のフルカラー表示装置は、上記のような優れた発光特性を備えると共に、簡便な製造工程によって製造可能である。表示装置には互いに同じ構成の有機ＥＬ素子を画素として設けるため、複数の画素を形成する際に、有機ＥＬ素子を構成する各層のすべてを共通して同じ工程で形成することが可能である。各層は、例えばスピンコート法、ノズルコート法、キャピラリーコート法、フレキソ印刷法、インクジェット法などの既存の薄膜形成法などにより簡便に形成することができる。このように各画素単位で色分けをする必要がないため、簡便に複数の有機ＥＬ素子を製造することができる。また塗り分けに必要な隔壁およびその形成工程も必須ではなく、塗り分けのための高精度な位置あわせも不要である。さらに、塗り分けが必要な場合、位置あわせの不具合に起因する不良が発生するおそれもあるが、本発明では高精度の塗り分けが不要なので、塗り分けに起因する不良が生じない。

１０ 支持基板
２０ 第１電極
３０ 正孔注入層
４０ 発光積層体
４１ 赤色発光層
４２ 緑色発光層
４３ 青色発光層
５０ 電子注入層
６０ 第２電極
６０ａ 反射面

Claims (6)

1. 光透過性を示す第１電極と、
   第２電極と、
   前記第１および第２電極の間に配置される発光層とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
   前記第１および第２電極の間には、それぞれが互いにピーク波長の異なる光を放つ複数の発光層が電荷発生層を介在させることなく積層され、
   各発光層はそれぞれ、所定の発光層から前記第２電極に向けて放たれ、前記第２電極によって反射されて戻ってくる反射光と、当該所定の発光層から前記第１電極に向けて放たれる光とが光共振を生じる所定の位置に、前記第２電極との間隔をあけて配置されており、
   前記第１および第２電極の間において前記複数の発光層は、ピーク波長の長い光を放つ発光層ほど、第１電極寄りに配置され、
   前記第１電極が陽極であり、前記第２電極が陰極であり、
   前記陽極側から前記陰極に向けて、ＨＯＭＯの絶対値に負号を付した値およびＬＵＭＯの絶対値に負号を付した値が順次高くなるように各発光層が配置されている
   有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 前記第１および第２電極の間には赤色光を放つ発光層、緑色光を放つ発光層および青色光を放つ発光層の３層が配置されている、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 複数の発光層のうちで前記第１電極側から数えてｋ番目（記号「ｋ」は自然数を表す。）に配置される発光層内の発光中心部位と、前記第２電極の光を反射する部位との間隔が、下記式（１）に示される共振距離ｄ_ｋの０．９〜１．１倍の範囲である、請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
   

   

   （式（１）中、λ_ｋは前記ｋ番目に配置される発光層から放たれる光のピーク波長を示し、ｎは前記ｋ番目に配置される発光層と第２電極との間に介在する部材の平均屈折率を示す。ｍ_ｋは正の奇数である。）
4. 前記各発光層が塗布法により形成されてなる、請求項１から３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
5. 請求項１から４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える発光装置。
6. 請求項１から４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の放つ光が通過する位置に配置されたカラーフィルターとを備える表示装置。

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